CC BY
57
ФИЗИКА
PHYSICS
УДК 539.2 ББК 22.37 Г 61
Головнев Ю.Ф.
Доктор физико-матаиатических наук, профессор, зав. кафедрой общей и теоретической физики факультета математики, физики и информатики Тульского государственного педагогического университета им. Л.Н. Толстого, тел. (4872) 35-59-06 (доб. 2091), e-mail: [email protected] Нургулеев Д.А.
- ,
,
университета им. Л.Н. Толстого, тел. (4872) 35-59-06 (доб. 2091), e-mail: [email protected] Сидорова И.Г.
Аспирант кафедры общей и теоретической физики факультета математики, физики и информатики Тульского государственного педагогического университета им. Л.Н. Толстого, тел. (4872) 35-59-06 (доб. 2091), e-mail: [email protected]
Типы экситонов в нанораз.мерных гетеросистемах EuO-SrO*
(Рецензирована)
Аннотация
Исследуются межбарьерные и межъямные экситоны в наноразмерных гетеросистемах EuO-SrO. Проведен анализ влияния спинов на экситонное состояние. Получено выражение для экситон-ного гамильтониана и дисперсионный закон для экситонного возбуждения в ферромагнитном полу.
Ключевые слова: экситон, ферромагнитный полупроводник, оксид европия.
Golovnev Y.F.
Doctor of Physics and Mathematics, Professor, Head of General and Theoretical Physics Department, Faculty of Mathematics, Physics and Computer Science, Tula State Pedagogical University named after L.N. Tolstoy, ph. (4872) 35-59-06 (2091), e-mail: [email protected] Nurguleev D.A.
Candidate of Physics and Mathematics, Assistant Lecturer of General and Theoretical Physics Department, Faculty of Mathematics, Physics and Computer Science, Tula State Pedagogical University named after L.N. Tolstoy, ph. (4872) 35-59-06 (2091), e-mail: [email protected] Sidorova I.G.
Post-graduate student of General and Theoretical Physics Department, Faculty of Mathematics, Physics and Computer Science, Tula State Lev Tolstoy Pedagogical University, ph. (4872) 35-59-06 (2091), email: [email protected]
Types of excitons in nanodimensional heterosystems EuO-SrO
Abstract
The paper studies the out-barriers and out-dots excitons in nanodimensional heterosystems EuO-SrO. The effect of spin on the exciton state was analyzed. An expression for the exciton Hamiltonian and the dispersion law for exciton excitement in ferromagnetic semiconductor were obtained.
Keywords: exciton, the ferromagnetic semiconductor, europium oxide.
Электрон и дырка являются фермиевскими частицами с полуцелым спином, которые при определенных условиях могут связываться в пары и образовывать композит-
* Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ, грант 11-02-97500-р_центр_а.
ные бозоны с целочисленным спином. При увеличении плотности газа таких квазичастиц можно наблюдать интересные свойства в условиях термодинамического равновесия, когда дебройлевская длина волны квазичастиц соответствует межчастичному расстоянию. В этом случае происходит макроскопическое заполнение бозе-квазичастицами нижнего квантового состояния с нулевым импульсом, т. е. возникает коллективное состояние - бозе-эйнштейновский конденсат (БЭК), представляющий собой когерентную материальную волну [1].
Ряд особенностей экситонов в 2В-полупроводниковых гетероструктурах связан с их спином. Это необходимо учитывать при анализе межчастичных взаимодействий, где экситоны с одинаковой ориентацией спина отталкиваются, а с противоположной - притягиваются. В таком случае бозе-кондесаты, содержащие спиновые степени свободы, будут отличаться по своим свойствам от безспиновых. Из-за обменного межчастичного взаимодействия основное состояние БЭК со спиновыми степенями свободы будет наиболее устойчивым, т.к. вклады обменных взаимодействий суммируются когерентно и фаза экситонного конденсата становится линейно-поляризованной [1]. В последнее время исследование бозе-конденсатов, содержащих спиновые степени свободы, проводится с учетом влияния магнитного поля. Из расчетов, сделанных в работе [2], следует, что свойства спин-поляризованных и безспиновых экситонных конденсатов в этом поле существенно отличаются. В полях с индукцией ниже некоторого критического значения Вс зеемановское расщепление подавляется и нарушается линейный закон дисперсии возбуждений в бозе-конденсате. Когда же магнитное поле возрастает до значений выше Вс , в спектре наблюдается зеемановский дуплет и расщепление пропорционально ЛВ = В - Вс, а линейный закон дисперсии возбуждений восстанавливается.
