CC BY
17
Температурно-индуцированные метамагнитные переходы в интерметаллических соединениях RC03
В. Е. Родимин1, И. Ю. Гайдукова1,0, С. А. Грановский2,0, A.C. Маркосян3,
А. Б. Петропавловский4
Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова, физический факультет, 1 кафедра общей физики и физики конденсированного состояния; 2 кафедра магнетизма.
Россия, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1, стр. 2.
3 Автономная некоммерческая организация «Государственный центр физики конденсированных сред». Россия, 115569, Москва, ул. Маршала Захарова, д. 6, корп.З.
4 Военный авиационный инженерный университет.
Россия, 394064, Воронеж, ул. Старых Большевиков, д. 54.
E-mail: а [email protected], ь [email protected] Статья поступила 08.06.2011, подписана в печать 30.08.2011
Явление температурно-индуцированного зонного метамагнетизма, происходящее в нулевом внешнем поле, имеет ту же природу, что и широко исследуемые метамагнитные переходы, индуцированные магнитным полем (внешним либо внутренним). Температурно-индуцированный зонный метамагнетизм обнаружен в редкоземельных интерметаллидах RCo3. Систематическое исследование серии RC03 дало возможность определить многие особенности этого явления и сформулировать критерии, позволяющие выявить такие переходы и в других магнитных материалах. В настоящей работе приводятся оригинальные результаты по изучению температурно-индуцированного метамагнетизма в замещенных соединениях RC03.
Ключевые слова: температурно-индуцированный зонный метамагнетизм, фазовые переходы, молекулярное поле, тепловое расширение, намагниченность, удельное электросопротивление, ферримагнетики, редкоземельные интерметаллические соединения.
УДК: 537.622.6, 538.955. PACS: 75.50Gg, 75.90+w, 64.90+b, 65.90+i.
Введение
Зонный метамагнетизм (ЗМ) — индуцированный полем магнитный фазовый переход первого рода из парамагнитного в ферромагнитное состояние в системе подвижных ¿-электронов — в последние годы перестает быть чем-то необычным [1]. В настоящее время это явление рассматривается в более широком смысле, как частный случай магнитной нестабильности, и под ним подразумевают, в том числе, и индуцированные полем магнитные переходы первого рода из одного магнитоупорядоченного состояния в другое. Основным условием такого перехода, как впервые было сформулировано в [2], является наличие положительной кривизны на энергетической зависимости плотности электронных состояний Л ( ), что обусловливает ее возрастание вблизи уровня Ферми е р и выполнение критерия ферромагнетизма Стонера выше некоторого критического значения внешнего поля Вт: поля мета-магнитного перехода. В И-Зс1 интерметаллидах серий ИСог [3-5] и ИСоз [6], где экспериментально наблюдался ЗМ, индуцированный внешним полем, условия для возникновения магнитной нестабильности обеспечиваются гибридизацией 3с1 и Ъс1 энергетических зон (в случае иттрия — М зоны) [7, 8]. ЗМ обнаружен также в системах Со(5е,5), ТЬСо5^^, Се(Со,№)5 (см. ссылки в [8]).
Исследования магнитной нестабильности в системах, содержащих зонные ¿-электроны, проводятся главным образом в зависимости от магнитного поля. Между тем в многоподрешеточных системах, где ме-
тамагнитная подрешетка подмагничивается стабильной магнитной подрешеткой, в частности в И-Зс1 интерметаллидах, магнитная нестабильность может быть инициирована и с помощью температуры, за счет изменения внутреннего молекулярного поля, действующего на метамагнитную ¿-электронную подсистему. Температурно-индуцированный метамагнитный переход (ТИМП) ранее наблюдался только в ТЬСо5 [9] и считался явлением уникальным. В последнее годы, однако, такие переходы были обнаружены в целом ряде соединений ИСоз [10-15], что позволило сформулировать критерии для их поиска и в других системах с магнитной нестабильностью.
В настоящей статье сформулированы основные предпосылки для поиска явления температурно-индуциро-ванного ЗМ и дается обзор экспериментальных работ, посвященных этой проблеме.
