CC BY
27
УДК 539.182;537.563.5
ГРЫЗЛОВА Елена Владимировна, кандидат физико-математических наук, младший научный сотрудник Научно-исследовательского института ядерной физики имени Д.В. Скобельцына Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова. Автор 17 научных публикаций
ГРУМ-ГРЖИМАЙЛО Алексей Николаевич,
доктор физико-математических наук, заведующий отделом ядерно-спектроскопических методов На-учно-исследователъского института ядерной физики имени Д.В. Скобельцына Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова. Автор 95 научных публикаций
КАБАЧНИК Николай Мартинович, доктор физико-математических наук, профессор, ведущий научный сотрудник Научно-исследовательского института ядерной физики имени Д.В. Скобельцына Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова. Автор 252 научных публикаций
СТРАХОВА Светлана Ивановна, доктор физико-математических наук, профессор, ученый секретарь Научно-исследовательского института ядерной физики имени Д.В. Скобельцына Московского государственногоуниверситета имени М.В. Ломоносова. Автор 92 научных публикаций
ФРИТЦШЕ Стефан, Институт Гельмгольца исследования тяжелых ионов и Физический университет Хайдельберга, профессор Финской академии в Университете Оуло. Автор 272 научных публикаций
УГЛОВЫЕ КОРРЕЛЯЦИИ ФОТОЭЛЕКТРОНОВ ПРИ ПОСЛЕДОВАТЕЛЬНОЙ ДВОЙНОЙ ДВУХФОТОННОЙ ИОНИЗАЦИИ АТОМА АРГОНА*
Теория последовательной двойной двухфотонной ионизации атомов применяется к угловым корреляциям двух вылетающих электронов при ионизации атома аргона. Демонстрируется влияние поляризации промежуточного иона на функции угловой корреляции. Результаты могут быть использованы при планировании и интерпретации экспериментов с лазерами на свободных электронах.
Угловые корреляции фотоэлектронов, двойная ионизация, лазер на свободных электронах, нелинейные многофотонные процессы
Введение в эксплуатацию лазеров вакуумно-ультрафиолетового и мягкого рентгеновского диапазона на свободных электронах (FLASH, Гамбург, Германия; LCLS, Стэнфорд, США)
сделало возможным наблюдение нелинейных многоэлектронных процессов в области непрерывного спектра атомов. Достигнутые сейчас интенсивности позволяют в течение одного
* Работа выполнена при поддержке гранта 09-02-00516 Российского фонда фундаментальных исследований.
фемтосекундного лазерного импульса осуществить процесс последовательного поглощения атомом двух фотонов, происходящий с образованием промежуточного иона, - последовательную двойную двухфотонную ионизацию (ПДДИ). Второй возможный механизм ионизации при поглощении двух фотонов - прямая двойная двухфотонная ионизация, - активно обсуждается в литературе (см., например, [1, 2] и ссылки там). В частности, было показано, что при энергии фотонов выше порога ионизации однократно заряженного иона, прямая ионизация намного менее вероятна, чем ПДДИ [3]. Отметим, что при прямой ионизации полная энергия двух вылетающих электронов непрерывным образом распределена между ними, в то время как в ПДДИ энергии обоих фотоэлектронов принимают дискретные значения в зависимости от состояний промежуточного однозарядного и конечного двухзарядного ионов.
Уже при первом экспериментальном наблюдении ПДДИ группой У. Беккера в 2006 году [4] удалось выполнить измерения угловых распределений вылетающих фотоэлектронов. За этими измерениями быстро последовали эксперименты группы из Хайдельберга, в которых, в частности, были получены первые данные по угловым корреляциям фотоэлектронов в ПДДИ [5].