В настоящее время в качестве сред, где можно получить экситонный конденсат, используют полупроводниковые гетеросистемы типа 11-У1 и Ш-У. Можно предположить, что более перспективными средами для этих целей являются нано-размерные сверхрешетки на основе полупроводников ЕиО, ЕиБ и БшБ. В них ди-польно-разрешенные экситоны Френкеля имеют относительно малый радиус и обладают большими силами осциллятора, что позволяет создать сильную экситон-фотонную связь.
Отличительной чертой триплетных экситонов в ферромагнитных полупроводниках является то, что в основном и возбужденном состояниях они являются магнитными благодаря наличию большого спинового момента. Когерентное движение таких экси-тонов устанавливается при температуре ниже точки Кюри Тс, когда возникает дальний порядок. В этом случае вырождение снимается молекулярным полем, созданным обменным взаимодействием ионов Еи2+. Наибольший интерес представляют возбуждения, соответствующие переходу из низшего состояния зеемановского мультиплета, как следствия расщепления основного состояния, в низшее состояние мультиплета, которое возникает из возбужденного состояния. Благодаря разрешенным по спину переходам это возбуждение передается с иона Еи2+ на ион Еи2+. Две полосы поглощения имеют пики, соответствующие силам осциллятора / = 0,01 и / = 0,03. Большие значения этих величин характерны для разрешенных электрических дипольных 4/ - переходов.
Изучение оптического излучения и поглощения в сверхрешетках на основе нанослоев ЕиО и БгО важно по той причине, что ионы Еи и Бг близки по значениям ионных радиусов и по химическим свойствам, а их окислы изоструктурны, причем параметры решеток совпадают до 0,2% . Они принадлежат к группе кристаллической симметрии Гш3ш - ОП и катионные узлы образуют идентичные подрешетки. Ближайшие
ионы европия связаны ¿2 -орбиталями и катион-катионное перекрытие приводит к понижению энергии 5й -состояния на 0,5 эВ. Энергетический интервал между 5й - ¿2 и 4/7-уровнями дает для края поглощения Е& = 1,1 эВ. У БгО возбуждение из р6 -состояний в зону проводимости определяется энергией 5,7 эВ .
Оказалось, что красное смещение имеет порядок 2 • 103 см-1 и слишком велико для объяснения обменным расщеплением основного 4/ -состояния, имеющего для окисла европия лишь порядок 102 см-1. В таком случае красное смещение должно быть свойством возбужденного состояния: электрон в возбужденном состоянии является блохов-ским, и смещение запрещенной зоны вызывается поляризацией электронов внутриатомным обменом. Корреляция между ионными спинами модулирует зону проводимости и там, где направления спинов совпадают, возникают связанные состояния [3]. Теоретические расчеты согласуются с экспериментом, если для обменного интеграла использовать значение 0,2 эВ и для объяснения края поглощения применять модель локализованных экситонных 4/ - 5^ переходов, где наибольшая сила осциллятора соответствует 5^ - 5^-экситонам.