1. Теоретические предпосылки для возникновения зонного метамагнетизма
При наложении внешнего поля метамагнитный переход в системе парамагнитных зонных электронов (ПИМП) может наблюдаться, если увеличение ее кинетической энергии при расщеплении подзон компенсируется выигрышем в обменной энергии. В работе [7] на основе теории фазовых переходов Ландау показано, что это возможно в случае положительности второй производной плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми, Ы"(ер) > 0, и дан простой критерий для
существования ПИМП. Исходя из уравнения
/?(М) = 1о,М2 + |о3М4 + |о5М6 - /ЗМ, (1)
где а,- — коэффициенты разложения, зависящие от характеристик зоны: N(£/•-) и ее производных, М — намагниченность, В — магнитная индукция, было показано, что при выполнении условия
_3_ 01 О 5 _9_
Ч Л ^ О ^ ГЧ/Л
16
20
(2)
кривая намагничивания зонного парамагнетика будет иметь Б-образный вид. Отметим, что условие Л/7'(£/.-) > 0 обусловливает отрицательность коэффициента оз. Таким образом, быстрое (из-за близости локального максимума) увеличение Ы(ер) при расщеплении подзон способствует возникновению метамагнитно-го перехода. Можно утверждать, что во внешнем поле В > Вт начинает выполняться критерий Стонера:
1иМ(ег)<\, В<Вп
(3)
где 1М — интеграл обменного взаимодействия между с1 -электронами. Эта модель позволила, в частности, предсказать явление ЗМ в интерметаллиде УСо2 [16-18].
В многоподрешеточных системах, таких, как Я-Зс! интерметаллиды с магнитными И, метамагнитная с1 -электронная подсистема находится в эффективном поле Вец, создаваемом внешним и внутренним молекулярным полями:
ВеГГ = В^ + йехЬ
(4)
ких температурах находится в сильномагнитной фазе, то с повышением температуры выше некоторого критического значения Тт начнет выполняться условие /З^™11 < Вт(Тт). То есть метамагнитная подсистема перейдет скачком в слабомагнитную фазу. Это условие и определяет температурно-индуцированный метамагнитный переход, для осуществления которого необходимо также, чтобы нестабильная подсистема была бы ферромагнитной как выше, так и ниже Тт [12].
ТИМП из сильномагнитного в слабомагнитное состояние наблюдался в нестехиометрических соединениях ТИ 1 Со 5+2^ СО структурой ТИПЭ СаСи5 [9]. В ТЬ0.95СО5.,о такой переход происходит при 85 К (рис. 1). Скачок намагниченности магнитно-нестабильной Со-подрешетки на кристаллических позициях обусловлен изменением молекулярного поля с температурой со стороны стабильной ферромагнитной Со-под-решетки 2с.
3 7 &
6
СП А
л
1^0.95^5.10
1,1,1
0
100
200
Г, К
В работе [19] развита феноменологическая теория, которая использовалась для объяснения свойств ин-терметаллидов ИСог с магнитными И. /3^ = /3^°' в уравнении (4) было представлено в виде разложения функции Бриллюэна до членов третьей степени по полному моменту редкой земли и было показано, что действие стабильной магнитной И-подрешетки можно свести к перенормировке коэффициентов а,- в уравнении (1). На основе этой модели было дано объяснение фазовому переходу первого рода в Тс соединений ИСог с магнитными И = Бу, Но и Ег.
Укажем, что при введении в уравнение (1) члена ^М8 (¡27 >0) эта модель может качественно описывать и индуцированные полем фазовые переходы в системах с ферромагнитным основным состоянием, т. е. переходы из слабомагнитного в сильномагнитное состояние. Необходимым (но не достаточным) условием того, чтобы слабоферромагнитная фаза (сц<0) проявляла магнитную нестабильность, является оз > 0 и о5 <0 [1, 7].
В многоподрешеточных системах, состоящих из стабильной и нестабильной подрешеток, молекулярное поле й^™1', действующее на метамагнитную подсистему, монотонно уменьшается с ростом температуры вследствие монотонного уменьшения намагниченности стабильной подрешетки. Этот факт позволяет считать температуру еще одним внешним параметром (помимо внешнего магнитного поля), способным влиять на магнитное состояние метамагнитной подсистемы. Действительно, если метамагнитная подсистема при низ-
Рис. 1. Температурная зависимость намагниченности монокристалла Tho.95C05.io вдоль оси легкого намагничивания с [9]
Учет спиновых флуктуаций в рамках модели Гинзбурга-Ландау позволяет описывать процессы намагничивания в зонных метамагнитных системах также и при повышенных температурах и, в частности, приводит к следующему важному результату [20, 21]: при достижении некоторого критического значения Г0 метамагнитный переход становится переходом второго рода, а выше другой критической температуры Т* исчезает перегиб на кривой намагничивания. Эти условия накладывают существенное ограничение на возможности наблюдения ТИМП: Тт не должна превышать 7о (Г*).
