Исследование режимов регенерации радия из его сульфата Текст научной статьи по специальности «Химические науки»

УДК 621.039.3

ИССЛЕДОВАНИЕ РЕЖИМОВ РЕГЕНЕРАЦИИ РАДИЯ ИЗ ЕГО СУЛЬФАТА

© 2013 П.С. Буткалюк1, И.Л. Буткалюк2, А.С. Корнилов1

1 ОАО «ГНЦ НИИАР», Ульяновская область, Димитровград-10 2 Ульяновский государственный университет

Поступила в редакцию 26.11.2013

Проведены исследования режимов регенерации радия из его сульфата с использованием имитатора радия-бария по методике, заключающейся в его растворении в растворе ЭДТА и Na2CO3 с последующим вытеснением радия из комплексов раствором Pb(NO3)2. Исследовано влияние концентрации Pb2+, CO32-, SO42-, ЭДТА2-, Ba2+.

Ключевые слова: изотопы, альфа-эмиттеры, радий, сульфат, карбонат.

ВВЕДЕНИЕ

Успехи в области клинических испытаний альфа-излучающих радионуклидов медицинского назначения на основе 213Bi [3], 225Ac [4] и 223Ra [5] возродили интерес к работам по облучению 226Ra в реакторах [6] и на ускорителях заряженных частиц [7-9]. Определенный интерес представляет использование для этих работ радия, извлеченного из источников ионизирующего излучения и радона. К настоящему времени срок эксплуатации большинства таких источников истек и они подлежат дорогостоящему захоронению.

Во избежание последствий, связанных с возможной разгерметизацией источников, значительная их часть содержит радий в форме сульфата. Сульфат радия является труднорастворимым соединением ( ПР = [Ra2+ ][ SO42- ] = 4,25»10-11 моль2/л2) [10] и не растворимым в водных растворах минеральных кислот, щелочей и в органических растворителях. Исключение составляют концентрированные серная и хлорная кислоты, а также щелочные растворы сильных комплек-сообразователей [11, 12]. Во многих случаях эти способы перевода сульфата радия в раствор неприемлемы, так как при изменении состава раствора (разбавление, изменение pH) происходит повторное выпадение осадка. Все это делает неудобным использование сульфата радия в качестве стартового материала для облучения в реакторе, так как затрудняет последующую радиохимическую переработку облученного материала.

Буткалюк Павел Сергеевич, научный сотрудник Отделения радионуклидных источников и препаратов. E-mail: orip@niiar.ru

Буткалюк Ирина Львовна, научный сотрудник Отделения радионуклидных источников и препаратов, аспирант. E-mail: orip@niiar.ru

Корнилов Александр Степанович, старший научный сотрудник Отделения радионуклидных источников и препаратов. E-mail: Orip@niiar.ru

Имеющиеся в литературе методы перевода сульфатов радия и бария в другие химические формы можно разделить на несколько типов. К первому типу относятся те, в которых происходит восстановление серы в сульфате под действием различных восстановителей.

Более распространенными способами перевода сульфатов радия и бария в другие соединения являются те, в которых происходит замещение сульфат-иона без его восстановления, т.е. основанные на обменных реакциях. Используют сплавление с Na2CO3 [13], нагревание в токе HCl [14], в токе HF [15], сплавление с метафосфатом натрия [16,17].

Неудобством методов, основанных на сплавлении, является длительность и коррозия используемых платиновых тиглей.

Наиболее распространенным является способ многократного кипячения сульфата радия в растворе Na2CO3 [18-20]. Недостатком этого процесса является длительность и низкий выход радия в форму RaCO3.

Все существующие методы перевода сульфата радия в растворимую форму являются или трудоемкими, длительными, или требующими нагревания высокоактивных солей до высоких температур, что нетехнологично.

Поэтому ранее нами был предложен новый экспресс-метод регенерации радия из его сульфата [1, 2]. В качестве базового метода была взята карбонизация сульфатов водными растворами карбонатов. Основной недостаток данного способа, низкая скорость гетерогенного процесса, можно устранить переводом сульфата радия в растворимое состояние действием щелочного раствора комплексообразователя (динатриевая соль этилендиаминтетрауксусной кислоты (ЭДТА) или диэтилентриаминпентауксусная кислота (ДТПА)). После создания в растворе достаточной концентрации ионов CO32-, комплек-

сы радия можно разрушить добавлением солей свинца (II), образующего с комплексонами более прочные комплексы, чем радий. Выделяющиеся ионы радия будут вступать в реакцию с ионами CO32- и SO42-, находящимися в растворе с образованием карбоната и сульфата в соотношениях, зависящих от концентраций реагентов.

