Вращательная зависимость резонансов типа Кориолиса и Ферми в малых линейных молекулах Текст научной статьи по специальности «Физика»

2

ФОТОНИКА И ОПТОИНФОРМАТИКА

УДК 530.145

ВРАЩАТЕЛЬНАЯ ЗАВИСИМОСТЬ РЕЗОНАНСОВ ТИПА КОРИОЛИСА И ФЕРМИ В МАЛЫХ ЛИНЕЙНЫХ МОЛЕКУЛАХ М.А. Смирнов

Исследована зависимость эффективных параметров в модельном гамильтониане изучаемой проблемы от молекулярных констант с точки зрения применяемой при построении гамильтониана схемы упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий. Сформулированы соотношения для генераторов преобразования в различных схемах упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий при помощи техники «распутывания» экспоненциальных операторов. При помощи техники проекционных операторов выделен оператор резонансного взаимодействия из оператора общего вида в эффективном вращательном гамильтониане. Показано, что при сильном резонансном взаимодействии зависимость от упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий более слабая, нежели при среднем и слабом резонансах.

Ключевые слова: колебательно-вращательные взаимодействия, резонансы Ферми и Кориолиса, схемы упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий.

Введение

Изучение вращательной зависимости ангармонических колебательных и колебательно-вращательных (КВ) случайных резонансов представляет значительный интерес в анализе динамики колебания и вращения молекул. Одной из болезненных точек в описании молекулярных спектров остается область сильных случайных резонансов, КВ анализ в которой дает худшие статистические показатели по сравнению с нерезонансными областями или областями слабых резонансов. Другой важной проблемой анализа энергетического спектра молекул является предсказание поведения КВ уровней при больших энергиях вращения молекулы. Рассмотрение этих двух проблем с позиций новых моделей для описания вращательной зависимости случайных резонансов Ферми- и Кориолисова типов для трехатомных линейных молекул и является предметом обсуждения в этой работе.

В линейных молекулах типа CO2 (симметрии Бшк) и HCN (симметрии СжУ) гармоническое силовое поле имеет особенность, заключающуюся в близости резонанса частоты валентного колебания типа Е(+, g) и двойной частоты изгибного колебания типа П. Кроме того, существует также резонанс частот

валентных колебаний, £+ и . Какие резонансные операторные члены в матрице энергии будут связывать соответствующие этим частотам невозмущенные диагональные матричные элементы и каково их место в иерархии операторов в эффективном гамильтониане (ЭГ) - предмет обсуждения в настоящей работе.

На важность вращательной зависимости чисто колебательного резонанса было впервые указано Аматом и Пимбертом [1] при изучении Ферми-резонанса в С02. Недиагональный матричный элемент, связывающий колебательные состояния \У1,У2,12,У3) и \У1~ 1, У2 + 2,12,У3), может быть представлен в виде [1]

Ж = 2[-*122 + VV +1)] V,1'2 [У + 2)2 -12 ]1/2.

Параметр 5 во вращательной зависимости резонанса трактовался в ранних работах как варьируемый параметр и был определен из анализа спектров для ряда молекул НС^ ClCN [2]. Было отмечено [2, 3] влияние этого резонанса на вращательные постоянные колебательных состояний, участвующих в резонансе. Аномалия во вращательной постоянной Ву колебательных состояний (0,20,0) и (1,00,0) HCN была успешно объяснена Ферми-резонансом между этими уровнями [2]. Ванг и др. в работе [3] указали-на то, что знание 5 может быть успешно использовано для оценки ангармонических постоянных К223 и К2212 из пересечения В и Ж кривых в случае резонанса между уровнями (1,00,0), (0,22,0) и (0,00,1). Это утверждение не совсем верно: как будет показано ниже, если уровни (1,00,0) и (0,20,0) связаны резонансом Ферми, то уровни (1,00,0), (0,22,0) и (0,00,1) связаны резонансом типа Кориолиса, а вращательные зависимости этих резонансов имеют различную природу и аналитические выражения для параметров 5 (Ферми-тип) и у (Кориолисов тип).

