CC BY
8
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION. TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Научная статья УДК 666.189.32
doi: 10.17213/1560-3644-2022-2-78-84
ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДОВ МАТЕМАТИЧЕСКОЙ СТАТИСТИКИ ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ ВЛИЯНИЯ ПАРАМЕТРОВ СИНТЕЗА НА СВОЙСТВА ПОРИСТЫХ СТЕКЛОКОМПОЗИТОВ
Л.А. Яценко, Б.М. Гольцман, Е.А. Яценко, В.С. Яценко
Южно-Российский государственный политехнический университет (НПИ) имени М.И. Платова, г. Новочеркасск, Россия
Аннотация. Для исследования влияния параметров синтеза на свойства пористых стеклокомпозицион-ных материалов были применены статистические методы планирования эксперимента, позволяющие оптимизировать технологию и сократить трудовые и энергетические затраты. Разработана матрица планирования для проведения дробного факторного эксперимента. Получены и проанализированы кодированные и некодиро-ванные уравнения регрессии, гистограммы частоты свободных остатков, диаграммы Парето, модель прогнозного распределения значений согласно закону нормального распределения, модели рассеивания значений показателей, матрицы взаимосвязи независимых переменных и результативного значения плотности. Установлено, что наиболее весомым фактором, влияющим на плотность, является количество порообразователя.
Ключевые слова: математическая статистика, математическое моделирование, синтез пористых стеклокомпо-зитов, пористые стеклокомпозиционные материалы, свойства пористых стеклокомпозитов
Благодарности: данная научно-исследовательская работа выполняется при поддержке стипендии Президента РФ молодым ученым и аспирантам (конкурс 2021-2023 года), Проект СП-1337.2021.1
Для цитирования: Яценко Л.А., Гольцман Б.М., Яценко Е.А., Яценко В.С. Применение методов математической статистики для исследования влияния параметров синтеза на свойства пористых стеклокомпозитов // Изв. вузов. Сев.-Кавк. регион. Техн. науки. 2022. № 2. С. 78 - 84. http://dx.doi.org/10.17213/1560-3644-2022-2-78-84
Original article
APPLICATION OF MATHEMATICAL STATISTICS METHODS TO STUDY THE INFLUENCE OF SYNTHESIS PARAMETERS ON THE PROPERTIES
OF POROUS GLASS COMPOSITES
L.A. Yatsenko, B.M. Goltsman, E.A. Yatsenko, V.S. Yatsenko
Platov South-Russian State Polytechnic University (NPI), Novocherkassk, Russia
Abstract. To study the influence of synthesis parameters on the properties ofporous glass-composite materials, statistical methods of experiment planning were used, which make it possible to optimize the technology and reduce labor and energy costs. A planning matrix has been developedfor conducting a fractional factorial experiment. Coded and non-coded regression equations, histograms of the frequency offree residuals, Pareto diagrams, a model ofpredictive distribution of values according to the normal distribution law, dispersion models of indicator values, a matrix of the relationship of independent variables and the resulting density value were obtained and analyzed. It has been established that the most significant factor affecting the density is the amount of blowing agent.
Keywords: mathematical statistics, mathematical modeling, synthesis of porous glass composites, porous glass composite materials, properties of porous glass composites
Acknowledgements: this research work is carried out with the support of the scholarship of the President of the Russian Federation to young scientists and postgraduates (competition 2021-2023), the Project SP-1337.2021.1
For citation: Yatsenko L.A., Goltsman B.M., Yatsenko E.A., Yatsenko V.S. Application of mathematical statistics methods to study the influence of synthesis parameters on the properties of porous glass composites. Izv. vuzov. Sev.-Kavk. region. Techn. nauki=Bulletin of Higher Educational Institutions. North Caucasus Region. Technical Sciences. 2022; (2):78 - 84. (In Russ.) http://dx.doi.org/10.17213/1560-3644-2022-2-78-84
© ЮРГПУ (НПИ), 2022
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION. TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Введение
На сегодняшний день одной из главных задач в области разработки силикатных материалов является создание эффективных теплоизоляционных строительных материалов и снижение их себестоимости. Стоимость пористых стеклокомпо-зиционных материалов в настоящее время зависит от сырьевой базы, которая используется для их производства. Специально сваренное стекло является самым дорогим, после него идет стеклобой строго фиксированной марки. Считается, что получение высококачественного пористого стек-локомпозита с повышенной прочностью возможно только при использовании вышеупомянутых сырьевых материалов. Однако себестоимость пористого стеклокомпозита, производимого из такого сырья, намного выше рыночной цены аналогичных изделий за счет сложности технологии. По этой причине, в последние годы значительная часть исследований в области разработки пористых стеклокомпозиционных материалов направлена на наращивание сырьевой базы. Применение местного регионального природного сырья при разработке технологий получения силикатных материалов позволит снизить стоимость конечного продукта и приумножить сырьевую базу для производства силикатов [1 - 5]. В связи с этим для высокотемпературного синтеза пористых стекло-композитов, на основе анализа месторождений природного силикатного сырья Ростовской области и проведенных физико-химических исследований сырьевых материалов Ростовской области [6, 7], был выбран диатомит Мальчевского месторождения.