В результате регенерации по данному методу полученный радий будет разбавлен солями свинца.

Целью данной работы было исследование влияния условий на полноту регенерации радия из сульфата. В работе варьировали концентрацию ионов Ba2+, Pb2+, SO42-, CO32- , а также соотношения ЭДТА:РЬ.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Моделирование

С помощью программного комплекса Hyperquad Simulation and Speciation смоделировано поведение Ba2+ и Pb2+ в системах: Pb2+-SO42--CO32-ЭДТА2-, Pb2+-CO32-SO42-.

Ba2+ - SO42- - CO32- -РЬ2+-ЭДТА2-. При расчетах были учтены следующие равновесия [21]:

Ba2+ + SO42- О BaSO4 pKs = 9,97

Pb2+ + SO42- О PbSO4 pKs = 7,80

Pb2+ + CO32- О PbCO3 pKs = 12,82

Ba2+ + CO32- о BaCO3 pKs = 8,85

Pb2+ + 2OH- О Pb(OH)2 pKs =15,44

Ba2+ + ЭДТА2- О BaЭДТА рК=8,00

Pb2+ + ЭДТА2- О PbЭДТА рК=18,20

PbCO3 + H2O О Pb(OH)CO3- + H+ рК=10,90 Pb(OH)2 + H2O О Pb(OH)3- рК=13,30 H4ЭДТА О H+ + ^ЭДТА- рК=10,30

H4ЭДТА- О H+ + ^ЭДТА2- рК=16,40 H3ЭДТА2- О H+ + ^ЭДТА3- рК=19,10 HЭДТА3- О H+ + ЭДТА4- рК=21,10

Все лабораторные эксперименты проводили с использованием имитатора радия - бария. Содержание бария определяли радиометрически по метке 133Ba с помощью многозадачного радиометра TRIATHLER.

Для выполнения экспериментов использовали хим. реактивы марки х.ч., азотную кислоту марки о.с.ч.

Исследование влияния концентрации ионов

Ba2+, Pb2+, SO/^ ТО 27 7 4 7 3

Для исследования влияния различных факторов на выход бария при регенерации его из сульфата была проведена следующая серия экспериментов. В 29 полипропиленовых флаконах

приготовили растворы, соблюдая следующих порядок добавления реагентов: дистиллированная вода, 5% раствор ЭДТА (0,1343 М) в 0,030М ШОИ, 2М раствор Ка2С03, 0,043М раствор Ва(Ш3)2, раствор метки 133Ва(Ш3)2, 0,043М раствор Ыа2804. Полученные растворы тщательно перемешивали и выдерживали в течение 1-2 ч для прохождения реакций изотопного обмена. После этого во флаконы добавляли рассчитанный объем 0,2 М РЬ(Ш3)2.

Флаконы плотно закрывали крышками, перемешивали в течение 4 ч на орбитальном лабораторном шейкере и оставляли на 16 ч для созревания выпавших осадков. Осадки отделяли от растворов фильтрованием через бумажные фильтры «зеленая лента» и промывали на фильтрах 5 мл 0,05М Ыа2С03 и 10 мл дист. воды.

От фильтратов и промывных растворов отбирали аликвоты для определения объемной активности 133Ва. Осадки на фильтрах растворяли в 30 мл 2 М ЫК03. После растворения осадков, фильтры промывали 5 мл дист. воды. Азотнокислые растворы осадков и промывные растворы собирали в мерных колбах объемом 50,0 мл. Растворы в колбах разводили до метки дист. водой и перемешивали. От полученных растворов отбирали аликвоты для определения объемной активности 133Ва.

После растворения осадков фильтры поместили в стаканы объемом 250 мл и нагревали в течение 1-2 ч с 50-100 мл раствора 5% ЭДТА + 10% ЫаОИ. 5 мл полученной суспензии центрифугировали, от раствора отбирали аликвоты объемом 1,00 мл для определения объемной активности 133Ва. Барий в нерастворимом остатке на фильтре наиболее вероятно находится в форме сульфата, повторно выпадающего при разрушении комплексов бария или образующегося при растворении осадка карбоната бария из сульфат-ионов, находящихся в осадке в форме РЬ804 или в адсорбированной форме.

