Научная статья на тему 'Мезомеханика поведения тонких пленок Cu на подложке при одноосном растяжении и термическом отжиге. Многоуровневый подход'

Мезомеханика поведения тонких пленок Cu на подложке при одноосном растяжении и термическом отжиге. Многоуровневый подход Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

CC BY
333
61
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Журнал
Физическая мезомеханика
WOS
Scopus
ВАК
RSCI
Область наук

Аннотация научной статьи по нанотехнологиям, автор научной работы — Панин А. В., Шугуров А. Р., Оскомов К. В., Сидоренко А. И.

С помощью сканирующей туннельной, атомно-силовой и растровой электронной микроскопии исследован характер пластической деформации и разрушения тонких пленок Cu на кремниевой и полипропиленовой подложках при термическом отжиге и одноосном растяжении. Механические характеристики исходных пленок определяли методом наноиндентирования. Показано, что на поверхности пленок Cu при одноосном растяжении возникает мезоструктура в виде переплетающихся мезополос, а при термическом отжиге ячеистая мезоструктура. Установлена линейная зависимость геометрических параметров поверхностной мезоструктуры от толщины пленки. Полученные результаты хорошо согласуются с концепцией «шахматного» распределения напряжений на границе раздела «пленка-подложка» в многоуровневой модели деформируемого твердого тела. Работа выполнена при поддержке Фонда содействия отечественной науке, Интеграционного проекта СО РАН № 93, гранта РФФИ № 05-01-00767, а также Министерства образования РФ и CRDF в рамках программы BRHE (проект № Y1-P-16-07).

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Mesomechanics of the behavior of thin Cu films on substrates during uniaxial tension and thermal annealing. Multilevel approach

Using a scanning tunneling, atomic-force and scanning electron microscopy we have studied the character of plastic deformation and fracture of thin Cu films on the silicon and polypropylene substrates during thermal annealing and in uniaxial tension. Mechanical characteristics of initial films are determined by the nanoindentation technique. It is shown that on the surface of Cu films in uniaxial tension a mesostructure in the form of interlacing mesobands is generated, while during thermal annealing a cellular mesostructure is formed. Geometric parameters of the surface mesostructure are found to depend linearly on the film thickness. The obtained results agree well with the concept of a "chessboard" stress distribution in the vicinity of the "film substrate" interface in a multilevel model of a deformed solid.

Текст научной работы на тему «Мезомеханика поведения тонких пленок Cu на подложке при одноосном растяжении и термическом отжиге. Многоуровневый подход»

Мезомеханика поведения тонких пленок Cu на подложке при одноосном растяжении и термическом отжиге. Многоуровневый подход

А.В. Панин1, А.Р. Шугуров1, 2, К.В. Оскомов2, 3, А.И. Сидоренко4

1 Институт физики прочности и материаловедения СО РАН, Томск, 634021, Россия

2 Томский государственный университет, Томск, 634050, Россия

3 Институт сильноточной электроники СО РАН, Томск, 634055, Россия

4 Томский политехнический университет, Томск, 634034, Россия

С помощью сканирующей туннельной, атомно-силовой и растровой электронной микроскопии исследован характер пластической деформации и разрушения тонких пленок Си на кремниевой и полипропиленовой подложках при термическом отжиге и одноосном растяжении. Механические характеристики исходных пленок определяли методом наноиндентирования. Показано, что на поверхности пленок Cu при одноосном растяжении возникает мезоструктура в виде переплетающихся мезополос, а при термическом отжиге — ячеистая мезоструктура. Установлена линейная зависимость геометрических параметров поверхностной мезоструктуры от толщины пленки. Полученные результаты хорошо согласуются с концепцией «шахматного» распределения напряжений на границе раздела «пленка - подложка» в многоуровневой модели деформируемого твердого тела.