Синтез структуры пористых стеклокомпо-зитов является сложным многофакторным процессом, на который влияет не только состав основного сырья, но также тип и количество поро-образователя, а также режим термообработки и его продолжительность. Известно, что структура пористых стеклокомпозиционных материалов напрямую зависит от типа порообразователя и конкретного используемого порообразующего вещества [8].
Учитывая большие трудо- и энергозатраты, а также сложность разрабатываемых составов [9, 10], закономерно применение методов оптимального планирования эксперимента, позволяющих существенно сократить затраты времени и материальных средств на выполнение исследовательских работ. Основной целью при этом является разработка математической модели, адекватно описывающей процесс и позволяющей, в конечном счете, осуществлять его управление.
Методика проведения исследований
При проведении исследований влияния параметров синтеза на свойства пористых стекло-композитов применялись статистические методы планирования эксперимента, где математическое описание представляется в виде полинома, где Y - функция отклика, а XI, X2, Xз, X^ ... - факторы (аргументы) исследуемого процесса. План эксперимента в этом случае определяет расположение экспериментальных точек в ^-мерном факторном пространстве. Обычно план задается в виде матрицы планирования, каждая строка которой определяет условия опыта, а каждый столбец - значения контролируемых и управляемых параметров в исследуемом процессе, т.е. значения факторов, соответствующих условию опыта. Для проведения дробного факторного эксперимента, построения и анализа многофакторных регрессионных моделей линейной структуры использовалось программное обеспечение STATISTICA [11].
Линейная многофакторная модель представляет собой уравнение прямой в многомерном пространстве и имеет вид:
Y = Bo + BlXl + BX2 +... +Б^п,
где XI, ..., Xn - независимые переменные (факторы); Y- зависимая переменная; Bo, ... , Bn - коэффициенты уравнения регрессии; п - количество независимых переменных.
Экспериментальная часть
Для состава пористого стеклокомпозита на основе диатомита Мальчевского месторождения Ростовской области выбраны следующие факторы варьирования (независимые переменные): Х1 - количество диатомита, % по массе; Х2 - количество глицерина, % по массе; Хз - температура вспенивания, °С; Х4 - время вспенивания, мин. Интервалы и шаг варьирования для независимых переменных выбраны так, чтобы максимально учесть все варианты. В качестве зависимой переменной Y (функции отклика) выбрана плотность, кг/м3. Матрица планирования, совмещенная с результатами эксперимента, представлена в табл. 1.
Согласно полученным результатам, значение свободного члена составляет 285,37. То есть на достаточно высоком уровне находится случайное изменение плотности материала, а значение ошибки - на уровне 55,14. Г-критерий Стьюдента составляет 5,16, а табличное значение показателя 3,18, таким образом, по критерию Стьюдента модель необходимо пересмотреть на проверку ее оптимальности.
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION.
TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Таблица 1 / Table 1 Матрица планирования дробного факторного эксперимента / Fractional factorial experiment
Количество диатомита Xi Количество глицерина X2 Температура вспенивания, Хз Время вспенивания, мин Х4 Плотность Y
75 2 800 10 279
85 2 800 50 227
75 8 800 50 207
85 8 800 10 536
75 2 860 50 357
85 2 860 10 182
75 8 860 10 297
85 8 860 50 209
Согласно данным рис. 1 , частота остатков модели не имеет четкой динамики и последовательного распределения, но обладает высоким уровнем влияния и объемом показателя, что указывает на необходимость рассмотрения дополнительных параметров оценки и влияния факторов.
Следует дополнительно изучить качество регрессионной зависимости показателей. Модель не исключает факторы, которые в нее входят, по их уровню значимости можно судить о том, что они все имеют существенное влияние на показатель плотности.
