CC BY
109
УДК 621.039.531
ОСОБЕННОСТИ РЕАКТОРНОГО ПРОИЗВОДСТВА КАЛИФОРНИЯ-252 В ОАО «ГНЦ НИИАР»
@ 2014 Ю.Г. Топоров1, Е.В. Шимбарев1, В.А. Тарасов1, Е.Г. Романов1, А.В. Куприянов1, 2, Д.В. Козлов3
1 ОАО «Государственный научный центр -Научно-исследовательский институт атомных реакторов», г. Димитровград 2 Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», г. Москва 3 Научно-исследовательский технологический институт им. С.П.Капицы Ульяновского государственного университета
Поступила в редакцию 16.12.2014
Изложены компетенции ОАО «ГНЦ НИИАР» в области производства трансплутониевых элементов (ТПЭ). Показаны модификации конструкции центральной нейтронной ловушки - ключевого реакторного устройства для наработки ТПЭ - в зависимости от поставленных в различное время задач. В сжатой форме приведена схема многоэтапного процесса производства калифорния, реализуемая на базе реактора СМ.
Ключевые слова: реактор СМ, трансплутониевые элементы.
ОАО ГНЦ НИИАР обладает уникальной экспериментальной базой, позволяющей производить наработку изотопов трансурановых элементов широкой номенклатуры, от Ри-238 до 0-252. С использованием петлевого реактора МИР и, в большей степени, реактора СМ ловушечного типа, производится облучение мишеней с плутонием и кюрием.
Также в институте осуществляется изготовление мишеней для реакторного облучения и их радиохимическая переработка в условиях горячих камер, оснащенных специальным оборудованием, и с использованием соответствующих методик.
Продукция производится как в виде препаратов трансплутониевых элементов (в оксидной, металлической или иной форме), так и в виде источников излучения (рис. 1)
Реактор СМ эксплуатируется с 1961 года. Основная цель создания данной установки - получение далёких трансурановых элементов. Высо-кообогащенное топливо (90% по И-235), компакт-
Топоров Юрий Геннадьевич, кандидат технических наук, директор Центра Ответственности «Развитие и координация изотопной деятельности». E-mail: [email protected] Шимбарев Евгений Васильевич, заместитель директора отделения. E-mail: [email protected]
Тарасов Валерий Анатольевич, заместитель директора отделения. E-mail: [email protected]
Романов Евгений Геннадьевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории. E-mail: [email protected] Куприянов Алексей Владимирович, аспирант, научный сотрудник. E-mail: [email protected]
Козлов Дмитрий Владимирович, кандидат физико-математических наук, начальник лаборатории НИТИ УлГУ. E-mail:[email protected]
Рис. 1. Источники излучения на основе 0-252
ная активная зона и мощность до 100 МВт (тепловых) позволяют достигать высоких плотностей потока нейтронов в облучательных ячейках. Основным реакторным устройством для облучения мишеней с трансплутониевыми элементами является нейтронная ловушка, расположенная в центре активной зоны (рис. 2).
Конструкция центральной нейтронной ловушки менялась на различных этапах с целью наиболее оптимального использования реакторного ресурса в зависимости от поставленных задач. С 1961 г и до 1990 г в центре реактора находился экспериментальный канал, в который можно было загрузить до 17 мишеней (рис. 3 а). После реконструкции был установлен бериллиевый блок с 27 облучательными ячейками (рис. 3 б). Использование бериллия позволило сделать спектр нейтронов более жестким, что способство-
Рис. 2. Картограмма активной зоны реактора СМ
вало интенсификации наработки Cf-252. По- ловушки без центрального компенсирующего скольку реактор СМ востребован не только для органа, что позволит существенно увеличить ко-
накопления трансплутониевых элементов в на- личество облучательных ячеек. стоящее время используется сепараторная кон- Особенностью реактора СМ является то, что
струкция с водяным заполнением (рис. 3 в), что облучательные ячейки могут быть расположены позволяет увеличить плотность потока тепловых не только в центральной ловушке и бериллиевом
нейтронов. При следующей реконструкции реак- отражателе, но также и в топливной зоне, где
тора предполагается использование нейтронной спектр нейтронов достаточно жесткий. Такие
а б в
Рис. 3. Варианты компоновки центральной нейтронной ловушки.
