CC BY
17
УДК 538.945
ОБНАРУЖЕНИЕ НЕЛИНЕЙНОСТИ НАМАГНИЧЕННОСТИ УВа2Сиз07_х В ОБЛАСТИ ПСЕВДОЩЕЛИ
А. И. Головашкин, Н. Д. Кузьмичев1, В. В. Славкин2, Э. А. Тищенко3
Выполнены экспериментальные исследования температурных зависимостей высших гармоник намагниченности монодоменных образцов КВа2Сиз О7-Х выше Тс. Обнаружено, что нелинейность намагниченности УВа2Сщ07~х наблюдается для разных образцов вплоть до температур Т =103-112 К, значительно превосходящих температуру перехода в сверхпроводящее состояние этого соединения. Наблюдаемая особенность намагниченности УВа2Сщ07-х связывается с возникновением в этом соединении псевдощелевого состояния.
13 настоящей работе представлены результаты подробных экспериментальных ис следований температурных зависимостей высших гармоник намагниченности монодоменных образцов УВа2Си307-х (УВСО) при температурах 71, превышающих Тс. Нами
з
2
Мордовский государственный университет им. Н. П. Огарева, Саранск. Саранский кооперативный институт Российского университета кооперации. Институт физических проблем им. П. Л. Капицы, Москва.
обнаружена нелинейность намагниченности (появление высших гармоник) исследованных образцов в той области температур, где другими методами наблюдают возникновение псевдощели. Нам неизвестны работы, в которых бы псевдощель измерялась методом модуляции магнитного поля.
Нелинейность намагниченности исследовалась нами модуляционным методом [14]. В данной работе использовалась модуляция магнитного поля. Измерялись температурные зависимости первой, третьей и других высших гармоник намагниченности. Исследование нелинейности с помощью измерения гармоник является чувствительным методом. В статье экспериментальные данные представлены в основном для третьей гармоники. Выбор третьей гармоники при исследовании нелинейности связан с тем, что при работе в небольших магнитных полях целесообразно использовать нечетные гармоники, амплитуды которых значительно превосходят амплитуды четных гармоник. Амплитуда третьей гармоники при этом максимальна. Измерения выполнены в области температур 77 К < Т < 120 К.
В работе использовался двухкатушечный компенсационный метод измерения намагниченности [15, 16]. Синусоидальный сигнал частотой ио с генератора ГЗ-118 (коэффициент гармоник 0.005%) подавался на входную (первичную) катушку. Внутри нее были расположены две одинаковые встречно намотанные выходные (вторичные) катушки индуктивности, в одной из которых находился образец (рис. 1). Сигнал отклика с выходных катушек подавался на вход селективного вольтметра. Величина сигнала отклика е(£), т.е. ЭДС, возникающая во вторичных катушках, определяется изменением намагниченности исследуемого образца М [16]:
Здесь М = Мс18</2: - намагниченность образца; 8 = 5 ■ п; 5 - сечение образца;
п - единичный вектор, направленный перпендикулярно плоскости сечения образца по оси М - вектор намагниченности образца; N - число витков приемной катушки; /10 = 4л- • 10"' Н/ш - магнитная постоянная, V объем образца. В случае нелинейной зависимости намагниченности от магнитного поля Я (учитывая нечетную симметрию) величина М(Н) = Н 4- Х\Н3 + Х2Нь 4- .... Максимальным нелинейным членом является, как правило, член
Исследовались амплитуды (напряжения) гармоник еп(п - целое число) сигнала отклика б, возникающего на вторичных катушках с поликристаллом УВСО при воздей ствии на него переменного магнитного поля первичной катушки Н(¿) = Ь ■ соя(о;/). где
Ф) = -МО Л^.
(1)
V
н
2
3
в(0
Рис. 1. Схема измерения гармоник намагниченности двухкатушечным компенсационным методом. 1 - первичная (входная) катушка индуктивности; 2 и 3 - две одинаковые, встречно намотанные выходные катушки индуктивности, находящиеся внутри катушки 1; 4 образец УВСО, находящейся в катушке 2. Стрелками указано направление магнитного поля Н, создаваемого входной катушкой. Сигнал отклика е{1) с выходных катушек подается на резонансный усилитель.