Расчетный уровень значимости для свободного члена не превышает а = 0,05, таким образом, полученные коэффициенты уравнения регрессии значимы. Коэффициент детерминации Я2 составляет 0,225, следовательно, значение дисперсии зависимых значений модели не слишком велико, что указывает на сильное влияние изменчивости случайной величины плотности.
Уравнение регрессии для кодированных значений уровней факторов имеет вид:
Y = 285,37 - 0,34X1 + 8,47X2 - 0,86Хз - 1,83X4.
Из чего следует, что для увеличения плотности на 1 ед. измерения необходимо уменьшить показатель материала на 0,34 ед., количество глицерина нужно увеличить на 8,47 ед., температуру вспенивания снизить на 0,86 ед., время вспенивания сократить на 1,83 ед. Расчетный уровень значимости р для свободного члена и фактора Х1 не превышает а = 0,05, полученные коэффициенты уравнения регрессии значимы. Модель значима, все факторы имеют значение и вес для модели.
Критерий Фишера показывает степень рассеивания выборки, т. е. разницу между уровнями дисперсии двух выборок. ^-критерий Фишера для Х1 составил 0,000938. Для Х2 - Х3 значение критерия выше 0,21. Х4 имеет наибольшее значение 0,44. ^-критерий табличный для модели составляет 9,12. Результаты оценки указывают на низкий уровень критерия Фишера, согласно которому модель является значимой.
Рис. 1. Гистограмма частоты свободных остатков / Fig. 1. Histogram of raw residuals
Диаграмма Парето (рис. 2) показывает кумулятивную зависимость плотности Y от влияния независимых переменных. Все факторы влияют на изменение плотности материала и являются значимыми. Количество диатомита Xi оказывает наименьшее влияние на плотность материала.
Рис. 2. Диаграмма Парето / Fig. 2. Pareto chart
Исключение фактора Xi из модели необязательно и зависит от технологии проводимого исследования. Тем не менее, существенность влияния Xi при изменении других величин должна быть дополнительно исследована, поскольку увеличение влияния количества диатомита при прочих равных условиях может различным образом отражаться на эффективности технологии.
Прогнозные значения (рис. 3) не поддаются динамике общего нормального закона распределения, существует определенный лаг динамики
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION.
TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
показателя, однако он четко не выражен и связан с тем, что технология процесса четко регламентирована и не имеет случайных значений. Модель не может быть качественно спрогнозирована.
Рис. 3. Модель прогнозного распределения значений согласно закону нормального распределения / Fig. 3. Model of predictive distribution of values according to the law of normal distribution
Модель рассеивания значений показателей (рис. 4) в целом показывает ненормальное распределение значений показателей. Адекватность распределения факторных влияний на результативный показатель в данном случае не имеет места. Однако в целом модель поддается исследованию и анализу.
S -50
° о
!
О О
О 0
Анализ вероятности показывает, что р меньше 0,05 для всех соотношений показателей и самих факторных загрузок. Модель можем считать значимой. Уровень коэффициента детерминации 0,99. Из чего следует, что исследуемые показатели практически полностью объясняют изменчивость У, а для случайной дисперсии нет возможности проявления. Случайная величина составляет 285,37. При этом при увеличении Х2 и уменьшении Х3 и Х4 возрастает У.
Уравнение регрессии в таком случае примет вид
У = 285,37 + 50,8X2 - 51,07X3 - 73,4X4.
Анализ уровней регрессии указывает на существенность связи показателя плотности с количеством глицерина, а также низкий уровень регрессии показателя плотности с уровнем температуры вспенивания.
Уравнение регрессии для некодированных значений имеет вид
У = 1004,53 - 324,81X2 + 0,3X3 + 22,39X4.
Таким образом, X2 изменил влияние на отрицательное, а Xз, X^ изменили влияние на положительное. Вес переменных также изменился.
Диаграмма Парето (рис. 5) имеет более оптимизированный вид. Кумулятивное значение возрастает нормально, модель оптимизирована.
160 180 200 220 240 260 280 300 320 340 360 380 400 Прогнозируемые значения
Рис. 4. Модель рассеивания значений показателей / Fig. 4. Dispersion model of indicator values
Для оценки вариантов оптимизации модели важно использовать инструменты исключения незначимых показателей. Для этого стоит изменить параметры модели и установить состояние оценки показателей при исключении Х1 и установке параметров оценки взаимосвязи между независимыми переменными.
