CC BY
41но при различных технологиях цементирования жидких и твердых РАО. 2. Разработанная полифункциональная добавка позволяет:
— улучшать параметры технологического процесса цементирования ЖРО (снижать пено-образование, воздухововлечение, расслаивание раствора, ускорять сроки схватывания) и ТРО (повышать проникающую способность цементных растворов и реализовывать метод пропитки мелких сыпучих отходов);
— снижать объем зацементированных отходов по сравнению с объемом цементных компа-
ундов, полученных традиционными методами без ПФД, для ЖРО за счет цементирования при высоких В/Ц — на 15—20 %, для ТРО за счет цементирования пропиткой — в 2—2,5 раза, что позволит экономить место в хранилищах;
— улучшать регламентированные свойства конечных цементных компаундов с РАО и предотвращать процессы биокоррозии, что повышает безопасность их длительного хранения.
Поступила 15.12.05
УДК 621.039.7:628.474.53
С.В. Стефановский, Т.Н. Лащенова, А.Г. Пташкин
ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫЕ МАТРИЦЫ ДЛЯ ИММОБИЛИЗАЦИИ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
ГУП МосНПО «Радон», Москва
При иммобилизации жидких радиоактивных отходов (РАО) среднего уровня активности в ГУП МосНПО «Радон» применяется стекло на боросиликатной основе, которое включает до 30—35 мас. % оксидов РАО при содержании сульфат- и хлорид-ионов ~ до 1 мас. %. Для повышения их концентрации предлагается введение в боросиликатные стекла фосфатных или ванадатных добавок или применение стекол на фосфатной основе. При остекловывании твердых среднеактивных отходов (САО), в частности шлака печей сжигания, в качестве добавок предложены силикаты натрия или смесь доломита и бентонита.
Ключевые слова: жидкие радиоактивные отходы, боросиликат, стекло, печи сжигания, стеклокерамика, индукционное плавление.
S.V. Stefanovsky, T.N. Lashenova, A.G. Ptashkin. High-temperature matrices to immobilize radioactive
waste. To immobilize liquid radioactive waste with medium activity level, specialists of «RADON» Industrial Research Association use borosilicate glass incorporating up to 30—35 mass percent of radioactive waste, with sulfate and chloride ions content up to 1 mass percent. To increase those concentrations, the authors suggest putting phosphate or vanadate additives into borosilicate glass or using phosphate glass. In vitrification of solid waste, for instance burning oven slag, sodium silicate or dolomite and bentonite mixture are suggested as additives.
Keywords: liquid radioactive waste, borosilicate, glass, burning ovens, glass ceramics, inductive melting.
РАО представляют большую опасность для человека и других объектов биосферы из-за их радиационного и токсического воздействия. Поэтому они подлежат кондиционированию, которое включает уменьшение объема и перевод в твердую стабильную монолитную форму с последующим долговременным хранением кондиционированных РАО в течение времени, необходимого для снижения их активности до допустимых уровней. В мире накоплено значительное количество РАО, которые образовались в результате эксплуатации атомных электростанций, переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ), использования источников радиоактивного излучения в науке, технике, медицине [1, 7, 8, 35]. Отходы, в зависимости от источника происхождения, могут быть жидкими, твердыми и газообразными и различаться по уровню активности.
Основная сфера деятельности ГУП МосНПО «Радон» — обращение с низкоактивными (НАО)
и среднеактивными (CAO) отходами и источниками ионизирующего излучения (НИИ). Для твердых и жидких PAO, содержащих бета-гамма-излучатели, в
134,137^ 9ÜC b0/~> ^
основном Cs, sr, Co и примеси альфа-излу-чающих радионуклидов и состоящих из химически разнородных компонентов перспективными являются высокотемпературные матрицы, обладающие высокой химической и радиационной устойчивостью и механической прочностью [1, 7, 9, 11—23, 35, 49, 52].
Разработка таких матриц для иммобилизации отходов [1, 8] началась около 30 лет назад и особенно активно проводилась в начале 1990-х гг. Сейчас ГУП МосНПО «Радон» сотрудничает в области разработки матриц для иммобилизации BAO и отходов, содержащих долгоживущие актиноидные элементы с институтами РАН, предприятиями Федерального агентства по атомной энергии России и Департамента энергетики США, иностранными компаниями.