Исследование влияния соотношения ЭДТА^Ь

Для более детального исследования зависимости степени осаждения бария (радия) от количества добавленного свинца была проведена следующая серия экспериментов. В 3 стакана объемами 250 мл внесли навески Ва804, содержащие метку 133Ва. Массы навесок составили 0,1020 г, 0,1020 г и 0,1089 г. Навески растворили при перемешивании в 100 мл раствора содержащего 0,06715 М ЭДТА и 0,4-2,0 М Ыа2С03. Полученные смеси нагревали в течение 30 мин при температуре 60-70°С. После охлаждения до комнатной температуры объемы всех растворов довели до 100 мл.

К полученным растворам из бюретки добавляли 0,2 М раствор Pb(NO3)2 в 0,001 М HNO3. Добавление вели порциями по 1,00 мл. После добавления каждой порции раствор перемешивали в течение 1-2 мин. После добавления каждых 5 мл (после начала выпадения осадка каждый 1 мл) от раствора отбирали аликвоту объемом 2 мл, центрифугировали для отделения от выпадающего осадка. От маточного раствора отбирали аликвоту объемом 0,1 мл для определения объемной активности 133Ba. Остальное содержимое перемешивали и возвращали в реакционный объем. При расчете учитывали разбавление за счет добавления раствора нитрата свинца.

После прекращения видимого выпадения осадка все осадки от экспериментов отфильтровали через бумажные фильтры «синяя лента». В эксперименте №2 отделение осадка от конечной смеси проводили не фильтрованием, а центрифугированием. Осадки промывали порциями по 5 мл 0,01 М Na2CO3 и растворяли в 250 мл 2М HNO3. Нерастворимые остатки растворяли в 100 мл смеси 5% ЭДТА в 1 М NaOH при нагревании для растворения бария в виде сульфата. От всех растворов отбирали аликвоты для определения активности 133Ba.

ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ

Моделирование

Полученные расчетные кривые представлены на рис.1-3.

Согласно рис. 1 свинец предпочтительно связывается с ЭДТА, при достижении сотношения Pb:ЭДТА=1:1, свинец выпадает в осадок в виде

карбоната. Образование осадка сульфата свинца возможно только при малом отношении исходных концентраций CO32- : SO42- (рис. 2).

С увеличением концентрации соды в растворе начало осаждения бария сдвигается в область меньших объемов добавленного нитрата свинца, а прямая осаждения становится более пологой. Это является закономерным следствием сдвига равновесия между комплексами PbЭДТА/ BaЭДТА в растворе и осадками соответствующих карбонатов при увеличении концентрации CO32- ионов. согласно расчетным данным выпадение PbCO3 начинается после достижения соотношения Pb:ЭДТА=1:1.

Исследование влияния концентрации ионов Ba2+, Pb2+, SO Д ГО,2

7 7 4 7 3

Согласно экспериментальным данным были построены кривые зависимости содержания бария в фильтрате от концентрации Na2CO3 (рис.4 (А)), кривая зависимости содержания бария в фильтрате от концентрации бария (рис.4 (Б)) и зависимость количества бария в остатке на фильтре от концентрации Na2CO3 (рис.5). Полученные экспериментальные данные подтверждают расчетные данные о том, что при увеличении концентрации Ba2+ или CO32- ионов в растворе увеличивается степень осаждения бария. При этом согласно рис. 5 в выпадающем осадке барий находится главным образом в виде карбоната. Согласно соотношению произведений растворимости для BaSO4 и BaCO3, барий только в виде карбоната будет находиться при достижении соотношения концентраций CO32-:SO42->100. Значимые количества сульфата бария в осадке

[РЬ]2+=0,03 моль/ л. [804]2"=0,03 моль/ л

0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0

Рис. 2. Распределение свинца в системе Pb2+-SO42--CO32-

100 I

-и-

90

8а

70 -

£

(Г 60

[С0з]2":[804]2

20 -10 ■ о

0,6 РЬ:ЭДТА

-0,+ М N32003

1,5 М Ма2СОЗ

Рис. 3. Моделирование поведения бария и свинца при добавлении 0,2М раствора Pb(NO3)2 к 100 мл раствора, содержащего 0,1 г осадка BaSO4 и 0,067 моль/л ЭДТА, 0,015 моль/л NaOH, 0,4-2 моль/л Na2CO3. Доля ЭДТА, изначально связанного в комплекс с ионами Ba2+, отмечена серым прямоугольником (7%).