Обменное взаимодействие между магнитными ионами Еи 2+ снимает запрет по спину и приводит к образованию обменно-связанных ионных пар, соответствующий оператор для которых имеет вид
^ ., (1) А. Л
где А - обменный интеграл, и Я ■ - спиновые операторы. Энергию расщепления
можно записать как — АЯ (Я +1). Здесь Я - собственное значение полного спинового
2
момента обменно-связанной пары ионов. В случае ферромагнитной связи в паре А > 0 наинизшей из компонент расщепления будет состояние с минимальным возможным
спином, т.е. Я = |Я; - Я^ . Для ионов Еи2+ в основном состоянии Я, = Я ■ = 72. При поглощении света в паре возбуждается один ион и мы имеем = 72, а Я ■ = 52. При
этом наблюдаются четыре интенсивные линии поглощения, соответствующие правилу отбора ЛЯ = 0, что свидетельствует о значительной роли обменного взаимодействия и снятии запрета по спину. В общем случае влияние обменного взаимодействия между спинами
Н „ = -£ 2 А( Ji Щ J (2)
j >
на спин ЯJ J -го иона учтем введением молекулярного поля
- X 2 А( А X Я,)
Н„,0')=-^-------------------------------------------, (3)
2Мв
которое действует на Я ]. Здесь цВ - магнетон Бора, а операторы спина соседних ионов заменены их средним значением в наинизшем состоянии. Теперь спиновое
вырождение основного состояния А -го иона снято полем Нши(А) благодаря зееманов-скому расщеплению
Н(і) = 2рвї,Нш (і).
(4)
Обменный интеграл для возбужденного состояния будет другим и тогда
н'(I ) = ЕI + ё (I). (5)
где Е01 - энергия возбуждения экситона, а Яшн(|) определячется выражение (3).
Если I -й ион возбуждается при поглощении света и переходит в состояние с
Б1 = Б -1, то это возбуждение не остается локализованным и взаимодействие между ионами обеспечивает перенос возбуждения. Взаимодействие связывает состояния с различной спиновой мультиплетностью и само зависит от спина. Тогда можно записать
У (і ) = К,Б+Б1 + КЖ Б.,
(6)
где Кц - интеграл переноса между | -м и I -м ионами, В] - оператор рождения экситона в узле I. Перенос экситона за счет этого взаимодействия оказывается возможным для пары ферромагнитно взаимодействующих ионов. В процессе перехода величины Б1 + должны сохраняться. Используя эти соотношения, запишем выражения для эк-
ситонного гамильтониана:
Н=Е
Ео і +
Е 2а( і ) і; і'Н'т (і)+і,-
2№б
б+б,+ЕУ> ■
(7)
Электронные возбуждения кристалла ЕиО определяются диагонализацией оператора Н. В этом кристалле при температуре ниже 70 К действует обменное (молеку-
^ 2+ 7 /
лярное) поле Н шп . В основном состоянии ион Ей имеет спин і = у2 , а в возбужденном состоянии (і -1) = 52 • Оператор энергии возбужденных состояний / можно записать в виде
ЬН = ІЕ + О )б+, (/)Б,, (/)+ I 'Iм,(/)Б+ (/)БЩ (/), (8)
пі , / пі, ті /
где е/ = Еі -^б [(і -1)^/ - ^о ]' Нш - энергия / -го возбуждения иона і, находящегося в молекулярном поле Нши ; g/ и g 0 - множители Ланде в возбужденном и основном состояниях; О, - изменение энергии взаимодействия иона і с окружающими ионами при переходе в / -ое возбужденное состояние, которое выразим через интеграл обменного взаимодействия А/ (.і) между і -м ионом ячейки п и і -м ионом ячейки т
О = У А/ , (9)
1 п, ті ’ ^ '
п і ті
явный вид которого можно найти в работе [4]. Матричный элемент перехода / -го возбуждения с иона пі на ион ті имеет вид
мп =(ф/ то ^
п, ,т: \тп;тті
Уп
т т°^
ттіТп,
(10)
где К.т - оператор взаимодействия ионов Еи2+, а М/.^ - определяет обменное взаимодействие возбужденного иона с невозбужденным и зависит от перекрытия волновых функций этих ионов.
