CC BY
49
УДК 621.039.531:658.512
КРИТЕРИИ ОПТИМИЗАЦИИ И ПЛАНИРОВАНИЕ МАСШТАБНОГО РЕАКТОРНОГО ПРОИЗВОДСТВА 252CF
© 2013 А.В. Куприянов1, Е.Г. Романов2, В.А. Тарасов21
1 Филиал НИЯУ «МИФИ» «Димитровградский инженерно-технологический институт»,
Ульяновская обл., г. Димитровград 2 ОАО «ГНЦ НИИАР», Ульяновская область, Димитровград-10
Поступила в редакцию 26.11.2013
Изложены методы планирования производства 252Cf, приведены результаты численного моделирования. Определены начальные условия, исходные ресурсы, требования и ограничения. Исходя из требуемой годовой производительности по 252Cf, продемонстрированы варианты долгосрочных планов облучения мишеней. Показана возможность получения стартовых композиций улучшенного изотопного состава для производства калифорния.
Ключевые слова: реактор СМ, реакторное облучение, калифорний-252, оптимизация
В НИИАР реализуется полный цикл производства 252Сй изготовление реакторных мишеней, облучение в реакторе, радиохимическое выделение и изготовление нейтронных источников широкой номенклатуры [1]. Планирование производства калифорния учитывает рыночный спрос, наличие стартовых препаратов трасплутоние-вых элементов, а также возможности реакторных установок (количество свободных ячеек, требования безопасности и др.).
Непрерывное облучение реакторных мишеней, содержащих стартовый плутоний, с целью получения 252С1 сложно осуществить практически (из-за образования газообразных продуктов деления, распухания сердечника и вероятного разрушения мишени) и неэффективно вследствие превращения полезных "попутных" продуктов (америция, изотопов кюрия) в осколки деления. В НИИАР достаточно давно разработан многоступенчатый процесс облучения мишеней с трансплутониевыми элементами (ТПЭ) включающий промежуточные этапы радиохимической переработки, необходимые для отделения осколков деления и выделения промежуточных полезных изотопов - 242Ри, 243Лш, изотопов кюрия, 249Вк. Полный цикл получения значимых количеств 252С1 весьма длителен и занимает 6-7 лет с момента начала облучения первой мишени с плутонием. Согласно обычной схеме производства [2], в качестве первичного сырья для получения
Куприянов Алексей Владимирович, аспирант, научный сотрудник. E-mail: orip@niiar.ru
Романов Евгений Геннадьевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории Отделения радионуклидных источников и препаратов. E-mail: orip@niiar.ru Тарасов Валерий Анатольевич, заместитель директора Отделения радионуклидных источников и препаратов. E-mail: orip@niiar.ru
252С1 используется плутоний, содержащий значительную долю 239Ри (до 10-12%). Изотоп 239Ри обладает высокой способностью к делению под действием нейтронного облучения, содержание этого изотопа определяет энерговыделение в мишени. Для снижения удельного энерговыделения за счет деления, облучение исходного плутония производится в относительно низкопоточных облучательных позициях (например, в реакторе МИР) в течение 3-3,5 лет. В результате, после радиохимической переработки облученных мишеней получаются тяжелые изотопы плутония (ТИП) с содержанием 242Ри около 20... 30%. Данный стартовый материал уже можно облучать в высокопоточных устройствах реактора СМ.
Таким образом, весь цикл производства 252С1 включает следующие этапы:
- изготовление мишеней с ТИП;
- двухстадийное реакторное облучение: ТИП^ препарат 242Ри ^ препарат 244Сш;
- промежуточная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов 242Ри, 243Лш, 244Сш;
- изготовление мишеней с 244Сш;
- реакторное облучение мишеней с 244Сш;
- промежуточная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов тяжелых изотопов кюрия (ТИК с содержанием 246Сш более 30%), 249Вк, 252С1;
- реакторное облучение мишеней с ТИК;
- финальная радиохимическая переработка: отделение осколков деления, получение препаратов ТИК, 249Вк, 252С£
Скорость трансмутации ядер ТПЭ определяется нейтронно-физическими характеристиками реакторного устройства, в котором реализуется тот или иной этап облучения. Для определения этих характеристик использовалась программа
МСЫР [3]. Состав материальных зон расчетной модели соответствовал стандартно задаваемой модели реактора с уровнем выгорания топлива в активной зоне около 15%. Положение компенсирующих и регулирующих органов системы управления и защиты соответствует среднему по кампании реактора. Во всех ячейках центральной нейтронной ловушки реактора СМ, кроме ячеек с ТПЭ, задавались имитаторы мишеней. В качестве основных регистрируемых нейтронных функционалов были выбраны следующие: плотность потока нейтронов для групп с верхними границами энергий 0,5 эВ, 100 эВ, 0,1 МэВ, 20 МэВ и скорость реакции (п, у ) на 59Со для определения температуры нейтронного газа. В табл.1 приведены результаты расчета для различных стартовых композиций и облучательных позиций
Для расчетов показателей накопления изотопов ТПЭ использовалась программа СЬат8о1уег [4], которая позволяет учитывать самоэкранирование резонансов сечения поглощения изотопов, депрессию потока тепловых нейтронов в мишени, а также график работы реактора и перестановки облучаемой мишени в позиции с различным спектром нейтронов.