Mesomechanics of the behavior of thin Cu films on substrates during uniaxial tension and thermal annealing. Multilevel approach

A.V. Panin1, A.R. Shugurov1' 2, K.V. Oskomov2' 3, and A.I. Sidorenko4

1 Institute of Strength Physics and Materials Science SB RAS, Tomsk, 634021, Russia 2 Tomsk State University, Tomsk, 634050, Russia

3 High-Current Electronics Institute SB RAS, Tomsk, 634055, Russia

4 Tomsk Polytechnical University, Tomsk, 634034, Russia

Using a scanning tunneling, atomic-force and scanning electron microscopy we have studied the character of plastic deformation and fracture of thin Cu films on the silicon and polypropylene substrates during thermal annealing and in uniaxial tension. Mechanical characteristics of initial films are determined by the nanoindentation technique. It is shown that on the surface of Cu films in uniaxial tension a mesostructure in the form of interlacing mesobands is generated, while during thermal annealing a cellular mesostructure is formed. Geometric parameters of the surface mesostructure are found to depend linearly on the film thickness. The obtained results agree well with the concept of a "chessboard" stress distribution in the vicinity of the "film - substrate" interface in a multilevel model of a deformed solid.

1. Введение

Широкое использование тонких металлических пле-

нок в качестве элементов интегральных схем, микро-

сенсоров, датчиков и т.п. вызывает большой интерес к проблеме повышения их надежности. Несмотря на то, что основные функции металлических пленок определяются их электрическими свойствами, прочностные характеристики пленок также имеют очень важное значение. Релаксация напряжений, развивающихся в тонкопленочных структурах в процессе их производства и экс-

плуатации, обусловливает пластическую деформацию пленок, изменение их микро- и мезоструктуры, что может приводить к деградации физических свойств пленок и, тем самым, к ухудшению эксплуатационных характеристик микросхем [1, 2].

Несмотря на большое количество работ, посвященных исследованию характера пластической деформации и разрушения металлических пленок при различных видах нагружения (термоциклирование [3, 4], испытания на усталость [5], наноиндентирование [6, 7],

в Панин A.B., Шугуров А.Р., Оскомов К.В., Сидоренко А.И., 2005

одноосное растяжение [8] и др.), до сих пор нет адекватного описания мезомеханики их поведения при внешних воздействиях. Это обусловлено сильной неравновесностью тонких пленок, наличием внутренних границ раздела, а также сложностью мезомеханики самосогласования в системе «пленка - подложка» вследствие различия их механических характеристик.

Характер напряженно-деформированного состояния пленок в значительной степени зависит от условий на-гружения. В процессе нагрева и охлаждения в пленках, нанесенных на подложку, развиваются биаксиальные напряжения, в то время как при растяжении или изгибе значительно возрастает роль максимальных касательных напряжений, которые определяют направления сдвигов в деформируемой пленке. Поэтому сопоставление механического поведения металлических пленок на подложке при различных видах нагружения позволяет выявить общие закономерности мезомеханики их деформации и разрушения как многоуровневой системы.

Целью данной работы явилось исследование характера пластической деформации и разрушения тонких пленок Cu при одноосном растяжении и термическом отжиге. Интерпретация полученных результатов проведена на основе многоуровневой модели деформируемого твердого тела, позволяющей корректно описать развитие пластической деформации материалов на различных масштабных уровнях [9-11].

2. Методика эксперимента

В работе исследовали тонкие пленки Cu, полученные методом термического испарения при комнатной температуре. Толщина пленок t составляла 100, 200 и 900 нм. Термический отжиг пленок Cu на кремниевых подложках проводили в вакууме и на воздухе при температурах от 100 до 500 °С. Для проведения испытаний на одноосное растяжение пленки Cu осаждали на полипропиленовые подложки (марка 21060-16), изготовленные в форме двусторонней лопатки с размером рабочей части 33.5x2.6x1.0 мм3. Одноосное статическое растяжение проводили на испытательной машине Instron при комнатной температуре со скоростью нагружения 2.4 мм/мин.

Морфологию поверхностей тонких пленок исследовали с использованием сканирующего туннельного микроскопа (СТМ), атомно-силового микроскопа (АСМ) и растрового электронного микроскопа (РЭМ). СТМ-ис-следования осуществляли платиновой иглой (Pt99.99%) при напряжении смещения между иглой и образцом 0.3 В и постоянном туннельном токе 6 нА. В АСМ-режи-ме использовали стандартные кантилеверы из Si3N4 с константой механической жесткости 0.06 Н/м и радиусом кривизны острия < 50 нм (Park Scientific Instruments, USA). Сканирование кантилевера по поверхности про-

водилось в контактном режиме при поддержании с помощью обратной связи постоянного значения тока фотодиода, что соответствует сканированию с постоянной силой взаимодействия зонд - подложка. Все измерения выполняли в атмосферных условиях при комнатной температуре.