В уравнении (8) перейдем к экситонному представлению с помощью преобразования
где
1
Б (/)=' у¿^Б, (/),
ЬН = II[(Е/ + О/ (к,/)]в+ (/)Б- (/),
к, / 1,і
с і к / )= і мі т/ 1,-і-ті 1
(11)
(12)
(13)
Возбужденные состояния, соответствующие / -му возбуждению, образуют систему уровней, которые можно найти из гамильтониана
А«, = I [Е+к+с, (к, / к (/ в (/), (14)
к, 1 ,і
переходящего с помощью канонического преобразования
В.()=I /К( /)
к диагональному виду
ЬН / = I е,(*. / К( / К( /).
где энергетический спектр Е м(к, f) и матричные элементы и м из системы уравнений
I{(,,(к, f)-¿,,Е„(*, f(к,f )= о
, (*• /)
(15)
(16)
можно определить
(17)
в которой каждому возбужденному состоянию f соответствует ¡1 экситонных зон с
несколькими подуровнями, различающихся значениями к , а оператор электродиполь-ного взаимодействия света с ионами европия имеет вид
Н Ш = I Е< [Ео (к, / )А+(к, / )е+ Цхс.,
где
(к, / )= Т^п, (/ )и* і (к> / Є ,кГп , ап (/ Н
ті).
Интенсивность возбуждений пропорциональна квадрату модуля (19)
W,
и/
ЕО; (о, /)2,
(18)
(19)
(20)
где Е - напряженность электрического поля возбуждающей световой волны.
п: -т
М
п
п
е
Возбужденные экситонные состояния зависят от положения ионов европия в кристаллической решетке и от величины и направления молекулярного поля Нши( ,). Поэтому электронные состояния иона Еи2+ классифицируются в первом приближении по неприводимым представлениям группы ОП , и в основном состоянии Г25 он имеет спин
72. При температуре ниже 70К спины всех ионов европия направлены вдоль оси третьего порядка [111] под действием обменного поля Ншп > 106 Э. Возбужденное состояние иона Еи2+ имеет спин 52 и относится к неприводимому представлению Г12. Обменное поле снимает вырождение по спину. Нижайшие уровни в основном и возбужденном мультиплетных состояниях соответствуют максимальным проекциям 72 и
52. В этом случае оператор имеет вид:
АН (к, ’ )= X {[г, (к7, ’)+ о’ ]<?, + с,, (к7, ’ )к (. 1 (. 1), (21)
, ,і
где в. (к > / )= Е/ + Э/ +Сц (к > / )> а гамильтониан (21) диагонализируется при переходе
к операторам А*
*=1
с унитарной матрицей и*.:
В-к,(/) = І и„,Лі„( /)
АН (к, / )=X Е, (к, / )Л+* (/ )Л„ (. /). (22)
и
В ферромагнитных полупроводниках ЕиО необходимо учитывать только обменное взаимодействие центрального иона европия п, с 12 ближайшими соседями щ одной элементарной ячейки п. Обменное взаимодействие между ионами Еи2+ двух соседних ячеек п и т будет очень слабым и его можно не учитывать, а значение унитарной матрицы преобразования и* равно единице, т.к. спины всех ионов европия параллельны направлению молекулярного поля . Тогда значения энергии Е*(к>/)> входящей в (22), будут определяться дисперсионным соотношением:
Е*(к7) = 2{в,(*,/)+ Е2(к7./)-(-1)*УЕ,(к,/)+ Е2(к,/)]2 + 4)^12(к./)2 , (23)
и,, =
гоо%а -8Іиа) (1 0) Е1 (к,/)-Е*(к,/)
0 1)=^ *“= (а (к,/) =0'
у ьта ео8а у у
В обменном поле спины магнитных ионов Еи2+ выстраиваются параллельно и да-выдовское расщепление отсутствует. Резонансное взаимодействие между ионами европия приводит к коллективным возбуждениям. При этом Е1 = Е2.
