CC BY
6
УДК 535.3
В. А. Астапенко, С. В. Сахно
Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет)
Некогерентный предел уравнений Блоха: переход к балансному уравнению и скорости фотоиндуцированного процесса
Настоящая статья носит в значительной мере методологический характер. В ней рассматривается соответствие между двумя широко используемыми моделями при описании взаимодействия резонансного излучения и вещества: уравнениями для оптического вектора Блоха и балансным уравнением для населенности двухуровневой системы. Кроме того, при выводе балансного уравнения показано, как естественным образом получается выражение для вероятности в единицу времени (скорости) фотоиндуцированного процесса (фотопоглощения и стимулированного излучения).
Ключевые слова: двухуровневая система, балансные уравнения, уравнения Блоха, оптический вектор Блоха.
V. A. Astapenko, S. V. Sakhno Moscow Institute of Physics and Technology
Incoherent limit of the Bloch equations: transition to a balance equation and the rate of a photoinduced process
This paper is mainly methodological in nature. We consider the correspondence between two widely used models when describing the interaction of resonant radiation with matter: the equations for the optical Bloch vector and a balance equation for the population of a two level system. In addition, when deriving a balance equation, we show how an expression for the probability per unit time (rate) of a photoinduced process (photoabsorption and stimulated emission) is naturally obtained.
Key words: two-level system, balance equations, Bloch equations, optical Bloch vector.
1. Введение
Целью данной статьи является выявление соответствия между двумя широко используемыми методами описания взаимодействия электромагнитного излучения и вещества: уравнениями баланса и уравнениями Блоха. Кроме того, мы определим условие такого соответствия и попутно получим выражение для вероятности в единицу времени радиационного перехода, индуцированного электромагнитным полем.
2. Двухуровневая система
Модель двухуровневой системы (ДУС) является базовой при рассмотрении широкого круга электромагнитных взаимодействий. Как следует уже из ее названия, ДУС представляет собой два квантовых стационарных состояния с энергиями Е 1,2 и собственной частотой шо = (Е2 — Е^/Ь, между которыми возможен излучательный переход с ненулевым дипольным моментом йо = 0 (дипольно-разрешенный переход).
© Астапенко В. А., Сахно С. В., 2022
(с) Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования
«Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет)», 2022
Строго говоря, модель ДУС справедлива для случая резонанса, когда частота электромагнитного поля ш близка к собственной частоте: — ^о\ ^ Шо- Однако она применима и в более общем случае, в частности, если справедлива теория возмущений.
Взаимодействие двухуровневой системы с тепловым излучением было впервые рассмотрено А. Эйнштейном в 1916 г. в его классической работе [1], в которой в квантовую физику было введено понятие вынужденного излучения и получены соотношения между коэффициентами Эйнштейна, которые определяют скорость спонтанного и вынужденного излучения. В цитируемой статье с использованием феноменологического подхода было записано уравнение баланса для населенностей двух уровней квантовой системы (^1,2), переходы между которыми были вызваны тепловым и спонтанным излучением.
Впоследствии это уравнение было адаптировано для описания взаимодействия лазерного излучения с дипольно-разрешенным переходом (см., например, [2]):
здесь N = N2 — N1 - инверсия населенностей в заданный момент времени, - равновесная инверсия населенностей (без резонансного излучения), Т1 - время релаксации населенности (продольное время релаксации), Шг - скорость переходов между уровнями иод действием излучения (фотопоглощение и вынужденное излучение).
Отметим, что уравнение (1) вместе со вторым балансным уравнением для числа фотонов (которое мы здесь не рассматриваем) широко используется для описания лазерной генерации [3].
В то же время необходимо подчеркнуть, что уравнение баланса (1) имеет ограниченную область применимости, так как не учитывает фазовые соотношения между излучением и веществом. Таким образом, его нельзя использовать для описания ряда когерентных радиационных процессов, таких как затухание свободной индукции, самоиндуцированная прозрачность, фотонное эхо, в которых важную роль играют фазовые соотношения [4].
3. Оптический вектор Блоха
Для описания когерентных оптических явлений очень удобным и физически понятным способом является формализм оптического вектора Блоха (ОВБ). Вектор Блоха был впервые использован при рассмотрении магнитного резонанса [5], когда этот вектор является вектором трехмерного физического пространства, а его проекции в прямоугольной системе координат соответствуют проекциям на направления, задаваемые магнитным полем. В случае электрического дипольного перехода (оптический диапазон частот) компоненты ОВБ представляют собой билинейную форму, составленную из коэффициентов разложения 01,2 волновой функции двухуровневой системы \£) по базисным волновым функциям стационарных состояний \1), \2) (здесь мы используем обозначения Дирака для векторов-состояний):
(1)
\*> = а1(*)|1) + а2(*)\2).
