CC BY
12Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454
Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
ПОЛИОКСИДНЫЕ КАТАЛИЗАТОРЫ ПЕРЕРАБОТКИ МЕТАНА В СИНТЕЗ ГАЗ
О.Э.^уйбокаров
старшей переподаватель кафедра «Переработка нефти и газа», Каршинский инженерно-экономический институт
О.А.Шобердиев
Студент 3- курса, кафедра «Переработка нефти и газа», Каршинский инженерно-экономический институт
К.С.Рахматуллаев
Студент 3- курса, кафедра «Переработка нефти и газа», Каршинский инженерно-экономический институт
Ш.Муродуллаева
Студент 1- курса, кафедра «Переработка нефти и газа», Каршинский инженерно-экономический институт
АННОТАЦИЯ
Исследована каталитическая активность полиоксидных контактов на основе стеклоткани в процессе углекислотной конверсии метана в синтез газ. На основе системы М0-А1203/глицин при раздельном и совместном нанесении ком- понентов установлено, что большая каталитическая активность наблюдается при совместном нанесении компонентов. Найдено, что в случае раздельного нанесения NiO и Al203 наблюдается инверсия кривых конверсии СН4 и СО2 и в выходах синтез газа в зависимости от температуры процесса УКМ. Проведены испытания устой- чивой работы каталитического образца состава 1,0% Al203 - 1,5% NiO - 1,0% CoO в течение 22 ч работы с восстановителем карбамид.
Ключевые слова: катализатор, стеклоткань, метан, конверсия, синтез газ.
ВВЕДЕНИЕ
Природный газ - полезное ископаемое, которое залегает в недрах Земли в газообразном состоянии. Он может представлять либо от- дельные скопления
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454
Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
(газовые залежи), либо газовую шапку нефтегазовых месторождений. Природный газ на 98% состоит из метана СН4, свойства которого почти полностью определяют свойства и характеристики при- родного газа.Не секрет, что при нефтедобыче утилизация попутных нефтяных газов производится путем их сжигания в факельных установках, в свою очередь, это - огромные экономические потери и серьезная угроза для окружающей среды. Развитие нетрадиционных методов переработки природного газа в ценные продукты является важной задачей современного катализа. Нами синтезирован ряд низкопроцентных катализаторов на основе стеклоткани, модифицированных оксидами никеля, алюминия, кобальта и исследована их каталитическая активность в процессе углекислотной кон- версии метана в синтез газ. Синтез газ (смесь H2 и CO) служит исходным сырьем для производства многих химических и нефтехимических продуктов (метанол и продукты оксисинтеза, продукты синтеза Фишера-Тропша), а также используется для восстановления железной руды. Углекислотная конверсия метана позволяет также вовлекать в синтез диоксид углерода, запасы которого огромны, а масштабы использования в промышленности невелики. Кроме того, он является парниковым газом и считается ответственным за глобальное потепление на Земле. Поэтому расширение числа синтезов на основе СО2 - перспективное направление развития газохимии [1-4].
МЕТОДОЛОГИЯ
Экспериментальная часть: Образцы катализаторов готовились на основе стеклоткани марки КТ-11-ТО, выдерживающей температуру 1200оС. Активные компоненты катализатора наносились на поверхность стеклотканой матрицы методом "solution combustion" [5-8]. Активность катализаторов проверялась online с использованием газо- хроматографического метода анализа на приборе «ХРОМОС ГХ-1000» [9, 10].
Результаты и их обсуждение
Исследована каталитическая активность систем на основе стеклоткани в реакции углекислотной конверсии метана (УКМ) с введением в общий со- став оксидов алюминия и никеля (таблица 1).
Таблица 1 - Состав образцов на основе стеклоткани, синтезированных раздельным (№ 1, 2) и совместным (№ 3, 4) нанесением активных компонентов и характеристики каталитической активности при температуре каталитического
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454 Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
процесса, равной 850 оС
Конверсия, % Выход, % Образование
№ Состав углерода, %
образ СН4 СО2 Н2 СО С
ца
1 1,5% NiO, 1% Al2O3 58,65 56,42 24,43 28,64 -1,468
2 1,5% NiO, 2% Al2O3 70,39 74,16 31,89 37,19 -1,537
3 1,5% NiO, 1% Al2O3 80,56 87,42 35,51 42,22 -4,320
4 1,5% NiO, 2% Al2O3 85,35 94,22 39,14 45,68 -3,262
Отличием этих систем является то, что при синтезе первых двух образцов катализаторов производилось раздельное нанесение оксидов Al2O3 и NiO на основу стеклоткани методом "solution combustion" c применением в качестве восстановителя карбамида ((CO)2NH2), а именно, первоначально на стеклоткань наносился оксид алюминия и только после полного формирования его слоя наносился второй слой из оксида никеля. Во втором случае оксиды алюминия и никеля наносились на стеклоткань одновременно из общего раствора. Как показали эксперименты, каталитическая активность образцов, ко- торые синтезированы при совместном нанесении на стеклоткань оксидов алюминия и никеля оказалась выше как по конверсии исходных компонен- тов, так и по выходам целевых продуктов. Из таблицы видно, что наибольшей каталитической активностью по конверсии и выходам целевых продуктов характеризуется образец № 4, а по отложению на поверхности контакта углерода - образцы № 1 и 2. На основании полученных предварительных данных, представленных в таблице 1, было решено провести более подробные исследования системы Al2O3-NiO-CoO с восстановителем карбамидом. Матрица планирования данных экспериментов приведена в таблице 2.