В статье дан краткий обзор работ по проектированию и изучению стекол, стеклокерамик и керамик для иммобилизации преимущественно CAO, а также и BAO, выполненных авторами, в том числе совместно с сотрудниками институтов РАН.
Стекла для иммобилизации жидких CAO. Одним из вариантов решения проблемы иммобилизации РАО является включение их в стекло, структура которого способна аккумулировать ионы различного радиуса и заряда, включая и радионуклиды. В настоящее время единственными матрицами для РАО, нашедшими практическое применение, являются боросиликатные (Россия, Франция, США, Великобритания, Германия, Япония, Респ. Корея) и алюмофосфатные (Россия) стекла [1, 7, 9, 29, 35, 49]. Поскольку боросиликатные стекла имеют ряд преимуществ перед алюмофосфатными (большая композиционная гибкость, более плавное изменение вязкости и электросопротивления с температурой, меньшее коррозионное воздействие на огнеупоры, меньшая склонность к девитрификации и др.), для остекловывания CAO в ГУП МосНПО «Радон» также были выбраны стекла этого типа.
Жидкие CAO поступают в ГУП МосНПО «Радон» с Московской станции очистки после первичной обработки методами коагуляции и ионного обмена и концентрирования и представляют собой шламы с концентрацией солей 200—600 кг/м3
137 90
(главным образом нитрата натрия) и Cs и Sr как основными носителями активности. Для остекловы-вания таких отходов были выбраны композиции на основе кварцевого песка (> 99 мас.% SiO2), бор-содержащего минерала датолита CaBSiO4(OH) и местного суглинка или бентонитовой глины как источника Al2O3, вводимого для повышения химической устойчивости, а также дополнительного источника SiO2. Данные стекла могут быть отнесены к системе Na2O-CaO-(Al2O3)-B2O3-SiO2. Содержание оксидов САО в стекле — 30—35 мас. %. Скорость выщелачивания Cs из этих стекол (по ГОСТ Р 52126—2003 при 20 °С в дистиллированной воде) составляет (2—5) • 10- г/(м2-сут), Sr и Pu, соответственно, на 1 и 2 порядка величины меньше. Составы, свойства и структура стекол подробно описаны в ряде работ [2, 9, 12, 13, 18— 21, 39, 49]. Кратко остановимся на некоторых моментах.
К матрицам для САО ввиду меньших дозовых нагрузок и тепловыделения предъявляются более мягкие требования, чем к матрицам для ВАО, так как для них не требуются высокая радиационная стойкость, теплопроводность, и отсутствует необходимость максимально гомогенного распределения делящихся материалов для предотвращения создания условий критичности и максимального затруднения повторного извлечения делящихся изотопов урана и плутония и использования их в террористической деятельности. Таким образом, необходимыми и достаточными требованиями к стеклам для САО остаются: высокая химическая устойчивость
(в основном в отношении радионуклидов цезия и стронция), максимальное уменьшение объема, механическая прочность, простота и надежность технологии их получения. Кроме того, стекла в жид-котекучем состоянии должны иметь определенные значения вязкости (3—6 Па • с) и удельного электрического сопротивления (0,03—0,06 W • м), позволяющие осуществлять их электроварку по принятой в ГУП МосНПО «Радон» технологии индукционного плавления в холодном тигле (ИПХТ)
[1, 35, 42, 51].
Всем указанным требованиям удовлетворяют и безборные стекла на основе системы Na2O-Al2O3-(Fe2O3)-SiO2, но они являются более «короткими» (сохраняют технологические параметры в узком интервале температур) и имеют меньшую композиционную гибкость в отношении компонентов РАО, как по содержанию оксидов РАО в целом, так и по предельному содержанию таких малорастворимых в силикатных стеклах компонентов, как сульфаты и хлориды [2, 23, 52].