2. Серия интерметаллических соединений КСоз
Интерметаллиды ИСоз кристаллизуются в ромбоэдрической структуре типа Ри№з, пространственная группа Шт. Элементарная ячейка Ри№з содержит два кристаллографически неэквивалентных места для редкоземельных (РЗ) ионов, За и 6с, и три для кобальта: 3Ь, 6с и 18/г. Поскольку обменное взаимодействие между И и Со моментами антиферромагнитное, ИСоз соединения являются ферромагнитными с легкими И и ферримагнитными с тяжелыми И и в основном образуют коллинеарные магнитные структуры. Спонтанный магнитный момент кобальтовой подрешетки с большинством магнитных И составляет примерно 1.3/хд/Со (см., напр., [22]). Соединение УСо3 с немагнитным иттрием является очень слабым зонным ферромагнетиком с Тс = 300 К и М5 при 4 К, равным 0.4/хд/Со, что значительно ниже, чем в большинстве соединений ИСоз с магнитными И. В этих интерметаллидах Тс
меняется от 349 К у РгСоз до 612 К у GdCo3, что указывает на сильное межподрешеточное обменное взаимодействие.
На рис. 2 показана экспериментальная кривая намагничивания соединения YC03 при 10 К, снятая в импульсных магнитных полях. В поле 60 Тл намагниченность этого соединения возрастает на ДМ) = 0.16/z/j /Со, а при 82 Тл наблюдается второй, более выраженный метамагнитный переход с ДМ2 = 0.35/zß/Co. Теоретические расчеты зонной структуры YCo3 [23] указывают на существование на энергетической зависимости N(e) вблизи ер особенностей в виде локальных максимумов, благодаря которым и происходят указанные метамагнитные переходы.
М, цв/Со 1.4
1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2
- YC03 г
f
-■ . 1 . 1 . 1.1.1.
0
20 40
60
80
100 В, Т
Рис. 2. Кривая намагничивания УСо.з при 10 К, снятая в импульсных магнитных полях до 110 Тл [6]
В интерметаллидах ИСоз, таким образом, имеются предпосылки для наблюдения явления ТИМП из сильномагнитного в слабомагнитное состояние. Действительно, в этих соединениях ¿-подсистема сохраняет магнитную нестабильность и с магнитными И [24]. Можно поэтому ожидать, что при соответствующем значении В^0> = п^соМ^ (где с<> — коэффициент молекулярного поля ¡-<1 обменного взаимодействия), обеспечивающем условие Тт < То, метамагнитный переход в зонной подсистеме соединений ИСоз с магнитными И будет инициирован изменением температуры. В этом случае ТИМП будет происходить, когда молекулярное поле, действующее на метамагнитную подсистему, станет меньше критического значения Вт для УСо3 (и 82 Тл при 10 К).
3. Экспериментальное исследование ТИМП в интерметаллических соединениях КСоз
В многочисленных работах по тепловому расширению зонных магнетиков показано, что магнитное упорядочение в системе зонных электронов сопровождается существенным положительным объемным эффектом ДУ/У> 10^3 [25]. Величина магнитообъемной аномалии связана с моментом зонной подсистемы М4/ простым соотношением
ДК/У = ИСМ1, (5)
где & — изотермическая сжимаемость, С — константа магнитообъемной связи. Поскольку магнитообъемный эффект при упорядочении И подрешетки более чем на
порядок меньше, то уравнение (5) оказывается применимым с хорошей точностью к И-З¿ интерметаллидам для определения магнитного момента М^ и, следовательно, магнитного состояния с!-подсистемы [25, 26].
Другой методикой, избирательно чувствительной к изменению магнитного состояния зонной подсистемы в этих интерметаллидах, является электросопротивление [27]. Вследствие сильного рассеяния электронов проводимости на флуктуациях спиновой плотности ¿-электронной подсистемы температурные и полевые зависимости электросопротивления р(Т,В) показывают существенные аномалии вблизи Тт. Поэтому измерения электро- и магнитосопротивления оказались чрезвычайно полезными при изучении изменений магнитного состояния ¿-подсистемы в соединениях ИСоз, происходящих как путем фазового перехода 1-го рода, так и фазовым переходом 2-го рода вблизи То- Эти методики активно использовались нами при изучении ЗМ в интерметаллидах КСо3.