Рентгенографические исследования пленок выполняли на дифрактометре Shimadzu XRD-6000 с фокусировкой по Брэггу-Брентано в режиме (6-26)-сканирования (6 — угол между падающим лучом и отражающей атомной плоскостью). Дифрактограммы получали с использованием СиКа-излучения (длина волны X = 1.540598 А). Результаты обрабатывали с помощью программы полнопрофильного анализа POWDERCELL 2. Тип текстуры (преимущественную ориентацию кристаллитов) оценивали по отклонению относительных интенсивностей отражений от стандартного для поликристалла.

Механические свойства пленок изучали методом на-ноиндентирования с помощью прибора NanoTest 600 при максимальной нагрузке от 0.5 до 500 мН. Испытания проводили трехгранной пирамидкой Берковича. Твердость Н вычисляли в соответствии с методом Оли-вера-Фарра [12] из соотношения:

P

H — max

(1)

где Ртах — максимальная приложенная нагрузка; А — площадь контакта индентора с образцом:

А = 24.5йс2 + С1кс. (2)

Здесь С1 = 1.65-10-6 — постоянная, описывающая отклонение от идеальной геометрии пирамидки Берковича из-за закругления острия,

h = hm„ - 0.75

P

(3)

^ — глубина контакта индентора с образцом; hmax — максимальная глубина проникновения индентора; 5 — контактная жесткость материала.

Модуль упругости образцов определяли по углу наклона кривой разгрузки с помощью следующих соотношений [12]:

E =

E =

Ул S

2 Л'

(1 -V2

4-1

1 -V

ind

-'ind

(4)

(5)

где Е — эффективный модуль упругости системы «пленка - индентор»; Е и Еы, V и — модули упругости и коэффициенты Пуассона материалов пленки и индентора соответственно.

3. Результаты эксперимента

3.1. Морфология поверхности, структура и механические свойства пленок Си

Исследования, проведенные с помощью атомно-си-лового и растрового электронного микроскопов, показали, что пленки Си, нанесенные на кремниевую и полипропиленовую подложки, имеют одинаковый рельеф поверхности и внутреннюю микроструктуру. Так, исходная поверхность пленок толщиной 900 нм характеризуется однородным мелкозернистым рельефом со средним латеральным размером зерен 30 нм (рис. 1).

Рентгеновские исследования в интервале углов 26 от 40° до 93° выявили наличие только рефлексов меди, что указывает на отсутствие существенного слоя оксида на поверхности пленок Си (рис. 2). Наблюдаемое соотношение интенсивностей пиков свидетельствует о преимущественной ориентации зерен (111), причем текстура более выражена у пленок Си на полипропиленовой подложке. Кроме того, у данных пленок наблюдается размытие рефлексов на фоне гало от аморфной подложки. Последнее, по-видимому, обусловлено более высоким уровнем микронапряжений, так как по данным атомно-силовой микроскопии размер зерен в исследуемых пленках Си не зависит от типа подложки.

2000 1 1 1 (111) I 1 I 1 I а

3

X -

о

л ь

£ 1000 ш -

о X ш (200) |

X ..... I (220) (311>

п

40° 60° 80° ?0

Рис. 2. Дифрактограммы исходных пленок Си на кремниевой (а) и полипропиленовой (б) подложках

На рис. 3 представлена зависимость твердости пленки Си, нанесенной на кремниевую подложку, от глубины проникновения индентора h, нормированной на толщину пленки. Из приведенных данных видно, что при h/t = 0.1-0.5 величина Н изменяется в пределах от 1.78

Рис. 1. АСМ-изображения поверхности исходных пленок Cu на кремниевой (а) и полипропиленовой (б) подложках. Размер изображений 200x200 нм2

Рис. 3. Зависимость твердости исходной пленки Си от относительной глубины проникновения индентора. Сплошной линией показана кривая, полученная путем аппроксимации выражения (6) к экспериментальным данным

до 2.22 ГПа, а затем быстро возрастает с увеличением

. Некоторое завышение величины твердости при малой глубине проникновения индентора ^/г < 0.1) связано с «размерным эффектом индентирования», который обычно объясняется влиянием градиентов деформации [13]. Рост твердости с увеличением глубины проникновения индентора при > 0.5 обусловлен тем, что при индентировании композиции «пленка - подложка» отклик индентора определяется механическими свойствами как пленки Си, так и подложки Si. Причем с увеличением глубины проникновения индентора вклад подложки становится все более существенным. Чтобы определить точное значение твердости пленок Си, необходимо исключить вклад кремниевой подложки, для чего была использована методика определения истинной твердости пленки, нанесенной на подложку [14].