В наноразмерных сверхрешетках можно наблюдать резонансное и нерезонансное межъямное туннелирование электронов. Интерес к ним возник после обнаружения необычных коллективных экситонных эффектов, когда оказалось возможным определять уровни энергии их основного и возбужденных состояний, пространственную локализа-
цию носителей, а также время туннелирования. Из-за сильных кулоновских корреляций экситонные эффекты существенно влияют на туннельные процессы через рассеяние носителей на продольных оптических фононах. Исходя из кинетической модели, в которой учитывается межъямная и внутриямная релаксация, авторы работы [5] оценили определяющее влияние спиновой релаксации экситонов на их межъямное разделение и сделали заключение о механизмах туннелирования.
Поэтому особый интерес представляет изучение экситонных состояний в низкоразмерных системах на основе ферромагнитных полупроводников, где можно управлять оптическими свойствами, магнитным полем или изменением температурного режима. К таким материалам относится монооксид европия, который в сочетании с оксидом стронция образует наноразмерную сверхрешетку с бездефектным гетеропереходом ЕиО-БгО. Важно отметить, что, изменяя стехиометрический состав путем легирования кислородом окись стронция, можно существенно изменять ширину его запрещенной зоны [3], сохраняя бездефектным гетеропереход. Так при отсутствии легирования ширина запрещенной зоны БгО составляет 5,8 эВ, а у моноокиси европия она равна 3,6 эВ, т. е. барьерным нанослоем является окись стронция, а квантовые ямы образованы нанопрослойками ЕиО, которые при температуре ниже точки Кюри (Тс ~ 70 К) являются
ферромагнитными. Это приводит к понижению энергии 5d - состояний ионов Еи2+ до
0,5 эВ и краю поглощения излучения энергии ~ 1,1 эВ при нижайшем переходе
4 У (8^7/2) ^ 4 У (7^0)5^(2 . В этом случае при туннелировании через барьер БгО могут
образоваться межъямные экситоны.
Изменение стехиометрического состава путем легирования кислородом окиси стронция (Бг0 94О0 06 ) приводит к уменьшению ширины его запрещенной зоны до 1,7 эВ,
а у монослоя ЕиО106 до 2,6 эВ [6-8]. В этом случае последний будет выполнять роль барьера, а квантовые ямы создаются нанослоями окисла стронция. При этом узкая зона из 4’ (Т) -уровней, находящаяся в запрещенной зоне ЕиО106 (между анионной зоной
(Г5 ) и 5d -зоной проводимости (Х3)) будет находиться практически на уровне дна зоны проводимости Бг0 94О0 06. Тогда в электрическом поле, нормальном к плоскости сверхрешетки, при поглощении излучения могут возникать межбарьерные магнитные экситоны.
В случае, когда барьерными слоями являются нанослои БгО, триплетные (магнитные) экситоны образуются при переходе электронов с 4’(Т) -уровней в 5d -состояние. При образовании межъямных экситонов возможно только туннелирование электронов с 5d -уровней, т.к. эффективная масса дырок в узкой 4’ -зоне (0,57 эВ) очень велика. Причем здесь четко проявляется определяющее влияние спиновой релаксации и туннелирующий электрон оказывается в соседней квантовой яме на 5d(2 -уровне только с
соответствующим направлением спина. Наинизшее состояние межъямного магнитного экситона 5d -типа должно носить 5d - 5d -характер.
В наноразмерных гетеросистемах ЕиО106 - 8г0 94О0 06 , где барьерами являются слои
ЕиО106, определяющее влияние спиновой релаксации проявляется при туннелировании
электронов по 4’7-состояниям, где спиновая когерентность имеет резонанс. Расчет прозрачности барьеров для разного направления спина туннелирующего электрона позволяет провести сравнение туннельного и энергетического спектров и идентифицировать пики прозрачности с вкладом резонансного туннелирования по состояниям размерного квантования ям в нанослоях окиси стронция. Так, например, причиной резонансного пика туннельной прозрачности в районе 2 эВ является второй уровень раз-
мерного квантования ямы. В случае образования триплетных экситонов в барьерных слоях ЕиО106 при нижайших переходах 4 У (8£7/2 )^ 4 У (7^0 )5d(2 и дальнейшем туннелировании электронов с 5d -уровней в соседние барьеры проявится влияние спиновой и энергетической релаксации, что дает возможность точно контролировать уровни энергии носителей.
