CC BY
161
УДК 539.17
О НАРАБОТКЕ 60Со НА НЕЙТРОННОМ ГЕНЕРАТОРЕ
А.Н. Довбня*), Э.Л. Купленников*), В.А. Цымбал *),
В.В. Красильников**)
*)Национальный научный центр ХФТИ ул.Академическая, 1, г.Харьков, 61108, Украина, e-mail: kupl@kipt.kharkov.ua **)Белгородский государственный университет ул.Победы, 85, г.Белгород, 308015, Россия
Проведены детальные оценки возможности применения нейтронного генератора с интенсивностью потока тепловых нейтронов 1012п-см_2-с_1 для получения изотопа 60Co на основе ядерной реакции 60Co(n7)60m,flCo.
Ключевые слова: генератор нейтронов, тепловые нейтроны, радиоизотопы кобальта, ядерная медицина.
1. Введение
При получении радиоактивных изотопов (РИ) с помощью нейтронных реакций не всегда прибегают к отделению радиоактивного вещества. Так например, 7-источники 60Co изготавливаются путем облучения в реакторах стержней или дисков из металлического кобальта. В результате реакции 59Co(n7)60Co могут быть получены 7-источники с интенсивностью до 3000-5000 Ки. Практически достижимая скорость образования 60Co в реакторе с плотностью потока нейтронов 3-1013 п-см_2-е_1 составляет примерно 5 Ки 60Co на 1 грамм металла в месяц [1].
Кобальт - стабильный, одноизотопный элемент с атомным номером 27, массовым числом 59 и атомным весом 58.9332. Плотность кобальта естественного изотопного состава (м“*Со) 8.9 г/см3. Из десяти известных радиоактивных изотопов (РИ) кобальта и нескольких изомеров наиболее важным является 60Co. Он может находиться в двух состояниях
- метастабильном (m) и основном (g). Эти состояния образуются в результате реакции 60Co(n7)60m,flCo, причем оба состояния образуются одновременно. Испускаемое 60Co 7-излучение обладает достаточно мощной проникающей способностью, что позволяет широко использовать данный РИ в различных сферах деятельности человека, в том числе и медицине для лечения онкологических заболеваний и в других целях.
Одним из примеров классического терапевтического использования 60 Co является применение специальных конструкций - так называемых "гамма-скальпелей". Они содержат около двухсот крошечных источников 60Co с высокой удельной активностью, которые фокусируются извне с помощью соответствующих коллиматоров на опухоль (преимущественно головного мозга) и действуют, как скальпель. При другом терапевтическом подходе изотопы вкладываются в соответствующие микрокапсулы и внедряются в опухолевые ткани [2].
О важности производства 60 Co говорит хотя бы тот факт, что в настоящее время он наряду с некоторыми другими РИ отнесен к приоритетным видам нуклидной продукции медицинского назначения, призванной обеспечить реализацию проблемы развития ядерной медицины в России. И это при условии, что страна, не считая производств по выпуску
изотопов урана и плутония, имеет 17 крупных производителей стабильных и радиоактивных изотопов, и что только канальные реакторы РБМК-1000 Ленинградской АЭС позволяют накапливать 60Со с удельной активностью 50-80 Ки/г в объемах до 6-8 млн. Ки в год как в виде сырья, так и в виде источников.
В настоящей работе проведены детальные оценки возможности использования нейтронного генератора (НГ) с интенсивностью потока тепловых нейтронов (ТН) 1012 п* см-2• с-1 для получения изотопов 60т,дСо на основе ядерной реакции 60Со(п7)60тдСо.
2. Оптимальные параметры образца
В качестве мишени для получения 60тд Со рассматривался диск из металлического МагСо диаметром 1.128 см (Я = 1см2). Оптимальная толщина образца выбрана равной средней длине свободного пробега нейтрона в кобальте. Она вычислялась с использованием полного макроскопического сечения Т, которое характеризует всю совокупность процессов взаимодействия нейтронов с веществом. Здесь Т = р*, где р* - число элементарных мишеней в единице объема, - полное сечение взаимодействия тепловых нейтронов. Подставляя соответствующие величины р* = 9.1 • 1022 см-3, = 46 барн, получаем
Т = 4.186 см-1. Таким образом, оптимальная толщина мишени, равная средней длине свободного пробега [3], Л = 1/Т = 0.239 см. Это означает, что плотность потока ТН в
Со на расстоянии 0.239 см от поверхности диска падает в е = 2.7183 раз. Полученные величины позволяют оценить средний поток нейтронов, проходящий через мишень. При начальной величине потока ~ 1012 п*см-2*е-1 его среднее значение ~ 0.684* 1012 п*см-2*е-1. Для вышеприведенных параметров масса диска т = 2.127 г, а число ядер в образце равно 2.17 • 1022.
