УДК 621.373.82
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ВЕРОЯТНОСТЕЙ СПОНТАННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ И КОЭФФИЦИЕНТОВ СТОЛКНОВИТЕЛЬНОГО САМОУШИРЕНИЯ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ МОЛЕКУЛЫ СО2
12 12 Аршинов К.И. , Клубович В.В. , Крапивная О.Н. , Невдах В.В.
1 Институт технической акустики НАН Беларуси, г. Витебск, Республика Беларусь 2 Белорусский национальный технический университет, г. Минск, Республика Беларусь
Представлены методика и результаты одновременного определения вероятности спонтанного излучения А и коэффициента столкновительного самоуширения у для спектральной линии R(22) перехода 10°0-00°1 молекулы СО2 по измеренным ненасыщенным коэффициентам поглощения в углекислом газе на центральной частоте этой линии при температуре 300 К и давлениях, обеспечивающих фойгтовский контур линии.
(E-mail: [email protected])
Ключевые слова: углекислый газ, коэффициент поглощения, вероятность спонтанного излучения, столкновительное самоуширение спектральной линии.
Введение
Для решения задач переноса излучения в атмосфере, лазерной диагностики атмосферы по определению содержания в ней углекислого газа, определения энергетических характеристик СО2-лазеров требуется знание таких спектроскопических параметров молекулы СО2, как вероятности спонтанного излучения А и коэффициенты столкновительного самоуширения у для спектральных линий различных переходов молекулы СО2. Однако, даже для наиболее изученной линии Р(20) лазерного перехода 10°0-00°1 молекулы СО2, приводимые в литературе значения вероятности А лежат в диапазоне 0,1-0,32 с-1, а значения коэффициента у - в диапазоне 6,51-10,34 МГц/Тор, показывая, что разбросы в значениях этих параметров превышают погрешности измерений отдельных авторов [1, 2]. Сложившееся положение дел предполагает как проведение анализа существующих методик определения данных параметров, так и поиск новых. Следует отметить, что каждый из названных параметров обычно определялся по отдельной методике (см., например, [3]).
Целью настоящей работы была разработка методики одновременного определения вероятности спонтанного излучения AJ и коэффи-
циента столкновительного самоуширения yJ линии Л(22) перехода 10°0-00°1 молекулы СО2 по результатам измерения ненасыщенных коэффициентов поглощения (КП) в углекислом газе на центральной частоте этой линии при фиксированной температуре и давлениях, обеспечивающих смешанный контур линии.
Методика измерений
Выражение для КП в центре спектральной линии при давлении углекислого газа Ра имеет вид (полное выражение КП см., например, в [3, 4]):
а/(уо) = $ ■ (уо), (1)
где v0 - центральная частота; Si = А • фг- - сила линии; фг- - функция плотности молекул СО2, соответствующих спектроскопических констант и температуры газа установленного вида; ^0) - форм-фактор в центре линии.
Известно, что при малых давлениях углекислого газа (Ра ^ 1 Тор) линия поглощения имеет неоднородный или доплеровский контур и величина КП линейно растет при увеличении давления, а при давлениях Ра > 50 Тор контур линии поглощения становится однородным, или лоренцевским, и величина КП не
зависит от давления газа. В диапазоне давлений углекислого газа ~ 1-50 Тор уширение линии поглощения молекул С02 определяется как столкновениями, так и эффектом Доплера; контур линии является смешанным, или фойг-товским.
В настоящей работе для определения величин А и у предлагается использовать результаты измерений КП в углекислом газе при давлениях, лежащих именно в этом диапазоне, т.е. когда линия поглощения имеет контур Фойгта. Наиболее простое и достаточно точное (модуль относительной ошибки 5 < 0,9 %) аналитическое выражение для фойгтовского формфактора в центре линии имеет вид [5]:
¥ (V.) = 1 [Ду, +
'я-2 V
(Ду )2 +—(Ду „)
41п(2)
(2)
где ДУі=уР с, Ду в =
2у0 21п(2)кТ
с V М
столкновительная и доплеровская ширины линии поглощения (на полувысоте) соответственно; М - масса молекулы СО2. Из (1) и (2) следует, что измеренным КП при различных давлениях углекислого газа Ра в указанном диапазоне и фиксированной температуре соответствует система г уравнений, линейных относительно вероятности спонтанного излучения А и нелинейных относительно коэффициента столкновительного уширения у. Для решения данной системы уравнений необходимо минимизировать относительно искомых параметров {А, у} совокупность взвешенных квадратов отклонений измеренных значений КП а, от рассчитанных значений КП
а (А; У) :
(3)
где - весовой коэффициент г-го измерения.