Примечания:
1. Тимофеев В.Б. Бозе-конденсация экситон-ных поляритонов в микрорезонаторах // ФТП. 2012. Т. 46, вып. 7. С. 865-883.
2. Rubo Y.G., Kavokin A.V., Shelykh I.A. Suppression of superfluidity of exciton-polaritons by magnetic field. Phys. Lett. A. 2006. 358. P. 227-230.
3. ., . -
лупроводиики. М.: Мир, 1972. 405 с.
4. . ., . .
ферромагнитных иаиосистем. Тула. Изд-во ТГПУ им. Л.Н. Толстого, 2012. 272 с.
5. . ., . .,
П.С., Bacher G. Релаксация экситонов в по-лумагнитных асимметричных двойных // . 2008. . 42, . 7.
С. 831-845.
6. . ., . . -
ция магнитных экситонов в сверхрешетках / -// -дарственного университета. Сер. Естественно-математические и технические науки. 2009. Вып. 2 (49). С. 74-80. URL: http://vestnik.adygnet.ru
7. . ., . .,
. . -
ных сверхрешетках EuO-SrO // Вестник Адыгейского государственного университета. Сер. Естественно-математические и технические науки. 2011. Вып. 2 (81). С. 24-32. URL: http://vestnik.adygnet.ru
8. . ., . .,
. . -
EuO-SrO // физики твердого тела: сб. докладов V Ме-ждунар. науч. конф., 18-21 окт. 2011 г.: в 3 . . 2. : -
по материаловедению, 2011. С. 134-135.
References:
1. Timofeev V.B. Bose condensation of exciton polaritons in microresonators // FTP. 2012. Vol. 46, Iss. 7. P. 865-883.
2. Rubo Y.G., Kavokin A.V., Shelykh I.A. Suppression of superfluidity of exciton-polaritons by magnetic field. Phys. Lett. A. 2006. 358. P. 227-230.
3. Methfessel Z., Mattis D. Magnetic semiconductors. M.: Mir, 1972. 405 pp.
4. Golovnev Yu.F., Lakovtsev A.B. Optics of ferromagnetic nanosystems. Tula. Publishing house of the TGPU of L.N. Tolstoy, 2012. 272 pp.
5. Zaytsev S.V., Brichkin A.S., Dorozhkin P.S., Bacher G. Relaxation of excitons in half-magnetic asymmetric double quantum wells // FTP. 2008. Vol. 42, Iss. 7. P. 831-845.
6. Golovnev Yu.F., Lakovtsev A.B. Condensation of magnetic excitons in superlattices of the ferromagnetic/paramagnetic semiconductor type // The Bulletin of the Adyghe State University. Series Natural-Mathematical and Technical Sciences. 2009. Iss. 2 (49). P. 7480. URL: http://vestnik.adygnet.ru
7. Golovnev Yu.F., Sidorova I.G., Lakovtsev A.B. Triplet excitons in nanodimensional superlattices EuO-SrO // The Bulletin of the Adyghe State University. Series Natural-Mathematical and Technical Sciences. 2011. Iss. 2 (81). P. 24-32. URL: http://vestnik.adygnet.ru
8. Golovnev Yu.F., Sidorova I.G., Lakovtsev A.B. Interbarrier excitons in the superlattices of EuO-SrO // Actual problems of solid-state physics: Coll. of reports of the V International scient. conf., October 18-21, 2011: in 3 vol. Vol. 2. Minsk: Publishing house of Belarus NPTS NAN of material science, 2011. P. 134135.