Рис. 1. Схема 7-распада изотопа 60тСо.
Рис. 2. Схема в -распада изотопа 60тСо.
3. Наработка 60mCo
Метастабильное состояние 60mCo, спин-чётность которого 2+, излучает 7-кванты (изомерный переход (ИП)) с энергией 58.60 кэВ (мода распада 99.76%), и переходит в основное состояние 60 Co (рис. 1). Одновременно за счет в “-распада (0.24%) 60mCo переходит на 2+ уровни 60Ni с энергией 2158.8 (I = 0.0084%) и 1332.5 кэВ (I = 0.23%). В конечном итоге, практически каждый акт излучения в “-частицы сопровождается вылетом 7-кванта с = 1332.5 кэВ. Схема в“-распада 60mCo приведена на рис. 2.
Выражение для вычисления активности радиоизотопа изотопа А (Бк), накопившейся в образце за время облучения ti (с) тепловыми нейтронами с плотностью потока Ф (п-см“2-е“1), можно представить в стандартном виде [4]:
A = AN = ФМха(1 — exp (—Ati)) exp (-Atc)(1 - exp (—Atm)), (1)
где A = 0.693/Т1/2 - константа распада РИ (с“1); Т1/2 - период полураспада РИ (с); N
- количество накопившихся радиоактивных ядер; Nx - число ядер стабильного изотопа анализируемого элемента в облучаемой пробе; a - сечение реакции (см2); tc - время, затраченное на транспортировку пробы к месту детектирования или специальной выдержки для распада мешающих анализу более короткоживущих продуктов ядерной реакции; tm
- продолжительность измерения активности.
В связи с тем, что период полураспада (Т1/2 = 10.467 мин) 60mCo существенно меньше (Т1/2 = 1925.28 дня) для 60Co, а сечения образования РИ отличаются незначительно, наработка 60mCo, а соответственно и его активность со временем ti, нарастает значительно быстрее.
Как правило, исследуемые мишени облучают в течение времени (Т1/2 - 3Т1/2), т.к. при ti > ЗТ1/2 активность стремится к "насыщенной активности", т.е. когда число образующихся в единицу времени радиоактивных ядер равно числу распавшихся. Практически это означает, что в (1) величина
(1 — exp (-Ati)) ^ 1 ,
т.е. активность принимает максимально возможное значение. В данном случае "насыщенная активность", т.е.
(1 — exp (—At,,)) = 0.99 ~ 1
имеет место при минимальном времени облучения ti =1.16 часа.
Подставляя в (1) время облучения 1.16 часа, константу распада mA = 1.10 • 10“3 с“1, сечение ma = 20.4 барн [5] (без учета времени tc и tm), получаем число активированных ядер 60mСо ~ 2.725 • 1014, а их активность ~ 29.98 • 1010 Бк ~ 8.10 Ки. Поскольку ИП наблюдается у 99.76% ядер, то на момент отключения НГ активность излучения 7-квантов с энергией Ey = 58.60 кэВ будет несколько меньше 29.91 • 1010 Бк ~ 8.08 Ки.
Как было сказано ранее, при радиационном захвате нейтрона 59Со одновременно образуются как 60те,Со, так и 60Со. Последний излучает основные 7-кванты совершенно другого диапазона энергий Ey = 1173.2 и 1332.5 кэВ. Поэтому определенный интерес представляет величина вклада 60Со относительно 60mСо. Проведенный анализ показал, что за время облучения ti =1.162 часа (ввиду огромной разницы в периодах полураспада) ядра 60Со в образце практически не нарабатываются.
Следует также иметь в виду, что 60mСо в течение всего времени активации интенсивно поглощает ТН. Сечение этого процесса 58 барн. Поэтому часть ядер 60mСо в принципе должно перейти в 7/2“ состояние 61Со. Этот РИ излучает в “-частицы (100%) с периодом полураспада 1.65 часа и переходит на возбужденный 5/2“ уровень с энергией 909.2 кэВ (4.4%) и 5/2“ уровень с энергией 67.4 кэВ (95.6%) 61Ni. При переходе с уровня 5/2“ в стабильное 3/2“ состояние 61Ni излучается 7-квант Ey = 67.4 кэВ. Количественные оценки данного процесса показали, что при ti = 1.162 часа примерно 3.6 • 107 ядер 60mСо превращаются в 61Со, активность которого пренебрежимо мала ~ 4.2 • 103 Бк.