Общий метод описания угловых распределений и угловых корреляций вылетающих электронов в ПДДИ был изложен нами в работе [6]. В основе формализма лежит модель ПДДИ как двухступенчатого процесса и использование аппарата спиновой матрицы плотности и статистических тензоров. Взаимодействие излучения с атомами рассматривается в диполь-ном приближении. Теория была последовательно применена к ПДДИ атомов неона и аргона [6], криптона [7] и ксенона [8]. В этой статье более подробно изучаются функции угловой корреляции фотоэлектронов при ПДДИ атома аргона. Альтернативный подход к теории ПДДИ реализован в работе А. Хайфеца [9], который рассмотрел также функции угловой корреляции при ПДДИ атома неона [10], однако без учета тонкого расщепления промежуточного и конечного состояний иона.
Рис. 1 иллюстрирует процесс ПДДИ в атомах инертных газов. Первый фотон g\ ионизирует внешнюю оболочку с образованием промежуточного однократно заряженного иона:
Гг + А(пр6 Х) ^ А+ (пр5 2Р,1) + еГ(51/2,аз/2,¿5/2),
(1)
а последующий второй фотон g2 ионизирует образовавшийся ион:
Г2 + А+ (пр5 % ) ^ А++(пр4 3Р0'АЛ) +
+ е2 (^1/2’ ^3/2’ ^5/2)•
(2)
Рис. 1. Схема процесса последовательной двухфотонной двойной ионизации атома инертного газа.
Далее индекс «1» будет относиться к параметрам, характеризующим первую ступень (1), а индекс «2» - к параметрам второй ступени (2). Фотоэлектроны, образующиеся в ПДДИ с участием различных состояний промежуточного иона Аг+ и на различные состояния конечного иона Аг++, отличаются по энергии.
Если рассматривать линейно поляризованное излучение, то угловое распределение фотоэлектронов первой ступени (1) описывается выражением
<іох
сЮ.х
(Л )= ^ (і + Р" Р,( С08в,)), (3)
где Р2 (х) - второй полином Лежандра,
С1(Ji) - полное сечение фотоионизации на состояние иона с полным угловым моментом Ji,
0Х - угол испускания электрона относительно оси г, выбранной вдоль направления линейной поляризации излучения, - параметр асимметрии углового распределения.
Аналогично, угловое распределение фотоэлектронов второй ступени (2) для неполяризо-ванного иона А+ при ионизации на конечное состояние двухкратно заряженного иона с полным угловым моментом Jf имеет вид
d&2
(30.,
(У/) = ('+ Р'^Рг^ві))- (4)
Параметры 0{ ) и р( ) выражаются через
дипольные амплитуды процессов фотоионизации (1)и (2) соответственно. Если испускание электронов первой и второй ступени рассматривать как независимые события, то функция угловой корреляции двух вылетающих электронов дается произведением угловых распределений (3) и (4):
'г^ ^^(]>
Функция (5), так же как и угловые распределения фотоэлектронов первой и второй ступени, не зависит от азимутальных углов (обладает аксиальной симметрией относительно направления линейной поляризации излучения).
В действительности первая и вторая ступень ПДДИ динамически связаны, и их нельзя считать независимыми. Если направление вылета электрона первой ступени регистрируется, то аксиальная симметрия второй ступени ионизации нарушается. Вместо этого вторая ступень становится симметричной относительно плоскости, проходящей через вектор поляризации излучения и направление вылета первого
электрона. Поляризационное состояние промежуточного иона в общем случае характеризуется статистическими тензорами полного углового момента ркд(Л) (к Ф 0). Для иона с Ji = 3/2 будут отличны от нуля тензоры с рангом к\=\, 2, 3 (однако не все они будут независимыми). В выбранной нами системе координат [1, 11]:
к,к„
4^ ,а ч
2к. +1 *1?' 1
(6)
где а - постоянная тонкой структуры,
'м - энергия фотона (используется атомная система единиц),
0ітіІ2т2 І ]т) - коэффициент Клебша-Гордана,
^- сферическая гармоника,
Ркпо - статистический тензор фотона, который в нашем случае прини-
мает значения
Роо
= І^л/з
= -л/2Гз.