В том что касается остекловывания РАО (как САО, так и ВАО) с повышенным содержанием сульфатов и хлоридов (а также модибдатов, хро-матов, уранатов, фторидов и иодидов), то максимальная их суммарная концентрация (в пересчете на SO3 и Cl-), которая может быть достигнута в стеклах без фазового разделения (кристаллизации или ликвации), варьирует в пределах 0,8—1,2 мас.%. Это означает, что при получении стекла, способного включать хотя бы 1,5 мас.% SO3+Cl-, содержание оксидов РАО в стекле можно повысить на 25 %, то есть речь идет о повышении на такую же величину экономической эффективности процесса остекловывания. Поэтому нами [11, 15— 18, 22, 49], а также и исследователями в других странах [32, 33, 37, 48], были предприняты значительные усилия по поиску стеклообразующих систем и разработке составов стекол, позволяющих включать большие количества SO3 и Cl-.
Известно, что фосфатные системы по кристал-лохимическим причинам [11, 15] намного более совместимы с сульфатными и хлоридными, чем силикатные и боросиликатные, и содержание SO3 и NaCl в стеклах на фосфатной основе может достигать 20—30 мас.% [27, 32, 33, 37]. Химическая устойчивость таких стекол ниже, чем стекол на алюмофосфатной основе, применяемых для иммобилизации ВАО, но представляется вполне достаточной для отвержденных САО. Скорость выщелачивания Cs из «регламентного» стекла, получаемого из ВАО и САО в ФГУП ПО «Маяк», составляет ~2 • 10- г/(м2 • сут) при 20 и 50 °С; 3,5 • 10- г/(м2 • сут) при 100 °С, а при увеличении температуры выщелачивания до 150 °C возрастает еще в 6 раз [29]. Скорость выщелачивания Cs из стекол, содержавших около 20 мас.% SO3, составляла -10—10 г/(м2 • сут) при 20 °С, что примерно соответствует величинам для битумиро-ванных САО [8].
Как было показано в [11, 15, 22], для двух стек-лообразующих оксидов с одним модификатором (в нашем случае — Na2O как главным компонентом РАО) совместимость между собой тем больше, чем ближе друг к другу кристаллохимические параметры соответствующих структурообразующих полиэдров. Из обычных стеклообразователей наиболее близкие структурные параметры имеют ионы S и Р и соответственно тетраэдры [SO4] и [PO4]. Близкими параметрами обладают также ион V и тетраэдр [VO4]. Поэтому было высказано предположение, что добавка P2O5 или V2O5 к боросили-катной системе при некоторых условиях может увеличить растворимость в боросиликатном стекле, по крайней мере, сульфат-ионов [15, 22]. Такие стекла действительно были получены, хотя и имели сильную тенденцию к метастабильной ликвации [15]. В работах [44, 45] не было найдено доказательств прямого химического взаимодействия между сульфатными и ванадатными группировками, но мы никогда и не констатировали существование подобного взаимодействия, а лишь высказали предположение на основании некоторых ИК и ЭПР спектроскопических данных о разрыхлении структурной сетки стекла ванадий-кислородными тетраэдрами, облегчающем вхождение в нее сульфат-ионов [15, 22]. В самое последнее время факт увеличения растворимости сульфат-ионов в боросиликатном стекле в присутствии оксидов ванадия был подтвержден [43].
Что касается введения в натрий-боросиликатное стекло фосфат-ионов для увеличения растворимости сульфат-ионов, то в системах с СаО кристаллизуется витлокит Ca3(PO4)2 или сульфат-апатит Ca10(PO4)6(SO4). В настоящее время изучается, как образование этих фаз влияет на технологические свойства (вязкость, текучесть, электросопротивление), химическую и радиационную устойчивость стекол. Исключение из состава стекла кальция приведет к необходимости замены в шихте да-толита на борную кислоту, что может увеличить потери цезия вследствие испарения его легколетучих боратов [1].
Рассматриваются также альтернативные варианты предварительного отделения сульфатов путем осаждения с солями кальция, стронция, бария, свинца, разложения сульфатов при добавлении в шихту восстановителя и диспергирование образующегося сульфатно-хлоридного слоя («желтой фазы») в расплав стекла с последующим быстрым сливом и охлаждением до температуры ниже температуры стеклования для предотвращения повторного расслаивания. Все эти методы имеют свои недостатки. При осаждении солями двухвалентных металлов соосаждается, по крайней мере, часть радиостронция, что вызывает необходимость утилизации осадка как вторичных РАО; при разложении сульфатов возрастают потери радионуклидов и других легколетучих компонентов из-за увеличения объема и повышения температуры газовой фазы; формирование стеклокомпозита с диспергированной
сульфатно-хлоридной фазой связано с применением механической мешалки, сложного режима охлаждения и отжига стеклоблоков во избежание растрескивания и снижению химической устойчивости продукта. Кроме того, сульфатно-хлоридная фаза концентрирует радионуклиды цезия и стронция (ее удельная активность более чем в 10 раз выше, чем у стекла), при ее образовании происходит интенсивное испарение, а в стеклоблоке имеет место неравномерное распределение активности, хотя для САО это не так существенно, как для BAO.
