CC BY
24Магнитоэлектрический эффект в слоистых композиционных феррит-пьезоэлектрических материалах в области магнитного резонанса
Антоненков О.В. (fdma@novsu.ac.ru), Бичурин М.И., Филиппов Д.А.
Новгородский государственный университет имени Ярослава Мудрого
Введение
Магнитоэлектрический (МЭ) эффект в области ферромагнитного резонанса заключается в сдвиге резонансной линии под действием электрического поля. Его возникновение в композитах связано с механическим взаимодействием ферритовой и пьезоэлектрической подсистем. При приложении электрического поля вследствие пьезоэффекта в пьезоэлектрической фазе возникают механические напряжения, которые передаются в магнитную компоненту и за счет магнитострикции происходит изменение магнитного момента, в результате чего наблюдается сдвиг резонансной линии. МЭ эффект является новым свойством таких композитов и относится к так называемым "product property" эффектам. В [1] представлена теория МЭ эффекта в композиционных феррит -пьезоэлектрических материалах для слоистых образцов. В этой работе рассматривается структура, состоящая из механически зажатых магнитострикционно - пьезоэлектрических дисков без учета сил трения между слоями. Однако на практике гораздо чаще используются образцы в свободном состоянии. В данной работе проведено теоретическое и экспериментальное исследование сдвига линии магнитного резонанса в композитах.
Расчет сдвига линии магнитного резонанса
В качестве модели рассмотрен двухслойный феррит - пьезоэлектрический образец в форме диска радиуса R, состоящий из феррита с кубической (m3m) симметрией толщиной mh и пьезоэлектрика с дат симметрией относительно оси поляризации толщиной ph. Будем Толщина диска мала по сравнению с его радиусом, т.е. mh, ph << R . На нижней и верхней поверхности образца нанесены тонкие металлические контакты, толщину которых считаем пренебрежимо малой (рис. 1). Пусть слой пьезоэлектрика поляризован по нормали к плоскостям контактов (ось Z). Постоянное (подмагничивающее) и переменное магнитные поля совпадают с направлением поляризации.
Рисунок 1 - Геометрия образца
Так как поверхности диска свободные, то, следовательно, нормальные составляющие тензора механических напряжений на них равны нулю. Для тонкого диска можно считать, что компонента тензора напряжений Т3 равна нулю не только на поверхности, но и во всем объеме. Кроме того, верхняя и нижняя поверхность диска представляют собой эквипотенциальные поверхности, поэтому отличной от нуля будет только ¿-проекция вектора напряженности электрического поля. С учетом этого уравнения для тензора деформаций магнитной и пьезоэлектрической фаз соответственно имеют вид:
т о __\ о т Т
$1 _ «11 Т1 + «12 Т 2 ,
т о _ т^ , т'-р
$ 2 _ «12 Т1 + «22 Т 2 ,
'$1 = «11 РТ + 512 Т + ¿31 Ез, (1)
= « РТ + « РТ + ^ Е
2 12 1 22 2 31 3
где , р8ц - модули податливости магнитной и пьезоэлектрической фаз
соответственно, - пьезоэлектрические модули, Е3 - ¿-проекция вектора напряженности электрического поля.
Ниже будет рассматриваться случай, когда ось поляризации пьезоэлектрической фазы совпадает с [111] осью магнитострикционной фазы. Тогда компоненты тензора податливости магнитострикционной фазы примут вид:
т«1]к1 = т«г'}'к'1'Ри' $}}' Ркк'(2)
где (1, 2, 3) - координатная система, в которой ось 3 совпадает с направлением равновесной намагниченности, а в - матрица направляющих косинусов осей (1, 2, 3) относительно осей кристаллографической системы координат (1', 2', 3').
Для дальнейших расчетов удобно воспользоваться симметрией задачи и перейти к цилиндрической системе координат z, r и в. При переходе к новой системе координат компоненты тензора деформаций и напряжений преобразуются известным образом [2]:
S] Srr cos (в) - 2Sre sin(e)cos(в) +See sin (в),
S2 = Srr sin (в) + 2Sre sin(e)cos(e) +See cos (в),
Trr= T] cos2(в) + 2T5 sin(0)cos(в) +T2 sin2(0),
Tw= T] sin2(в) - 2TS sin(0)cos(в) + T2 cos2(0), (3)
T]= Trrcos2(в) - 2Tr0sin(0)cos(в) + Твsin2(в),
T2= Trr sin2(в) - 2Tr0 sin(0)cos(в) +Tee cos2(в),
T= (Trr - T0e)sin(0)cos(в) + Tв (cos2(0) - sin2(0)).
Компоненты тензора деформаций в цилиндрической системе координат определяются через вектор смещения среды u следующим образом:
Srr= д ur / д r,
See = (1/r) д ив/д в +ur/r, (4)
Sro = д ив /д r - ив /r + (1/r) д ur/д в.
C учетом осевой симметрии задачи в цилиндрической системе координат отличными от нуля компонентами тензора напряжений и деформаций будут Trr, Tgg, Srr и See ■ Остальные компоненты тензоров напряжений и деформаций равны нулю. Кроме того, из осевой симметрии следует, что компонента смещения ue равна нулю. С учетом этого уравнения (1) примут вид:
mS —ms T +m s T
°rr_ rr ^ вв,
mS -ms T + ms t (5)
°вв_ rr^ вв , (5)
PS = Ps T +p s T + d E
rr rr ^ вв ^ U3^3,
PS =Ps T +Ps T + d E
Уравнение эластостатики в цилиндрической системе координат имеет вид:
£.гр 1
-r-+- (Trr - тв - 0. (6)
дг r
Выразим из (5) компоненты тензора напряжений через компоненты тензора деформаций:
тт __1 (+ т л.т$ )
Тгг _ Ш (л Ш 2ч( $гг + У $ вв), 511(1- у )
тТвв _-1-7"(т Vгг + т$вв ) ,
вв т /1 т , 2 \ 4 гг вв / '
511(1- у )
Т _ ' ^ 2)(X + 'У^вв-(1+ '^Л), (7)
Тв _ ' } ' Л" ^гг - (1+'^ Е3),
"«11 (1-^ V )
где = - т«12 /т511 , 'V = - '572 /я11 - коэффициенты Пуассона магнитной и пьезоэлектрической фазы соответственно.
