CC BY
142
УДК 621.039.8.002:621.039.554
ФИЗИЧЕСКАЯ ОПТИМИЗАЦИЯ ОБЛУЧАТЕЛЬНОГО УСТРОЙСТВА ДЛЯ НАКОПЛЕНИЯ КОБАЛЬТА-60 ВЫСОКОЙ УДЕЛЬНОЙ АКТИВНОСТИ В РЕАКТОРЕ БН-600
© 2014 А.В. Варивцев1, И.Ю. Жемков1, Е.Г. Романов1, М.Ю. Тихончев2, Ю.Г. Топоров1
1 ОАО "ГНЦ НИИАР", г.Димитровград 2 Научно-исследовательский технологический институт им. С.П. Капицы Ульяновского государственного университета
Поступила в редакцию 16.12.2014
В статье приведены результаты расчётных исследований по физической оптимизации конструкции облучательного устройства, предназначенного для накопления кобальта-60 высокой удельной активности в реакторе БН-600.
Ключевые слова: облучательное устройство, кобальт-60, мишень, активность, замедлитель, гидрид циркония.
В настоящее время в мире наблюдается высокий спрос на гамма-источники на основе ко-бальта-60 (60Co) с высокой удельной активностью (более 200 Ки/г). 60Со с такими характеристиками широко используется в ядерной медицине, например, в установках "гамма-нож" для телетерапии опухолей, ведущим российским изготовителем источников для которых является ОАО "ГНЦ НИИАР" (г. Димитровград).
Большое количество ячеек бокового экрана (БЭ) в реакторах типа БН (БН-600, БН-800) позволяет разместить значительное число облу-чательных устройств (ОУ) для наработки целевого радионуклида 60Co. В ранних экспериментах в БЭ реактора БН-600 облучалось несколько опытных ОУ, в которых нарабатывался 60Co с удельной активностью на уровне 90-110 Ки/г для изготовления гамма-источников для технических нужд [1]. Помимо мишеней с кобальтом, ОУ содержало элементы с замедлителем нейтронов гидридом циркония (ZrH185) и поглотителем нейтронов - оксидом европия (Eu2O3). Замедлитель необходим для повышения скорости захвата нейтронов в сырьевом материале за счёт смягчения спектра нейтронов. Поглотитель, размещённый на периферии ОУ, применялся для снижения утечки тепловых нейтронов за пределы ОУ, ко-
Варивцев Артем Владимирович, старший научный сотрудник. E-mail: [email protected]
Жемков Игорь Юрьевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории. E-mail: [email protected] Романов Евгений Геннадьевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории. E-mail: [email protected] Тихончев Михаил Юрьевич, кандидат физико-математических наук, начальник лаборато -рии. E-mail: [email protected]
Топоров Юрий Геннадьевич, кандидат технических наук, директор Центра Ответственности "Развитие и координация изотопной деятельности". E-mail: [email protected]
торая могла привести к увеличению энерговыделения в ближайших к ячейке с ОУ ТВС и воспроизводящих сборках бокового экрана.
Для накопления в приемлемые сроки 60Co с удельной активностью более 200 Ки/г в БЭ реактора БН-600 необходимо оптимизировать конструкцию ОУ. Принято решение исключить из конструкции ОУ элементы с поглотителем нейтронов, что позволяет увеличить плотность потока нейтронов и освободить дополнительный объём для размещения замедлителя.
Ниже приведен анализ результатов расчётных исследований по физической оптимизации конструкции экспериментального облучательно-го устройства для накопления 60Co высокой удельной активности в БЭ реактора БН-600. Учитывая наличие неравномерностей скорости накопления 60Co по высоте и азимуту, в качестве критерия оптимизации использовали достижение значения средней удельной активности 60Со равного > 250 Ки/г. Кроме того, по экономическим соображениям, срок облучения не должен превышать 3-х лет, а суммарная активность 60Co в ОУ должна быть максимальной.