Таким образом, выбирается та совокупность параметров {А, у}, которой соответствует минимальное значение ^ Для первой итерации
брались весовые коэффициенты 'wf1 = 1, а для
(/+1)-ой - в виде [6]:
w(J+1) = ■
1
АТ 2 '
(5)
Погрешности искомых параметров определялись путем расчета ковариационных матриц [6, 7]. При многопараметрическом поиске диагональные элементы соответствующей ковариационной матрицы представляют собой дисперсии искомых параметров. В нашем случае ковариационная матрица представляет собой матрицу 2 х 2 с диагональными элементами . В общем случае связь между ковариационными матрицами прямо { а, } и косвенно
{А, у} измеряемых величин может быть записана в виде [6, 7]:
СОУ = (ъ,СОУа1ъ)1,
где Ь - матрица с элементами ЪЛ =
да
______і
дУк
(6)
(к = 1,
2; уг = А, у2 = у) в точке квазирешения; Ь -транспонированная матрица Ь. При прямых некоррелированных измерениях КП а, с одинаковым средним квадратичным отклонением измеряемых КП са выражение (6) принимает вид [6, 7]:
СОУ = аа (ЪТЪ)-1.
(7)
Выражение (7) связывает точность определения искомых параметров сА, су с точностью измерений входных величин (КП) са.
путем численного сканирования коэффициента столкновительного самоуширения у с последующим расчетом вероятности спонтанного излучения А из выражения:
I ™і аі Фі¥і (у0) А = -і------------------
I ™і [Ф і¥і (у0)] і
2
(4)
Результаты измерений, расчетов и их обсуждение
Для проверки предложенной методики с помощью стабилизированного по максимуму контура усиления перестраиваемого СО2-лазера низкого давления были измерены КП линии Л(22) перехода 1000-0001 углекислого газа, находящегося при температуре 300 К, в диапазоне давлений 5-30 Тор. В качестве ил-
2
і=1
люстрации на рисунке 1 в виде кружков представлены результаты измерений КП для двадцати пяти давлений. На этом же рисунке представлен график рассчитанной зависимости КП от давления (сплошная линия) с использованием найденных параметров А = = 0,195 с"1 и у = 7,53 МГц/Тор. Выбор линии 10Л(22) обусловлен тем, что вкладом в КП на ее центральной частоте, который дают линии поглощения других, вышележащих переходов молекулы С02, при рассматриваемых в работе давлениях и температуре, можно пренебречь.
В связи с тем, что квазирешение фундаментальной системы уравнений (1) зависит от объема выборки измеренных КП, вышеописанная методика использовалась для определения искомых параметров {А, у} и их погрешностей оа, су при разном количестве рабочих давлений п.
Рисунок 1 - Зависимость от давления коэффициента поглощения для линии К(22) перехода 1000-0001 молекулы СО2 при температуре 300 К: о - эксперимент; сплошная линия - расчет КП для А = 0,195 с"1 и у = 7,53 МГц/Тор
На рисунках 2 и 3 представлены значения искомых параметров А и у соответственно, полученные для разного количества КП п. Видно, что с ростом п характер изменения определяемых параметров одинаков - они асимптотически приближаются к некоторым своим предельным значениям, которые и рассматриваются как искомые значения. На этих же рисунках представлены погрешности определяемых параметров оа, су, рассчитанные в точках квазирешений в соответствии с выражением (6). При расчетах точность измерения КП принималась оа=2,5*10"5 см"1 (см. рисунок 1).
