CC BY
6
УДК 539.1.074.3
СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫЕ СВОЙСТВА КРУПНЫХ КРИСТАЛЛОВ Ьи28Ю5-2:У3+:Се3+:Са2+
М.В. Белов1, Ю.Д. Заварцев2, М. В. Завертяев1, А. И. Загуменный2, В. А. Козлов1, С. А. Кутовой2, Н.В. Пестовский1, С. Ю. Савинов1
Исследованы сцинтилляционные параметры оксиорто-силиката лютеция, легированного ионами Се3+, У3+ и Са2+. Новый материал описывается химической формулой Ьи(2-у)У(у-г-х) СехСагБЮ5_г. Кристалл диаметр)ом 65 мм и длиной цилиндрической части 160 мм выращен методом Чохральского. Состав кристалла изменяется по длине от верха к низу кристаллической були, вызывая изменение времени затухания сцинтилляций в диапазоне 38.5-37.9 нс. Рассмотрена перспективность использования этого кристаллического материала в экспериментальных установках на современных ускорительных комплексах.
Ключевые слова: сцинтилляционный кристалл, гамма-излучение, время затухания сцинтилляций, импульсная катодолюминесценция.
В последние годы опубликован ряд работ об исследовании свойств высокоплотных сцинтилляционных кристаллов, эффективных для использования в детекторах, работающих в условиях высокой радиационной нагрузки [1, 2]. Промышленные кристаллы Ь80:Се и ЬУ80:Се, сочетающие хорошую совокупность сцинтилляционных характеристик с высокой радиационной стойкостью, были выбраны для всесторонних исследований в научных центрах различных стран. В работе [3] были опубликованы результаты статистического сравнения сцинтилляционных свойств модулей сечением 30x30 мм2 и длиной 130 мм, а также пластин 14x14x1.5 мм3, изготовленных из крупных промышленных кристаллов Ьи2(1-х)У2х8Ю5:Се, ЬУ80:Се, выращенных в разных организациях.
1 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: kozlovva@lebedev.ru.
2 ИОФ РАН, 119991 Россия, Москва, ул. Вавилова, 38.
В 2022 году будет введён в эксплуатацию новый Российский коллайдер NICA для исследований в физике высоких энергий - ускорительный комплекс на базе Объединённого института ядерных исследований (Дубна, Россия). В связи с этим ФИАН им. П. Н. Лебедева РАН проводит исследования по разработке радиационно стойких сцин-тилляционных материалов для детекторов в этом ускорительном комплексе. Ранее нами были изучены сцинтиляционные параметры и радиационная стойкость мультилегиро-ванных кристаллов оксиортосиликат лютеция с церием Ce2XLu2(i_x)SiO5, дополнительно легированные ионами Sc3+, Gd3+, Y3+, Ca2+ [2, 3].
Данная статья посвящена исследованию сцинтилляционных свойств для верха и низа нового промышленного кристалла Lu(2-y)Y(y-z-X)CeXCazSiO5-z, перспективного для использования в экспериментах на современных коллайдерах.
Технология выращивания методом Чохральского промышленных мультилегирован-ных кристаллов диаметров более 60 мм основана на использовании начального расплава с оптимальной концентрацией каждого легирующего элемента, оптимизированного состава газовой атмосферы, эффективной конструкции теплоизолирующей керамики, заданной ориентации затравочного кристалла, минимальной скорости роста, заданной скорости вращения кристалла, экспериментально подобранной формы конуса разращи-вания кристалла, оптимального соотношения диаметра растущего кристалла и диаметра тигля с расплавом, определенной формы конуса отрыва кристалла от расплава на завершающем этапе, многодневного режима охлаждения до комнатной температуры кристалла и тигля с температурой 2000 °C, подобранной последовательности разрезания кристалла на части, чтобы предотвратить появления трещин в цилиндрической части. На основе этих параметров нами выращен радиационно стойкий кристалл с диаметром цилиндрической части 65 мм, легированный ионами Ce3+, Y3+ и Ca2+ (рис. 1). Состав кристалла изменяется по длине от верха к низу кристаллической були, описывается химической формулой соединения Lu(2-y)Y(y-z-X)CeXCazSiO5-z, и содержит кислородные вакансии в концентрации z.