Н - амплитуда напряженности переменного магнитного поля, со = 2тг/ - циклическая частота поля. Величины еп пропорциональны амплитудам гармоник намагниченности
Здесь п - номер гармоники; еп - напряжение п-ой гармоники; с(2гп+пМ(0)/с1Н2т+п производная порядка 2т + п по напряженности магнитного поля Н от намагниченности М(/У), вычисленная для // = 0. Формула (2) справедлива в отсутствие гистерезиса в
В экспериментах по исследованию температурных зависимостей высших гармоник еп измерялся модуль этих гармоник, равный еп = [(е'п)2 4- (^п)2]1^2? где е'п и б" соответственно, синфазная и квадратурная составляющие п-ой гармоники, п = 1, 3, 5,.... При измерениях температурных зависимостей гармоник намагниченности образцов УВСО
Мп [17]:
= p0N SnujMn/а/2,
где
(2)
М(Н).
система, состоящая из катушек с образцом и платиновым термометром, помещалась в массивную медную "бомбу". Измерения проводились в парах азота в режиме отогрева. Скорость изменения температуры была меньше 0.2 K/min. Измерения проводились в нулевом постоянном поле. Частоты / переменного магнитного поля были в интервале 60-716 Hz, амплитуда поля h могла изменяться в интервале от 0 до 100 Ое.
Измерения выполнялись на монодоменных образцах, вырезанных из текстурирован-ных поликристаллов УВа2Сиз07_х. Исследуемые образцы имели форму пластин. Они были вырезаны из плавленой текстурированной заготовки поликристалла так, чтобы ось "с" была направлена перпендикулярно плоскости пластины. Заготовки синтезировались с помощью затравки, которая устанавливалась сверху при высокой температуре. Выбор совершенного монодоменного участка поликристалла осуществлялся при помощи оптического микроскопа в поляризованном свете и при помощи картографии замороженного магнитного потока. Монодоменный участок вырезался алмазной фрезой. Были приготовлены и исследованы четыре образца. Образцы имели размеры 16 х 13x8 mm3 (образец N 1), 14 х 10 х 2 mm3 (N 2), 16 х 8 х 2.5 mm3 (N 3) и 3.8 х 3.5 х 3.6 mm3 (N4). Критические температуры Тс и ширины переходов в сверхпроводящее состояние AT образцов слегка различались из-за несколько различных условий приготовления и составляли Тс =88-89 К и AT =0.5-1 К. Плотность образцов составляла примерно 6 g/cm3. Для дополнительной аттестации были выполнены измерения температурных зависимостей сопротивления и магнитной восприимчивости исследуемых образцов.
На рис. 2 показаны результаты измерения температурной зависимости сопротивления R(T) образца YBCO N 1 на переменном токе частотой 1 kHz и силой 125 тА. Измерения выполнены четырехзондовым методом. На вставке к рисунку приведена температурная зависимость амплитуды первой гармоники еi(T) (частота / = 60 Hz, амплитуда переменного магнитного поля h = 1 Ое). Аналогичные результаты получены и для других образцов.
Полученные экспериментальные данные для температурных зависимостей амплитуд третьей гармоники бз( Т) для разных образцов приведены на рис. 3-6. Учитывая лишь первый член в (2), получим для третьей гармоники намагниченности Л/3 % {h3/24)d3M/d3H и б3 « 3fi0NSijM3/y/2 = (3/4)/¿)/VSuh3Xi/V2.
На рис. 3 показаны температурные зависимости амплитуды третьей гармоники е3 образца N 1 в переменном магнитном поле вблизи Тс (при Т < Тс, рис. 3(а)) и при Т > Тс (рис. 3(Ь), 3(с)). Измерения выполнены на частоте / = 60 Hz. Зависимости бз( Т) при Т > Тс получены для амплитуд переменного магнитного поля h = 21 Ое и 91 Ое. Из ри-
120
80
40
0,
77 81 85 89 93
Т, К
О —I—.—I—.—J_j—i—1_
77 81 85 89 93
T, К
97 101 105 109 113
Рис. 2. Температурная зависимость сопротивления R(T) монодоменного образца YBCO N 1 на переменном токе с амплитудой 125 тА (частота 1 kHz), полученная четы-рехзондовым методом. Пунктиром показана линейная зависимость. На вставке приведена температурная зависимость амплитуды первой гармоники е1(Т) (частота / = 60 Hz, амплитуда переменного магнитного поля h = 1 Ое).