Дэвис и Оверенд [4] были первыми, кто пытался объяснить происхождение параметра 5, используя технику метода возмущений. И если выражения для 5, полученные ими, были неполными, тем не менее, ими было достигнуто удовлетворительное воспроизведение порядков величин экспериментально определенных 5. Наиболее основательный подход к теоретическому определению 5 был предпринят в работе [5], опираясь на метод построения контактными преобразованиями ЭГ, развитый Аматом, Нильсеном, Голдсмитом [6]. Авторы работы [5] правильно указали, что происхождение 5 может быть просле-

жено из тех операторов колебательно-вращательного гамильтониана (КВГ), чьи матричные элементы имеют зависимость от квантовых чисел вида - vj 2 |^(V2 + 2)2 -/22 J J(J +1)/2, т.е. операторы вида

J2 qq2 будут давать вклады в 5.

В этой работе была исследована вращательная зависимость двух случайных резонансов в молекулах типа CO2 и HCN, v1(Z+) и 2v2 и v1 (Е +) + v2 (Пи) и v3 (Е-). Если первый резонанс относится к Ферми

типу резонансов, который связывает колебательные уровни одного типа симметрии, то второй относится к Кориолисову типу резонансов, который связывает вращательные подуровни колебательных уровней разных типов симметрии. В предыдущей работе [7] на основе концепции связанных схем упорядочения КВ взаимодействий в молекуле [8] для линейных молекул был развит новый подход к описанию вращательной зависимости случайных резонансов ранга 3 [9]. Был построен методом контактных преобразований (КП) ЭГ для изучаемой проблемы в виде бесконечного тейлоровского ряда по степеням углового момента J2. Это представление ЭГ в виде ряда по J2 стало возможным благодаря применению одной

из предельных схем упорядочения, соответствующей модели сверхбыстрого ротатора [8]. Было отмечено, что этот ряд можно трактовать как разложение в ряд Лоррана некоторой аналитической функции углового момента.

Схемы упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий в молекулах

Прежде чем применять последовательные КП к КВ гамильтониану, описывающему вращательную зависимость тройного межмодового случайного резонанса, необходимо выяснить:

1. к какому порядку по X отнести операторный член Hmn в H(2N) или, по-другому, как соотнести формальное разложение HVR = H(0) + X X"H(n) и разложение в форме H = H20 + XH^ КВ гамильтониана квазижесткой молекулы;

2. ввиду того, что

sN

операторы зависят от колебательных и от вращательных операторов, возникает вопрос, к какому порядку по X отнести колебательные и вращательные коммутаторы, возникающие из общего коммутатора,

[S, h\ = [SvSR , hVhR ] = [SV , hV [SR , hR ]+ + [SR , hR ] ] [SV , hV ]+ ,

где SV(hV) и SR(hR) - колебательные и вращательные множители в S(h), [A,B]+ = AB+BA.

Исходя из этого, приходим к проблеме упорядочения возмущений Hmn в Hvr. Таким образом, в теории КВ спектров квазижестких молекул необходимо решать проблему соответствия H(N) ^ Hmn формального разложения гамильтониана в теории возмущений и фактического разложения КВГ.

Разложение КВГ (обратного тензора инерции и потенциальной функции) в ряд по ядерным смещениям в системе обозначений, предложенных Ватсоном, имеет вид

HVR = X Hmn = Hvib + Hcor + Hrot , mn

где Hmn - группа членов степени m по колебательным операторам (ql или pl) и степени n по вращательным операторам (Ja). Коэффициенты в Hmn имеют порядок величины

Xm-2-2n®v,b , (1)

где х - параметр Борна-Оппенгеймера {mjmn )1/4 И 1/10.

Для малых значений квантовых чисел гамильтониан совокупности гармонических осцилляторов H20 дает доминирующий вклад в матрицу КВ энергии. Развитый в работах Михайлова [8, 10] и Ватсона [9] подход основан на концепции упорядочения КВ взаимодействий в квазижестких молекулах в зависимости от порядков величин колебательных и вращательных операторов. В операторной формулировке метода возмущений, в частности, метода КП, удается найти точные аналитические соотношения операторов в ЭГ Йт = X ñmn, построенных в разных схемах упорядочения КВ взаимодействий. Физические и математические принципы теории связанных схем упорядочения КВ взаимодействий развиты в работе [11].