Расчеты нейтронно-физических характеристик (НФХ) ОУ, содержащего мишени с кобальтом, проведены по прецизионному коду MCU-RR [2]. Комплекс программ MCU-RR предназначен для расчёта НФХ ядерных реакторов методом Монте-Карло в произвольной трёхмерной геометрии с детальным учётом энергетической зависимости сечений взаимодействия нейтронов и гамма-квантов с веществом. Рассчитывались распределения плотности потока нейтронов по высоте мишеней, а также скоростей реакций 59Co(n, Y)60Co и 60Co(n, Y )61Co и их эффективных сечений, которые затем использовались для расчётов изменения изотопного состава стартового материала под облучением.
Для расчёта накопления 60Со использовалась упрощённая цепочка превращений, не учитывающая образование и распад ядер 60тСо, поскольку период полураспада ядер 60тСо значительно меньше рассматриваемых временных интервалов. Цепочка превращений приведена на рис. 1.
60
'N1
Р"
59Со (п,у) -► 60Со (п, у) . 61Со
Рис. 1. Цепочка превращений
При моделировании трансмутации использовался следующий график работы реактора: 120
суток на мощности W = 1470 МВт (тепловых), остановка 25 суток (W = 0 МВт), затем 160 суток на мощности W = 1470 МВт (тепловых), остановка 60 суток (W = 0 МВт), затем цикл повторяется. Таким образом, КИУМ составляет ~0,77.
Расчётная модель (РМ) реактора БН-600 для кода МСи была создана на основе бенчмарк модели реактора БН-600 с гибридной активной зоной (а.з.), описанной в работе [3]. Моделировался сектор симметрии (60 градусов), на границах сектора задавались зеркальные граничные условия.
Поскольку переход реактора БН-600 на гибридную а.з. не осуществлён, в РМ сборки с МОХ-топливом заменены на сборки среднего и большого обогащения, а стальные сборки БЭ заменены на воспроизводящие. На рис. 2 приведена схема РМ реактора БН-600.
Поперечное сечение ОУ без элементов с поглотителем, приведено на рис. 3.
Мишени со стартовым материалом (59Со)
Рис. 2. Схема РМ реактора БН-600: 1 - ТВС зоны малого обогащения, 2 - ТВС зоны среднего обогащения, 3 - ТВС зоны большого обогащения, 4 - компенсирующий стержень СУЗ, 5 - стержень аварийной защиты СУЗ, 6 - сборки боковой зоны воспроизводства, 7 - радиальная периферия (отражатель), 8 - облучательные устройства для наработки кобальта-60
Рис. 3. Поперечное сечение ОУ для наработки 60Со
представляют собой стальную оболочку диаметром 6,9x0,4 мм с расположенным на её оси стальным вытеснителем диаметром 3 мм. В кольцевом зазоре между оболочкой и вытеснителем засыпан кобальт либо в виде кубиков 1x1x1 мм, либо в виде цилиндров диаметром и высотой 1 мм с эффективной плотностью ~4,24 г/см3. Поскольку на торцах а.з. плотность потока и скорость реакции 59Со(п, ^)60Со ниже, чем в центральной части а.з., стартовый материал располагается так, чтобы его торцы лежали в пределах высоты а.з. Так, моделировалась засыпка на высоту ~90 см (при высоте а.з. ~ 105 см в "горячем" состоянии). Мишени расположены так, что их центры лежат на окружности диаметром Dкобальт. Между мишенями предусмотрен зазор ~2 мм для протечки натрия и снижения самоэкранирования стартового материала. Внутри и снаружи кольца, образованного мишенями размещены элементы с замедлителем - стержневой и кольцевой, соответственно. Внешний диаметр кольцевого элемента с замедлителем принят равным 86 мм (с учётом толщины оболочки), т.к. не должен превышать внутреннего размера "под ключ" шестигранного чехла сборки реактора БН-600 (92 мм). В качестве замедлителя рассматривался гидрид циркония (2гИ185), плотность которого варьировалась в расчётах. Толщина стальных оболочек элементов с замедлителем принята равной 1 мм. Для протечек натрия между мишенями с кобальтом и оболочками элементов с замедлителем предусмотрен зазор ~0,8 мм.