При планировании производства 252С£ необходимо определить начальные условия или исходный ресурс, требования и ограничения, а также целевую функцию. Исходный ресурс определяется количеством стартовых материалов на складе, в пер-
вую очередь, ТИП, 244Ст и ТИК различного изотопного состава. Ограничения задачи планирования вытекают из кинетики процесса накопления целевых радионуклидов, а также из требований безопасной эксплуатации мишеней при облучении в реакторе. В качестве целевой функции рассматривается требуемая годовая производительность по 252С£ Воспроизводство и улучшение качества стартовых композиций (в первую очередь, ТИК) являются, по сути, дополнительными требованиями, обеспечивающими стабильность и долгосрочность производства 252С£ Далее этапы производства рассматриваются более детально.
Величина загрузки ТИП и 244Ст в одну мишень ограничена по условиям теплосъема допустимым значением линейной тепловой мощности (не более 120 кВт/м в ячейках центральной ловушки). Энерговыделение в мишени определяется скоростью деления ядер в объеме стартового материала и меняется в процессе облучения. На рис.1 приведена временная зависимость величины линейной тепловой мощности мишени с ТИП для двухстадий-ного облучения. Поскольку на старте в ТИП велико содержание интенсивно делящихся изотопов 239Ри и 241Ри, первая стадия облучения проводится в канале отражателя реактора СМ (где поток нейтронов существенно ниже, чем в центральной ловушке), вторая - в центральной ловушке.
На первом этапе облучения в канале отражателя реактора примерно в течение года содержа-
Таблица 1. Нейтронно-физические характеристики мишеней с ТПЭ
Место облучения Стартовый препарат в мишени Плотнос Е < 0.5 эВ ть потока нейтронов, -2 -1 см -с 0,5 эВ < Е< 100 эВ * Температура нейтронного газа, К
Канал отражателя ТИП 4,10Е+14 2,81Е+13 482
Малая ловушка ТИП 4,32Е+14 7,81Е+13 578
Центр. ловушка, яч .13 Ри-242 1,49Е+15 1,11Е+14 467
Центр. ловушка, яч. 19 Ст-244 1,54Е+15 1,12Е+14 457
Центр. ловушка, яч. 22 ТИК 1,55Е+15 1,09Е+14 467
*на единицу летаргии
И 10 и
150 200 250 300 время облучения, сут.
Рис. 1. Зависимость линейной мощности мишени с ТИП от времени облучения
ние 242Ри в ТИП растет, далее, для интенсификации накопления 244Ст, мишень целесообразно перегрузить в более высокопоточное облучатель-ное устройство - центральную ловушку. Максимум концентрации 244Ст достигается примерно через год облучения, дальнейшее облучение мишени с ТИП нецелесообразно.
В последнее время в связи с востребованностью ближних к активной зоне каналов отражателя (в том числе Д8 и Д10) под накопление высокоактивного 60Со и 1921г часть мишеней с ТИП облучается по одностадийной схеме в новом об-лучательном объеме, расположенном в активной зоне - малой ловушке [5].
Цель следующего, второго этапа - получение ТИК. На рис. 2 приведена динамика изменения содержания изотопов кюрия при облучении препарата 244Ст в центральной ловушке реактора СМ. Рост массы 246Ст не велик, но за счет выгорания 244Ст происходит быстрое увеличение его содержания в смеси изотопов. Выбор сроков облучения для этого этапа не столь очевиден, и варьируется от одного до двух лет (фактически время облучения выбирается в зависимости от требуемого качества ТИК, которое определяется содержанием 246Ст и 248Ст).