В методе Чохральского состав растущего кристалла отличается от состава расплава, а также состав кристалла изменяется по длине. Концентрацию легирующих примесей Ce3+, Y3+, Ca2+ по длине выращенной були можно рассчитать, используя стандартную формулу изменения концентрации примеси по длине були в зависимости от доли закристаллизованного расплава:
Cs = kCo(l - g)k~\
Cs - концентрация легирующей примеси в кристалле, Со - концентрация легирующей 4
Рис. 1: (а) кристалл Lu(2_y)Y(y_z_x)CexCazБЮ5-Х с диаметром цилиндрической части 65 мм, (Ъ) элемент из кристалла Lu(2_y) Y(y_z_x)CexCaz8Ю5-2: размером 14х 14х 2 мм3 с отверстиями.
примеси в расплаве в начале роста кристалла, к - коэффициент распределения примеси между расплавом и кристаллом, д - доля закристаллизованного расплава.
Коэффициент распределения примеси между расплавом и кристаллом составляет для ионов церия ксе = 0.22, ионов иттрия ку = 0.9 и ионов кальция кса = 0.2. Вследствие таких значений коэффициентов распределения концентрация церия, иттрия, кальция постоянно увеличивается по длине були от верха к низу, в результате чего плотность кристалла и сцинтиляционные параметры изменяются по длине выращенного кристалла. Состав верха цилиндрической части кристалла описывается химической формулой Ьщ.961 Уо.оз7Сео.оооб8Сао.ооозв8105_2, г = 0.00038.
Для оценки сцинтилляционных характеристик для верхней и нижней частей выращенного кристалла (см. рис. 1(а)) были изготовлены пластины размером 14 х 14 х 2 мм3, все грани которых были отполированы (рис. 1(Ь)). Сцинтилляционные пластины были перфорированы для использования в слоистом калориметре с известной конструкцией "Шашлык", когда активные слои чередуются со слоями поглотителя, а свет выводится на фотоприемники с помощью световодов.
С целью изучения спектров импульсной катодолюминесценции (ИКЛ) образцов ок-сиортосиликата лютеция Ьи(2_у)У(у_2_х)СехСа,г8Ю5_2 использовалась установка на основе ускорителя электронов РАДАН-ЭКСПЕРТ, генерирующего импульсы электронов со средней энергией 150 кэВ, длительностью 2 нс и пиковой плотностью мощности 10 МВт/см2. Спектры ИКЛ пластин, изготовленных из верхней и нижней части кристалла Ьи(2-у)У(у_2_х)СехСа28Ю5_2 представлены на рис. 2.
3?
1Г,
С си тз
о о
а.
й
<и с <и
Ь-1
и
100 80 60 40 20
- 8!г ё'е с гуз1а1
- ¡О5-2 Се3+: Са2+
- Тор Войс
1,11 11.1 ...
0 250
350 450 550 А, пгп
650
750
Рис. 2: Спектры ИКЛ пластин, изготовленных из верхней и нижней части кристалла Ьщ2-у) Y(y-z-x)CexCaz.
Времена высвечивания кристаллов Ьи(2_у)У(у_2_х)СехСа28Ю5_2 исследовались на специальной установке с использованием метода "задержанных совпадений", который заключается в измерении распределения временных интервалов между возбуждением в сцинтилляторе и образованием фотоэлектрона на фотокатоде ФЭУ [6].
На рис. 3 приведены зависимости от времени интенсивности высвечивания, полученные с помощью радиоактивного источника 137Сз.