Если «X-порядок» операторов Hmn определить в виде am + Pn, где a и в - рациональные числа, то «X-порядки» в схемах упорядочения, применявшихся в теории спектров молекул, определяются следующим образом [11]:

m + en - Ватсон (W)

m + n - Амат - Нильсен (A - N)

«X -порядок» Hmn (Smn) == ^ .

m + 2n - Борн - Оппенгеймер - Ока (B - O - O)

em + 2n - Михайлов (M)

Условия, накладываемые на порядки величин колебательных и вращательных операторов и коммутаторов, для схем упорядочения, сформулированных выше в уравнениях (1), приведены в таблице.

(W) (B-O-O) (A-N) (M)

R 1 1 1 x-1+s

J x-2+s 1 x-1 1

[ p, q]V —i -i -i -ix-2+2 s

[ J а , JPJ R -iX-2+S J -,J; -iXJ; -iJ;

Таблица. Порядки величин колебательных и вращательных операторов в различных схемах

упорядочения КВ взаимодействий

Определение случайных резонансов в спектре

Определим случайные резонансы в молекулярном энергетическом спектре с помощью функции от гармонических частот [11]

p

Ф(ю) = XmPiю, , (2)

i=i

где ю, - гармонические частоты колебаний; mt - натуральные числа; а,. = +1 - знаковые переменные; P -полиада колебательных состояний. Случайный резонанс в молекулярном энергетическом спектре определим условием на Ф(ю) функцию Ф(ю) и 0 ©(ю).

Эквивалентная форма записи этого условия, используемая в спектроскопической литературе, такова:

r P

X mю и X mr+jюг+j. (3)

j=1 k=r+1

Техникой проекционных операторов может быть выделен оператор резонансного взаимодействия из оператора общего вида в эффективном вращательном гамильтониане

V = X ^ а П2 ••• а "q ,

/ . "\"г - - -"q " "2 "q

q=Z ,=,m'

где а"" = qt - i д/dqi - лестничные операторы; qt - нормальные координаты; C"" - параметры, а суммирование проводится по полиадам. Общий вид проекционного оператора дан в [10]. Тогда нерезонансная часть оператора V, равная V), получается из (3) введением (1-Д) символа, т.е.

V(>) = V - V (Res) = V (1 -Д).

Для тройного (юа^юь+юс или юа^2юь) случайного резонанса Д(р) символ определяется выражением

Д(3) =5 5 5 5 ,

а аач аЬап2 аЬащ а а аЬ '

где "1, "2, "3 - индексы суммирования в операторе взаимодействия V.

Как было установлено в [10], определенные операторы в ЭГ могут быть представлены в виде

H (g) = H (g') + н g ')

mn mn mn

Величины НЦ-) являются, по сути, теоретической неопределенностью упорядочения операторных элементов ЭГ. Эта величина обращается в нуль в приближении изолированного колебательного состояния и зависит в явном виде от функции Ф(ю) (2). На основании определения коэффициентов величины

m n

Ф(ю)Iе-;- = •гк j,

■m ,-=1 j=1

где а,. = +1; а, = x, y, z (или 0, ±1),

Ф(ю) = (M ) K;;;;::^"

может быть открыта следующая классификация случайных резонансных взаимодействий по типам: сильное Ф(ю) = 0, среднее Ф(ю) и О(ю), слабое Ф(ю) и ю .

Рассмотрим тройной межмодовый резонанс на примере резонанса ю1 +ю2 и ю3 для H31 оператора линейных молекул типа XYZ:

^ Ф12m(-R3m +yR.m)(ю, + ю2-ro3)am

ч /СТСТ-СТ 12 mK m ' 3 /V 1 2 3 m / *\

Ф(а)гЫ = (M^W)«1 2 3 = Ъ -;-Ц-ч- • (4)

m,a„ (-Ю3 +Y®m )(Ю1 + Ю3 - Y®m )

Из (4) следует результат, заключающийся в том, что при строгом равенстве ю1+ю2=Шз

Ф (а),гЫ = (M ^W) П = 0 ,

можно показать [10], что при сильном резонансе зависимость от упорядочения КВ взаимодействий более слабая, нежели при среднем и слабом резонансах.