4. Неразбавленные соединения
На рис. 3 показана температурная зависимость объемного теплового расширения соединений ЕгСо3, НоСо3 и ТЬСо3. В этих соединениях молекулярное поле, действующее на с!-подсистему, растет от Ег к ТЬ. В ЕгСоз при 65 К происходит скачкообразное изменение объема. Как видно из вставки к рис. 3, где приведена температурная зависимость параметров решетки ЕгСоз, наблюдаемый магнитообъемный эффект изотропен. В [10] это поведение было интерпретировано как изменение магнитного состояния Со подсистемы в ЕгСо3 вследствие изменения температуры. Обнаруженный в ЕгСоз по тепловому расширению метамагнитный переход также хорошо виден на температурной зависимости теплоемкости [11] и восприимчивости в слабом переменном поле (рис. 4).
AV/V 0.01
-0.01
-0.02
. НоСо3 . ЕгСоз • YCo3 - - ТЬСо3 -—©г, = 220 К
.т""'"
.;а"*4.98
4.97
4.96
0
200
400
600 Т. К
Рис. 3. Температурная зависимость относительного объемного расширения ErCo.3, Н0С03, ТЬСо.з и YC03 [10, 14], нормированная к 550 К. На вставке приведена температурная зависимость параметров решетки ЕгСоз (в гексагональной установке)
При увеличении межподрешеточного молекулярного поля ß^Ji" критическая температура ТИМП возрастает и переход должен исчезать выше Тт = То- Этот вывод находится в согласии с экспериментальными результатами, показанными на рис. 3. В Н0С03 Тт находится вблизи 170 К, а сам переход значительно размыт.
%-Ю ,эме/г 2.5
2.0
1.5
1.0
ЕгСо3 : ■-...
■ ■ \ /
. 1 . 1 . 1 .
0
50
100
150 Г, К
Рис. 4. Температурная зависимость начальной восприимчивости ЕгСо.з (в переменном поле 200 А/м, 80 Гц). Стрелка указывает на положение Тт
24.8 -
24.7
500 Т, К
Рис. 5. Температурная зависимость параметров решетки а и с соединения РгСо.з. На вставке показана температурная зависимость относительного объемного расширения. Тс обозначена стрелкой. Сплошной линией показана зависимость для УСо.з. Пунктирной линией показан Дебаевский вклад в тепловое расширение, рассчитанный для вр =230 К
В ТЬСоз его не удается идентифицировать по измерениям теплового расширения.
На рис. 5 показана температурная зависимость параметров решетки соединения РгСо3 в температурной области 10—550 К. Видно, что с понижением температуры параметр с увеличивается ниже, примерно 350 К. Параметр же а, наоборот, в этой температурной области демонстрирует небольшое отрицательное отклонение от Дебаевской кривой. Вставка на рис. 5 показывает температурную зависимость относительного объемного расширения. Низкотемпературный спонтанный магни-тообъемный эффект равен примерно 2-10^3, и это значение очень близко к величине эффекта в УСоз. Таким образом, можно заключить, что РгСоз находится в слабомагнитном состоянии, и ТИМП в этом соединении не происходит. Наличие дополнительных вкладов в температурную зависимость параметров решетки — отрицательного и положительного для параметров а и с соответственно — объясняется наличием значительной низкотемпературной анизотропной магнитострик-ции. Низкотемпературные значения констант магнито-
500 Т, К
Рис. 6. Температурная зависимость параметров решетки соединения БгпСоз. Выше температуры спиновой переориентации = 125 К показаны гексагональные параметры а и с, ниже — орторомбические
параметры. На вставке показана температурная зависимость относительного объемного расширения. Пунктирной линией показан дебаевский вклад в тепловое расширение, рассчитанный для вр =230 К
стрикции Ха и Ас равны -1.2- 10^3 и +4.9- 10^3 соответственно.
Температурная зависимость параметров решетки соединения БтСоз показана на рис. 6. На вставке показана температурная зависимость объемного теплового расширения Д1//1Л Объемный эффект близок к тому, что наблюдалось в УСо3 и РгСо3, что позволяет утверждать что и в БглСоз кобальтовая подсистема находится в слабомагнитном состоянии. Ниже 125 К в БгпСоз наблюдается структурное искажение: при низких температурах симметрия кристалла орторомби-ческая. Для возможности непосредственного сравнения на графике представлена температурная зависимость параметров а, Ь/\/3 и с. Орторомбическое искажение показывает, что при понижении температуры вектор намагниченности отклоняется от оси с. При 4.2 К вектор намагниченности в БглСоз лежит в базисной плоскости [28]; с повышением температуры доминирующей становится анизотропия кобальтовой подрешетки и вектор намагниченности ориентируется вдоль оси с (УСоз — одноосный ферромагнетик). Низкотемпературная константа анизотропной магнитострикции в БтСоз, А"1-2 = £ = 4.6 • 10^3.