наблюдались только при концентрации Na2CO3 <0,1 моль/л.

На рис.6 (А) представлены зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации солей свинца, зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации SO42- (Б). Согласно экспериментальным и расчетным данным на степень осаждения карбоната бария не влияют исходная концентрация солей свинца (II) и концентрация SO42- ионов (в исследуемом диапазоне, когда с(CO32-):с(SO42-)>100), но в тоже время количество Pb(II) должно хватать на полное разрушение комплексов бария с ЭДТА. В частности, первая точка на графике зависимости концентрации бария в фильтрате от количества добавленного свинца (рис.6 А) демонстрирует случай,

когда количество Pb2+ меньше количества ЭДТА в растворе.

На рис. 7 представлена зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации ЭДТА.

Согласно экспериментальным данным никакой закономерности в зависимостях активности бария в нерастворимых остатках от исходных концентраций растворов Na2SO4, Pb2+, Ba2+ и ЭДТА в исследуемом диапазоне обнаружено не было. Все экспериментальные значения лежат в диапазоне от 0,2 до 2,7% от исходного количества бария.

При нулевой концентрации карбоната натрия барий почти полностью находится в фильтрате. То, что даже при отсутствии карбонат

Компонент

№2504 Ва(Ж);,)2 РЪ(М03)2 Ыа2ЭДТА

С, моль/л

2Д4-10"3 2Д4-10-3 4,0-10"2 3.36-ю-2

0,2 0,3

С(№2СОз), М

16% 14% 12% 10%

8°% 6% 4% 2% 0%

Компонент С, моль/л

Ш2бо4

№2С03

РЪ(М03)2

№2ЭДТА

2.14-10~3

0:5

4,0-102 3,36-10"2

Рис. 4. Зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации Ка2СО3 (А),

от концентрации бария (Б)

центрации карбонат ионов практически не влияет на степень превращения бария. Так же не играет существенной роли концентрация ЭДТА и количество добавленного свинца, при условии, что суммарного количества ЭДТА должно хватать для полного растворение сульфата бария, а суммарного количества солей свинца на полное разрушение комплексов бария с ЭДТА. Не было обнаружено значимого влияния сульфат ионов в концентрации до 4 ммоль/л на степень регенерации бария.

Рис. 5. Зависимость количества бария в остатке на фильтре от концентрации Ка2СО3

Рис. 6. Зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации солей свинца (А), зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации БО 2

ионов барий не выпадает в виде сульфата в осадок после разрушения комплексов с ЭДТА, может свидетельствовать о связывании БО42- с ионами свинца. Повышение же доли бария в нерастворимом осадке при низкой концентрации СО32-можно объяснить выпадением в осадок смеси БаСО3/Ба8О4/РЬСО3/РЬ8О4 и последующим прохождением обменных реакций при растворении осадка в кислоте

Ба2+ + РЬБО, = БаБО, + РЬ2+

44

Исходя из изображенного на рис. 4 А графика зависимости потерь бария с фильтратом от концентрации карбонат ионов в растворе можно утверждать, что методика осуществима при [СО32-] > 0,1 моль/л. Дальнейшее увеличение кон-

4 (Б)

Исследование влияния соотношения ЭДТА:РЬ

На рис. 8 представлены зависимости содержания бария в растворе от соотношения РЬ:ЭДТА. Начало снижения объемной активности бария в растворе совпадает с началом появления визуально наблюдаемого осадка, который не растворяется при длительном перемешивании.

В случае 2М Ыа2СО3 осадку предшествовало помутнение раствора при отношении РЬ:ЭДТА >0,6.