Эффективный гамильтониан для Ферми- и Кориолисова типов случайных резонансов в линейных

молекулах типа CO2 и HCN

Для рассматриваемого типа трехатомных линейных молекул гамильтониан гармонического осциллятора определятся уравнением [7]

Я! \ ст -ст , 1 \ ' СТХ -СТ.-Т

02 = — Ъ а а а + —ю2 > а2 а' ,

02 nn n 2 2 2

4 n=1,3 ст=±1 8 ст,=±1

где лестничные операторы даются выражениями астп = qn - iap n; а^ = а2Х + iia^Ly и выполняются коммутационные соотношения [астп, H20 J = -стюиаm , [а(Т, а^ J = 1/ 45я, (ст - ст')(тт' -1).

Используя трансформационные свойства введенных лестничных операторов [11], для рассматриваемого типа линейных молекул в схеме упорядочения Ватсона может быть построен ЭГ, описывающий вращательную зависимость Ферми- и Кориолисова типов резонансов в этих молекулах.

Для Ферми резонанса ю1~ю2 теоретико-групповой анализ операторных членов Hmn в группировке Ватсона приводит к следующему виду для гамильтониана:

да

H(а) = H + Y H(а) = {ф + (а)к(а) J2 + (а)к(а) J4 + \астаст-а-

11 (Fermi) 1130^ Z_i1132n ( 221 (JJ )"221^ ±Т (JJJJ)H22\U j«2U2 "1 '

n=0

где (Jh^ J2, ... - коэффициенты в Hmn и J2 = J2 - J22 = 1/2 Ъ Jx J-x •

Кроме того Ферми-резонанс описывается в гамильтониане операторными членами типа вращательного /-резонанса, изученного Аматом, Нильсеном [12]. Соответствующий вклад в ЭГ от этого типа членов может быть представлен в виде

да

H О) = H + Ъ H(e) = { h(e) + h(e) J2 + )(a ^ )V-CT а-ст J2

П (Fermi) Л32 3 2n \( JJ)"221 ^ (JJJJ)"221^ ± ^ "2 " "1 ^-x •

n=1

Кориолисов резонанс в молекулах такого типа, ю1+ю2~ю3, может быть исследован таким же способом, как и Ферми-резонанс, и соответствующий вклад в гамильтониан имеет вид

да

H (Corio/is) = H31 +Ъ H32n+1 = {(J) h123 + (JJJ) h123 J± + " • •} Я2 °3 J-x .

n=1

В ЭГ, описывающем вращательную зависимость Ферми- и Кориолисова типов резонансов, в рассматриваемых трехатомных линейных молекулах определяющими в группировке (W), являются только три типа операторов, которые можно представить в виде а1-ста2'ха2'-х f (J2), а^ аСТа-ст 9(J2), а-ст (а^1 )2 р(J2). Функции f ф и р от J2 по построению методом возмущений определяются соответствующими выражениями, приведенными выше в круглых скобках в ЭГ, Hefrrf^+rf^+HC

В этой модели для рассматриваемых случайных резонансов в трехатомных линейных молекулах, построенной на основе предельной схемы упорядочения (W), присутствуют только три типа матричных элементов по квантовому числу проекции колебательного момента двукратно вырожденной моды:

1. h(а)(F) ^ (/|H(а)(F)|/) ;

2. H(e)(F) ^ (/t|Hw(F)|/ ± 2, к ± 2);

3. H(C) ^ </k|H(e)(F)|/ ± 1,к ± 1).

Эти три типа членов, описывающие всю картину вращательной зависимости Ферми и Кориолисо-ва типов резонансов в рассматриваемых молекулах, удовлетворяют следующим правилам отбора по квантовому числу G = к-/, Д(к-/) = AG = 0, которые следуют из инвариантности гамильтониана относительно операций эрмитовости, обращения времени и преобразований элементов групп симметрии Dmh и Cxy [11].