В целом выбор оптимальной матрицы САО связан с необходимостью выполнения требований по химической устойчивости и механической прочности, с одной стороны, и технологической и экономической эффективностью их производства — с другой. Одним из таких направлений является использование при переработке в качестве добавок в шихту отходов производства, которые сами нуждаются в утилизации, и/или горных пород типа базальта [28].
Природные стекла на силикатной основе (обси-дианы, базальтовые стекла, тектиты) доказали свою устойчивость в течение геологических периодов. Однако стекла при повышенных температурах легко девитрифицируются, что может привести к переходу радионуклидов в окружающую среду. Все это позволяет рассматривать стекломатрицу в качестве устойчивой формы для отходов, содержащих в основном цезий и стронций, преимущественно САО, которые требуют хранения в течение не более 300—500 лет.
Стеклокерамики для иммобилизации твердых CAO. В ГУП МосНПО «Радон» поступают на переработку различные твердые НАО и САО, значительная часть которых — органические — поступает на установку сжигания. В упаковках присутствует и некоторое количество неорганических компонентов (стекла, керамики, бетона, огнеупоров, металла). В результате образуется зольный остаток (шлак), который является дисперсным, пылящим и легко выщелачиваемым водой материалом, требующим дополнительной обработки перед удалением. В середине 1980-х гг. шлаки было предложено остекловывать [5, 14].
Основными химическими компонентами шлака являются SiO2, Al2O3, P2O5, Na2O, K2O, CaO, MgO, FeOn, суммарное содержание которых в неорганической составляющей достигает ~90 мас.%, а также оксиды других переходных металлов (MnO, Cr2O3, TiO2) и следы множества прочих элементов РАО, в том числе актиноидов U (до 2%),
235U (до 0,02 %), 239Pu (~ до 4 • 10-4 %) и 241Am
(~ до 5 • 10- %). Потери при прокаливании, включая органический остаток, могут достигать 20 мас.%. Содержание оксидов, особенно макрокомпонентов, варьирует в широких пределах в зависимости от состава отходов. Удельная активность шлака по b-g-излучателям — до 10 —10 , по a-излучателям — до 10 —108 Бк/ кг. По данным рентгенофазового анализа в исходном шлаке при-
сутствуют кварц, фосфаты кальция, гидроксил- и карбонат-апатит, плагиоклазы и аморфная фаза, в шлаке, прокаленном при 1000 °С, — в основном витлокит, алюмосиликаты, кварц и аморфная фаза. Шлак плавится при 1400—1500 °С (в зависимости от состава) и застывает при охлаждении в виде стеклокристаллического материала с приемлемыми для его удаления свойствами. Однако вариабельность его химического и фазового состава затрудняет выбор технологических режимов плавления и прогнозирование поведения конечного продукта. Кроме того, присутствие в шлаке заметных количеств долгоживущих актиноидов делает желательным их локализацию в кристаллических («хозяйских») фазах. Поэтому были разработаны специальные стеклокерамики на основе натрийсиликатных Na2O • nSiO2 (2 £ n £ 4), кальций-магний-алю-мосиликатных (доломит-бентонитовых) и боросили-катных флюсов [5, 6, 40]. Полученные стеклокерамики состоят на 80—90 % из аморфной фазы (стекла) и на 10—20 % из кристаллических фаз, представленных ортофосфатами и силикофосфатами ряда b-витлокит — силикокарнотит — нагельшмид-тит — ларнит: Ca3(PO4)2 — Ca5(PO4)2(SiO4) — Ca7(PO4)2(SiO4)2 — Ca2SiO4, алюмосиликатами и шпинелями. При этом кальций-фосфаты являются матричными фазами для радиостронция, редких земель и актиноидов, благодаря способности ионов кальция к изоморфному обмену по схемам: Ca = = Sr*, Ca2+ +3 P5+ = REE3+ + Si4+ и Ca2+ + P5+ = = An + Me . Алюмосиликаты и шпинели могут инкорпорировать активированные продукты коррозии (элементы группы железа). Щелочные элементы, включая натрий и цезий, остаются в стеклофа-зе. Тем не менее, какая-то часть цезия (и стронция) входит в кристаллические фазы, на что указывает снижение скоростей их выщелачивания примерно на порядок величины — ~ до 10- г/(м2 • сут), по сравнению с боросиликатным стеклом.