сунка видно, что зависимость е3( 7") выше температуры Тс в интервале температур до Т fa 104 К отлична от нуля и имеет особенность (при достаточно большой амплитуде поля h = 91 Ое). Специально введенная малая разкомпенсация выходного сигнала по казала, что восприимчивость в области нелинейности имеет диамагнитный характер. Амплитуда третьей гармоники в области Т < Тс существенно превышает амплитуду этой же гармоники в "псевдощелевой'1 области температур. Так отношение амплитуд третьей гармоники при температурах 78 К и 94 К б3(78 К)/б3(94 К) ~ 1200. Исследования показали, что нелинейность намагниченности исследуемых образцов выше Гс начинает четко наблюдаться (заметно превосходить уровень шума) при h > 80 Ое. Таким образом, нелинейность намагниченности данного образца YBCO наблюдается до температур 1 ~ 104 К. В этой области температур наблюдаются также и следующие нечетные гармоники с уменьшающейся амплитудой. Из сравнения рисунков 2 и 3 видно, что нелинейность намагниченности выше Тс начинает наблюдаться там же. где возникает отклонение сопротивления от линейной зависимости от температуры.
в,, цУ
0>)
2
О-•-•-«-«-«— Г"" ■ —1—
89 93 97 101 105
А
4 "
О —1—1
77 81 85 89 93 89 93 97 101
Рис. 3. Температурные зависимости амплитуды третьей гармоники €3 образца N 1 в переменном магнитном поле с частотой / = 60 Нг. (а) Вблизи Тс (при Т < Тс, /г = 91 Ое); (Ъ) При Т > Гс, Л = 91 Ое; (с) При Т > Тс, /г = 21 Ое.
На рис. 4-6 приведены результаты измерений температурных зависимостей бз(Г) для образцов N 2-Ы 4. Условия измерений (частота и амплитуда переменного магнитного поля) указаны в подписях к рисункам. При амплитуде переменного магнитного поля /?. = 1 Ое (рис. 6(Ь)) при Т > Тс проявляется только шумовой сигнал. Экспериментальные данные для образца N 4 (рис. 6) получены на установке Института физических проблем им. П. Л. Капицы.
Какие-либо литературные данные об исследовании гармоник намагниченности выше Тс высококачественных массивных образцов УВСО нам не известны. Необходимо отметить несколько моментов.
1. Нелинейность при Т > Тс (появление третьей и следующих нечетных гармоник с уменьшающейся амплитудой) наблюдалась во всех исследованных монодоме!шых образцах УВСО. Температура возникновения нелинейности в этих образцах У ВСО составляет Т* =103-112 К (для разных образцов). Эти температуры, найденные в нашей работе, совпадают с температурами появления псевдощели, полученными другими методами в работах [11-13]. Наши предварительные данные для одного текстурированно го поликристалла УВСО впервые были опубликованы в работе [18]. Исследования, вы
83, цУ
О
г, к
95
99
103
О
92
96
100
Рис. 4. Температурная зависимость амплитуды третьей гармоники е3 образца N2 в переменном магнитном поле с частотой f = 60 Hz (h = 87 Ое).
Рис. 5. Температурная зависимость амплитуды третьей гармоники с3 образца N 3 в переменном магнитном поле с частотой f = 120 Hz (h = 20 Ое).
полненные на керамическом (не текстурированном) образце YBCO, имеющем 1 с ~ 92 К и плотность р « 4.2 g/cm2, в пределах ошибки измерений и в интервале использованных амплитуд переменного магнитного поля показали отсутствие вышеуказанной нелинейности выше Тс.
2. В рамках существующих моделей магнитных свойств высокотемпературных сверхпроводников полученные результаты объяснить затруднительно. Диамагнетизм мелкодисперсных областей "локализованной" сверхпроводимости выше Тс, имеющих форму непересекающихся кластеров, является весьма малым (~10-6) [19] по сравнению с идеальным диамагнетизмом. Наблюдаемые нами эффекты в области Тс < Т < Т* на несколько порядков величины больше. Т.е. с помощью такой модели невозможно объ яснить наши эксперименты. По нашему мнению, эти данные можно объяснить именно возникновением псевдощелевой структуры ВТСП, которая должна приводить к нелинейности как сопротивления, так и намагниченности. Показательно, что нелинейность намагниченности в наших образцах возникает при той же температуре 71*, что и нелинейность сопротивления. Выше Т* нелинейность намагниченности в пределах ошибки измерений отсутствует.