Непосредственное измерение температурной зависимости намагниченности поликристаллических соединений ИСоз с тяжелыми РЗ не выявило скачков намагниченности, подобных наблюдавшимся в ТЬСо5 (см. рис. 1). Одной из причин этого может быть ферримагнитная структура соединений ИСоз с тяжелыми РЗ. При уменьшении/увеличении намагниченности с1 -подсистемы в точке Тт происходит одновременное уменьшение/увеличение (так как ~М4/), что сильно уменьшает величину результирующего скачка намагниченности.
Прямым свидетельством существования ТИМП в соединениях ИСоз служат нейтронографические данные [15]. На рис. 7 показана температурная зависимость намагниченности кобальтовой (суммарной
М, цв/форм. ед.
10.0 7.5 5.0 2.5 0
-2.5 -5.0
fí _ i ErCo3 i i
iD*^ =..i i 1 r i
р, мкОм-см 700
0
100 200 300 Г, К
Рис. 7. Температурная зависимость намагниченности суммарной Er (квадратные символы) и Со (круглые символы) подрешеток, полученная из нейтронографи-ческих данных [15]. Для обеих подрешеток открытые и закрытые символы обозначают соответственно измерения при увеличении и уменьшении температуры. Вертикальная пунктирная линия показывает положение Тт
по всем трем подрешеткам) и эрбиевой (сумма по 3а и 6с) подрешеток. Как видно из рисунка, суммарные намагниченности как Со, так и Er подрешетки заметно меняются вблизи температуры Тт, подтверждая таким образом вывод о магнитном происхождении найденных переходов.
Соединения RCo3 допускают значительную область гомогенности [29]. Отметим, что в экспериментах по тепловому расширению [10-14] использовались составы со стехиометрией 1:2.88, показывающие наиболее резкий переход в Тт, тогда как для нейтронографиче-ских экспериментов [15] был взят стехиометрический образец состава 1:3, в котором Тт значительно выше и переход существенно размыт. Эти эксперименты позволили также установить пределы варьирования Тт внутри области гомогенности. Для ЕгСоз они лежат между 65 и 100 К.
Из-за сильной зависимости ширины ¿-зоны от межатомных расстояний характеристики зонной электронной подсистемы существенным образом зависят от приложенного давления [30]. Исследования, проведенные на ЕгСо3 и НоСо3, дают значения для дТт/дР, достигающие ^7.5 К/кбар [12]. На рис. 8 показана температурная зависимость электросопротивления Н0С03, снятая при различных значениях Р. Уширение ¿-зоны под давлением приводит к уменьшению N(ep) и соответственно к возрастанию критического поля Вт (см., напр., [1]). Так как при этих давлениях Mr и «rco меняются мало, то критическая температура Тт падает с ростом Р. Как видно из рис. 8, переход в Тт становится при этом более резким, поскольку теперь он происходит ниже температуры Г0. Эти данные, а также данные по соединениям ЕгСо3 разной стехиометрии [12, 15] позволяют оценить 7о ~ 100 К.
На рис. 9 показана зависимость р{Т) соединения ЕгСо3, снятая в различных магнитных полях до 8 Тл. Видно, что во внешнем поле метамагнитный переход также смещается в область более низких температур, дТт/дВ = ^0.9 К/Тл. Эта тенденция представляется общей для всех ферримагнитных соединений RC03 и является следствием того, что намагничен-
200 Г, К
Рис. 8. Температурная зависимость удельного электросопротивления Н0С03 при различных значениях приложенного давления Р. Стрелками показано положение Тт. На вставке показана зависимость критической температуры Тт от Р [12]
р, мкОм-см 300
Рис. 9. Температурная зависимость удельного электросопротивления ЕгСоз при различных значениях внешнего поля [12]
ность Со-подрешетки ориентируется против внешнего магнитного поля (напомним, что в описываемом случае Meo <Aír). Таким образом, внешнее поле способствует уменьшению эффективного поля В^, действующего на Со-подрешетку, и ТИМП происходит при более низкой температуре.
