CC BY
120
УДК 539.17
К ВОПРОСУ НАРАБОТКИ 99mTc НА НЕЙТРОННОМ ГЕНЕРАТОРЕ А.Н. Довбня1), Э.Л. Купленников1), В.А.Цымбал1), В.В.Красильников2)
^ННЦ ХФТИ, Харьков, 61108, Украина, e-mail: kupl@kipt.kharkov.ua 2)Белгородский государственный университет, ул. Победы 85, Белгород, 308015, Россия
Рассмотрена возможность применения нейтронного генератора (НГ) с потоком тепловых ней-
-1 12 _2 _1 QQm гтл «.»
тронов интенсивности 10 n-см -с 1 для получения изотопа QQmTc на основе ядерной реакции
Q8Mo(n7)QQMo^ QQmTc.
Ключевые слова: генератор нейтронов, тепловые нейтроны, поперечное сечение, молибден, технеций, ядерная медицина.
1. Введение
Среди изотопов, применяемых в ядерной медицине, большая роль отводится генераторным нуклидам. Генераторные нуклиды - это система двух связанных между собой радионуклидов (РН), один из которых - более корот-коживущий (дочерний) - постоянно образуется в результате распада другого (материнского), имеющего существенно больший период полураспада (T1/2). Среди радиоизотопных генераторов наибольшее применение в ядерной медицине имеет генератор 99Mo^ 99mTc.
Одним из возможных путей получения 99Mo является ядерная реакция 98Mo(nY)99Mo. Образующийся при облучении изотоп 99Mo испускает в-частицы (100%) с максимальной энергией 1210 кэВ и основные 7-кванты с энергией 181.1 и 739.4 кэВ (интенсивность 7-линии IY = 6.08%, 12.1% соответственно).
В результате в-распада 99Мо (1/2 = 65.9 ч.) превращается в 99mTc (1/2 = 6.02
ч.), который испускает фотоны, основная энергия которого равна 140.5 кэВ (I7 = 87.7%).
Настоящая работа посвящена количественной оценке наработки 99mTc на
создаваемом в ННЦ ХФТИ малогабаритном НГ с интенсивностью потока
12 2 1 тепловых нейтронов 10 n* см 2* с 1.
2. Наработка "Ыс В(п,7) реакции
Одним из важных параметров, характеризующих прохождение нейтронов через реальные образцы, является макроскопическое сечение [1] £ = р • аецсм 1, где р - плотность ядер элемента, ое// - эффективное сечение взаимодействия. Величина £ аналогична линейному коэффициенту ослабления 7-квантов и может быть использована для оценки ослабления потока нейтронов при взаимодействии с ядерной средой образца.
Интенсивность потока нейтронов, прошедших слой вещества х без учета вклада многократного рассеяния, равна
I (х) = /ое-Е-х, (1)
где 10 - интенсивность первоначального пучка нейтронов, £г - полное макроскопическое сечение, характеризующее всю совокупность процессов взаимодействия нейтронов с веществом.
Толщина мишени, полученная согласно (1), оказалась равной х = 0.216 см. Расчет выполнен со следующими параметрами: плотность молибдена естественного изотопного состава (^Мо) 10.2 г/см3; полное сечение взаимодействия о = 7.22 барна, что соответствует среднему значению энергии тепловых нейтронов 0.038 эВ при температуре Т=300оК; £г = 0.462 см-1; уменьшение потока нейтронов на задней стенке образца 10%.
Количество ядер 98Мо, содержащихся в мишени, рассчитано согласно выражению
„ 6.02 • 1023
N = (Зтп----—-----, (2)
где в = 24.13% - содержание изотопа 98Мо в натуральном молибдене; т = 43.25 г - вес мишени (диаметр образца 5 см выбран исходя из среднего размера пробы, которая обычно используется в активационном анализе на тепловых нейтронах); А = 98 - массовое число. В данном случае N равно 6.41 • 1022 ядер.
Для вычисления активности Ам изотопа 99Мо, накопившегося в пробе за время облучения , использовалась формула [2]
Ам = о10Ы(1 - е-Лм^г), (3)
где 10 = 0.95 • 1012п/см-2с-1 - средняя величина потока нейтронов в облучаемой пробе; Хм = 0.693/Т1/2 = 2.92 • 10-6с-1 - постоянная радиоактивного распада 99Мо; о = 0.13 барн - сечение реакции на тепловых нейтронах. В [2]
подчеркивается, что поскольку сечение реакции зависит от энергии, в формулу (3) нужно подставлять среднее значение сечения реакции в изучаемом энергетическом интервале.