В реакционной смеси большая часть ионов ЭДТА2- находится в свободном виде, меньшая часть в виде комплексов БаЭДТА. При добавлении раствора нитрата свинца свинец сначала связывается с ионами ЭДТА2-, которые не связа-

10%

2

С (Ва +), мМ

0,3% 0,2% 0,1% 0,0%

Компонент N3:304

№;С05

Ва(Ж)5)2

РЬ(М03)2

+

С. моль/л 2,14-Ю-3 0.5

2,14-К)"3 4.0-10"-

15 2

С(ЭДТА), мМ

Рис. 7. Зависимость содержания бария в фильтрате от концентрации ЭДТА

ны в комплекс с барием. Как только количество ионов свинца превысит количество свободных ионов бария, тогда должен начать выпадать ВаС03.

ВаЭДТА + РЬ2+ ^ Ва2+ + РЬЭДТА (1)

Ва2+ + С032- ^ ВаС03 ^ (2)

Но согласно рис.6 во всех случаях карбонат бария начинает выпадать раньше, чем ионы РЬ2+ полностью свяжут все «свободные» ионы ЭДТА2-. При избытке ЭДТА ионов в растворе равновесие реакции смещено влево.

ВаЭДТА + С032- ^ ВаС03 + ЭДТА2- (3) По мере добавления свинца в раствор ионы РЬ2+ связываются с ионами ЭДТА по реакции

РЬ2+ + ЭДТА2- ^ РЬЭДТА (4) Так как при этом уменьшается концентрация ионов ЭДТА в реакционной смеси, то равновесие реакции (3) смещается вправо и начинает выпадать осадок ВаС03.

Как видно из полученных графиков, при использовании 0,4М Ыа2С03 осадок появляется практически при полном расходовании не связанного с барием ЭДТА, т.е. когда С(ЭДТА) = С(РЬ) +С(Ва). При этом угол наклона прямой наибольший из трех представленных. Сам про-

цесс в данном случае становится подобен радиометрическому титрованию ЭДТА свинцом со 133Ва в качестве индикатора.

С увеличением концентрации соды в растворе начало осаждения бария сдвигается в область меньших объемов добавленного нитрата свинца, а прямая осаждения становится более пологой. Это является закономерным следствием сдвига равновесия между комплексами РЬЭДТА/ ВаЭДТА в растворе и осадками соответствующих карбонатов при увеличении концентрации С032- ионов.

В табл. 1 представлены экспериментальные данные по содержанию бария в фильтратах при извлечении бария из Ва804. При всех исследованных концентрациях Ыа2С03 при достижении соотношения РЬ:ЭДТА = 1:1 барий в фильтрате практически отсутствует. Следовательно, при дальнейшем добавлении солей свинца в осадок выпадет карбонат свинца, не содержащий бария (радия). Поэтому варьировать соотношение РЬ:Ва в осадке можно только изменяя момент начала выпадения карбонатов, который зависит от концентрации Ыа2С03.

Таблица 1. Содержание бария в фильтратах и нерастворимых остатках при извлечении бария из Ва804.

№ Концентрация N^003, моль/л Итоговое соотношение РЪ: ЭДТА Доля 133 Ва в фильтрате

1 0,4 1,07 <0,6%

2 1,0 0,953 0,37%

3 2,0 1,01 0,5%

0.6"%

0,5%

0.4%

0

5

25

30

35

РЫЭДТА

Рис. 8. Зависимость содержания бария в растворе Ва804/ЭДТА/Ка2С03 при добавлении 0,2М РЬ(К03)2 Доля ЭДТА, изначально связанного в комплекс с ионами Ва2+, отмечена серым прямоугольником (6,5 ^ 7%)

ВЫВОДЫ

Предложенный метод регенерации бария (радия) из сульфата осуществим при [С032-] >

0.1моль/л, при меньшей концентрации карбонат ионов наблюдаются значительные потери за счет неполного осаждения. С увеличением концентрации карбоната натрия в растворе начало осаждения бария сдвигается в область меньших объемов добавленного нитрата свинца. При всех исследованных концентрациях ^2С03 при достижении соотношения РЬ:ЭДТА = 1:1 барий в фильтрате практически отсутствует. Следовательно, при дальнейшем добавлении солей свинца в осадок выпадет карбонат свинца, не содержащий бария. Поэтому варьировать соотношение РЬ:Ва в осадке можно только изменяя момент начала выпадения карбонатов, который зависит от концентрации Ш2С03. На полноту перевода бария в карбонат не оказывает значительного влияния концентрация ЭДТА, при условии, что количества ЭДТА должно хватать на полное растворение сульфата бария, а суммарного количества солей свинца на полное разрушение комплексов бария с ЭДТА.