5. Замещенные соединения К^У^Соз и R(Co,^MJ3
Замещение в RC03 магнитной РЗ немагнитным иттрием приводит к уменьшению межподрешеточного молекулярного поля, действующего на ¿-подсистему. Следствием этого, как ожидается, должно быть уменьшение критической температуры Тт . Исследования теплового расширения и электросопротивления систем Eri_.rY.rCo3, Hoi_.rY.rCo3 и Tbi_.rY.rCo3 подтверждают данный вывод [10, 11, 13, 14]. При этом,
как и в случае приложения давления, область перехода сужается с понижением Тт. Исходя из значений концентрации иттрия, при которых поле становится равным Вт (82 Тл при 10 К), для коэффициентов молекулярного поля ЕгСоз и Н0С03 получаются величины легсо = —(14.8 ± 1.8) Тл-/^1 и лноСо = —(14.9 ± 0.6) Тл'/Хд1, которые находятся в хорошем согласии с данными, полученными из магнитных измерений [24]. Для ТЬСоз имеющиеся данные позволили грубо оценить лтьс» ~ ^25 Тл
На рис. 10 показана концентрационная зависимость намагниченности кобальтовой подрешетки соединений Ег1^.гУ.гСоз и Но1^.гУ.гСоз при 10 К, определенная из данных по тепловому расширению по формуле (5) [10, 13, 14]. После отделения фононного вклада в тепловое расширение коэффициент магнитообъемной связи кС был найден равным 5-10^3/^2 для обеих систем. Полученные зависимости отражают метамагнитный характер намагничивания Со-подрешетки в соединениях ИСоз с магнитными РЗ. Величина скачка хорошо согласуется со скачком намагниченности УСо3 в сильных магнитных полях (рис. 2).
На рис. 11 показана температурная зависимость объема кристаллической ячейки соединений ШСоз,
кД3
1660
■ ШСо3 О Ndo.9Yo.1CO3
Ц.Р
а Ndo.gYo.2C03 -м* ^е^
1640
з-4
1620
А А °
Л <*>о
200 400 Т, К
J_I_I_I_I_
о
100
200
300
400
500
Г, К
Рис. 11. Температурная зависимость объема кристаллической ячейки замещенных соединений N(1 Уа-Со.з. На вставке показана температурная зависимость объемного расширения. Пунктирной линией показан дебаевский вклад в тепловое расширение, рассчитанный для вр =230 К
МСо, ЦВ/Со
11111 I х 1.2 -
0.8 -
0.4 -
Но1_хУжСоз ЕГ1-ЛС03
I I 1 I
0
0.2
0.4
0.6
0.8
Рис. 10. Зависимость магнитного момента кобальтовой подсистемы соединений Ег|_^У*Соз и Но|_^ УАСоз от концентрации иттрия х при 10 К, рассчитанная по формуле (5)
Ndo.9Yo.1C03 и Ndo.8Yo.2C03. Температурный ход маг-нитообъемного эффекта во всех трех соединениях (на вставке) в известной степени идентичен, что позволяет заключить, что кобальтовая подсистема в этих соединениях находится в сильномагнитном состоянии. Коэффициент магнитообъемной связи к.С был найден равным также 5-10^3 /х^2.
ТИМП являются устойчивыми и к небольшим замещениям в зонной подсистеме. На рис. 12 показано объемное тепловое расширение соединений Ег(Со0.95№0.05)3 и Ег(Со0.95ре0.о5)з (для сравнения показано ДУ/У и для ЕгСо3). Видно, что замещение на железо увеличивает Тт примерно на 100 К, замещение на никель, наоборот, уменьшает (до 25 К). Такое
ДГ/Г
-0.01
-0.02
п ЕгСо3
• ЕГ(СО0.95№0.05)з
ж Ег(Со0.95ре 0.05)3 ........ 0д = 220 К
Л*
.И'
....
100
200
300
400
500 Т, К
Рис. 12. Температурная зависимость относительного объемного расширения соединений ЕгСоз,
Ег(Со0.95 N¡0.05)3 и Нг(Со,|,Л!:е,|1|г,)
поведение можно объяснить на основе энергетической зависимости Л ( • ) вблизи уровня Ферми [31], согласно которой ер лежит на крутом спадающем участке. Тогда в первом случае из-за уменьшения концентрации ¿-электронов при замещениях происходит увеличение Л ( 7 ), в то время как при замещении на никель, наоборот, Л ( 7 ) уменьшается.