На третьем этапе мишени с ТИК облучаются в центральной ловушке с целью получения целевого калифорния. Динамика роста массы 252С£ показана на рис. 3. Примерно через год после начала облучения рост замедляется, поэтому мишень выгружается для переработки.
При анализе накопления изотопа Т52а необходимо учитывать тот факт, что при радиохимической переработке и изготовлении новых мишеней масса целевых изотопов ТПЭ снижается вследствие технологических потерь, величина которых суммарно достигает до 15-20% на каждом этапе.
Таким образом, ограничения и оптимизационные критерии для рассматриваемых задач могут быть сформулированы следующим образом:
- значение предельной линейной тепловой мощности определяет максимальную загрузку препаратов ТПЭ в одну мишень;
- загрузка ТИК в одну мишень выбирается исходя из требуемого годового объема производст ва 252С£
- максимум выхода 244Ст достигается при последовательном облучении в течение одного года в отражателе и последующего года облучения в центральной ловушке реактора СМ (допустимое время перестановки мишени определяется исходя из сопоставления значений предельно допустимой
1
0.9 -0.8 -0.7 -0.6 -0.5 -04 -0.3 -0.2 -0.1 -0
Ст ^^^^ •
248 Сш
□ 100 200 300 400
время облучения, сут.
500
600
100 90 30 70 60 50 40 30 20 10 0
700
« =
О.
£
т
Рис. 2. Масса кюрия в мишени и изотопный состав в зависимости от времени облучения на втором этапе (этап получения ТИК из 244Ст)
о
150 200 250 300 350 время облучения, сут.
Рис. 3. Зависимость массы 252С£ от времени облучения мишени с ТИК
тепловой мощности и ожидаемого всплеска энерговыделения за счет увеличения скорости деления);
- длительность реакторного облучения препарата 244Ст определяется требуемым для конкретного варианта планирования производства 252а изотопным составом ТИК (содержанием изотопов 246Ст и 248Ст);
- время облучения мишени с ТИК определяется исходя из требуемого годового объема производства 252а с учетом, что скорость накопления 252а существенно уменьшается после годичного облучения в центральной ловушке;
- на всех этапах облучения мишеней следует учитывать ограниченность реакторного ресурса (количества доступных облучательных ячеек);
- в качестве основной цели рассматривается обеспечение требуемой годовой производительности 252С^ а в качестве дополнительных - обеспечение расширенного воспроизводства и улучшения качества стартовых композиций, в первую очередь ТИК.
Используя сформулированные выше критерии и ограничения, а также результаты детального анализа кинетики накопления, рассмотрим две различные концепции долгосрочного производства 252С£ Понятно, что реализация обеих концепций должна обеспечить выполнения основной цели, а именно требуемого годового производства 252а на долгосрочную перспективу.
Для наиболее полного отражения нюансов предлагаемых схем разделим ТИК на три вида -по содержанию 248Ст:
ТИК-1 - содержание 248Ст более 10 % (получаем, наряду с 252С£, облучая ТИК-2 в течение 1 года);
ТИК-2 - содержание 248Ст в диапазоне 5-10 % (получаем, облучая препарат 244Ст в течение двух лет);
ТИК-3 - содержание 248Ст менее 5 % (получаем, облучая 244Ст в течение 1 года).
Очевидно, что наиболее ценным продуктом является ТИК-1, позволяющий оперативно получать требуемое количество 252С£
Суть первой концепции заключается в следующем:
• Для обеспечения производства 252С£ в первые три года облучаем мишени с имеющимся ТИК-2. Попутно получаем некоторое количество ТИК-1, меньшее по сравнению с первоначальной массой ТИК-2 на величину выгорания.
Следующая задача состоит в том, чтобы восполнить потери ТИК-2 получив такое количество ТИК-3 из ТИП, чтобы, смешав его с ТИК-1, получить исходный ТИК-2 той же массы. Расчетным путем определяется количество мишеней с 244Ст, облучив которые в течение года можно получить необходимое количество ТИК-3.
• Затем определяется необходимое количество ТИП, облучив которое получаем 244Ст. Определено, что для получения 244Ст в количестве,
необходимом для изготовления одной мишени, требуется последовательно облучить 3 мишени с ТИП, сначала 1 год в отражателе, затем 1 год в центральной ловушке.