Для изучения световыхода образцов использовались спектры полного поглощения 7-квантов (фотопики) от радиоактивного источника 137Ся. Исследуемый сцинтилля-ционный кристалл с помощью оптической смазки был соединен с фотоумножителем Иашаша1зи R4125Q с кварцевым окном. Все остальные поверхности кристаллов были завернуты в 7 слоев тефлоновой ленты. На рис. 4 приведены фотопики от радиоактивного источника 317Ся для Ьи(2_у)У(у_2_х)СехСа28Ю5_2.
Абсолютный световой выход в терминах числа фотоэлектронов/МэВ определялся, используя калибровку каналов амплитудного преобразователя по положению од-ноэлектронного пика фотоумножителя, полученного при уменьшении засветки ФЭУ с помощью регулируемой диафрагмы. В табл. 1 приведены основные характеристики, измеренные на образцах Ьи(2_у)У(у_2_х)СехСа28Ю5_2, изготовленных из верха и низа кристалла.
Рис. 3: Зависимости от времени интенсивности высвечивания пластин, изготовленных из верхней и нижней части кристалла Lu(2_y)Y(y_z_x)CexCazЬЧ05_:г, полученные с помощью радиоактивного источника 137 Cs.
Рис. 4: Амплитудные распределения пластин, изготовленных из верхней и нижней части кристалла Lu(2_y) Y(y_z_x)CexCazЬЧ05_:г, полученные с помощью радиоактивного источника 137 Cs.
Плотность кристаллического материала определяли, используя стандартный гидростатический метод измерения в дистиллированной воде на аналитических весах с точностью измерения 0.0001 г. Для образцов с шлифованной поверхностью и весом около 20 г была достигнута точность измерения плотности 0.001 г/см3.
Таблица 1 Основные характеристики пластин размером 14x14x2 мм3, изготовленных из верхней и нижней части кристалла Ьи(2-у)У(у-г-х)СвхСагБЮ5-г
Параметр Измеренные значения
1. Световыход, фотонов/Мэв top: 31000 bottom: 32000
2. Время высвечивания, нс top: 38.5 bottom: 37.9
3. Пик спектра излучения, нм 415-425
4. Плотность материала, г/см3 top: 7.358 bottom: 7.3453
5. Энергетическое разрешение (ЕШИМ), % top: 8.8 bottom: 8.9
Измерены сцинтилляционные параметры для верха и низа кристалла оксиортоси-ликата лютеция Ьи(2-у)У(у-г-х)СехСагБЮб^ диаметром 65 мм и длиной цилиндрической части 160 мм, выращенного методом Чохральского. Полученные параметры имеют несущественные различия с точки зрения применения в качестве кристаллического материала в детекторах на современных ускорительных комплексах, в том числе и в слоистых калориметрах, изготовленных по технологии "Шашлык".
ЛИТЕРАТУРА
[1] Ren-Yuan Zhu, J. Phys.: Conf. Ser. 1162, 012022 (2019). DOI: 10.1088/17426596/1162/1/012022.
[2] Chen Hu, Fan Yang, Liyuan Zhang, et al., IEEE Transactions on Nuclear Science 65(4), (2018). D0I:10.1109/TNS.2018.2808841.
[3] F.Yang, R. Mao, L. Zhang, and Ren-Yuan Zhu, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 784, 105 (2015). https://doi.org/10.1016/j.nima.2014.11.103.
[4] Ю. Д. Заварцев, М. В. Завертяев, А. И. Загуменный и др., Краткие сообщения по физике ФИАН 40(2), 13 (2013). Б01:10.3103/81068335613020024.
[5] Ю. Д. Заварцев, М. В. Завертяев, А. И. Загуменный и др., Краткие сообщения по физике ФИАН 43(11), 31 (2016). Б01:10.3103/81068335616110051.
[6] М. В. Белов, Ю. Д. Заварцев, М. В. Завертяев и др., Краткие сообщения по физике ФИАН 46(8), 29 (2019). https://doi.org/10.3103/S1068335619080050.
Поступила в редакцию 25 февраля 2022 г.
После доработки 28 марта 2022 г. Принята к публикации 28 марта 2022 г.