В заключение отметим, что во всех проведенных экспериментах удалось обнаружить лишь один тем-пературно-индуцированный фазовый переход, который в упомянутых выше работах связывается с переходом в YCo3, индуцированным полем из промежуточного в сильномагнитное состояние, т.е. при 82 Тл (рис. 2). Одной из возможных причин отсутствия перехода, соответствующего критическому полю 60 Тл, может быть одновременное изменение намагниченности РЗ подре-шетки в точке Тт. В этой точке нарушается плавность изменения поля В^о > действующего на Со-подрешетку со стороны редкоземельной. Отметим также, что измерения намагниченности на монокристалле ЕгСоз вдоль оси легкого намагничивания также не выявили второго перехода в Со-подрешетке [24].
Заключение
Систематические исследования, проведенные на ин-терметаллидах RC03, показывают, что ТИМП могут быть найдены во многих многоподрешеточных металлических системах, содержащих зонные электроны. Возможными кандидатами могут явиться системы на основе Ce(Co,Ni)5 [32] и Y2Nit7+¿ [33] с соответствующим образом подобранными замещениями или стехиометрией.
Обнаружение ТИМП позволяет перевести явление зонного метамагнетизма в область, не требующую приложения больших внешних полей, и управлять магнитной нестабильностью с помощью температуры или давления. Это открывает новые возможности для исследования магнитных фазовых переходов в системе зонных электронов, а также может послужить базой для разработки новых практических устройств.
Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (грант 09-02-01475).
Список литературы
1. Duc N.H., Goto T. // Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths / Eds. K. A. Gschneidner, Jr. and L. Eyring. North-Holland, Amsterdam: Elsevier Science B.V., 1999. 26. P. 177.
2. Wohlfarth E.P., Rhodes P. // Phil. Mag. 1962. 7. P. 1817.
3. Александрии В.В., Лагутин A.C., Левитин Р.З. и др. // ЖЭТФ. 1985. 89. С. 271.
4. Sakakibara T., Goto T., Yoshimura К. et al. // Phys. Lett. A. 1986. 117. P. 243.
5. Goto T., Fukamichi K., Sakakibara T., Komatsu H. // Sol. State Commun. 1989. 72. P. 945.
6. Goto T., Aruga Katori H.A., Sakakibara T., Yamaguchi M. U Physica В. 1992. 177. P. 255.
7. Shimizu M. U J. Physique (Paris). 1982. 43. P. 155.
8. Левитин P.3., Маркосян A.C. I ! УФН. 1988. 155. С. 623.
9. Giuord D., Laforest J., Lemaire R., Lu Q. 11 J. Magn. Magn. Mater. 1983. 31-34. P. 191.
10. Ali N., Dubenko I.S., Gaidukoua I.Yu. et al. 11 Physica B. 2000. 281-282. P. 696.
11. Dubenko IS., Gaidukoua I.Yu., Inoue K. et al. 11 Mater. Science Forum / Ed. V. G. Baryakhtar. Trans. Tech. Publ. Inc. 2001. 373-376. (Proc. 8th European Magnetic Materials and Applications Conference. Kyiv, Ukraine, June 7-10,
2000.) P. 663.
12. Gratz E., Nlarkosyan AS., Gaidukoua I.Yu. et al. 11 Sol. State Commun. 2001. 120, N 5-6. P. 191.
13. Dubenko IS., Gaidukoua I.Yu., Gratz E. et al. 11 Physica B. 2002. 319. P. 21.
14. Gaidukoua I.Yu., Nlarkosyan AS., Rodimin V.E. 11 J. Magn. Magn. Mater. 2003. 258-259. P. 574.
15. Gratz E., Nlarkosyan AS., Paul-Boncour V. et al. 11 Applied Phys. A. 2002. 74. P. S698.
16. Cyrot M., Lauagna M. 11 J. de Physique. 1979. 40. P. 763.
17. Yamada H., Shimizu M. 11 J. Phys. F: Met. Phys. 1985. 15. P. L175.
18. Schwarz H., Mohn P. 11 J. Phys. F.: Met. Phys. 1984. 14. P. 129.
19. Bloch D., Edwards D.M., Shimizu M., Voiron J. 11 J. Phys. F: Met. Phys. 1975. 5. P. 1217.
20. Goto T., Fukamichi K., Yamada H. 11 Physica B. 2001.300. P. 167.
21. Yamada H. 11 Phys. Rev. B. 1993. 47, N 17. P. 11211.
22. Franse J.J.M., Radwanski R.J. 11 Handbook of Magnetic Materials / Ed. K.H.J. Buschow. North-Holland, Amsterdam: Elsevier Sei. Publ. B.V., 1993. 7. P. 307.