До сих пор нельзя отдать предпочтение ни одной из двух главных моделей псевдощелевого состояния в ВТСП системах [6, 7]. В одной из них источником псевдощели являются "диэлектрические'' (антиферромагнитные) флуктуации, при этом псевдощель в первом приближении не связана со сверхпроводимостью. В другом подходе псевдощель имеет сверхпроводящую природу, т.е. источником ее являются флуктуации "сверхпроводящих" пар. В принципе, можно рассматривать модель, в которой в кристалле В ГСП по разным направлениям импульсного пространства возникают щели обоих типов [5]. В любом случае в области "пceвдoщeлeвыx,, температур Т < Т* в образце возникает состояние с частичной когерентностью (зависящей от температуры). И магнитное иоле должно влиять на это состояние, что и наблюдается на эксперименте.
б|83' ^
(Ъ)
2 1е3? цУ
(а)
Т. К
80
1, 1 1 ,1 1 11 1 1—1 1 ^ 90 100 110 120
+ +
+ +
+
80 85 90 95
1—1—^ Т, К
100 105 110 115
Рис. 6. Температурная зависимость амплитуды третьей гармоники е3 образца N 4 в переменном магнитном поле с частотой / = 716 Нг. (а) /г = 89 Ое; (Ь) /г = 1 Ое.
3. В модели "некогерентных'" пар считается, что при некоторой температуре Т* > Гс образуется состояние с некогерентными (или частично когерентными) электронными парами. Когерентность в объеме образца и, следовательно, "настоящее" сверхпроводящее состояние устанавливается при Тс. Наличие "сверхпроводящих* пар при Тс < Т < Т* должно отражаться на температурной зависимости намагниченности образца в этом интервале температур. Намагниченность будет нелинейной из-за влияния магнитного поля на фазовую когерентность, образование и взаимодействие гаких
пар. В "псевдощелевой" области температур наблюдаются диамагнитные флуктуации и аномально большой эффект Нернста [20-22], который может быть связан с возбуждениями в виде вихрей [б, 22, 23]. Вихревые элементарные возбуждения приводят к потере фазовой когерентности. В отсутствие фазовой когерентности выше Тс циркулярные орбитальные токи могут приводить [20, 24] к значительному диамагнетизму (нелинейному эффекту Мейснера). При этом вполне естественно, что на эксперименте при Т < Т* должны наблюдаться гармоники намагниченности.
В модели "диэлектрической" псевдощели, возникающей в ВТСП типа УВСО из-за антиферромагнитных флуктуаций, намагниченность при Т < Т* также должна быть нелинейной. Однако зависимости эффекта от магнитного поля в этих двух подходах должны различаться. Поэтому логично использовать для исследования псевдощелевого состояния магнитные методы.
Для полноты обсуждения необходимо упомянуть еще один возможный механизм нелинейности намагниченности ВТСП выше Тс. Это незатухающие на длине свободного пробега персистентные токи [25]. Интерференция таких токов приводит к известным м< зоскопическим осцилляциям сопротивления. Из-за периодической зависимости от поля эти токи могут давать вклад в нелинейный магнитный отклик. Это явление может объяснить максимумы, наблюдаемые на температурных зависимостях высших гармоник. Конечно, для наблюдения этого эффекта длина свободного пробега в образце дол ж на быть достаточно велика. Однако и здесь появление "сверхпроводящих" пар должно усиливать эффект.
4. Состояние ВТСП системы при Тс < Т < Т* является необычным нормальным состоянием с псевдощелью. Фазовый переход из сверхпроводящего в такое "нормальное состояние не является переходом типа БКШ и должен сопровождаться целым рядом аномалий. И действительно, в этой области температур для поликристаллических, рентге новски однофазных образцов УВа2Сиз07_г мы ранее наблюдали аномальное нелинейное поведение скорости ультразвука [26, 27], упругих модулей и внутреннего трения [28, 29]. Дальнейшее исследование этого фазового перехода и состояния образцов ВТСП систем в области Т < Т* методом гармоник намагниченности позволит получить новые данные о природе и самого перехода, и псевдощелевого состояния.
В заключение отметим, что в работе предложен новый метод определения темпе ратуры возникновения псевдощелевого состояния Т* в ВТСП соединениях, основанный на измерении высших гармоник намагниченности. Полученные этим методом значения температуры Т* в монодоменных образцах ВТСП УВа2 Си3 О7-Х совпали с температу
рой начала нелинейности сопротивления в них и данными других методик. Для окончательного выяснения природы псевдощели в ВТСП системах необходимо использовать различные эксперименты.