Ячейки малой нейтронной ловушки
Ячейки центральной нейтронной ловушки
Рис. 4. Фрагмент активной зоны реактора СМ
ячейки используются для ускорения накопления Ст-244 при облучении мишеней с плутонием, поскольку в цепочке ядерных превращений важную роль имеют изотопы с большим значением резонансного интеграла захвата нейтронов. Одно из таких устройств, т.н. малая нейтронная ловушка, используется с 2009 года [1,2] (показана на рис. 4).
Малая нейтронная ловушка представляет собой две специальные ТВС, расположенные указанным на рис.4 способом, образуя замедляющую полость на границе с бериллиевыми вкладышами центральной нейтронной ловушки. В экспериментальном канале каждой из ТВС размещается до трех мишеней.
Калифорний и более тяжелые элементы не могут быть наработаны в значимых количествах в течение однократного непрерывного облучения плутониевых мишеней (даже если это займёт несколько лет) вследствие образования большого количества осколков деления, в том числе, газообразных. Поэтому накопление продуктов ТПЭ многоэтапно [3]. Полный цикл производства состоит из нескольких этапов, перечисленных ниже.
1. Изготовление мишеней с тяжелыми изотопами плутония (ТИП) (содержание Ри-242 > 25%).
2. Реакторное облучение мишеней с ТИП, наработка Ст-244, Ат-243, Ри-242.
3. Промежуточная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов Ри-242, Ат-243, Ст-244.
4. Изготовление мишеней с Ст-244.
5. Реакторное облучение мишеней с Ст-244, наработка тяжелых изотопов кюрия (ТИК).
6. Промежуточная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов ТИК, Вк-249, С£-252.
7. Реакторное облучение мишеней с ТИК, получение С£-252.
8. Финальная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов ТИК, Вк-249, С£-252.
На втором этапе облучается большее количество мишеней, чем на последующих, поэтому использование малой нейтронной ловушки позволяет компенсировать нехватку облучательных объемов. Получаемые сопутствующие продукты Ат-243 и Ри-242, которые нарабатываются вместе с Ст-244, возвращаются в цикл производства.
Суммарная длительность всех этапов, начиная с облучения плутония, и заканчивая получением миллиграммовых количеств С£-252, составляет около 5-6 лет. Одной из главных целей процесса является накопление запаса тяжелых изотопов кюрия с высокой долей Ст-246 и Ст-
Таблица 1. Нейтронно-физические характеристики устройств реактора СМ, используемых для облучения мишеней с ТПЭ
Место облучения плотность потока нейтронов*, см-2с-1 Температура нейтронного газа, К
0 - 0.5 эВ 0.5 - 100 эВ** 0.1 - 100 кэВ 0.1 - 20 МэВ
Ближний канал отражателя 4.6E+14 3.4E+13 2.6E+14 3.7E+14 490
Малая нейтронная ловушка 4.4E+14 8.4E+13 9.0E+14 1.6E+15 575
Центральная нейтронная ловушка 1.4E+15 9.8E+13 7.3E+14 1.0E+15 470
*нормировано на мощность 100 МВт; ** на единицу летаргии.
248, что позволяет оперативно нарабатывать требуемое количество С1-252.
Выбор соответствующего реакторного устройства и времени облучения для каждого этапа определяется с учётом плотности потока нейтронов и жесткости спектра,- первое в большей степени влияет на динамику трансмутации изотопов, а второе - на изотопный состав, определяющий качество получаемого продукта. В приведенной ниже таблице 1 показаны нейтронно-физические характеристики в объеме мишени, установленной в соответствующее реакторное устройство.
При исследовании свойств новых облучатель-ных объемов, приведённых в статье, использовались программы пространственного моделирования транспорта нейтронов МСи [4] и MCNP [5], и моделирования трансмутации СЬаш8о1уег [6].