Для еще более прочной иммобилизации актиноидных элементов, стронция и цезия были разработаны стеклокерамики, содержащие фазу цирконо-лита и голландита. В них были также найдены ти-тано- и алюмосиликаты бария, которые также способны инкорпорировать радиоцезий [4, 41].
Керамики для иммобилизации BAO. В природе существует большое число минералов, содержащих уран, торий и их дочерние продукты и имеющих возраст от сотен тысяч до сотен миллионов лет, которые продемонстрировали высокую стабильность в геологических условиях, включая устойчивость под действием a-частиц и ядер отдачи при радиоактивном распаде изотопов урана и тория. Наиболее перспективными для связывания актиноидных и редкоземельных элементов являются фазы со структурой, производной от флюоритовой (тажера-нит/фианит, пирохлор, муратаит, различные модификации цирконолита), а также некоторые ортофос-фаты и силикофосфаты (коснарит, апатит, брито-лит), циркон и перовскит (последний главным об-
разом для РЗЭ и стронция) [1, 3, 25, 35, 36, 57, 58]. Для прогнозирования поведения консервирующих матриц в реальных условиях хранения и захоронения в течение геологических периодов для разного типа РАО необходимы расчеты и моделирование поведения матриц и радионуклидов. Для этого требуется знание основных иммобилизующих параметров матриц при расчетных дозовых нагрузках.
Авторами совместно с сотрудниками ИГЕМ РАН проведены многочисленные исследования синтетических фаз цирконолита, пирохлора, мура-таита, граната и полифазных керамик для иммобилизации ВАО и их отдельных фракций — актиноидно-редкоземельной (An/REE) и цезий-стронциевой, результаты которых, в частности, обобщены в ряде оригинальных статей и обзоров
[3, 26, 27, 35, 46, 47, 53, 55, 58]. Продемонстрирована высокая химическая устойчивость и радиационная стойкость фаз полисоматической серии пирохлор-муратаит, на основе которой разрабатываются матрицы для иммобилизации An/REE фракции и других актиноид-содержащих РАО, в том числе сложного состава, включающих продукты коррозии и технологические примеси, такие, как натрий. Скорости выщелачивания актиноидных элементов из муратаитовых керамик (методика МСС-1, 7-сут в деионизованной воде при 90 °С) составляют ~10- г/(м2 • сут), что примерно на порядок величины ниже, чем из керамик на основе других фаз [58]. Низкие значения скоростей выщелачивания плутония и америция имеют и керамики на основе перовскита, которые предлагаются для иммобилизации фракции ВАО, содержащей преимущественно америций и кюрий и следы остаточного плутония [46]. Важным моментом является то, что керамики на основе указанных фаз, а также тажеранита/фианита, граната и пе-ровскита, получены нами методом ИПХТ [30, 35, 54], который успешно применяется в ГУП Мос-НПО «Радон» при остекловывании жидких САО
[42, 51].
Совместно с учеными ГЕОХИ им. В.И. Вернадского РАН и ИГЕМ РАН изучаются закономерности инкорпорирования плутония в пирохлор-муратаитовые, цирконолитовые и гранатовые керамики, полученные холодным прессованием и спеканием, плавлением и самораспространяющимся высокотемпературным синтезом, и его выщелачивания в различных средах [10, 50, 55, 59]. Эти работы имеют большое значение для выбора оптимальной технологии переработки актиноидсодержа-щих РАО. В этой связи при выборе в качестве базовой технологии холодного прессования и спекания или горячего одноосного или изостатическо-го прессования большую перспективу могут иметь проводимые нами совместно с РХТУ им. Д.И. Менделеева работы по повышению реакционной способности шихт путем механообработки их в планетарных мельницах и аппаратах вихревого слоя. Так, механообработка шихт цирконолитового и пи-
рохлорового состава в течение 5—10 мин позволяет снизить температуру при последующем спекании на 100—200 °С или сократить продолжительность спекания до 4 раз [24, 31, 38, 53, 56].