Оценки проведены для двух времен облучения = 24 и = 66 часов. При указанных выше параметрах облучения активность наработанного 99Мо равна АМ4) = 17.6 • 108 Бк и АМ6 = 0.4 • 1010 Бк, а удельная активность 4.07 • 107 Бк/г и 9.2 • 107 Бк/г соответственно.
В работе [3] отмечено, что в случае облучения образца эпитермальными нейтронами реактора с энергией более 0.4 эВ сечение увеличивается до 11.6 барн. Вследствие этого выбор места облучения в активной зоне реактора может существенно повысить активацию 98Мо. В большинстве случаев эффективное сечение составляет около 0.5 барн. В некоторых реакторах удается реализовать эффективное сечение, равное 0.8 барн. По-видимому, облучение образцов нейтронами энергией более 0.4 эВ можно технически осуществить и на НГ.
Интересно сравнить этот результат с данными других авторов, например, [3,4]. В работе [3] показано, что при облучении молибдена в потоке реакторных нейтронов 1015 п-см-2-е-1 в течение 5 суток удельная активность 99Мо может достигать 14.5 Ки/г для природного Мо. Проведенные нами расчеты удельной активности данных [3] по вышеописанной методике с эффективным сечением 0.5 барн [3] дали практически ту же величину. Полученный результат указывает на то, что методика оценки выхода 99Мо достаточно корректна и может быть использована для прогнозирования выхода других РН.
В [4] представлены результаты вычислений активности 99Мо в 100Мо(п7)99Мо реакции. По оценкам авторов: "приемлемая толщина образцов из ^°гМо может составлять до 15 г/см2 (< 1.47 см), а мощность электронного пучка до 20 кВт. В этом случае наработка 99Мо на мишени толщиной 15 г/см2, за время 66 часов будет составлять 0.8 Ки". Наши оценки активности 99Мо в реакции 98Мо(п7)99Мо при той же экспозиции ~ 0.1 Ки.
3. Выход 99тТс. Обсуждение результатов
Максимальная активность дочернего изотопа, равная активности материнского РН может быть достигнута по истечении времени ¿тах [5]
¿тах = Т--1п (. (4)
ХП - Хм \Хм/
Подставляя в (4) соответствующие параметры: Хд = 3.19 • 10-5с-1, Хм =
2.92 • 10-6 с-1, получаем ¿тах = 22.9 ч. Подчеркнем, что извлечение 99тТс из
О ІП 23 33 «3 53 БЗ 13
Рис. 1: Зависимость активности.
генератора технеция можно проводить несколько раз в день, не дожидаясь максимального накопления РН, поскольку уже через 6 часов достигается 50% от максимальной активности.
Для любого момента времени £ активность дочернего изотопа может быть выражена через активность материнского РН (на тот же момент времени) [5]
Ав = Ам- А° (1 — е1-^Лр~Лм>*]), (5)
Ап — Ам
где Ап - активность дочернего вещества в смеси с материнским изотопом или в генераторе в момент времени £, где £ - время, прошедшее с начала отсчета до настоящего момента; Ам - начальная активность материнского нуклида в момент зарядки генератора или в момент начала отсчета времени.
Отметим, что при условии Ап ^ Ам выражение (5) несколько упрощается
[6]
Ап = Ам(1 - е-А”(). (6)
В данном случае Ап /Ам ~ 10.9, т.е. условие Ап ^ А м выполняется не в полной мере, что в итоге отражается на конечном результате дочерней активно-
сти. В связи со сказанным для оценки величины Ар использована формула (5).
Распад материнского вещества и нарастание дочерней активности в первоначально чистой материнской фракции в зависимости от времени приведены на рис.1. Увеличение активности дочернего изотопа с течением времени при начальной активности его равной нулю рассчитывалось по формуле [5]
Ап = Ам Лд [е~Лм< - е-Ав‘]. (7)
ЛР - Лм
Подставляя в (5) следующие параметры: £ = 24 часа, аМ4) = 17.6 • 108 и £ = 66 часов, АМ6) ~ 0.4 • 1010 Бк - и учитывая, что только 82.4% 99Мо трансформируется в 99тТс [5], а интенсивность - 7 линии 99тТс, которая соответствует излучению фотона энергией 140.5 кэВ - 87.7%, получаем Ар4) = 12.84 • 108 и А^6) = 31.80 • 108 Бк соответственно.