Таблица 2 - Матрица планирования 16 экспериментов системы Al2O3-NiO-CoO с восстановителем карбамид
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454 Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
№ AbOs, % NiO, % CoO, % T, oC Q, ч-1
1 0,5 0 0 600 12 000
2 0,5 0,5 1 850 10 000
3 0,5 1 1,5 700 8000
4 0,5 1,5 0,5 770 4800
5 1 0,5 0,5 700 12 000
6 1 0 1,5 770 10 000
7 1 1,5 1 600 8000
8 1 1 0 850 4800
9 1,5 1 1 770 12 000
10 1,5 1,5 0 700 10 000
11 1,5 0 0,5 850 8000
12 1,5 0,5 1,5 600 4800
13 2 1,5 1,5 850 12 000
14 2 1 0,5 600 10 000
15 2 0,5 0 770 8000
16 2 0 1 700 4800
На рисунке 1 представлены данные по влиянию температуры на конверсию исходных компонентов и продуктов реакции в системе 1,0%А1203, 1,5%МО, 1,0%CoO.
Рисунок 1 - Влияние температуры на конверсию исходных компонентов и выход продуктов реакции (таблица 2, образец № 7)
Влияние объемной скорости на процессы превращения исходных соединений и образования продуктов реакции в системе Al2O3-NiO-CoO (таблица
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454 Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
2) показано на рисунке 2.
8000 10000 12000 4000 6000 8000 10000 12000
Условия: А12Оз - 1,25%, МО - 0,75%, СоО - 0,75%, Т - 730°С, О - 8700 ч\
Рисунок 2 - Влияние объемной скорости на конверсию исходных компонентов и выход продуктов реакции. Как видно из рисунка, кривые зависимостей конверсии диоксида уг- лерода и метана имеют сигмоидальный характер и, начиная с объемной скорости, равной 8000 ч-1, постепенно возрастают, достигая для конверсии диоксида углерода при 12 000 ч-1 величины 58 %, а для метана - 44,5 %. Выходы монооксида углерода и водорода также имеют подобный вид с возрастанием выходов Н2 и СО выше 8000 ч-1.
На рисунке 3а представлены данные по проверке образца № 7 (табли- ца 2) на длительность сохранения каталитической активности. Наработка производилась в течение 22 ч. Видно, что за время пробега каталитическая активность постепенно падает: для конверсии метана от 88 до 80%, а для
Рисунок 3 - Влияние продолжительности работы на конверсию исходных компонентов (СН4 и СО2 ) (а) и выход синтез газа (И2 и CO) (б) конверсии диоксида углерода от 97 до 91,5%. Выходы целевого продукт синтез газа также снижаются: для водорода от 42 до 35%, а для СО - от 49 до 43 % (рисунок 3, б).
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454 Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Таким образом, в работе методом "solution combustion" получены полиоксидные катализаторы на основе высокотемпературной стеклоткани. Установлено, что синтезированные каталитические системы проявляют высокую каталитическую активность в процессе углекислотной переработки метана (УКМ) в синтез газ.
REFERENCES
1.Зыонг Чи Чунг, автореферат диссертации «Получение синтез-газа углекислотной конверсии метана. - М., 2012. - 26 с.
2.Елкин А.Б., Лапидус А.Л., Жагфаров Ф.Г., Зыонг Ч. Разработка катализаторов угле- кислотной конверсии природного газа // Нефтепереработка и нефтехимия. - 2011. - № 8. - С. 39-42.
3.Aldashukurova G.B., Mironenko A.V., Mansurov Z.A., Shikina N.V., Yashnik S.A., Kuz- netsov V.V., Ismagilov Z.R. Synthesis gas production on glass cloth catalysts modified by Ni and Co oxides // Elsevier, Journal of Energy Chemistry. -2013. - Vol. 22, N 5. - Р. 811-818.
4.Алдашукурова Г.Б., Мироненко А.В., Кудьярова Ж.Б., Мансуров З.А., Шишки- на Н.В., Яшник С.А., Исмагилов З.Р. Приготовление и исследование стеклотканных катализа- торов в процессе переработки метана в синтез газ // Горение и Плазмохимия. - 2013. - Т. 11, № 2. - С. 140-150.
5.Мансуров З.А. Получение наноматериалов в процессах горения // Физика горения и взрыва. - 2012. - Т. 48, № 5. - С. 77-86.
6.Patil K.C., Aruna S.T., Mimani T. Combustion synthesis: an update // Current Opinion in Solid State and Materials Science. - 2002. - Vol. 6. - P. 507-512.
7.Aruna S.T., Mukasyan A.S. Combustion synthesis and nanomaterials // Current Opinion in Solid State and Materials Science. - 2008. - Vol. 12. - P. 44-55.
8.Kumar A., Mukasyan A.S. Impregnated layer combustion synthesis method for prepara- tion of multicomponent catalysts for the production of hydrogen from oxidative reforming of metha- nol // Applied Catalysis A: General. - 2010. - Vol. 372, N 2. - P. 175-183.
9.Казиева А.Б., Кудьярова Ж.Б., Мироненко А.В., Мансуров З.А. Катализаторы на ос- нове стеклоткани в процессе углекислотной конверсии метана // Мат-лы VIII Междунар. симп. «Физика и химия углеродных материалов / Наноинженерия». - Алматы, 2014. - С. 241-246.
Central Asian Research Journal For Interdisciplinary Studies (CARJIS)
ISSN (online): 2181-2454 Volume 2 | Issue 5 | May, 2022 | SJIF: 5,965 | UIF: 7,6 | ISRA: JIF 1.947 | Google Scholar |
www.carjis.org DOI: 10.24412/2181-2454-2022-5-679-685
10.Кудьярова Ж.Б., Мироненко А.В., Мансуров З.А. Исследование каталитической ак- тивности полиоксидных катализаторов на основе стеклоткани в процессе переработки метана // Известия НАН РК. - 2015. - № 3. - С. 131-137.