Разработка керамик на основе ортофосфатов со структурным типом монацита, коснарита (NZP) и его аналогов, силикатов со структурой апатита (бри-толита) может иметь большое значение при реализации процесса выделения катионной, в том числе
» /134,137^ 90 о 60/~> ч радионуклидной ( Cs, Sr, Co), а также и
сульфатно-хлоридной составляющих, САО путем их сорбции на фосфате циркония с последующим ком-пактированием и прокаливанием отработанного сорбента для получения керамики [31]. При этом отработанный сорбент или керамика могут перейти из категории САО в ВАО.
3 а к л ю ч е н и е. Разработаны химически стойкие стекла на боросиликатной основе для иммобилизации жидких САО, стеклокерамики для твердых РАО, содержащие кристаллические фазы, способные аккумулировать в их структуре разные радионуклиды, в том числе долгожи-вущие изотопы актиноидных элементов. Для долговременного хранения BAO, включая их отдельные фракции, предложены керамики на основе кубических фаз типа тажеранита/фианита, пирохлора, муратаита, граната и др. Существенным достоинством указанных материалов является возможность получения их перспективным методом индукционного плавления в холодном тигле.
Наиболее важными направлениями в области проектирования матричных материалов является модификация составов матриц и форм РАО с целью достижения максимального уменьшения объема РАО и экономической эффективности процесса остекловывания. B зависимости от состава РАО таковыми являются увеличение растворимости сульфатов и хлоридов и других проблемных компонентов в стекломат-рицах, использование в качестве стеклообразу-ющих добавок отходов производства и горных пород типа базальта, формирование в стекло-керамиках фаз, надежно удерживающих актиноидные элементы.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Дмитриев С.А., Стефановский C.B. Обращение с радиоактивными отходами. — М.: Изд. центр РХТУ им. Д. И. Менделеева, 2000.
2. Иванов И.А., Стефановский C.B., Гулин А.Н. / / Физика и химия стекла. — 1993. — Т. 19, № 5. — С. 746—754.
3. Лаверов Н.П., Юдинцев C.B., Омельяненко Б.И. и др. // Геология рудных месторождений. —
1999. — Т. 41, № 2. — С. 99—108.
4. Лащенова Т.Н., Стефановский C.B. // Перспективные материалы. — 1999. — № 5. — С. 94—102.
5. Лифанов Ф.А., Стефановский C.B. // Радиохимия. — 1990. — Т. 32, № 3. — С. 166—171.
6. Лифанов Ф.А., Стефановский C.B., Цвешко О.Н., Лащенова Т.Н. // Физика и химия стекла.
— 1991. — Т. 17, № 5. — С. 810—815.
7. Никифоров A.C., Куличенко И.И., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. — М.: Энергоатомиздат, 1985.
8. Соболев И.А., Хомчик Л.М. Обезвреживание радиоактивных отходов на централизованных пунктах.
— М.: Энергоатомиздат, 1983.
9. Соболев И.А., Ожован М.И., Щербатова Т.Д., Батюхнова О.Г. Стекла для радиоактивных отходов.
— М.: Энергоатомиздат, 1999.
10. Соболев И.А., Мясоедов Б.Ф., Стефановский C.B. и др. // Радиохимия. — 2001. — Т. 43, № 2. — С. 113—118.
11. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Физика и химия стекла. — 1987. — Т. 13, № 2. — С. 299—302.
12. Стефановский С.В., Соболев И.А., Лифанов Ф.А., Дмитриев С.А. // Радиохимия. — 1988. — Т.30, № 6. — С. 820—824.
13. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Там же. — 1988. — Т. 30, № 6. — С. 825—829.
14. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Неорганические материалы. — 1989. — Т. 25, № 6.
— С. 502—506.
15. Стефановский С.В., Лифанов Ф.А. // Радиохимия. — 1989. — Т. 31, № 6. — С. 129—134.
16. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. // Стекло и керамика. — 1989. — № 4. — С. 10—12.
17. Стефановский С.В., Минаев А.А., Лифанов Ф.А. // Радиохимия. — 1990. — Т. 32, № 3. — С. 162—166.
18. Стефановский С.В. // Физика и химия стекла. — 1990. — Т. 16, № 5. — С. 818—827.
19. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. // Там же. — 1991. — Т. 17, № 1. — С. 120— 125.
20. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н. / / Журн. прикладной спектроскопии. — 1991. —
Т. 54, № 4. — С. 648—651.
21. Стефановский С.В. // Радиохимия. — 1992.
— Т. 32, № 3. — С. 214—222.
22. Стефановский С.В. // Физика и химия обработки материалов. — 1993. — № 2. — С. 63—77.
23. Стефановский С.В., Иванов И.А., Гулин А.Н., Лифанов Ф.А. // Радиохимия. — 1993. — Т. 35, № 3. — С. 106—113.
24. Стефановский С.В., Чижевская С.В. // Физика и химия обработки материалов. — 1999. — №
6. — С. 81—90.
25. Стефановский С.В., Куляко Ю.М., Юдинцев С.В. и др. // Вопр. радиационной безопасности. —
2002. — № 1. — С. 15—27.
26. Стефановский С.В., Лащенова Т.Н., Князев О.А. и др. // Там же. — 2003. — № 3. — С. 21—31.
27. Стефановский C.B. // Вопр. радиационной безопасности. — 2005. — № 1. — С. 3 — 12.
28. Толстова O.B., Лащенова Т.Н., Стефановский C.B. // Стекло и керамика. — 2002. — № 6.
— С. 28—31.
29. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / Под ред. A.A. Вашмана и А.С. Полякова.
— М.: ЦНИПатоминформ, 1997.
30. Юдинцев C.B., Стефановский C.B., Бураков Б.Е. XI национальная конференция по росту кристаллов. 13—17 декабря 2004 г. — М.: Ин-т кристаллографии им. А.В. Шубникова РАН, 2004, http: / / www.crys.ras.ru/nccg/REPORTS/yusv1_1.html.
31. Chizhevskaya S.V., Stefanovsky S.V. // In: Plutonium Futures — The Science. Conference Transactions. July 10—13, 2000. Santa Fe, NM, USA, 2000. — P. 148—150.
32. Clark W.E., Godbee H.W. // In: Treatment and Storage of High Level Radioactive Wastes. —
Vienna: IAEA, 1963. — P. 412—432.
33. Clark W.E., Godbee H.W., Fitzgerald C. Laboratory Development of Processes for Fixation of High Level Radioactive Waste in Glassy Solids. 3. Wastes from the Purex Solvent Extraction Process. ORNL-3640, Oak Ridge, TN, USA, 1967.
34. Dmitriev S.A., Stefanovsky S.V., Lashchenova T.N. et al. // In: 6th Int. Seminar on Primary and Secondary Side Water Chemistry of Nuclear Power Plants. May 16 — 19, 2005. Budapest, Hungary. 2005. CD-ROM.
35. Energy, Waste, and the Environment: a Geoche-mical Perspective / Ed. R. Giere and P. Stille. — London, 2004. Special Publications, 236. — P. 37—63.
36. Ewing R.C. // In: Proceeding of the National Academy of Sciences of the USA. — 1999. — Vol. 96. — P. 3432—3439.
37. Godbee H.W., Clark W.E. Conversion of Simulated High Level Radioactive Waste Solutions to Glassy Solids in a Pot by Rising Level Method: The RL Potglass Process. ORNL-3629, Oak Ridge, TN, USA, 1964.
38. Kirjanova O.I., Stefanovsky S.V., Mikailenko N.S. et al. // In: Plutonium Futures — The Science. Conference Transactions. July 6 —10, 2003. Albuquerque, NM, USA, 2003. — P. 297—299.
39. Kuzmin A., Purans J., Sazonov A., Stefanovs-ky S. // Bol. Soc. Esp. Ceram. Vid. — 1992. — Vol. 31-C, No. 3. — P. 203—208.
40. Lashtchenova T.N., Lifanov F.A., Stefanovsky S.V. / / In: Waste Management '97. Proc. Int. Symp. Tucson, AZ. 1997. CD-ROM. ID 13—17.