На первом этапе расчётов варьировался диаметр окружности для расположения мишеней с кобальтом (^ , ) от 20 мм до 80 мм включитель-
^ кобальт7
но, при этом изменяется число мишеней. При D , = 80 мм в ОУ размещается 28 мишеней, а
кобальт
внешний кольцевой элемент с замедлителем отсутствует, как показано на рис. 4. В расчётах рас-
сматривался таблеточный гидрид циркония с плотностью 5,4 г/см3.
На рис. 5 приведены зависимости средней удельной активности 60Со от времени для различных вариантов исполнения ОУ по числу и расположению мишеней с кобальтом.
На рисунке прямоугольником выделена область значений, удовлетворяющая исходным требованиям: накопление 60Со со средней удельной активностью не менее 250 Ки/г за время не более 3х лет. В эту область попадают значения трёх рассмотренных вариантов исполнения ОУ - с 7-ю, 11-ю и 14-ю мишенями.
На рис. 6 приведены зависимости суммарной активности 60Со от времени для различных вариантов исполнения ОУ. Вертикальная линия соответствует ограничению по времени для процесса накопления 60Со в реакторе БН-600 (3 года).
Из представленного рисунка видно, что с ростом числа мишеней растёт и суммарная активность.
Основные параметры ОУ и результаты расчётов средней удельной (Ки/г) и суммарной (кКи) активности 60Со, накопленного за 3 года облучения, приведены в табл. 1. Удельная активность приведена на 1 грамм стартового материала.
Из представленных данных видно, что оптимальным вариантом является вариант с 14-ю мишенями, т.к. он позволяет в течение 3-х лет достичь средней удельной активности выше 250 Ки/ г при суммарной активности более 300 кКи.
Результаты расчётов, приведённые в табл. 1, соответствуют плотности гидрида циркония 5,4 г/см3 (плотность таблетки). При этом не учитывались зазоры между гидридом циркония и оболочками элементов с замедлителем, наличие которых несколько снизит общую загрузку замедлителя в ОУ. Кроме того, в конструкции ОУ возможно применение засыпного гранулированного гидрида циркония, плотность которого значительно ниже
Рис. 4. Поперечное сечение ОУ для наработки 60Со (28 мишеней)
400
350
^ 300
к ^
¡2 250
о
о
к
п
К 200 н К ся
150
ь? сь К Л
Ч щ
£ 100
50
—
г
/ Г "
-□-11 1ишеней мишеней
<Х7 /п ^ /ЗЯ5 ''у* г „гИГ г "О" 14 мишеней -О- 18 мишеней 21 мишень 28 мишеней -1-
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5 4.0
Т, лет
Рис. 5. Средняя удельная активность 60Со в ОУ в зависимости от времени (плотность гидрида циркония 5,4 г/см3)
500
к й
И 450 ё
400 350 300 250
п
03 Й
4
Л
ю о а л н о о к п к
| 200
«
л К
а
Л
>С
О
150 100 50 0
ЛЬ* У <" 'Л ■ Г
с
.ЬчзГ Г
У
у* У ЛУ у
—С— 7 мишеней 11 мишеней —й~14 мишеней — О 18 мишеней 21 мишень 2 8 мишеней -■-1
ж
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5
Рис. 6. Суммарная активность 60Со в ОУ в зависимости от времени (плотность гидрида циркония 5,4 г/см3)
4.0 Т, лет
плотности таблетки. Следует отметить, что имеется положительный опыт применения засыпного гранулированного гидрида циркония плотностью 4,1 г/см3 в реакторе БОР-60 [4].
Проведены вариантные расчёты ОУ с 14-ю мишенями, в которых моделировался гидрид цирко-
ния различной плотности. Параметры ОУ с 14-ю мишенями (размеры и массы) приведены в табл. 1.