23. Shimizu M., Miyazaki M., Inoue J. 11 J. Magn. Magn. Mater. 1988. 74. P. 309.
24. Goto T., Bartasheuich M.I, Aruga Katori H. et al. 11 Physica B. 1995. 211. P. 131.
25. Andreeu A.V. 11 Handbook of Magnetic Materials / Ed. K.H.J. Buschow. North-Holland, Amsterdam: Elsevier Sei. Publ. B.V., 1995. 8. P. 59.
26. Gratz. E., Markosyan AS. 11 J. Phys.: Condens. Matter.
2001. 13. P. R385.
27. Fournier J.-M., Gratz E. 11 Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths / Ed. K. A. Gschneidner Jr. North-Holland, Amsterdam: Elsevier Sei. Publ. B.V., 1993. 17. Ch. 115. P. 409.
28. Yoshie H., Nakamura Y. 11 J. Phys. Soc. Japan. 1990. 59. P. 1902.
29. Dubenko I, Gaidukoua I.Yu., Markosyan AS. et al. 11 J. Alloys and Compounds. 2000. 303-304. P. 285.
30. Brammer P.E., Franse J.J.M. 11 Handbook on Magnetic Materials / Eds. K.H.J. Buschow, E.P. Wohlfarth. North-Holland, Amsterdam: Elsevier Sei. Publ. B.V., 1990. 5. P. 323.
31. Goto T., Yamagichi M., Kobayashi T., Yamamoto I 11 Sol. State Comm. 1991. 77. P. 867.
32. Bartasheuich M.I, Goto T., Korolyou A.V., Ermolenko AS. // J. Magn. Magn. Mater. 1996. 163. P. 199.
33. Gignoux D., Lemaire R., Molho P. 11 J. Magn. Magn. Mater. 1980. 21. P. 119.
Temperature-induced itinerant-electron metamagnetism in intermetallic compounds RC03
V. E. Rodimin1, I.Yu. Gaidukova1 , S.A. Granovsky26, A. S. Markosyan3, A. B. Petropavlovsky4
1 Department of general physics and physics of condensed matter; 2 Department of Magnetism, Faculty of Physics, M. V. Lomonosov Moscow State University, Moscow 119991, Russia. 3SCCMP, Mar. Zakharov str. 6, 3, Moscow 115569, Russia.
4Military Aviation Engineering University, Starykh Bolshevikov str., 54a, Voronedj 394064, Russia. E-mail: a [email protected], b [email protected].
The phenomenon of temperature-induced itinerant-electron metamagnetism in zero external field has the same nature as the widely investigated metamagnetic transitions induced by magnetic field (external or internal). Recently, temperature-induced itinerant-electron metamagnetism was discovered in the rare-earth intermetallic compounds RC03. Systematic investigations of the RC03 series made it possible to determine many specific features of this new phenomenon and to formulate criteria that permit one to reveal such transitions also in other magnetic materials. In this paper, a brief review of available works is given, and the original results of the study of temperature-induced itinerant-electron metamagnetism in substituted RC03 compounds are presented.
Keywords: temperature-induced itinerant-electron metamagnetism, phase transitions, molecular field, thermal expansion, electrical resistance, magnetisation, ferrimagnets, rare-earth intermetallic compounds. PACS: 75.50Gg, 75.90+w, 64.90+b, 65.90+i. Received 8 June 2011.
English version: Moscow University Physics Bulletin 6(2011).
Сведения об авторах
1. Родимин Вадим Евгеньевич — канд. физ.-мат. наук, доцент; тел.: (495) 939-39-18, e-mail: [email protected].
2. Гайдукова Ирина Юрьевна — канд. физ.-мат. наук, доцент; тел.: (495) 939-39-18, e-mail: [email protected].
3. Грановский Сергей Александрович — канд.физ.-мат.наук, ст. науч. сотрудник; тел.: (495) 939-11-45, e-mail: [email protected].
4. Маркосян Ашот Суренович — докт. физ.-мат. наук, профессор, вед. науч. сотрудник; e-mail: [email protected].
5. Петропавловский Александр Борисович — канд. физ.-мат. наук, доцент.