Рисунок 2 - Значения вероятностей спонтанного излучения А, рассчитанные для разного количества измеренных КП чистого СО2 при температуре Т = 300 К
Рисунок 3 - Значения коэффициентов столкнови-тельного самоуширения у, рассчитанные для разного количества измеренных КП чистого СО2 при температуре Т = 300 К
Таким образом, применение описанной выше методики к измеренным КП, представленным на рисунке 1, дало следующие результаты определения параметров {А,у}: А = 0,195 ± ± 0,009 с"1 и у = 7,53 ± 0,38 МГц/Тор. Видно, что полученные значения вероятности спонтанного излучения и коэффициента столкнови-тельного самоуширения попадают в известные из литературы диапазоны значений для этих величин. Это обстоятельство можно рассматривать, как подтверждение надежности разработанной методики их определения.
Заключение
С помощью стабилизированного по частоте СО2-лазера измерены ненасыщенные коэффициенты поглощения линии Л(22) перехода 10°0-00°1 молекулы СО2 в чистом углекислом газе при температуре 300 К в диапазоне давлений 530 Тор, когда линия поглощения имеет фойгтов-ский контур. Применение представленной мето-
дики одновременного определения вероятности спонтанного излучения Атп и коэффициента столкновительного самоуширения ymn для этой линии по измеренным коэффициентам поглощения дало следующие результаты: A = 0,195 ± ± 0,009 с-1 и у = 7,53 ± 0,38 МГц/Тор. Полученные значения согласуются с имеющимися литературными данными. Разработанная методика может быть использована также для определения температурных зависимостей спектроскопических параметров линий поглощения.
Список использованных источников
1. Ачасов, О.В. Диагностика неравновесных состояний в молекулярных лазерах / О.В. Ачасов [и др.]. - Минск : Наука и техника, 1985. -208 с.
2. Стариков, В.И. Столкновительное уширение спектральных линий поглощения молекул атмосферных газов / В.И. Стариков, Н.Н. Лаврентьева ; под общ. Ред. К.М. Фирсова. -Томск : Изд-во Института оптики атмосферы СО РАН, 2006. - 308 с.
3. Невдах, В.В. Определение параметров линий поглощения перехода 1000-0001 молекулы СО2 по измерениям коэффициентов поглощения с помощью перестраиваемого СО2-лазера / В.В. Невдах, К.И. Аршинов, М.К. Аршинов // Приборы и методы измерений. - 2010. - № 1. - С. 70-77.
4. Аршинов, К.И. Исследование параметров столкновительно уширенной линии поглощения Я22 перехода 1000-0001 молекулы СО2. I. Эксперимент / К.И. Аршинов, М.К. Аршинов, В.В. Невдах // Опт. и спектр. - 2012. - Т. 112. - № 6. - С. 914.
5. Кудря, В.П. Вычисление значения функции Фойгта в центре линии / В.П. Кудря // Опт. и спектр. - 1983. - Т. 55. - № 6. - С. 1113.
6. Мудров, В.И. Методы обработки измерений / В.И. Мудров, В.Л. Кушко. - М. : Радио и связь, 1983. - 304 с.
7. Лешенюк, Н.С. Точностные характеристики диагностики активных сред СО2-лазеров по измерениям коэффициентов усиления / Н.С. Лешенюк, В.В. Пашкевич // ЖПС. - 1987. -Т. 46. - № 4. - С. 567.
Arshinov K.I., Klubovich V.V., Krapivnaya O.N., Nevdakh V.V.
Determination of the spontaneous emission probabilities and the collision self-broadening coefficients of the СО2 spectral lines
The technique of simultaneous determination of the spontaneous emission probabilities Атп and the collision self-broadening coefficients ymn of the СО2 spectral lines is presented. The dependence of the absorption coefficient on the gas pressure, obtained for the СО2 10R22 line at temperature 300 K was measured. Using the data, the spontaneous emission probability Атп and the collision self-broadening coefficient ymn were calculated. (E-mail: [email protected])
Key words: carbon dioxide, absorption coefficient, spontaneous emission probability, collision selfbroadening coefficient.
Поступила в редакцию 03.06.2013.