На рис. 7 приведены зависимости средней удельной активности 60Со от времени в ОУ с 14-ю мишенями для различных значений плотности гидрида циркония.
0
Таблица 1. Основные параметры ОУ и результаты расчётов (плотность 2гИ 5 - 5,4 г/см3)
Число мишеней, шт 7 11 14 18 21 28
Окобальт, ММ 20 30 40 50 60 80
О1, мм 9.5 19.5 29.0 39.5 49.5 69.5
О2, мм 30.5 40.5 50.0 60.5 70.5 -
О3, мм 84.0 84.0 84.0 84.0 84.0 -
Масса 2гИ185, кг 26.4 24.6 22.9 21.0 19.2 20.5
Масса Со, г 592 930 1184 1522 1775 2367
Удельная активность, Ки/г 340 292 267 235 208 160
Активность, кКи 201 272 315 358 3 69 379
350
300
250
1-4
к
^
л 200
н
с;
и
К
т
к 150
(-а
¡н
а
к
03
к л 100
ч
щ
ч
^
50
' ^ т -л
V г'/*" 11
* ** *
//й - -г ** -
—о—ио(ггих) = 3.0 -Ш- Ио(ггИх) = 3.5 -А--Яо(ггИх) = 4.1 -•-Яо(ггИх) = 4.5 -О-Ио(ггИх) = 5.0 -■■ Ио(ггИх) = 5.4
¿уь-А ' л__
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5 4.0
Т, лет
Рис. 7. Средняя удельная активность 60Со в ОУ в зависимости от времени
На рисунке прямоугольником выделена область значений, удовлетворяющая исходным требованиям: накопление 60Со со средней удельной активностью не менее 250 Ки/г за время не более 3х лет. Как видно, в эту область попадают значения двух рассмотренных вариантов плотности гидрида циркония - 5,0 и 5,4 г/см3. При применении гранулированного 2гИ185 плотностью 4,1 г/см3 для достижения средней удельной активности более 250 Ки/г понадобится более 3,5 лет.
На рис. 8 приведены зависимости суммарной активности 60Со от времени для различных значений плотности гидрида циркония. Вертикальная линия соответствует ограничению по времени для процесса накопления 60Со в реакторе БН-600 (3 года).
Поскольку масса стартового материала во всех рассмотренных случаях одинакова, то графики
изменения суммарной активности полностью повторяют графики изменения средней удельной активности. Как и ожидалось, удельная и суммарная активность тем выше, чем выше плотность и, соответственно, масса замедлителя в ОУ.
Основные параметры ОУ и результаты расчётов средней удельной (Ки/г) и суммарной (кКи) активности 60Со, накопленного за 3 года облучения, приведены в табл. 2. Удельная активность приведена на 1 грамм стартового материала.
Из представленных данных видно, что параметры накопления 60Со в составе ОУ с 14-ю мишенями остаются приемлемыми при эффективной плотности гидрида циркония не ниже 5,0 г/ см3. Так, в течение 3-х лет достигается средняя удельная активность ~250 Ки/г при суммарной активности около 300 кКи.
0
^ 50 U
/ *. 1
/ X ^ / / ^ r " -
¿0* <
■M 's**.- ч у r ' * Y
V S " К —i^Ro -□■ Ro ZrHx) = 3.0 ZrHx) = 3.5
у SS)-< --£--Ro(ZrHx) = 4.1 -•-Ro(ZrHx) = 4.5 -0-Ro(ZrHx) = 5.0 -■■ Ro(ZrHx) = 5.4
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0 T, лет
Рис. 8. Суммарная активность 60Со в ОУ в зависимости от времени Таблица 2. Основные параметры ОУ и результаты расчётов
0
Плотность 2гИ185, г/см3 3.0 3.5 4.1 4.5 5.0 5.4
Масса 2гИ1,85, кг 12.7 14.8 17.4 19.1 21.2 22.9
Масса Со, г 1184 1184 1184 1184 1184 1184
Удельная активность, Ки/г 165 192 219 236 254 267
Активность, кКи 195 227 260 279 301 315
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Проведены расчёты накопления нуклида 60Со при облучении стартового материала (59Со) во втором ряду воспроизводящего бокового экрана реактора БН-600.
