CC BY
44
УДК 539.1.074: 624.039
МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЯ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ МАССЫ ТРАНСПЛУТОНИЕВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ В МИШЕНИ
© 2013 Ю.И. Лещенко, Ю.А. Кушнир, В.С. Романовский
ОАО "ГНЦ НИИАР", Ульяновская область, Димитровград-10
Поступилав редакцию 26.11.2013
В данной статье описана методика определения массы ТПЭ в мишени с использованием прецизионного гамма спектрометра и разработанных алгоритмов вычислений и обработки спектров, внедренных в специальное программное обеспечение.
Ключевые слова: гамма спектрометр, радиационная плотнометрия, источник рентгеновского излучения, трансплутониевый элемент.
Для реакторного получения калифорния-252, одного из самых дорогих и широко используемых в промышленности и науке радионуклида, используются мишени с сердечником, изготовленным из смеси оксида трансплутониевого элемента (например, плутоний, америций, кюрий) и легкого элемента матрицы (например, алюминия).
Необходимой мерой безопасности при эксплуатации мишени является контроль качества изготовления сердечников, а также сборки сердечников мишени до установки её на облучение в реактор. Главное требование - равномерность распределения плотности трансплутониевого элемента (ТПЭ) в сердечнике с определённым заданным массовым содержанием ТПЭ. Для измерения плотности (или массы) должен использоваться неразрушающий анализ (НРА), не нарушающий целостность самой мишени или сердечника.
В ОАО "ГНЦ НИИАР" создана методика измерения распределения локальной поверхностной плотности и локальной массы ТПЭ в мишени.
МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЯ МАССЫ ТРАНСПЛУТОНИЕВОГО ЭЛЕМЕНТА В МИШЕНИ
Принцип, положенный в основу методики, заключается в измерении непрерывного спектра коэффициента пропускания T(E) для пучка рентгеновского излучения (РИ), проходящего через мишень. Массу ТПЭ определяют с исполь-
Лещенко Юрий Иосифович, старший научный сотрудник реакторного исследовательского комплекса. E-mail: [email protected]
Кушнир Юрий Алексеевич, ведущий научный сотрудник отделения метрологии и измерительной техники. E-mail: [email protected]
Романовский Вадим Сергеевич, младший научный сотрудник реакторного исследовательского комплекса. E-mail: [email protected]
зованием данных массовых коэффициентов ослабления гамма излучения в ТПЭ, элементах матрицы (алюминий и кислород) и нержавеющей стали капсулы, входящими в состав мишени. Энергетические зависимости массовых коэффициентов ослабления измеряют с помощью контрольных образцов этих элементов. В качестве источника рентгеновского излучения (РИ) используется радиоизотопный источник на основе изотопа 55Ре [1].
Методика подразумевает использование двух способов определения массы ТПЭ.
В первом способе [2] непрерывный спектр Т(Е) анализируется в достаточно широком диапазоне энергий от 70 до 170 кэв. При этом для каждого канала анализатора вычисляется плотность р (или поверхностная плотность р *х) трансплутониевого элемента:
р *х=1п(Т/Ц), (1)
где Ц есть полное сечение взаимодействия гамма излучения с материалом ТПЭО, измеренное в специальном измерении с контрольным образцом.
Второй способ, который возможно реализовать при использовании в качестве детектора ОЧГ ППД, предполагает использование достаточно узкой области спектра, расположенной вблизи энергии К-края в энергетической зависимости массового коэффициента ослабления фотонов этим тяжёлым элементом. Специальный анализ этой части спектра Т(Е), заключается в определении энергетической зависимости коэффициентов пропускания при энергиях выше (Тц) и ниже (Ть) энергии К-края, а также определения их отношения (Ть/Тц) при энергии К-края. Это позволяет определить абсолютное значение поверхностной плотности р *x трансплутониевого элемента [3]:
р* х = (1пТи - 1пГь )/Дц) , (2)
где Дц - разность массовых коэффициентов ослабления выше и ниже энергии К-края.