Декартовы компоненты ОВБ определяются равенствами [2]
(2)
К1 = а1а* + а*а2 = 2Ее{а1а*}, К2 = г(а1а2 + а\а2) = —21т{а1а2}, Кэ = М2 — М2.
(За) (ЗЬ) (Зс)
Из определения (3) следует, что ОВБ является трехмерным действительным вектором в некотором абстрактном математическом пространстве, которое можно назвать пространством ОВБ.
Напомним далее, какой физический смысл имеют компоненты ОВБ. Поскольку населенности уровней ДУС равны Nj = \aj\2, то выражение для 3-й компоненты ОВБ можно записать в виде
R3 = —N = Nl — N2. (4)
Таким образом, 3-я компонента ОВБ с точностью до знака равняется инверсии насе-ленностей в ДУС.
Средний дипольный момент ДУС по определению равен
d(t) = (t\d\t) = (ala** + ala2)d0 = Rld0. (5)
При выводе (5) было использовано разложение (2) и то обстоятельство, что диагональные элементы оператора дипольного момента d равны нулю. Из (5) следует физический смысл первой компоненты ОВБ.
Введем комплексный дипольный момент согласно равенству
d = dl + id2 = 2d0 a2a\, (6)
тогда
d(t) = Re{d(t)} = di(t) = doRi. (7)
Мнимая часть дипольного момента d2 позволяет определить его фазу р:
= arctg(d2/dl) = arg(d). (8)
Отметим, что эта фаза имеет геометрический смысл: она равна углу поворота проекции ОВБ в плоскости, задаваемой первой и второй осями системы координат в пространстве ОВБ. В то же время величина d2 равна
¿2 = doR2. (9)
Таким образом, равенства (4)-(9) определяют физический смысл компонент ОВБ.
Как следует из его определения (3), ОВБ является действительным вектором, нормированным на единицу:
у/Щ= \ai\2 + \ о>2 \ 2 = 1. (Ю)
Итак, ОВБ дает геометрический образ ДУС в пространстве ОВБ, и временная зависимость ДУС может быть представлена как вращение ОВБ в этом пространстве. С помощью уравнения Шредингера для амплитуд вектора состояния ДУС (2) можно получить следующее уравнение для временной эволюции ОВБ [2]:
^ = R х W, (11)
dt v ;
где W = (2Q(t), 0, — ш0) - вектор обобщенной угловой скорости, Q(t) = d0F(t)/h - частота Раби в заданный момент времени, F(t) - напряженность электрического поля в лазерном излучении, воздействующем на ДУС.
Уравнение (11) дает механическую аналогию для эволюции ДУС в резонансном лазер-
W
W
Поскольку обобщенная угловая скорость изменяется с высокой частотой wo, движение ОВБ трудно представить. Кроме того, аналитического решения векторного уравнения (11)
нет. Для упрощения рассмотрения и получения аналитического решения необходимо перейти к системе координат, вращающейся вокруг оси 3 в пространстве ОВБ с угловой скоростью, равной частоте лазерного излучения ш. Тогда можно получить следующее уравнение для ОВБ во вращающейся системе координат Ro:
= Ro х Wo, Wo = (Qo, 0, А). (12)
Здесь Qo = doFo/h - резонансная частота Раби, Fo - амплитуда напряженности электрического поля, А = ш — Wo - частотная отстройка несущей частоты поля от собственной частоты ДУС. При выводе (12) было пренебрежено членами, осциллирующими на суммарной частоте ws = ш + Wo - приближение вращающейся волны.
Существенным отличием уравнения (12) от своего аналога (11) является тот факт, что обобщенная угловая скорость во вращающейся системе координат Wo является постоянным вектором, и тогда вращение/эволюция ОВБ может быть легко визуализировано.
Подчеркнем, что третья проекция ОВБ R3 не меняется при переходе во вращающуюся систему координат; следовательно, векторное уравнение (12) можно использовать для описания инверсии населенностей ДУС, так как оно с точностью до знака совпадает с R3 согласно равенству (4).
В действительности двухуровневая система всегда является частью какой-то макроскопической системы, называемой термостатом. Взаимодействие с ним существенно влияет на динамику ДУС, вызывая различные релаксационные процессы. На больших временах необходимо учитывать релаксацию ДУС под действием термостата. Это можно сделать, например, в рамках формализма матрицы плотности, играющей в данном случае роль вектора состояния (или волновой функции) системы. Элементы матрицы плотности можно определить с помощью равенства
Pi,j = {aiOj }Therm. (13)
Угловые скобки в уравнении (13) обозначают усреднение по термостату. Используя определение (13), можно переопределить компоненты ОВБ (3) через матрицу плотности и написать для них соответствующие уравнения движения с учетом релаксации. Эти уравнения имеют вид [2]:
dRT = ARo2 — Rf ■ (14)
dRp = —AR,i — R2 + QoR3, (15)
dR3 = -QoRo2 + ^. (1.)