Таким образом, можно считать, что облученный образец первоначально содержит в основном ядра 60mСо и является практически моноэнергетическим 7-излучателем Ey = 58.60 кэВ.
4. Наработка 60Co
С течением времени все большее количество короткоживущих ядер “^о переходит на уровень с энергией 0.0 МэВ, спином и четностью 5+ долгоживущего 60Со (мода распада (100%)). Схему распада 60Со можно видеть на рис. 3. Видно, что 5+ состояние 60Со в результате испускания в “-частицы с вероятностью 99.88% переходит в возбужденное 4+ состояние е энергией 2505.7 кэВ и с интенсивностью 0.12% - в 2+ состояние с энергией 1332.5 кэВ 60Ni. Распад РИ сопровождается несколькими слабыми 7-линиями с интенсивностью ~ (2• 10“6 — 0.0076)%, а также двумя сильными 7-линиями 1173.2 кэВ (IY = 99.85%) и 1332.5 кэВ (IY = 99.98%).
Как было сказано ранее, следуя закону радиоактивного распада, через несколько часов выдержки для распада образовавшегося 60mСо в образце останутся практически только ядра 60Со. Их количество составит примерно 2.718 • 1014 ядер, что соответствует 7-активности ~ 1.14406 Бк ~ 30.7 мкКи. Полученная в результате вышеописанного процесса
Шт-Со 60Со 7-активность 60Со достаточно мала, однако, она заметно больше предель-
ных доз, допускаемых в медицинских процедурах. Эти дозы, применяемые при исследовании систем жизнедеятельности человека, следующие (см. [6]): внутривенное введение -3 мкКи, введение внутрь через полость рта - 0.33 - 0.60 мкКи, в воде 2 • 10“2 мкКи/мл и в воздухе 10“6 мкКи/см3.
Большой период полураспада 60Со указывает на то, что сомножитель (1 — exp (—Ati)) в (1) при ti 3Т1/2 быстро убывает. Поэтому время облучения для получения 60Со непосредственно в реакции 59 Со(п7)60 Со следует выбирать как можно больше (в пределах разумного). В данном случае выбрано время ti = 66 часов, что обусловлено возможностью (в будущем) облучать одновременно в разных технологических каналах изотоп 98Мо для получения 99mTc и 59Со для наработки 60Со. Сечение данной реакции на тепловых нейтронах [5, 7]:
9a + ma = (37.18 ± 6)барн,
сечение ma = (20.4 ± 8) барн, т.е. 9a = 16.78 барн. Численные оценки наработки 60Со в реакции 59Со(п7)60Со с учетом того, что только 99.76% образовавшегося 60mСо с течением времени превращается в 60Со, дают полное число образовавшихся ядер 60Со ~ 6.0 • 1016, а активность ~ 6.8 мКи. Учитывая, однако, что каждые 1.162 часа в образце за счет
процесса 60mСо —Mi 60Со также образуется максимальное (равновесное) количество ядер 60Со, суммарная активность наработанного в образце 60Со за время ti = 66 часов окажется равной 8.54 мКи. Полученная величина активности в одном образце существенно
Рис. 3. Схема распада 60Со.
больше предельных доз, допускаемых в медицине (см. текст выше). Если же учесть возможность активации в НГ не одной мишени, а целой гирлянды, состоящей из большого числа образцов, то это, по-видимому, даст возможность создать гамма-скальпель.
Следует отметить, что 60Со также интенсивно поглощают ТН. Сечение этого процесса 2 барна. Поэтому часть образовавшихся ядер кобальта, в принципе, могут перейти в 61 Со. Количественные оценки данного процесса показали, что его влияние на конечную активность 60Со мало.
5. Эффект самопоглощения в образце
В случае применения 60т,дСо на практике необходимо вводить поправку на эффект самопоглощения 7-квантов в материале образца [8]. Этот эффект проявляется как результат того, что источники, которые исследуются в реальных экспериментах, не являются точечными, а имеют конечные размеры. В результате 7-кванты взаимодействуют со средой мишени посредством трех основных эффектов: фотоэффект, Комптон-эффект и рождение электрон-позитронных пар. Эти взаимодействия приводят к поглощению 7-квантов в среде до того, как они вылетят из образца. Самопоглощение считается отсутствующим, если толщина образца <100 мг/см2. Это справедливо практически для всего энергетического диапазона, начиная с 50 кэВ.