В соответствии с данным подходом изменение твердости композиции при увеличении глубины проникновения индентора можно описать с помощью следующего соотношения:

H = H + H f - H s

1 + h 7pt'

(6)

где Нс, Н8, Н{ — значения твердости композиции, подложки и пленки соответственно; Р — параметр, имеющий размерность длины, который в случае пластичных материалов зависит в основном от толщины пленки. Выражение (6) позволяет оценить истинную твердость пленки путем аппроксимации данных, полученных для композиции «пленка - подложка», и определения соответствующих значений параметров Н{ и р.

С помощью экспериментально определенного значения твердости кремниевой подложки Н8 = 10.5 ГПа была проведена аппроксимация данных наноинден-тирования и получены значения истинной твердости пленки Си Н{ = 1.6 ГПа и подгоночного параметра Р = = 2.5-10-6 м. Соответствующая кривая зависимости твердости композиции «пленка - подложка» от глубины проникновения индентора приведена на рис. 3. Анализ данных наноиндентирования с помощью выражений (4) и (5) показал, что модуль упругости пленки Си составляет примерно 120 ГПа, что хорошо согласуется с модулем упругости объемной меди. Используя величину твердости исследуемых пленок Си, с помощью соотношения Тэйбора (а у = Н/ 3 [15]) было получено значение их предела текучести а у = 530 МПа. Следует отметить, что близкие значения предела текучести пленок Си были получены в работах [3, 16].

Исследование механических свойств пленок Си на полипропиленовой подложке методом наноиндентиро-вания не проводили, поскольку твердость меди на порядок превышает твердость полипропилена, и при вдавливании индентора пластическое течение полипропи-

Рис. 4. Кривая нагружения полипропиленовой подложки (1). Сплошными линиями показана упругая деформация подложки (2) и пленки Си (5); пунктирными линиями показана область, в которой подложка деформируется упруго, а в пленке начинается пластическое течение; Оу — предел текучести пленки Си (оценка по данным наноинден-тирования)

леновой подложки развивается еще до начала деформации пленки.

3.2. Механическое поведение полипропиленовой подложки при одноосном растяжении

Для того чтобы свести к минимуму влияние подложки на развитие деформационного рельефа пленок Си, необходимо проводить исследования в области деформаций, где подложка деформируется упруго, а в пленке уже начинается пластическая деформация. С целью определения границ этой области было изучено механическое поведение полипропиленовой подложки при одноосном растяжении.

Исследования показали, что подложка деформируется упруго до степени деформации е = 1.8 % (рис. 4). При этом предел текучести полипропилена составляет а у = 18 МПа, а модуль Юнга Е = 1 ГПа. При дальнейшем нагружении в подложке развивается пластическая деформация, которая до степени деформации е = 10 % протекает без видимых изменений структуры и морфологии поверхности образца (рис. 5, а). В диапазоне е = = 10-18 % деформация локализуется вблизи головки образца. В данной области происходит уменьшение поперечного сечения и изменение структуры полипропиленовой подложки, сопровождающееся падающим участком на кривой ст-е. С увеличением степени деформации наблюдается постепенное сужение всей рабочей части образца (рис. 5, б).

Поскольку предел текучести пленок Си толщиной 900 нм, оцененный по данным наноиндентирования, соответствует степени деформации е = 0.44 % (см. рис. 4), то для исследования характера пластической деформации пленок Си при одноосном растяжении был выбран диапазон е = 0.5-1.8 %.