Эффективный гамильтониан для возбужденных состояний

Как было отмечено во введении, можно показать, что возбужденные уровни (1,00,0) и (0,20,0) связаны резонансом Ферми, а уровни (1,00,0), (0,22,0) и (0,00,1) связаны резонансом Кориолиса. Действительно, используя трансформационные операторы повышения и понижения а^, а^, а3ст [11] и тот факт,

что моды V2 и Vз относятся к типу П, а моды v1 и Vз соответственно к типам симметрии Е+ и , причем индексы «+» и «-» имеют место для ИСМ типа молекул, а индексы «е» и «и» - для С02 типа линейных молекул, можно найти отличные от нуля матричные элементы от операторов Нтп в ЭГ для указанных состояний. В доминантном приближении отличны от нуля следующие матричные элементы Нтп операторов: (10°0|Я30|02°0), (00°1|Я30|02°0), (10°°|Я32|02°°), (°0°1| Н32|02°°), (10°0|Я21|°0°1). В молекулах типа ИСМ и С02 существуют тройные межмодовые резонансы ^00°1| Й31111'°), связывающие состояния (1,11,0) и (0,0°,1).

Проведем анализ оператора Я3?) с точки зрения теории связанных схем упорядочения КВ взаимодействий. Применим метод КП для построения Н31. Коммутаторные выражения ЯЗ^ в предельных группировках (М) и (Ж) и группировке (А-Щ) могут быть представлены в виде

Т (е) — Ш _1_ и (группировка)

где

н(е) = н + к(

^ ^ 31 ^31 т«31

Н31 = Н31 + ' [^ Н21 ] .

В последнем уравнении 53° - колебательный генератор преобразования метода КП, Н21 = Н2 + (Н21) - оператор кориолисова взаимодействия, записанный в виде суммы диагональной Н21 и недиагональной Н21 частей в базисе И20, [Я21, Н2° ] = Н21Н2° - Н2°Н21 = 0 .

Для линейных молекул Я21 = 0 и Н31 оператор в разложении Нш имеет вид [13]

Н31 = 8В" В5а1 I Н 21 = 8ВТ ХС«В5 Ю5 ^ 5 ' )

СТ СТ СТ X Т

*ас аа ^ _,

5 5 I X '

где с5> - кориолисовы постоянные; Ве - вращательные постоянные; т, - гармонические частоты колебаний; а5СТ, JX = Ох + 1хО - лестничные операторы.

Используя технику «распутывания» экспоненциальных операторов [11, 14] с учетом соотношений Н30=/'[530, Н20], Я21 = Н21 + '[521,Н2°] и тождеств Якоби для генераторов 521, 530, 53^, можно установить следующие соотношения для генераторов преобразования 53^ и Н3^) операторов в различных группировках КВ взаимодействий:

53(е ) = 53<е') + 53е ^е); (5)

= [52!,53°], (6)

где коэффициенты С3(е } равны

с ^ е) =

31 _

1 для (М ^ Ж)

1 для (М ^ АЩ). (7)

- 2 для (Ж ^ АЩ)

Исходя из (5)-(7), можно получить, что для генераторов 53(е} в группировке Амата-Нильсена и группировках Ватсона и Михайлова имеет место уравнение

5(АЩ) = 1 / 5(М) + 5(Ж)\

531 "21531 31 /.

Операторы Я3(е) в предельных группировках связаны соотношением

щр = [[Яи, 53° ], Н2° ] + НМ = к3Г^ + НТ3М5.

Детальное выражение для к3(^ } через молекулярные постоянные для любой молекулы приведено в работе [8].

Выражение оператора Н32 в группировке (Ж) через коммутаторы Бтп и Нтп приведено в работе [9], соотношение для генераторов 53|) в предельных группировках, полученное техникой «распутывания» экспоненциальных операторов, дано в [11].