Рис. 5. Диаграмма Парето / Fig. 5. Pareto chart
Для показателей количества глицерина и температуры вспенивания характерна взаимосвязь (рис. 6). Данные показатели, при совместном воздействии существенно изменяют плотность материала.
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION. TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Ш 1472,88 П 1400 ■ 1440 □ 1360
Рис. 6. Матрица взаимосвязи переменныхХг иХз и результативного значения Y / Fig. 6. The matrix of the relationship between the variables Хг and Хз and the resulting value Y
Присутствует небольшая взаимосвязь между значениями количества глицерина и времени вспенивания (рис. 7).
Рис. 8. Матрица рассеивания показателей / Fig. 8. Scatter matrix of indicators
Прогнозные значения показателей (рис. 9) соответствуют нормальному закону распределения.
Рис. 7. Матрица взаимосвязи переменных Хг и Х4 и результативного значения Y / Fig. 7. The matrix of the relationship between the variables Хг and X4 and the resulting value Y
Установлено, что взаимосвязь между показателями Хз и Х4 отсутствует, что указывает на независимость температуры от времени вспенивания.
Матрица рассеивания показателей (рис. 8) показывает нормальное распределение значений показателей, соблюдается общая принадлежность показателей к исследованию.
Рис. 9. Матрица прогнозных значений показателей / Fig. 9. Matrix of predictive
Таким образом, данная модель оценки более пригодна для экстраполяционных методов диагностики показателя плотности материала в дальнейших исследованиях.
Заключение
Проведенный дробный факторный эксперимент показал, что построенная модель исследования значимая, влияние всех факторов существенное, а зависимость плотности материала от факторных загрузок Х1-Х4 в целом велика. Для оптимизации модели было предложено исключить фактор Xi (количество диатомита) из анализа. Таким образом, показатели оценки изменчивости плотности позволили установить, что на плотность материала существенное влияние оказывает количество глицерина, а меньшим воздействием обладает время вспенивания. Температура вспенивания также влияет на плотность, однако качество ее влияния стоит пересмотреть в дальнейшем.
Y
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION. TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Список источников
1. Da Silva R.C., Kubaski E.T., Tenório-Neto E.T. [et al.] Foam glass using sodium hydroxide as foaming agent: Study on the reaction mechanism in soda-lime glass matrix // Journal of Non-Crystalline Solids. 2019. № 511. P. 177 - 182.
2. Monich P.R., Romero A.R., Hollen D., Bernardo E. Porous glass-ceramics from alkali activation and sinter-crystallization of mixtures of waste glass and residues from plasma processing of municipal solid waste // Journal of Cleaner Production, 2018. № 188. P. 871 - 878.
3. YatsenkoE.A., Goltsman B.M., Smolii V.A., YatsenkoL.A. Perspective and experience of use of glass fraction of solid municipal waste in the production of silicate heat-insulating materials // Proceedings of the 2018 IEEE international conference "management of municipal waste as an important factor of sustainable urban development", WASTE 2018. St. Petersburg, 4-6 Oct. 2018. P. 46 - 48.
4. Zhao Y., Ye J., Lu X. [et al.] Preparation of sintered foam materials by alkali-activated coal fly ash // Journal of Hazardous Materials. 2010. №. 174. P. 108 - 112.
5. Yatsenko EA, Goltsman BM, Kosarev A.S., Yatsenko LA. [et al.] Synthesis of foamed glass based on slag and a glycerol pore-forming mixture // Glass Phys. Chem. 2018. №2 44(2). Р 152 - 155.
6. Яценко ЛА., Яценко ЕА, Гольцман Б.М. Перспективы использования природного силикатного сырья ростовской области для производства пористых стеклокомпозитов // Изв. вузов Сев.-Кавк. регион. Техн. науки. 2021. № 3 (211). С. 85 - 90.
7. Яценко Л.А., Гольцман Б.М., Яценко Е.А., Середин Б.М., Трофимов С.В., Курдашов В.М. Синтез пористого стекло-композита на основе природного силикатного сырья Ростовской области // Изв. вузов Сев.-Кавк. регион. Техн. науки. 2021. № 4 (212). С. 87 - 92.
8. Шилл Ф. Пеностекло. М.: Стройиздат, 1965. 307 с.
9. Демидович Б.К. Пеностекло. Минск: Наука и техника, 1975. 248 с.
10. Минько Н.И., Пучка О.В., Бессмертный В.С. [и др.] Пеностекло. Научные основы и технология. Воронеж: Научная книга, 2008. 167 с.