Здесь T2 - время фазовой (поперечной) релаксации, Roi,o2 _ компоненты ОВБ вектора во вращающейся системе координат. Будем считать, что электромагнитное поле лазера в первом приближении является монохроматическим со временем когерентности, превышающим все другие характерные времена, так что Qo = const. Отметим, что в уравнениях (14), (15) появляется время фазовой релаксации Т2, которое отсутствует в балансном уравнении (1).
4. Некогерентный предел уравнений Блоха
Покажем теперь, как вывести балансное уравнение (1) из уравнений Блоха (14) - (16). Из (14) и (15) можно получить следующее выражение для второй компоненты ОВБ в приближении вращающейся волны:
/■те
Ro2(t) = Qo / cos(Ar) exp(—г/Т^з(t — r)dr. (17)
o
Подставив выражение (17) в правую часть уравнения (16), находим
лп р<х пе _ п
3 = -П20 соз(Ат) ехр(-т/Т2)К3(1 - т)йт + - . (18)
(И % у ' ^ ' " Т\
Из формулы (18) следует, что если за время фазовой релаксации Т2 значение Я3 меняется незначительно, то его можно вывести из-под знака интеграла по йт при т = 0. Тогда мы получаем
Шз + Кз- Щ = -П20К3 [~ д£ еМ-^)сов(А1?). (19)
(И ' Т1 0 ^о Т2
Оставшийся в (19) интеграл равен лоренциану д^(ш), описывающему однородное уши-рение спектральной линии ДУС:
~ г
йт ехр(- —) сои(Ат) = кдь(ш), (20)
ю 12
здесь
^И = --^ т-2. (21)
к (ш - Шо)2 + Т-2
Из равенств (19) - (20) окончательно получаем балансное уравнение для инверсии на-селенностей (в силу определения (4)):
Л~Ж + ^гТ1 = -Щ*/2^)^. (22)
Здесь выражение в фигурной скобке в правой части равенства (22) есть вероятность в единицу времени (скорость) радиационного перехода, индуцированного электромагнитным полем:
Wг = (п/2)дь(ш)П2. (23)
Из равенств (21) - (23) следует, что время фазовой релаксации «спрятано» в ширине спектральной линии (21) в отличие от уравнений Блоха (14) - (15), в которые оно входит явно. Это, в свою очередь, означает, что в уравнении баланса (22) теряется фазовая связь между электромагнитным полем и двухуровневой системой.
5. Заключение
Вывод равенства (22) демонстрирует, что уравнения Блоха переходят в балансное уравнение для населенности ДУС, если изменение соответствующих переменных пренебрежимо мало на временах порядка времени фазовой релаксации. Вся информация о фазе остается при этом в форме спектральной линии д^(ш), которая входит в скорость радиационного перехода, выражение для которой (23) естественным образом получается в результате вывода балансного уравнения.
Из проведенного рассмотрения также следует адекватность применения теории возмущений в балансных уравнениях даже в случае, когда населенность ДУС меняется существенным образом.
Работа выполнена при финансовой поддержке Российского научного фонда (Соглашение № 22-22-00537).
Литература
1. Einstein А. Strahlungs-Emission und Absorption nach der Quantentheorie // Verhandl. Dtsch. Phvs. Ges. 1916. V. 18. P. 318-323.
2. Астапенко В.А. Взаимодействие излучения с атомами и наночастицами. Долгопрудный : Интеллект, 2010.
3. Пантел Р., Путхоф Г. Основы квантовой электроники. Москва : Мир, 1972.
4. Клышко Д.Н. Фотоны и нелинейная оптика. Москва : Наука, 1980.
5. Bloch F. Nuclear Induction // Phvs. Rev. 1946. V. 70, N 7. P. 460-474.
References
1. Einstein A. Strahlungs-Emission und Absorption nach der Quantentheorie. Verhandl. Dtsch. Phvs. Ges. 1916. V. 18. P. 318-323.
2. Astapenko V.A. Interaction of radiation with atoms and nanoparticles. Dolgoprudnv : Intellekt, 2010. (in Russian).
3. Pantel R., Puthof G. Fundamentals of quantum electronics. Moscow : Mir, 1972. (in Russian).
4. Klyshko D.N. Photons and nonlinear optics. Moscow : Nauka, 1980. (in Russian).
5. Bloch F. Nuclear Induction. Phvs. Rev. 1946. V. 70, N 7. P. 460-474.
Поступим в редакцию 04-05.2022