Рис. 5. ACM- (а) и оптическое (б) изображения полипропиленовой подложки; е = 5 (а) и 30 % (б). Размер изображений 2.8 х2.8 мкм2 (а) и 68x28 мм2 (б)

3.3. Характер деформации пленок Си на полипропиленовой подложке при одноосном растяжении

Исследование деформации пленки Си на полипропиленовой подложке при одноосном растяжении выявило распространение по поверхности образца переплетающихся мезополос экструдированного материала, ориентированных по сопряженным направлениям максимальных касательных напряжений (рис. 6). Полосы не имеют четко выраженного фронта и появляются одновременно на всей поверхности образца. С увеличением степени деформации мезополосы становятся все более ярко выраженными. Существенное влияние на размер мезополос оказывает толщина пленки. Так, при увеличении г от 100 до 900 нм их ширина возрастает от 1 до 5 мкм (рис. 6).

Разрушение тонких пленок Си обусловлено образованием продольных и поперечных трещин. Растрескивание происходит в несколько этапов. На первом этапе поверхность покрывается сеткой коротких трещин, расстояние между которыми составляет ~ 10 мкм (рис. 7, а). При последующем нагружении трещины распространяются через весь образец, причем расстояние между магистральными трещинами увеличивается до ~50 мкм (рис. 7, б). Следует отметить, что растрескивание не

приводит к разрыву переплетающихся мезополос (рис. 6, в).

3.4. Деградация пленок Си на кремниевой подложке при термическом отжиге

Изменение рельефа поверхности пленок Си на кремниевой подложке в процессе термической обработки обусловлено развитием двух конкурирующих процессов: ростом зерен и формированием периодической ячеистой или складчатой мезоструктуры на поверхности пленок. С ростом температуры средний размер зерна d в пленках увеличивается по экспоненциальному закону и при Т = 500 °С достигает 350 нм (рис. 8). В то же время, начиная с температуры 200 °С, на поверхности пленок Си наблюдается образование ячеистой мезо-структуры (рис. 9, а, б). Поперечный размер «ячейки» равен 3-4 мкм, а ширина и высота границы ячейки составляют 400-600 нм и 25 нм соответственно. При увеличении температуры отжига до 300 °С и выше ячеистая структура преобразуется в складчатую (рис. 9, в, г). При этом период складок составляет 4-5 мкм, а высота достигает 70 нм. Формирование оксидного слоя на поверхности пленки Си при отжиге в комнатной атмосфере не оказывает существенного влияния на период склад-

ШЬ f -ЗШбг s

& •^feafcv I

ж лрг®®®^ ®

IL ■'Щг--' ^ 5

Фильтр- < '4k

--ЩШвШ-г ЩШш 4

iSBIl : llll

Рис. 6. ACM- (а) и CTM-изображения (б-г) пленок Cu толщиной 100 (а), 200 (б, в) и 900 нм (г); е = 1.8 %. Размер изображений 11.2 X 11.2 мкм2

Рис. 7. РЭМ-изображения пленок Си; е : изображений 105x80 мкм2

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

1 (а) и 1.8 % (б). Размер

чатой структуры (рис. 9, в). Оксидная пленка лишь искажает правильную форму ячеек (рис. 9, б).

4. Обсуждение результатов

Рассмотрение эволюции морфологии поверхности тонких пленок Си при растяжении и при термическом отжиге в рамках многоуровневой модели деформируемого твердого тела позволяет выявить общие закономерности их пластической деформации. В случае тер-

Рис. 8. Зависимость среднего размера зерна пленок Си от температуры отжига

мического нагружения пленок Си на кремниевой подложке, из-за различия коэффициентов термического расширения Да пленки Си (16.4-10-6 °С-1) и подложки Si (3.0-10-6 °С-1) при нагревании возникает несоответствие между их поперечными размерами. В результате, в пленке развиваются биаксиальные напряжения, величину и знак которых можно оценить путем умножения би-аксиального модуля упругости пленки М на Да. Так как по данным наноиндентирования модуль Юнга исследуемых пленок Си составляет 120 ГПа, то из соотношения М = Е/(1 - V), находим М ~ 181 ГПа и МСиДа5;-Си = = -2.4 МПа/°С. Другими словами, в процессе нагрева в пленке Си будут развиваться сжимающие напряжения, величина которых составляет ~ 420 МПа при температуре 200 °С и ~1140 МПа при Т = 500 °С. Поскольку по данным наноиндентирования предел текучести исследуемых пленок равен 530 МПа, и при повышении температуры предел текучести существенно уменьшается, то можно полагать, что уже при Т = 200 °С возникающие термические напряжения превышают величину ау, обусловливая пластическую деформацию пленок Си.