Оценки самопоглощения для 60тСо, проведенные в приближении когда 7-кванты излучаются параллельно друг относительно друга перпендикулярно крышке 7-спектрометра, показали, что для толщины образца 0.239 см поправка на самопоглощение ^ 0.32. Для
уменьшения влияния данного эффекта облучаемый диск должен состоять из набора тонких фольг МагСо. Например, поправка для слоя Ма*Со 0.02 см почти втрое больше ~ 0.89. Ясно, что активность каждой фольги будет заметно меньше относительно целого образца толщиной 0.239 см и будет дополнительно падать от фольги к фольге вследствие поглощения нейтронов в веществе предыдущих слоев.
Поправки на эффект самопоглощения для диска из металлического кобальта естественного изотопного состава толщиной 0.239 см с примесью ядер 60Со, которые излучают 7-кванты с энергией 1173.2 (1332.5) кэВ, составляют 0.94 (0.95) соответственно.
6.Заключение
При облучении диска из МагСо площадью 1 см2 и толщиной 0.239 см тепловыми нейтронами в течение и = 1.16 часа (условие радиоактивного равновесия) с учетом того, что изомерный переход наблюдается у 99.76% ядер, активность ядер тСо ~ 8.08 Ки. Данный образец в первоначальный момент является практически моноэнергетическим 7-излучателем Е1 = 58.60 кэВ. Поправка на самопоглощение в исследуемом образце ~ 0.32.
Вследствие процесса 60тСо —1 60Со через несколько часов после окончания активации в мишени останутся только ядра 60Со в количестве ~ 2.718 • 1014, что соответствует активности ~ 1.136 • 106 Бк ~ 30.7 мкКи.
Активность 60Со, наработанная в реакции 59Со(п7)60Со, при облучении тепловыми нейтронами в течение ti = 66 часов, составляет ~ 6.8 мКи. Суммарная активность за счет обоих процессов ~ 8.54 мКи. Поправки на эффект самопоглощения для энергии 1173.2 (1332.5) составляют 0.94 (0.95) соответственно.
Полученная величина активности в одном образце больше предельных доз, допускаемых для ряда диагностических и терапевтических процедур. Если же учесть возможность активации в НГ не одной мишени, а целой гирлянды, состоящей из большого числа тонких образцов, то это, по-видимому, даст возможность создать гамма-скальпель для терапии различных опухолей.
Работа поддержана грантом УНТЦ № Р333.
Литература
1. Бреслер С.Е. Радиоактивные элементы / С.Е. Бреслер. - М.: Изд. технико-теорет. лит., 1957. - 552 с.
2. Баранов В.Ю. Изотопы II / В.Ю. Баранов. - М.: Физматлит, 2005. - 728 с.
3. Блан Д. Ядра, частицы, ядерные реакторы / Д.Блан. - М.: Мир,1989. - 336 с.
4. Немец О.Ф. Справочник по ядерной физике / О.Ф. Немец, Ю.В. Гофман. - Киев: Наукова Думка,1975. - 416 с.
5. Радиационный захват нейтронов (Справочник)/- М.: Энергоатомиздат, 1986. - 248с.
6. Гайсинский М. Радиохимический словарь элементов / М. Гайсинский, Ж. Адлов. -М.: Атомиздат, 1968. - 256с.
7. N. Moss, L. Yaffe. Determination of the neutron capture cross section for the 59Co(n7)60mCo reaction // Canadian Journal of Chemistry. - 1953. - 31. - P.391-395.
8. Cutshall N.H., Larsen I.L., Olsen C.R Direct analysis of 210Pb in sediment samples: self-absorption corrections // Nucl. Inst. and Meth. - 1983. - 206. - P.309-312.
ON 60Co PRODUCTION AT NEUTRON GENERATOR
A.N. Dovbnya1), E.L. Kuplennikov1), V.A. Tsymbal1),
V.V. Krasil’nikov2
1)National Science Center "Kharkov Institute of Physics and Technology"
Akademicheskaya St., Kharkov, 61108, Ukraine, e-mail: kupl@kipt.kharkov.ua
2)Belgorod State University Pobedy St., 85, Belgorod, 308015, Russia, e-mail: kras@bsu.edu.ru
It is fulfilled detailed estimates of possibility of the neutron generator with intensity flow of thermal neutrons 1012n-cm_2-s_1 for the application of 60Co production on the base of the 59Со(n7)60m’fl^ nuclear reaction.
Key words: neutron generator, thermal neutrons, cobalt radioisotopes, nuclear medicine.