Ясно, что в реальных условиях получения 99тТс его активность будет несколько меньше, чем в нашем идеальном случае, поскольку эффективность выделения радиоизотопа в генераторе технеция меньше единицы.
Для одноразовой диагностики систем жизнедеятельности человека требуется определенная активность радиоизотопа 99тТс [7]. Например, для исследования сердечно-сосудистой системы нужна активность ~ 55 МБк, для диагностики центральной нервной системы ~ 240 МБк, для скенограммы опухоли головного мозга ~ 370 МБк и т. д. (Кстати, по оценкам экспертов МАГАТЭ, средняя диагностическая доза 10 мКи). Таким образом, наработанная за 24 и 66 часов активность 99тТс достаточна при обследовании сердечнососудистой системы (скенограммы опухоли головного мозга) для А^4) в среднем у 23 и 4 пациентов и для А^6) у 58 и 9 больных соответственно.
Увеличить выход 99Мо, генерирующего 99тТс, можно: 1) максимум в 4.1 раза при использовании обогащенной мишени, содержащей только изотоп 98Мо; 2) почти в 2 раза при возростании толщины мишени до 4.8 мм, что соответствует 20% уменьшению потока нейтронов на задней стенке образца; 3) путем увеличения экспозиции £^гг > Т1/2; 4) в случае одновременного облучения более одной мишени, что предусмотрено конструкцией НГ.
3. Выводы
Рассмотрена возможность применения малогабаритного нейтронного ге-нератора,обладающего интенсивностью потока тепловых нейтронов 1012 п-
см-2с-1 для получения 99mTc на основе ядерной реакции 98Mo(nY)99Mo. Показано, что НГ может, в принципе, производить радиоизотоп 99mTc с актив-ностью,з53 достаточной для применения в ядерной медицине.
Работа поддержана грантом УНТЦ № Р333.
Литература
1. Блан Д. Ядра, частицы, ядерные реакторы / Д.Блан - М.: Мир,1989. -335 c.
2. Немец О.Ф. Справочник по ядерной физике / О.Ф.Немец, Ю.В.Гофман Ю.В. - Киев: Наукова Думка,1975. - 415 с.
3. Веревкин А.А., Стервоедов Н.Г., Ковтун Г.П. // Вестник ХНУ. Серия: Ядра, частицы, поля. - 2006. - 745; 4(32). - С.54-64.
4. Довбня А.Н., Пугачев Г.Д., Пугачев Д.Г. и др., Получение мощных фотонных пучков для наработки медицинских радионуклидов // ВАНТ. Серия: яд.-физ. исследования. - 1997. - 4,5(31,32). - С.154-156.
5. Соколов В.А., Генераторы короткоживущих радиоактивных изотопов / В.А.Соколов. - М.: Атомиздат,1975. - 113 с.
6. Баранов В.Ю., Изотопы II / В.Ю. Баранов. - М.:Физматлит, 2005. - 727 с.
7. П.А. Демченко П.А., Воронко В.А., Мигаленя В.Я. и др. // ВАНТ. Серия: яд.-физ.исследования. - 1997. - 4,5(31,32). - С.168-170.
TO THE PROBLEM OF 99тТс YIELD IN REACTION
98Мо(п7)99Мо^ 99mTc
A.N. Dovbnya1), E.L. Kuplennikov1^ V.A. Tsymbal1^ V.V. Krasil’nikov2)
1)National Science Center "Kharkov Institute of Physics and Technology",
Akademicheskaya St., Kharkov, 61108, Ukraine, e-mail: kupl@kipt.kharkov.ua 2) Belgorod State University, Belgorod, Russia
Possibility of the neutron generator with intensity flow of thermal neutrons 1012n-cm-2-s-1 application for 99mTc production on the base of 98Мо(п7)99Мо^ 99mTc nuclear reaction is considered.
Key words: neutron generator, thermal neutrons, cross-section, molybdenum, technetium, nuclear medicine.