Рассмотрены различные варианты исполнения ОУ по количеству мишеней и их расположению относительно центральной оси ОУ. Показано, что оптимальным вариантом является вариант с 14-ю мишенями, т.к. он позволяет в течение 3-х лет достичь средней удельной активности выше 250 Ки/г при суммарной активности более 300 кКи.
Для ОУ с 14-ю мишенями проведены расчёты, в которых варьировалась плотность гидрида циркония. В результате расчётов установлено, что приемлемые параметры накопления 60Со могут быть достигнуты при эффективной плотности гидрида циркония не ниже 5,0 г/см3. Так, в течение 3-х лет достигается средняя удельная ак-
тивность ~250 Ки/г при суммарной активности около 300 кКи. При применении гранулированного ZrH1g5 плотностью 4,1 г/см3 для достижения средней удельной активности более 250 Ки/г понадобится не менее 3,5 лет.
Кобальт с такими характеристиками может использоваться при производстве источников ионизирующего излучения в ОАО "ГНЦ НИИАР".
Работа выполнена при поддержке Минобрна-уки России (договор от "12" февраля 2013 г. № 02.G25.31.0015).
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Опыт наработки 60Co в БН-600 / В.В. Мальцев, А.И. Карпенко, И.А. Чернов, В.В. Головин // Атомная энергия. 1999. Т. 86. Вып. 3. С. 216-219.
2. Gomin E., Maiorov L. The MCU Monte Carlo Code for 3D Depletion Calculation // Proc. of Intern. Conf. on Mathem. and Comput., Reac. Phys., and Envir. Analyses in Nucl Applica-tions, Sept. 27-30 1999. Spain: Madrid, 1999. V. 2. P. 997-1006.
3. BN-600 Hybrid Core Benchmark Analyses // IAEA- ния характеристик ячейки реактора БОР-60 со "смяг-TECDOC-1623 / IAEA, VIENNA, 2009. чённым" спектром нейтронов // Сборник трудов
4. Варивцев А.В., Жемков И.Ю. Расчетные исследова- ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР". 2007. Вып. 3. C. 34-39.
PHYSICAL OPTIMIZATION OF THE IRRADIATION RIG FOR ACCUMULATION OF HIGH SPECIFIC ACTIVITY COBALT-60 IN BN-600 REACTOR
© 2014 A.V. Varivtcev1, I.Yu .Zhemkov1, E.G. Romanov1, M.Yu. Tikhonchev2, Yu.G. Toporov1
1 Joint Stock Company "State Scientific Center - Research Institute of Atomic Reactors", Dimitrovgrad 2 Research Institute of Technology named after S.P. Kapitsa of Ulyanovsk State Technical University
The paper presents the results of calculations performed with a purpose to optimize the design of irradiation
rig for accumulation of high specific activity cobalt-60 in BN-600 reactor.
Key words: irradiation rig, cobalt-60, target, activity, moderator, zirconium hydride.
Artem Varivtcev, Senior Researcher of Physics and Engineering Laboratory. E-mail: [email protected]
Igor Zhemkov, Candidate of Technics, Head of Physics and
Engineering Laboratory. E-mail: [email protected]
Evgenii Romanov, Candidate of Technics, Head of Isotope
Production Laboratory. E-mail: [email protected]
Mikhail Tikhonchev, Candidate of Physics and Mathematics,
Head at the Non-Organic Materials Behaviour Modelling
Laboratory. E-mail: [email protected]
Yury Toporov, Candidate of Technics, Director of Center for
Responsibility "Development and Coordination of Isotope
Management". E-mail: [email protected]