Можно показать, исходя из точных аналитических выражений для Н^ и И3(М), что для молекул типа С02 указанные операторные члены равны нулю для резонанса Ш1~2ю2, однако они отличны от нуля для молекул типа ИСМ при записи их для резонанса типа Ш1+ю2~ю3. Приведем точные аналитиче-

ские выражения для параметров в И3(^} и И 31* ) через молекулярные постоянные для рассматриваемого тройного резонанса ю1+ю2~а>3 для трехатомных линейных молекул типа ХУ2 и ХУ2. Наиболее простое выражение для И-1 получается в группировке (Ш), так как оно не содержит ангармонических частотных знаменателей. Для молекул типа ХУ2 в случае ю1+ю2~ю3 резонанса оно имеет вид

И31 = X (СТТКаГ «З^-х = Л123 ЪЪ^/у + Ъ/х ) ,

^ГГ' = 8 I-2) [ф123(®32 +®2) + Ф122(4»3®2)

8 у!ю3ю2 (ю3-ю2) 8B^ю3ю3

и

(№), стст^ст = = ,у

1 2 3 123 123

Выражение упрощается для симметричных трехатомных молекул. В этом случае для кориолисо-вых постоянных и вращательных производных имеют место следующие равенства [13]:

с,2 = 0, Сд2 =

( 2Б„

c3 = 0.

Здесь введено альтернативное определение с1 и с2 для вращательных производных [12]:

в = с,®= . (8)

V Ю1

С учетом соотношений (8) выражение )к12 3 для молекул типа С02 принимает вид

Заключение

В работе автор попытался проанализировать вращательную зависимость ангармонических колебательных и колебательно-вращательных случайных резонансов с точки зрения динамики колебания и вращения молекул. На основе введенной классификации случайных резонансов исследована зависимость эффективных параметров в модельном гамильтониане от молекулярных констант для резонансов Ферми и Кориолиса с точки зрения применяемой при построении гамильтониана схемы упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий. Сформулированы соотношения для генераторов преобразования в различных схемах упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий при помощи техники «распутывания» экспоненциальных операторов. Выделен оператор резонансного взаимодействия из оператора общего вида в эффективном вращательном гамильтониане. Показано, что при сильном резонансном взаимодействии, зависимость от упорядочения колебательно-вращательных взаимодействий более слабая, нежели при среднем и слабом резонансах.

Литература

1. Amat G., Pimbert M. On Fermi resonance in carbon dioxide // J. Mol.Spectrosc. - 1965. - V. 16. - P. 278.

2. Wang V.K., Overend J. The general quartic force field of HCN // Spectrochim. Acta. - 1976. - V. 32. - P. 1043.

3. Wang V.K., Goplen T.G., Overend J. Determination of anharmonic potential constants in linear XYZ molecules // J. Mol. Spectrosc. - 1975. - V. 46. - P. 509.

4. Davis K.A., Overend J. The rotational dependence of purely vibrational anharmonic resonances // Spectrochim. Acta. - 1976. - V. 32. - P. 1571.

5. Mishra K.C., Mohanty B.S. Rotational dependence of Fermi resonace in HCN and ClCN // J. Chem. Phys. -1978. - V. 69. - P. 2064.

6. Amat G., Goldsmith M., Nielsen H.H. Higher order rotation-vibration energies of polyatomic molecules // J. Chem. Phys. - 1957. - V. 27. - P. 838.

7. Mikhailov V.M., Smirnov M.A. On the Rotational Dependence of Fermi Type Resonance Interactions in Molecules // SPIE. - 1996. - V. 3090. - P. 135-142.

8. Михайлов В.М. Микроволновая спектроскопия и ее применения // Научный совет по спектроскопии. - М.: АН СССР, 1985. - С. 235-328.

c1 =

9. Aliev M.R., Watson J.K.G. Molecular Spectroscopy: Modern Research // Academic Press. - 1985. - V. 2. -P. 2-67.

10. Михайлов В.М. Схемы упорядочения (группировки) колебательно-вращательных возмущений в квазижестких молекулах // Опт. атмосф. и океана. - 2001. - Т. 14. - № 1. - С. 20-33.