41. Lashtchenova T.N., Stefanovsky S.V. // In: Proceedings of XVIII International Congress on Glass. July 5—10, 1998. San-Francisco, CA, USA. 1998. CD-ROM.
42. Lifanov F.A., Sobolev I.A., Dmitriev S.A. et al. / / In: Waste Management '04. Proc. Int. Conf. Tucson, AZ, 2004. CD-ROM, ID 4297.
43. Manara D., Grandjean A., Pinet O., Dussos-soy J.L. // In: 29th International Symposium on the
Scientific Basis for Nuclear Waste Management. September 12—1б , 2005. Abstracts. Ghent: Belgium. — P. 89.
44. McKeon D.A., Muller I.S., Matlack K.S., Pegg I.L. // In: Materials Research Society Symposium Proceedings. — 2002. — Vol. 713. — P. 547—554.
45. McKeon D.A., Muller I.S., Matlack K.S., Pegg I.L. // J. Non-Crystalline Solids. — 2004. — Vol. 333, No. 1. — P. 74—84.
46. Ochkin A.V., Chizhevskaya S.V., Archakova N.E. et al. / / In: Materials Research Society Symposium Proceedings. — 2003. — Vol. 757. — P. 303—308.
47. Ochkin A.V., Stefanovsky S.V., Ptashkin A.G. et al. // Ibid. — 2004. — Vol. 824. — P. 2б7—272.
48. Shukla B.S., Vaswani G.A., Sunder Rajan N.S. Studies on the Immobilization of Sulphate-Bearing Waste in PbO-B2O3-SiO2 System. BARC-951 , Bombay, India, 1977.
49. Sobolev I.A., Dmitriyev S.A., Lifanov F.A. et al. // In: Waste Management '95. Proc. Int. Symp. Tucson, AZ, 1995. CD-ROM, ID 11-4.
50. Sobolev I.A., Stefanovsky S.V., Myasoedov B.F. et al. / / In: Plutonium Futures — The Science. Conference Transactions. July 10 —13, 2000. Santa Fe, NM, USA, 2000. — P. 122—124.
51. Sobolev I.A., Dmitriev S.A., Lifanov F .A. et al. / / In: Waste Management '04. Proc. Int. Conf. Tucson, AZ, 2004. CD-ROM, ID 4300.
52. Stefanovsky S.V., Ivanov I.A., Gulin A.N. // In: Proc. Int. Top. Meeting on Nuclear and Hazardous Waste Management SPECTRUM '94. August 14—18, 1994. Atlanta, GA. American Nuclear Society, Inc. La Grange Park, Illinois, USA, 1994. — P. 1258—12б1.
53. Stefanovsky S.V., Yudintsev S.V., Nikonov B.S. et al. / / Material Research Society Symposium Proceedings. — 2000. — Vol. б08. — P. 407—412.
54. Stefanovsky S.V., Kirjanova O.I., Yudintsev S.V., Knyazev O.A. // In: Waste Management '01 Proc. Int. Conf. Tucson, AZ, 2001. CD-ROM.
55. Stefanovsky S.V., Ptashkin A.G., Yudintsev S.V. et al. / / In: Plutonium Futures — The Science. Conference Transactions. July б—10, 2003. Albuquerque,
NM, USA. 2003. — P. б1—б4.
56. Stefanovsky S.V., Kirjanova O.I., Chizhevskaya S.V. et al. // In: ICEM '03. Proc. 9th Int. Conf. on Environm. Remediation and Radioactive Waste Manage ment. September 21—25 , 2003. Oxford , England. Abstracts. P.49. CD-ROM.
57. Weber W.J., Ewing R.C., Carlow C.R.A. et al. // J. Materials Research. — 1998. — Vol. 13, No. б. — P. 1434—1484.
58. Yudintsev S.V., Stefanovsky S.V., Nikonov B.S., Omelianenko B.I. // In: Materials Research Society Symposium Proceedings. — 2001. — Vol. бб3. — P. 357—3бб.
59. Yudintsev S.V., Ioudintseva T.S., Mokhov A.V. et al. // Ibid. — 2004. — Vol. 807. — P. 273—278.
Поступила 15.12.05