При одноосном растяжении несовместность деформации пленки Си и полипропиленовой подложки обус-

Рис. 9. АСМ-изображения поверхности пленки Си после отжига в вакууме (а, г) и на воздухе (б, в) в течение 1 часа при температурах 200 (а, б), 300 (в) и 500 °С (г). Размер изображений 11.2 X 11.2 мкм2

Ü + ш Ш ш ш 9,

щ Ш щ ш ш. ш

ifg ¡81 ¡ц ш ш и

Ш И ш. 18 ш ш

18 Ш ш, шш ш ¡¡р '■""С б \

Ш ¡8 ш.

Рис. 10. Одно- и двухмерная схемы осцилляции внутренних напряжений в системе «пленка - подложка» (+—растягивающие напряжения; --сжимающие напряжения)

ловлена различием в модулях упругости меди и полипропилена. Так как пленка жестко связана с подложкой, то при нагружении вплоть до начала разрушения они должны испытывать одинаковую степень деформации. Из этого условия следует, что упругие напряжения в пленке а{ связаны с напряжениями в подложке следующим образом:

1 -vf Ef

1 -vf2 Es

(7)

где Ег, Е8 и V{, — модули Юнга и коэффициенты Пуассона материалов пленки и подложки соответственно. Модуль Юнга пленок Си на два порядка превышает модуль Юнга полипропилена. Поэтому если в полипропиленовой подложке внутренние напряжения при степени деформации е = 0.5 % составляют 5 МПа, то из выражения (7) следует, что в пленке они должны достигать 600 МПа. Таким образом, внутренние напряжения, возникающие уже при степени деформации е = 0.5 %, превышают предел текучести пленок Си, вызывая их пластическое течение.

Как при нагреве образцов, так и при их растяжении, несовместность деформации, с одной стороны, и необходимость сохранения сплошности на границе раздела «пленка - подложка», с другой стороны, обусловливают особый характер деформации приграничных зон. Согласно [17], в случае различия коэффициентов термического расширения материалов пленки и подложки на их границе раздела имеет место пространственная осцилляция нормальных

• х + 1х

а = Any sin—

y г v2

(8)

т = B<3y cos-

x + L

V2

(9)

термических напряжений (рис. 10, а). Здесь А, В — постоянные; 1Х = 2_|2(я/2 + пп) (п = 0, 1, 2, ...). В работе [10] было показано, что подобный осциллирующий характер имеют контактные напряжения, возникающие на границе раздела двух сред с разными модулями упругости в процессе их нагружения.

В двумерном представлении распределение напряжений имеет вид «шахматной доски», в которой области сжимающих напряжений чередуются с областями растягивающих напряжений (рис. 10, б). В случае термического отжига при превышении предела текучести пленок происходит релаксация напряжений посредством массопереноса из областей растяжения в области сжатия. В результате на поверхности пленки формируется ячеистый/складчатый рельеф, выявляющий области, в которых напряжения достигают максимума.

Из анализа характера роста зерен можно выявить механизм массопереноса, обусловливающий изменения морфологии поверхности пленки Си в процессе термического отжига. В общем случае рост зерен можно описать выражением

d п - d¡¡ = k(Т)т, (10)

где d — средний размер зерна; ¿0 — исходный размер зерна; п — экспоненциальный множитель роста зерна (п = 3 [18]); k — коэффициент роста зерна; Т — температура; т — длительность отжига. Температурная зависимость коэффициента роста зерна подчиняется закону Аррениуса:

k (T )<

-Qft bT

(11)

где Q — энергия активации механизма массопереноса; ^ — постоянная Больцмана.

1пк

-54

-56

-58

1 1 1 \

\

X

X -

\ ч ч

■ \ ■ ■■ -

\

ч ч.