11. Яценко Л.А. Аналитический обзор современных программных средств для исследования химико-технологических процессов и их оптимизации // Сборник избранных статей по материалам научных конференций ГНИИ «Нацразвитие». Санкт-Петербург, 2021. С. 208 - 213.
References
1. Da Silva R.C., Kubaski E.T., Tenório-Neto E.T. et al. Foam glass using sodium hydroxide as foaming agent: Study on the reaction mechanism in soda-lime glass matrix. Journal of Non-Crystalline Solids. 2019;(511): 177-182.
2. Monich P.R., Romero A.R., Hollen D., Bernardo E. Porous glass-ceramics from alkali activation and sinter-crystallization of mixtures of waste glass and residues from plasma processing of municipal solid waste. Journal of Cleaner Production. 2018; (188):871-878.
3. Yatsenko E.A., Goltsman B.M., Smolii V.A., Yatsenko L.A. Perspective and experience of use of glass fraction of solid municipal waste in the production of silicate heat-insulating materials. Proceedings of the 2018 IEEE international conference "management of municipal waste as an important factor of sustainable urban development", WASTE 2018. St. Petersburg, 4-6 Oct. 2018. Pp. 46-48.
4. Zhao Y., Ye J., Lu X. et al. Preparation of sintered foam materials by alkali-activated coal fly ash. Journal of Hazardous Materials. 2010; (174):108-112.
5. Yatsenko E.A., Goltsman B.M., Kosarev A.S., Yatsenko L.A. et al. Synthesis of foamed glass based on slag and a glycerol pore-forming mixture. Glass Phys. Chem. 2018; 44(2):152-155.
6. Yatsenko L.A., Yatsenko E.A., Goltsman B.M. Prospects for the use of natural silicate raw materials of the Rostov region for the production of porous glass composites. Izv. vuzov. Sev.-Kavk. region. Techn. nauki = Bulletin of Higher Educational Institutions. North Caucasus Region. Technical Sciences. 2021; (3):85-90. (In Russ.).
7. Yatsenko L.A., Goltsman B.M., Yatsenko E.A., Trofimov S.V., Kurdashov V.M. (2021) Synthesis of porous glass composites based on natural silicate raw materials of the Rostov region. Izv. vuzov. Sev.-Kavk. region. Techn. nauki = Bulletin of Higher Educational Institutions. North Caucasus Region. Technical Sciences. 2021; (4):87-92. (In Russ.).
8. Shill F. Foam glass. Moscow: Stroiizdat;1965. 307 p.
9. Demidovich B.K. Foamglass. Minsk: Science and Technology; 1975. 248 p.
10. Minko N.I., Puchka O.V., Bessmertny V.S. et al. Foam glass, Scientific basis and technology. Voronezh: Scientific the book; 2008. 167 p.
11. Yatsenko L.A. Analytical review of modern software tools for the study of chemical-technological processes and their optimization. Collection of selected articles based on the materials of scientific conferences of the HNRI "National Development". St. Petersburg, 2021. Pp. 208-213.
Сведения об авторах
Яценко Любовь Александровна^ - инженер, luba488@yandex.ru
Гольцман Борис Михайлович - канд. техн. наук, доцент, кафедра «Общая химия и технология силикатов», boriuspost@gmail.com Яценко Елена Альфредовна - д-р техн. наук, профессор, зав. кафедрой «Общая химия и технология силикатов», e_yatsenko@mail.ru Яценко Владислав Сергеевич - аспирант, кафедра «Общая химия и технология силикатов», vladd_06@inbox.ru
ISSN 1560-3644 BULLETIN OF HIGHER EDUCATIONAL INSTITUTIONS. NORTH CAUCASUS REGION. TECHNICAL SCIENCES. 2022. No 2
Information about the authors
Yatsenko Lyubov' A. - Engineer, luba488@yandex.ru
Goltsman Boris M. - Candidate of Technical Sciences, Associate Professor, Department «General Chemistry and Technology of Silicates», boriuspost@gmail.com
Yatsenko Elena A. - Doctor of Technical Sciences, Professor, Head of the Department «General Chemistry and Technology of Silicates», e_yatsenko@mail.ru
Yatsenko Vladislav S. - Graduate Student, Department «General Chemistry and Technology of Silicates», vladd_06@inbox.ru
Статья поступила в редакцию/the article was submitted 16.05.2022; одобрена после рецензирования / approved after reviewing 18.05.2022; принята к публикации / acceptedfor publication 20.05.2022.