Авторы выражают благодарность А. В. Калинову и В. В. Александрову (ВЭИ) за предоставление образцов. Работа выполнена при поддержке РФФИ (проект N 07 02-00097), Минобрнауки и РАН.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Н. Ding, Т. Yokoya, J. С. Campuzano, et al., Nature 382, 51 (1996).
[2] Т. Timusk and B. Statt, Rep. Prog. Phys. 42, 61 (1999).
[3] J. L. Tallon and J. W. Loram, Physica C: Superconductivity 349(1-2), 53 (2001).
[4] M. R. Norman and C. Pepin, Rep. Prog. Phys. 66, 1547 (2003).
[5] H. В. Аншукова, А. И. Головашкин, Л. И. Иванова, А. П. Русаков, ЖЭТФ 123(6), 1188 (2003).
[6] В. И. Белявский, Ю. В. Копаев, УФН 174, 457 (2004).
[7] М. В. Садовский, УФН 171(5), 539 (2001).
[8] С. С. Homes, Т. Timusk, R. Liang, et al., Phys. Rev. Lett. 71, 1645 (1993).
[9] J. Rossat-Mignod, L. P. Regnault, P. Bourges, et al., Physica B: Condensed Matter 186-188, 1 (1993).
[10] W. W. Warren, R. E. Walstedt, G. F. Brennert, et al., Phys. Rev. Lett. 62, 1193 (1989).
[11] А. И. Головашкин, О. M. Иваненко, К. В. Мицен, Н. Е. Храменко, Препринт ФИАН, N 298 (ФИАН, Москва, 1987).
[12] Т. Ito, К. Takenaka, and S. Uchida, Phys. Rev. Lett. 70, 3995 (1993).
[13] Д. Д. Прокофьев, M. П. Волков, Ю. А. Бойков, ФТТ 45, 1168 (2003).
[14] M. А. Васютин, H. Д. Кузьмичев, В. В. Славкин и др., Прикладная физика N 2, 51 (1995).
[15] А. И. Головашкин, Н. Д. Кузьмичев, И. С. Левченко и др., ФТТ 31, 233 (1989).
[16] А. И. Головашкин, Н. Д. Кузьмичев, И. С. Левченко и др., ФТТ 32, 1374 (1990).
[17] Н. Д. Кузьмичев, ЖТФ 64, 63 (1994).
[18] А. И. Головашкин, Н. Д. Кузьмичев, В. В. Славкин, Краткие сообщения по физике ФИАН, N 9, 19 (2006).
[19] А. В. Митин, Г. М. Кузьмичева, В. В. Мурашов, Е. П. Хлыбов, ЖЭТФ 107, 1943 (1995).
[20] Y. Wang et al., Phys. Rev. Lett. 95, 24002 (2005).
[21] Z. A. Xu et al., Nature 406, 486 (2000).
[22] Y. Wang et al., Science 299, 86 (2003).
[23] В. И. Белявский, Ю. В. Копаев, УФН 176, 457 (2006).
[24] В. И. Белявский, Ю. В. Копаев, М. Ю. Смирнов, ЖЭТФ 128, 525 (2005).
[25] А. И. Головашкин, А. М. Цховребов, Н. Д. Кузьмичев, В. В. Славкин, Сборник трудов Второй международной конференции "Фундаментальные проблемы высо котемпературной сверхпроводимости'* (ФПС'06, ФИАН, Москва, 2006), с. 170.
[26] A. I. Golovashkin, V. A. Danilov, О. M. Ivanenko, et al., Preprint FIAN N 305 (FIAN, Moscow, 1987).
[27] А. И. Головашкин, О. M. Иваненко, К. В. Мицен, и др., В сб.: "Проблемы высокотемпературной сверхпроводимости'' (Информационные материалы) ч.П, (АН СССР, Уральское отделение, Ин-т физики металлов, Свердловск, 1987), с. 180.
[28] Н. В. Аншукова, А. И. Головашкин, О. М. Иваненко и др., В сб.: "Проблемы высокотемпературной сверхпроводимости" (Информационные материалы) ч.П, (АН СССР, Уральское отделение, Ин-т физики металлов, Свердловск, 1987), с. 182.
[29] Н. В. Аншукова, Г. IL Воробьев, А. И. Головашкин, и др., Письма в ЖЭТФ 46(9), 373 (1987).
Поступила в редакцию 20 декабря 2007 г.