0.0012

0.0016

0.0020

Т1,К"

и касательных

Рис. 11. Температурная зависимость логарифма коэффициента роста зерна пленок Си. Наклон прямой дает значение энергии активации механизма массопереноса Q = 0.45 эВ

С помощью выражения (10) были рассчитаны величины к(Т) для температур 200, 300, 400, 500 °С. Результаты оценок представлены на рис. 11 в виде зависимости 1п кот Т_1. Оценка энергии активации по углу наклона прямой, усредненной с помощью метода наименьших квадратов, дает Q = 0.45 ±0.04 эВ. Эта величина хорошо согласуется со значениями Q для поверхностной диффузии в пленках Си [19], что свидетельствует о том, что именно диффузия по поверхности является процессом, контролирующим рост зерен в исследованных пленках меди. Можно полагать, что данный механизм является ответственным и за процесс образования ячеистой/складчатой мезоструктуры на поверхности пленки. Это подтверждается тем фактом, что оксидный слой, возникающий на поверхности пленки при отжиге на воздухе, затрудняет формирование ячеек правильной формы.

При одноосном растяжении пленки Си на полипропиленовой подложке периодическое распределение напряжений на границе раздела обусловливает волновой характер пластической деформации путем распространения переплетающихся мезополос. Пластическое течение развивается в сопряженных направлениях максимальных касательных напряжений вдоль клеток «шахматной доски» (рис. 10, б), которые находятся под действием растягивающих напряжений. Клетки, испытывающие сжимающие напряжения, вызывают эффект каналирования пластического течения и изменяют траекторию сдвигов, обусловливая спиральный механизм распространения локализованного пластического течения в тонких пленках. Данный механизм распространения нелинейных волн локализованного пластического течения в виде двойных спиралей в наноструктуриро-ванных поверхностных слоях и тонких пленках подробно описан в работе [11].

Поскольку на поверхности полипропиленовой подложки после растяжения отсутствует какой-либо деформационный рельеф, то можно полагать, что распространение переплетающихся мезополос локализованной деформации обусловлено исключительно потерей сдвиговой устойчивости тонкой пленки в условиях «шахматного» распределения напряжений на границе раздела «пленка - подложка».

Расстояние между мезополосами определяется толщиной пленки. Как следует из выражений (8) и (9), период осцилляции напряжений на границе раздела «пленка - подложка» равен Ах = 2у[2пг ~ 9г. Ширина мезо-полос должна составлять Дх/л/2 = 2Ш ~ 6г, т.е. линейно возрастать с увеличением толщины пленки, что и наблюдается в наших экспериментах.

Характер разрушения пленок также свидетельствует о периодическом распределении напряжений на границе раздела «пленка - подложка». Растрескивание пленки происходит в местах, где растягивающие напряжения

достигают максимума. Поэтому расстояние между соседними первичными трещинами совпадает с периодом осцилляции напряжений. Несмотря на то, что период вторичного растрескивания существенно возрастает, он остается пропорциональным Ах. Это свидетельствует о том, что процесс образования магистральные трещин, по-прежнему, определяется периодическим распределением напряжений на границе раздела «пленка - подложка».

5. Заключение

Многоуровневая модель деформируемого твердого тела позволяет корректно описать на мезомасштабном уровне развитие пластической деформации и разрушения тонких пленок Си при различных видах нагружения. В основе этого многоуровневого описания лежит несовместность деформации пленки и подложки за счет различия их модулей Юнга (при одноосном растяжении) или коэффициентов термического расширения (при термическом отжиге), которая обусловливает «шахматное» распределение растягивающих и сжимающих напряжений на границе раздела «пленка - подложка».

Данное периодическое распределение напряжений определяет характер сдвигов в пленке Си в процессе одноосного растяжения. В результате на поверхности пленки распространяются переплетающиеся мезополо-сы, ориентированные по сопряженным направлениям максимальные касательных напряжений. Размер мезо-полос зависит от периода осцилляции напряжений на границе раздела и линейно возрастает с увеличением толщины пленки. Периодическое распределение напряжений на границе раздела «пленка - подложка» также отражается в характере разрушения пленок.

«Шахматная» схема формирования мезоструктуры на поверхности пленки, как следствие ее самосогласования с подложкой, наглядно проявляется при термическом отжиге пленок Си. Первоначально (при 200 °С) на их поверхности формируется ячеистая мезоструктура, которая сменяется складчатой при увеличении температуры отжига (300 °С и выше). Оксидный слой, возникающий на поверхности пленки при отжиге в комнатной атмосфере, искажает правильную форму ячеек, однако не оказывает существенного влияния на период складок.