Обобщенные коэффициенты анизотропии В(кх,к1,к ) определяются дипольными матричными элементами процесса однократной ионизации атома:
В(кх,к,,кГ1) = X (- 1У"1+1/2(/10/'10|^10)
Л А 1/2 1\ /і к
•Л Л 1
¿і і\ 1
_ ^ К кп ^
Ч^ ■ !||^11 0Х^ ’1 \ І\ ■ ^1 ^11 °У ’ (7)
где введены стандартные обозначения для 6/и ^/-символов и для приведенных матричных элементов дипольного оператора И, а также
у = у/2у +1; /.,7'. (г=1,2) - орбитальный и полный угловые моменты соответствующего фотоэлектрона.
Состояние промежуточного иона, поляризационное состояние которого описывается тензорами (6), является начальным для второй ступени ионизации. Применяя общую теорию фотоионизации атомов из поляризованного состояния [11], получаем функцию угловой корреляции в виде
Ж = лат £ В (кі, к2, кп)рк^ )р^0 х
^¡^2^у2
ЧіЛ{Л
где
В (к,, к2,кГг) = щг X (-1)
(8)
I V 11' х
121 2 У2У 2
^2І!2 72У '2 УУ'
1 У
1 1' •X
к> Кг к 2
X її' (/20/’2 0 | к20)|^ ^
х|л £ ^7^’/г’1'2 ]- 7'№>’
(9)
Л, Л’ - полный суммарный момент нона Аг++ и электрона, испущенного на второй ступени.
Вследствие правил отбора по четности и угловому моменту, в (6)-(9) будут отличны от нуля только слагаемые с кг, к2 = 0, 2, 4. Отметим, что слагаемые с к=0 в функции угловой корреляции (8) факторизуются в форме (5) и описывают две независимые ступени ПДДИ.
Угловые распределения второго электрона получаются интегрированием функции угловой корреляции (8) по всем направлениям вылета первого электрона:
da2
dQ.r,
(.1,) = ^ [і + Рт Л(с<кй) + 40( /, )>
4 П
х[а0 + а2 Р2(соъв2) + а4Р4(со8#2)]]
(10)
где а0, а2, а4 - безразмерные динамические параметры, выражающиеся через отношения амплитуд фотоионизации промежуточного состояния иона,
^2о( ^3/2) _ (-^3/2 _^1/г)^(-^3/2 ^ -^1/2) _ 7РгЫСТ" роенность промежуточного состояния иона {Ит -
заселенность подуровня с соответствующим значением магнитного квантового числа).
Отличие углового распределения (10) от (4) обусловлено наличием связи между двумя ступенями ПДДИ, возникающей за счет выстро-енности промежуточного иона.
В обсуждаемых ниже численных результатах для атома аргона дипольные матричные элементы получены с использованием многоконфигурационного метода Хартри-Фока (более подробное описание модели представлено в [6]).
На рис. 2 показаны функции угловой корреляции двух фотоэлектронов при условии, что оба электрона испускаются в одной полуплоскости, перпендикулярной фотонному пучку. Функции угловой корреляции представлены для ионизации через промежуточное состояние Аг+ 5р5 2Р3/2, в конечное состояние Аг++ 5р4 ^ Для другого мультиплетного состояния конечного иона функции угловой корреляции могут иметь совершенно иной вид [6, 8]. Мы приводим результаты для ^ состояния, которое хорошо изолировано в спектре фотоэлектронов, в отличие от 3Р состояния с тремя уровнями тонкой структуры, не разрешаемыми в современных экспериментах по ПДДИ [6].