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Реализуемая в ОАО «ГНЦ НИИАР» технология производства ТПЭ по схеме
Ри-240 '! а-252 базируется на использовании двух исследовательских реакторов - МИР и СМ [7]. На первой стадии осуществляется наработка ТИП из Ри-240, облучаемого в реакторе МИР в количестве до 1 кг. В условиях умеренной плотности потока нейтронов в рабочих каналах реактора этот этап занимает продолжительное время (до 600 эфф. суток облучения), при этом потери стартового материала вследствие деления ТПЭ достигают 50%. В процессе облучения, помимо ТИП, в небольших количествах накапливаются также америций и кюрий.
После радиохимической переработки процесс разделяется на два направления. В первом ТИП
облучаются в каналах отражателя и малой ловушке реактора СМ, во втором - смесь изотопов америция и кюрия облучается в нейтронной ловушке с целью накопления ТИК. Время облучения в обоих случаях составляет около 200 эфф. суток. При облучении ТИП происходит накопление Pu-242, Am-243, Cm-244. Плутоний и америций возвращаются в цикл для наработки кюрия, а Cm-244 является стартовым материалом для накопления ТИК. На заключительном этапе ТИК используются в качестве стартового материала для получения транскюриевых элементов - Bk-249, Cf-252, Es-253.
Работа выполнена при поддержке Минобрна-уки России (договор от «12» февраля 2013 г. № 02.G25.31.0015).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Цыканов В.А., Клинов А.В., Старков В.А. и др. Основные итоги первого этапа модернизации активной зоны СМ // Атомная энергия, 2007. Т. 102. Вып. 2. С. 86-92.
2. Малков А.П., Петелин АЛ, Романов Е.Г. Способ формирования активной зоны исследовательского ядерного реактора. Пат. № 2400838 РФ G21C (05.08.09). БИ № 27, 2010.
3. Куприянов А.В., Романов Е.Г., Тарасов В.А. Критерии оптимизации и планирование масштабного реакторного производства 252Cf / / Известия Самарского научного центра РАН. 2013. Т. 15. №4(5). С. 10731077.
4. Гуревич М.И., Шкаровский Д.А. Расчет переноса нейтронов методом Монте-Карло по программе MCU: Учебное пособие. М.: НИЯУ МИФИ, 2012.
5. BriesmeisterJ.F., Ed., "MCNP - A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 4C," LA-13709-M, April 2000.
6. Radiation Safety Information Computational Center Newsletters, Oak Ridge National Laboratory, USA,
No.492, January 2006. URL: http://www- 7. Адаев В.А. Оптимизация процессов накопления тя-rsicc.ornl.gov/Newsletters/news.06/news06jan.pdf желых изотопов кюрия в исследовательских реакто-
(дата обращения 14.11.2014). рах. Дисс. ... канд. техн. наук. Димитровград, 2005.
PRODUCTION OF TRANSPLUTONIUM ELEMENTS IN THE SM REACTOR
@ 2014 Yu.G. Toporov1, E.V. Shimbarev1, E.G. Romanov1, V.A. Tarasov1, A.V. Kupriyanov1,2, D.V. Kozlov3
Joint Stock Company "State Scientific Center - Research Institute of Atomic Reactors", Dimitrovgrad 2 National Research Nuclear University MEPhI (Moscow Engineering Physics Institute) 3 Research Institute of Technology named after S.P. Kapitsa of Ulyanovsk State Technical University
Competencies of JSC "SSC RIAR" in production of transplutonium elements are given. Modifications of neutron trap construction - key device in transplutonium elements accumulation - are shown in connection with goals, set at different times. Briefly described a scheme of multi-stage californium production process, realized on SM reactor.
Keywords: reactor SM, trans-plutonium elements.
Yury Toporov, Candidate of Technics, Director of Center for Responsibility "Development and Coordination of Isotope Management ". E-mail: [email protected]
Evgeny Shimbarev, Deputy Director of Isotope Department. E-mail: [email protected]
Valery Tarasov, Deputy Director of Isotope Department. E-mail: [email protected]
Evgenii Romanov, Candidate of Technics, Head of Isotope
Production Laboratory. E-mail: [email protected]
Aleksey Kupriyanov, Graduate Student, Researcher of Isotope
Production Laboratory. E-mail: [email protected]
Dmitry Kozlov, Candidate of Physics and Mathematics, Head
of Laboratory of Materials. E-mail: [email protected]