При растворении образующихся осадков в азотной кислоте, часть бария оказывается в нерастворимом остатке, наиболее вероятно в форме сульфата. Количество бария в нерастворимом остатке не зависит от условий осаждения.

Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки Российской Федерации.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Кузнецов Р.А., Буткалюк П.С., Буткалюк ИЛ. Разработка экспресс-метода регенерации радия из его суль-

фата // Радиохимия. 2013. Т.55. №. 1. С. 78-81.

2. Способ регенерации радия из его сульфата. Патент РФ № 2441842.

3. Sgouros G., Ballangrud A.M., JurcicJ.G., et al.//J. Nucl. Med. 1999. V. 40. №. 11. P. 1935-1946.

4. Protein Design Labs Licenses Development Rights to SMART M195 Antibody to Actinium Pharmaceuticals //Actinium Pharmaceuticals Inc. Press Realize from 18.03.2003.

5. Nilsson S., Larsen R.H., Fossa S., et al. // Clin. Cancer Res. 2005. V. 11. N. 12. P. 4451-4459.

6. Вахетов Ф.З., Топоров Ю.Г. // Сборник трудов НИ-ИАР 2004. Т.1. С. 29-38.

7. Apostolidis C., Molinet R., McGinley J., et al.// Appl. Radiat. Isot. 2005. V. 62. P. 383-387.

8. Melville G., Meriarty H., Metcalfe P., et al. //Appl. Radiat. Isot. 2007. V. 65. P. 1014-1022.

9. Melville G., Liu S. F., Allen B.J. // Appl. Radiat. Isot. 2006. V. 64. P. 979-988.

10. Nikitin B, Tolmatscheff P. // Z. Phys. Chem. 1934. A. 167. P. 260.

11. Бок Р. Методы разложения в аналитической химии. М.: Химия. 1984.

12. Vebersik V., Norova К. // Z. Anal. Chem. 1958. V. 162. P. 401.

13. Вдовенко В.М., Дубасов Ю.В. Аналитическая химия радия. Л.: 1973. 187 с.

14. REPORT KLX-1222. Summation report recovery of radium from k-65 residue. US Atomic energy commission. 1950. 51 p.

15. Ballczo H., Doppler G. Natriummetaphosphat als Aufschl^rn^e! // Microchimica Act.a 1954. V. 42. N. 3-4. P. 403-412.

16. Ballczo H., Doppler G. Die mikromaßanalytische Bariumsulfatbestimmung // Microchimica Acta. 1956. V. 44. N. 4-6. P. 734-740.

17. Книпович Ю.Н., Морачевский Ю.В. Анализ минерального сырья. Л.: Химиздат, 1959. 1055 с.

18. Ebler E., Bender W. // Z. Anorg. Chem. 1913. V. 83. P. 149.

19. Curie M. // Traite de Radioactivite. 1910. V. 1. P. 164.

20. Bredt O.P. C. Concentrating the Radium Contents of Radium Barium Sulfate Residues. US Patent 1,154,230. 1914.

21. Новый справочник химика-технолога в 10 томах. С-Пб.: Мир и Семья, 2002.

RESEARCHING OF MODES FOR RADIUM RECOVERY FROM ITS SULPHATE

© 2013 P.S. Butkalyuk1, I.L. Butkalyuk2, A.S. Kornilov1

JSC "SSC RIAR", Ulyanovsk Region, Dimitrovgrad-10 2 Ulyanovsk State University

The researching of recovery modes for radium from its sulphate with radium simulator-barium for method, which conclude it dissolving in EDDA and Na2CO3 solution with following ousting radium from complex compounds Pb(NO3)2 solution. The effect of concentration of Pb2+, CO32-, SO42-, EDTA2-, Ba2+ was researched.

Keywords: isotopes, alpha-emitters, radium sulfate, carbonate.

Pavel Butkalyuk, Research Fellow, Radionuclide Sources and Radiochemicals Division. E-mail: orip@niiar.ru Irina Butkalyuk, Research Fellow, Radionuclide Sources and Radiochemicals Division, Graduate Student. E-mail: orip@niiar.ru

Alexander Kornilov, Leading Research Fellow, Radionuclide Sources and Radiochemicals Division. E-mail: orip@niiar.ru