Нарушение аксиальной симметрии, возникающее при регистрации направления вылета первого электрона, демонстрируется на рис. 3, где представлены угловые распределения электрона второй ступени ПДДИ при фиксированном направлении вылета первого электрона. Если направление вылета первого электрона совпадает с направлением линейной поляризации фотона 6^=0, то угловое распределение второго фотоэлектрона остается симметричным относительно этого направления. Когда первый
Рис. 2. ЗБ изображения и контурные графики функций угловой корреляции фотоэлектронов в ПДДИ атома аргона на состояние Аг++(3р4 'Б) при энергии фотона 33,7 эВ (слева) и 40,5 эВ (справа). Электроны вылетают В ОДНОЙ полуплоскости ф=ф2=0. Углы 01 и в2 отсчитываются от направления вектора линейной поляризации фотона.
Рис. 3. Угловые распределения электрона второй ступени ПДДИ атома аргона на состояние Аг++(3р4 'Б) для энергий фотона 33,7 эВ (верхний ряд) и 40,5 эВ (нижний ряд) при четырех направлениях вылета первого электрона 01 (^=0). Показана ось квантования г вдоль направления линейной поляризации фотона.
электрон регистрируется под некоторым углом к направлению линейной поляризации фотона, то форма функции угловой корреляции более сложная. Однако, если первый электрон вылетает в направлении, перпендикулярном оси 2 (в1=л/1), появляется дополнительная плоскость симметрии - ху, и форма углового распределения становится более простой. В этом случае локальные экстремумы корреляционной функции наблюдаются под углами 02 = 0, тт/2 , а соотношение между динамическими коэффициентами В(кх,А:,-,кп), В(к1,к2,куг) при ионизации на ^ состояние таково, что максимум наблюдается в направлении вектора поляризации фотона, а минимум - в перпендикулярном ему. Остается открытым вопрос, возможно ли, что в других атомах динамическими коэффициенты будут такими, что форма корреляционной функции изменится принципиально.
Представляет интерес сопоставление особенностей функции угловой корреляции со значениями выстроенности А20(7.) промежуточного иона при тех же энергиях фотона. На рис. 4 представлена зависимость выстроенности состояния иона Аг+ Зр5 2Р3/2 от энергии фотона. Она находится в хорошем согласии с расчетами [12]. Не следует думать, что максимальная степень динамической корреляции между двумя ступенями ПДДИ и наиболее сложная форма угловых корреляций между вылетающими фотоэлектронами будут соответствовать максимальному значению выстроенности промежуточного иона. Максимальное значение Л.п(Л.)
204 V
достигается вблизи куиеровского минимума сечения фотоионизации первой ступени ПДДИ (1), где переходят через нуль парциальные амплитуды ионизации в ^ волну фотоэлектрона. Однако поведение амплитуд ионизации в й волну для атома и однократно заряженного иона инертного газа носит, в целом, схожий характер. Поэтому при энергиях фотона, соответствующих низкой вероятности вылета ^ электрона первой ступени ПДДИ, вероятность вылета ^ электрона второй ступени также близка к нулю, и в выражении (8) доминируют слагаемые с к= 0. Поэтому энергиям фотонов, при которых выстроенность ^20(/) максимальна, соответствует корреляционная функция, слабо зависящая от углов вылета второго фотоэлектрона и
Е = 51 эВ
А
Рис. 4. Зависимость выстроенности полного углового момента промежуточного иона Аг++(3р5 2РЗ/2) от энергии фотона.
практически симметричная относительно направления линейной поляризации фотона (рис. 5).
Физика ПДДИ чрезвычайно многообразна, а изучение этого процесса только начинается. Функции угловой корреляции фотоэлектронов, рассмотренные в данной работе, содержат богатую информацию о динамике ПДДИ. Статистика первых измерения ПДДИ еще недостаточно показательна, чтобы проводить детальное сравнение экспериментальных результатов и теории, однако представленные результаты могут быть использованы при планировании будущих экспериментов.