СТАНДАРТНЫЕ ОБРАЗЦЫ И СПЕЦИАЛЬНЫЕ ИСТОЧНИКИ
При реализации обоих методов особое внимание уделено разработке и контрольных образцов (КО) и метрологическим исследованиям методик с использованием комплектов контрольных образцов. Проблема создания контрольных образцов из уникальных материалов, используемых в мишенях, для производства калифорния, таких как плутоний, америций, кюрий (причём используются тяжёлые изотопы этих элементов) заключается в дороговизне этих материалов, особом способе учёта этих ЯМ, а также их особой радиационной опасности. Поэтому целесообразно в начальный период отработки методического и программного обеспечений разработать контрольные образцы концентрации ТПЭ сердечников из тяжёлых элементов -заменителей, например, оксид свинца.
Были разработаны, прошли метрологические испытания и аттестованы следующие контрольные образцы концентрации трансплутониевых элементов:
Наборы КО из металлических фольг свинца, урана и алюминия по типу АКН;
Наборы КО, представляющих цилиндрическую конструкцию-сочетание фольг из свинца (различной толщины) и цилиндра из металлического алюминия;
Наборы сердечников (диаметр 9,1 мм, длиной 16-25 мм) из 6 смесей порошкового алюминия АП4 и окиси свинца (типа А1хРЬО). Сердечники с содержанием оксида свинца 0-5% приготовлены по технологии изготовления сердечников из оксида кюрия, включающей операции смешивания порошков, прессования и спекания сердечников.
ОПИСАНИЕ ИЗМЕРИТЕЛЬНОЙ УСТАНОВКИ
Техническим средством реализации методики измерения распределения локальной массы ТПЭ в сердечнике является сканирующий авто-
матизированный гамма спектрометр на базе ОЧГ ППД и цифрового анализатора ORTEC DSPEC jr 2,0. Сканирование мишеней и контрольных образцов осуществляется с помощью шагового привода.
В методике используется как стандартное программное обеспечение MAESTRO, прилагаемое с анализатором, так и специальное ПО SPCX, в котором реализовано управление анализатором и шаговым приводом, а также обработка спектров, измеренных при сканировании объекта. Обработка спектров прошедшего через сердечник (мишень) излучения позволяет вычислить коэффициенты пропускания рентгеновского излучения с учётом: комптоновского рассеянного гамма излучения от примесей 54Mn, 60Co (и других) источника РЖ55, спектра собственного гамма излучения изотопов ТПЭ, спектра флуоресцентного излучения ТПЭ, гамма фона окружающей среды.
Указанные технические и метрологические средства позволили провести комплексные исследования результатов измерения локальной массы свинца и урана в образцах, способом радиационной классической плотнометрии и поверхностной плотности свинца способом радиационной плотнометрии по К-краю с помощью контрольных образцов [2].
ПРЕДВАРИТЕЛЬНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ИЗМЕРЕНИЙ ОБРАЗЦОВ
Далее приведены иллюстрации результатов применения методики на определённых этапах её реализации. На начальном этапе проводятся измерения основных спектров: опорного РЖ55-03, фона, собственного гамма излучения контрольных образцов, источников 54Mn и 60Co, а также спектров пропускания контрольных образцов. Все перечисленные спектры загружаются в программу SPCX для последующей работы с ними (рис. 2).
На рис. 3 и 4 приведен опорный спектр пучка
КОП РЬ - ц
Рис. 1. Стандартные образцы из фольги свинца типа АКН (слева) и цилиндрического типа с фольгой свинца вокруг алюминиевого стержня (справа)
Спектры начальных условий:
Тип Имя спектра
— Опорный: [х Опорный РЖ55-06 5,11,2013 15,54
— фон: X Гх X фоновый 3.10 2013 9.15
— Фон объекта: Фон СОП U5-6 ЮООО 3.10.201310.S
— Примесь 1: ГМн54-03-02 5000 2.10.201311.47
— Примесь 2: Гх' ¡X ГКд$0-02 3000 22.8.2013 8,6
— СОП оболочки: Оболочка Ф10 5000 2.10.20139.51
СОП матрицы; Гх (X Мзтрица Аг 55000 3 10.201316.8
— СОП ЯМ: СОП U5-2 6000 13.8.2013 9.18
— Фон СОП ЯН: и ÍX фоновый СОП U5-2 5000 13.8.201310.0
— Флvooectleнii.„ Флюр СОП U5-2 21000009 S. 2013 1534
Рис. 2. Спектры начальных условий
Рис. 3. Опорный спектр в диапазоне энергий до 1400 кэВ
рентгеновского излучения источника РЖ55-03-06. Опорный спектр представляет собой композицию из непрерывного спектра тормозного гамма излучения, спектра флуоресцентного излучения деталей конструкции контейнера источника РЖ55 и комптоновской части гамма излучения примесей марганца и кобальта.