11. Алиев М.Р., Михайлов В.М. Колебательно-вращательные спектры молекул // Научный совет по спектроскопии. - М.: АН СССР, 1987. - C. 120.

12. Amat G., Nielsen H.H. Rotational distortion in linear molecules arising from /-type resonance // J. Mol. Spectrosc. - 1958. - V. 2. - P. 163-172.

13. Watson J.K.G. Higher-order /-doubling of linear molecules // J. Mol. Spectrosc. - 1983. - V. 101. - P. 8393.

14. Papousek D., Aliev M.R. Molecular Vibration-Rotational Spectra. - Elsevier, 1982. - 320 p.

Смирнов Максим Александрович - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет

информационных технологий, механики и оптики, кандидат физ.-мат. наук, доцент, windy_hub@mail.ru

УДК 535.42; 535.417

ИТЕРАЦИОННЫЕ МЕТОДЫ РЕШЕНИЯ ФАЗОВОЙ ПРОБЛЕМЫ В ОПТИКЕ И ИХ ОСОБЕННОСТИ С.С. Налегаев, Н.В. Петров, В.Г. Беспалов

Представлена общая концепция решения фазовой проблемы с использованием дополнительных наборов данных, которыми являются распределения интенсивности в плоскости формирования изображения, полученные при изменении одного или нескольких параметров установки. Предложенная концепция позволяет легко модифицировать итерационные методы восстановления волнового фронта в соответствии со спецификой решаемых задач. Ключевыми положениями являются внесение существенных различий в регистрируемые распределения интенсивности путем изменения варьируемого параметра в процессе их записи и использование математической модели, точно описывающей процесс распространения излучения через установку. С этой точки зрения проанализированы возможности использования нелинейных оптических эффектов для восстановления фазы волнового фронта.

Ключевые слова: фазовая проблема, восстановление фазы волнового фронта, нелинейность, нелинейные оптические эффекты.

Введение

При регистрации изображения в виде пространственного распределения интенсивности его светового поля происходит потеря важной информации о фазе рассеянной объектом волны. Возникает так называемая фазовая проблема в оптике - проблема восстановления формы волнового фронта объекта из измеренных распределений интенсивности [1]. В настоящее время существует множество методов ее решения, равно как и классификаций этих методов - по типу исследуемых объектов, наложенных ограничений, использования априорной информации об объекте и др. Различают детерминированный подход [2, 3], когда решение может быть получено аналитически, и итерационный подход [4, 5], когда информация о фазе восстанавливается в ходе последовательных приближений. В рамках этой работы ограничимся рассмотрением итерационных методов, проведя сравнительный анализ с точки зрения использования в них дополнительных массивов данных, позволяющих восстановить фазовую информацию. Отметим лишь некоторые недавние работы [6, 7], использующие детерминированный подход.

Результаты расчетов волновых полей с использованием методов решения фазовой проблемы находят широкое применение в различных областях науки и техники: в астрономии [5], рентгенографии [8] и электронной микроскопии [9]. Их используют для решения задач регистрации [10] и коррекции [11] аберраций волновых фронтов, измерения форм и деформаций объектов [12], в фазовой оптической микроскопии [13, 14] для задач биологии и медицины.

В настоящее время возможны подходы к решению фазовой проблемы, использующие нелинейные эффекты в процессе восстановления фазы волнового фронта. Это открывает возможности по разработке методов микроскопии с превосходящим дифракционным пределом разрешения [15, 16] за счет восстановления динамики поля, претерпевающего нелинейные превращения, и реконструкции пропущенных пространственных частот [16]. Однако реализовать это в полной мере мешает модуляционная неустойчивость и шум, поэтому определение разрешения, достижимого на практике, является открытой задачей.

Современные схемные решения с использованием итерационного алгоритма для восстановления волнового фронта

Ключевой идеей современных методов восстановления фазы волнового фронта оптического излучения является запись не двух распределений интенсивностей, как в алгоритмах Гершберга-Сакстона-Фиенапа [4, 5], а целого набора, характеризуемого различиями определенных параметров. Схемные реше-