Таким образом, получая 252С£ в нужных количествах, одновременно обеспечиваем нулевой баланс ТИК-2 на складе (расход равен прибыли). Достоинство данной схемы - сравнительно малое число занимаемых облучательных позиций и быстрый выход на стационарный уровень производства 252С£ Недостаток - данная схема не обеспечивает расширенного воспроизводства препаратов ТИК и улучшения их качества.
Основная идея второй концепции производства (рис.4) - перевести имеющиеся на складе препараты ТИП и ТИК-2 в препараты ТИК-2 и ТИК-1 соответственно. Для этого, облучая каждый год в течение 3-х лет по одной мишени с ТИК-2, получаем ТИК-1 и требуемое количество 252С£ Параллельно стартует процесс наработки ТИК-2 из ТИП. Начиная облучение с 12 мишеней с ТИП, после двух лет облучения получаем количество препарата, необходимое для изготовления 3-х мишеней с препаратом 244Ст. При облучении трех мишеней с 244Ст в течение двух лет получаем требуемое количество 252С£ и количество ТИК-2, необходимое для изготовления одной мишени.
Достоинство этой схемы - расширенное воспроизводство препаратов ТИК и улучшение их изотопного состава. Основной недостаток - потребность в большом количестве облучательных ячеек, продолжительный выход на стационарный уровень производства.
Таким образом, применительно к высокопоточному реактору СМ:
- сформулированы критерии оптимизации реакторного производства 252С£ при долгосрочном планировании;
- приведены результаты расчетов нейтронно-физических характеристик мишеней с ТПЭ при варьировании состава стартовой композиции и облучательных позиций;
- построена модель трансмутации ядер от плутония до калифорния, включающая цепочку превращений и набор ядерно-физических констант нуклидов. Модель трансмутации отлажена по результатам анализа облученных в 20002005 годах мишеней с ТПЭ;
- изучены основные закономерности ядерной трансмутации при различных вариантах построения реакторного процесса;
- продемонстрированы варианты долгосрочных планов облучения мишеней с ТПЭ, учитывающие конкретные требования к производству 252а и отвечающие сформулированным оптимизационным критериям.
Рис. 4. Долгосрочный пла
зводства
2Cf (I
пцш
зводства)
Работа выполнена при поддержке Министерства образования и ануки Российской Федерации.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Круглое А.К., Рудик А.П. Реакторное производство радиоактивных нуклидов. М. : Энергоатомиздат, 1985.
2. Технология трансплутониевых элементов / В.М. Николаев, Е.А. Карелин, Р.А. Кузнецов, Ю.Г. Топоров. Димитровград, 2000.
3. BriesmeisterJ.F., Ed., "MCNP - A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 4C," LA-13709-M,
April 2000.
4. Radiation Safety Information Computational Center Newsletters, Oak Ridge National Laboratory, USA, No.492, January 2006. URL: http://www-rsicc.ornl.gov/Newsletters/news.06/news06jan.pdf (дата обращения 23.10.2013)
5. Куприянов А.В, Малков А.П., Романов Е.Г. и др. Использование дополнительных облучательных объёмов в активной зоне реактора СМ для производства 244Cm// Тезисы докладов международной научной конференции «Исследовательские реакторы в разработке ядерных технологий нового поколения и фундаментальных исследованиях». ОАО ГНЦ НИИАР, 2011.
I -
THE CRITERIA FOR OPTIMIZATION AND SCHEDULING OF REACTOR LARGE-SCALE 252CF PRODUCTION
© 2013 A.V. Kupriyanov1, E.G. Romanov2, V.A. Tarasov2
1 Branch of National Research Nuclear University "MEPhl" "Dimitrovgrad Engineering Institute of Technology", Ulyanovsk Region, Dimitrovgrad 2 JSC "SSC RIAR", Dimitrovgrad, Russia
Methods for production scheduling of 252Cf are described, the results of numerical modeling are given. Initial conditions, the resources, requirements and limitations are defined. Based on the required annual 252Cf production amounts, variants of long-term scheduling of target irradiation are demonstrated. Possibility of obtaining starting compositions with improved isotope composition for production of californium is shown.
Keywords: reactor SM, irradiation, californium-252, scheduling.
Aleksey Kupriyanov, Graduate Student, Researcher of Isotope Production Laboratory.
Valery Tarasov, Deputy Director of Isotope Department. E-mail: orip@niiar.ru
Evgeny Romanov, Candidate of Technics, Head of Isotope Production Laboratory. E-mail: orip@niiar.ru