На спектре коэффициента пропускания контрольным образцом свинца виден скачок К-края свинца, вычисленный с учётом излучений фона и флуоресцентного излучения свинца.
На рис. 6 представлены спектры сечения поглощения свинца для гамма излучения источника РЖ55 в диапазоне энергий 50-179 кэВ опре-дедленные по спектру пропускания (измеренные) и теоретические, приведённые в таблицах
NIST [3]. Наблюдается существенное совпадение теоретических и экспериментальных зависимостей сечения от энергии.
Такое совпадение позволяет сделать вывод о возможности использования в данной методике теоретических зависимостей сечений взаимодействия тяжёлых элементов ( Pu, Am, Cm) от энергии.
На рис. 7 показана зависимость измеренной методом анализа К-края в спектре T(E) поверхностной плотности фольг набора КОПPb от образцовой.
Проведённые предварительные метрологические исследования методики, которая использует два метода радиационной плотнометрии для измерения характеристик тяжёлых элементов в реакторных мишенях, показали, что существует
3 и-
7 Л
й / \
\/ \
25 / \ \
/ \
1 \
та \
£5 \
14 1 / \
К. / \
1? Г \
ГЛ. I \
I I \
76-. |\ \
ч / \
ЛЯ. ) / N
03 ч \
\
а
1« » ДО 50 6 ТА а » к 0 1 Э* 0 12 ютя. К щ 1 Ю 14 0 1« 0 160 13 '0 1В 0 ¡зд и Ю 2 0 п 1> 23 0 2*0 Я 1]
Рис. 4. Опорный спектр в диапазоне энергий до 200 кэВ
Рис. 5. Спектр коэффициента пропускания рентгеновского излучения образцом свинца
хорошая возможность для их успешной реализации. Использование спектрометра с ОЧГ ППД за счет высокого разрешения позволяет проводить измерения с хорошей точностью. А источник просвечивания - радиоизотопный источник на основе изотопа 55Ре - является универсальным
средством для измерения массы любого ТПЭ, таким образом, избавляя от использования для каждого химического элемента индивидуального набора радиоактивных источников при измерении концентрации или поверхностной плотности по К-краю.
Рис. 7. Измерения поверхностной плотности КОПРЬ методом К-края
Работа выполнена при поддержке Министерства науки и образования Российской Федерации.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Схемы распада Fe-55. URL: http:// www.nucleide.org/DDEP_WG/Nuclides/Fe-
55_tables.pdf (дата обращения 23.10.2013).
2. Новая реализация старого метода просветки для измерения массы урана в мишенях. / Ю.И. Лещенко, А.Ю. Лещенко, В.С. Романовский, Д.А. Леоненко, А.А. Леоненко // III Всероссийская научно-техническая конференция "Стандартные образцы в измерениях и технологиях", сборник трудов. Екатеринбург, Рос-
сийская Федерация, 2011 г. Materials, NUREG /CR-5550, LA-UR-90-732, March
3. Reilly D. et al. Passive Non-destructive Assay of Nuclear 1991.
TECHNIQUE TO MEASURE THE TRANSPLUTONICS MASS DISTRIBUTION IN A TARGET
© 2013 Yu.I. Leshchenko, Yu.A. Kushnir, V.S. Romanovsky
JSC SSC RIAR, Ulyanovsk Region, Dimitrovgrad-10
The paper describes a technique to measure the transplutonics mass in a target using a precise gamma-spectrometer as well as algorithms to calculate and process spectra that were developed and incorporated into the software.
Key words: gamma-spectrometer, radiation densitometry, X-ray source, transplutonics element.
Yury Leshchenko, Senior Research Fellow, Reactor implex. E-mail: [email protected]
Yury Kushnir, Leading Research Fellow, Metrology Division. E-mail: [email protected]
Vadim Romanovsky, Associate Research Fellow, Reactor implex. E-mail: [email protected]