Работа выполнена при поддержке Фонда содействия отечественной науке, Интеграционного проекта СО РАН № 93, гранта РФФИ № 05-01-00767, а также Министерства образования РФ и CRDF в рамках программы BRHE (проект № Y1-P-16-07).

Литература

1. Nix W.D. Mechanical properties of thin films // Met. Trans. A. - 1989. -V. 20A. - P. 2217-2245.

2. Smith U., Kirstensen N., Ericson F., Schweitz J.-A. Local stress relaxation phenomena in thin aluminum films // J. Vac. Sci. Technol. A. -

1991. - V. 9. - No. 4. - P. 2527-2535.

3. Vinci R.P., Zielinski E.M., Bravman J.C. Thermal strain and stress in copper thin films // Thin Solid Films. - 1995. - V. 262. - P. 142-153.

4. Venkatraman R., Bravman J.C. Separation of film thickness and grain boundary strengthening effects in Al thin films on Si // J. Mater. Res.-

1992. - V. 7. - No. 8. - P. 2040-2048.

5. Schwaiger R., Kraft O. Size effects in the fatigue behavior of thin Ag film // Acta Mater. - 2003. - V. 51. - P. 195-206.

6. Saha R., Nix W.D. Effects of the substrate on the determination of thin film mechanical properties by nanoindentation // Acta Mater. - 2002. -V. 50. - P. 23-38.

7. Tsui T.Y., Ross C.A., Pharr G.M. Nanoindentation hardness of soft films on hard substrates: effects of the substrate // Mater. Res. Soc. Symp. Proc. - 1997. - V. 473. - P. 57-62.

8. Alaca B.E., Saif M.T.A., Sehitoglu H. On the interface debond at the edge of a thin film on a thick substrate // Acta Mater. - 2002. - V. 50. -P. 1197-1209.

9. Panin V.E., Grinyaev Yu.V., Panin A.V., Panin S.V. Multilevel wave model of a deformed solid in physical mesomechanics // Multiscaling in Applied Science and Emerging Technology / Eds. by Sih G.C., Kermanidis Th.B., Pantelakis Sp.G. - Patras: University of Patras, 2004. - P. 335-342.

10. Моисеенко Д.Д, Максимов П.В., Соловьев И.А. Стохастический подход к многоуровневому моделированию возмущений на границах раздела в нагруженном твердом теле // Физ. мезомех. - 2004. -Т. 7. - № 2. - С. 19-24.

11. Панин А.В. Нелинейные волны локализованного пластического течения в наноструктурированных поверхностных слоях твердых тел и тонких пленках // Физ. мезомех. - 2005. - Т. 8. - № 3. - С. 517.

12. Oliver W., Pharr G. An improved technique for determining hardness and elastic modulus using load and displacement sensing indentation experiments // J. Mater. Res. - 1992. - V. 7. - No. 6. - P. 15641583.

13. Saha R., Xue Z., Huang Y., Nix W.D. Indentation of a soft metal film on a hard substrate: strain gradient hardening effects // J. Mech. Phys. Solids. - 2001. - V. 49. - P. 1997-2014.

14. Korsunsky A.M., McGurk M.R., Bull S.J., Page T.F. On the hardness of the coated systems // Surf. Coat. Technol. - 1998. - V. 99. - P. 171183.

15. TaborD. The hardness ofmetals. - London: Clarendon Press, 1951. -175 p.

16. Volinsky A.V., Moody N.R., Gerberich W.W. Nanoindentation of Au and Pt/Cu films at elevated temperatures // J. Mater. Res. - 2004. -V. 19. - No. 9. - P. 2650-2657.

17. Cherepanov G.P. On the theory of thermal stresses in a thin bonding layer // J. Appl. Phys. - 1995. - V. 78. - P. 6826-6832.

18. Dannenberg R., Stach E., Groza J.R., Dresser B.J. TEM annealing study of normal grain growth in silver thin films // Thin Solid Films. -2000. - V. 379. - P. 133-138.

19. Ganapathi S.K., Owen D.M., Chockshi A.H. The kinetics of grain growth in nanocrystalline copper // Scr. Metall. Mater. - 1991. -V. 25. - P. 2699-2704.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.