Рис. 5. Функция угловой корреляции фотоэлектронов (слева) и угловое распределение электрона второй ступени ПДДИ атома аргона при фиксированном направлении вылета первого электрона в=п/ 3, ^=0 (справа) при энергии фотона 51 эВ, соответствующей максимальному абсолютному значению выстроенности промежуточного иона Аг++(3р5 2РЗ/2).
Список литературы
1. Theory of Multiphoton Single and Double Ionization ofTwo-electron Atomic Systems Driven by Short-wavelength Electric Fields: An ab Initio Treatment II Phys. Rev. A 74, 063409,2006.
2. Two-photon Double Ionization of Helium above and below the Threshold for Sequential Ionization II Phys. Rev. A 76,0030701 (R), 2007.
3. Markis M.G., Lambropoulos P. Theoretical Interpretation ofMultiphoton Ionization ofNeon by Soft-x-ray Intense Radiation// Phys. Rev A 77, 023401,2008.
4. Photoelectron Spectroscopy of the Rare Gas Atoms Following Multi-photon Ionization by FEL Radiation IIXXV Int. Conf. on Photonic Electronic and Atomic Collisions (Freiburg, Germany, 2007), Abstracts, p. Fr034 and private communications.
5. Two-photon Double Ionization ofNe by Free-electron Laser Radiation: a Kinematically Complete Experiment II J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 42,141002,2009.
6. Angular Distributions and Angular Correlations in Sequential Two-photon Double Ionization of Atoms / S. Fritzsche, A.N. Grum-Grzhimailo, E.V. Gryzlova, N.M. Kabachnik// J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 41,165601,2008.
7. Sequential Two Photon Double Ionization of Kr Atoms / S. Fritzsche, A.N. Grum-Grzhimailo, E.V. Gryzlova, N.M. Kabachnik II J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 42, 145602,2009.
8. Угловые распределения электронов в последовательной двойной двухфотонной ионизации атомов излучением лазера на свободных электронах / Е.В. Грызлова, А.Н. Грум-Гржимайло, Н.М. Кабачник, С. Фрицше II Вестн. Ужгород, ун-та. Сер. «Физика». 2009. № 24. С. 73-77.
9. Kheifets A.S. Sequential Two-photon Double Ionization of Noble Gas Atoms II J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 40, F313,2009.
10. Kheifets A.S. Photoelectron Angular Correlation Pattern in Sequential Two-photon Double Ionization of Neon// J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 42, 134016,2009.
11. Balashov V.V., Grum-Grzhimailo A. N., Kabachnik N. M. Polarization and Correlation Phenomena in Atomic Collisions. APractical Theory Course. N.Y., 2000.
12. Kleiman U., Lohmann B. Photoionization of Closed-shell Atoms: Hartree-Fock Calculations of Orientation and Alignment// J. Electr. Spectrosc. Rel. Phenom. 131-132, 29,2003.
Gryzlova Elena, Grum-Grzhimailo Alexey, Kabachnik Nikolay, Strakhova Svetlana, Fritzsche Stephan
ANGULAR CORRELATIONS OF PHOTOELECTRONS IN SEQUENTIAL TWO-PHOTON DOUBLE IONIZATION OF ARGON ATOM
The theory of sequential two-photon double ionization of atoms is applied to the angular correlation of two emitted electrons upon ionization of the Ar atom. The influence of the intermediate-ion polarization on the angular correlation functions is demonstrated. The results can be used in the design and interpretation of experiments with free-electron lasers.
Контактная информация: Грызлова Елена Владимировна e-mail: gryzlova@gmail.ru Грум-Гржимайло Алексей Николаевич e-mail', algrgrl492@yahoo.com Кабачник Николай Мартинович e-mail', nkabach@mail.ru Страхова Светлана Ивановна e-mail', str@sinp.msu.ru
Рецензент - Матвеев В.И., доктор физико-математических наук, профессор кафедры теоретической физики Поморского государственного университета имени М.В. Ломоносова