Подставляя (7) в уравнение эластостатики (6) после преобразований уравнение для радиальных смещений среды примет вид:
д \ 1 диг иг
—Г + -V1 - -2 _ (8)
дг г дг г
Общее решение уравнения (8) имеет вид:
иг _ с1г + с2 / г. (9)
Постоянные интегрирования с и с2 определяются из граничных условий. При г _ 0 смещение ти(г)_'и(г) _ 0 . Из условия равновесия образца следует, что при г _ Я :
тТгГтИ+'Тгг'к _ 0. (10)
На границе раздела магнетик - пьезоэлектрик т$гг _к'$гг, где к=0^1 - коэффициент сцепления фаз, учитывающий неидеальность контакта между фазами. Тогда постоянные интегрирования равны:
к'Ит5п(\-ту) Е
с„ _ 0 с _-—---а31Е3 (11)
2 ^ 1 'Ит5п(\-ту) +ктк%(1-'у) 31 3- (11)
Подставляя значения постоянных интегрирования С^ и С2 в (9) и, выражая компоненты тензора напряжений через компоненты тензора деформации, для компонент
тензора напряжений получены следующие выражения:
к
ттгг _-к-а31 Е3,
гг %(1- ту) + кУ '«11 (1- 'V) к
тТвв _---а31Е3, (12)
вв т511(1- ту) + кУ'511(1-'V) 31 3
где У = тк/'к.
Механические напряжения приводят к изменению намагниченности феррита, вследствие чего происходит сдвиг линии магнитного резонанса. Влияние внешнего постоянного электрического поля Е на спектр магнитного резонанса можно описать
посредством дополнительного члена в термодинамическом потенциале ЛЖМЕ [3].
Ж = {(( +Шме )3
X .
(13)
где Жо - плотность термодинамического потенциала при Е=0.
ЛЖМЕ может быть найден посредством упругих, магнитоупругих, магнитострикционных, пьезоэлектрических и электрострикционных вкладов при указанных граничных условиях:
АЖме = - 3к10о [ТГ'г (Мг2 о2(6) + М2- ¡яП(в)) + Те-в- (Мг2 8Ш2(6)+ М2'2 ео^(6))]/2Мо2 .
2 -2,
(14)
Здесь компоненты тензора напряжений Т^у записываются в виде
Т
ч
% в,Г у
(15)
где тТу определяются выражением (12).
Частота магнитного резонанса может быть рассчитана методом размагничивающих факторов, применение которого приводит к следующей формуле
о = у<
Нз +!(( -N33)о Нз +£(( -N33)0
-|Е N?2M 0
у
1/2
(16)
где у магнитомеханическое отношение, Н3 - проекция внешнего магнитного поля на направление равновесной намагниченности, М0 - намагниченность насыщения, Ыгкп -эффективные размагничивающие факторы, характеризующие поля магнитной анизотропии. В выражении (16) суммирование ведется по всем видам магнитной анизотропии: Ыгк=Р -геометрические размагничивающие факторы; Ы^" эффективные размагничивающие факторы за счет магнитной кристаллографической анизотропии; Ы'к=Е - эффективные размагничивающие факторы за счет МЭ взаимодействия.
Эффективные размагничивающие факторы вследствие магнитной кристаллографической анизотропии и МЭ взаимодействия определяются следующими выражениями:
N"11 -N"33 = [2 (в4зг+ Р432+ в4з) -
6(в211'в231'+ в212- в232- + в213-в2зз)]Н"/Мо; (17)
N"22 -N"33 = [2 (в43Г + Р432'+ в433 •) -
6(в221' в231' + в222' в232' + в223' в233 ')]Н " /М о.
Для рассматриваемых направлений намагниченности N12 = о
Используя выражение (16) легко показать, что сдвиг резонансной линии под
действием электрического поля в первом порядке приближения ЫЕ и имеет вид:
5Ие = -
Мо
01
[2((1е! - N33) + 03(( - N33)- аХг],
(18)
где
= 2И3 + Мо X [(N1 - N33 )+(^2 - N33)] ;
02 =
03 =
И 3 + М о 2 - N33)
г^Е
И3 + Мо-N33)
04 = 2Мо X N2 .
г^Е
Здесь И3 определяется выражением (16).
Далее рассмотрим 2 случая ориентации магнитного поля и тензора напряжений для образца.
1 И параллельно [111] и перпендикулярно (111) плоскости образца. В этом случае матрица в примет вид:
в* =
(19)
Геометрические размагничивающие факторы равны N"¡1= N22=0, N33= 4 п. (2о)
Эффективные размагничивающие факторы за счет МЭ взаимодействия примут следующий вид:
N¡1 - N33 = (1/2Мо2)[Тг-г-^гп2(в) - 2ео$2(в)) -
Т в-в- (ео^(в) - 2$т2(в))] Лт, N22- N33 = (1/2Мо?)[2Тг-г(2ео82(в) - 8т2(в)) - (21)
Тв-в- (2$т2(в) - ео^(в))] Лт . Учитывая выражения (2), (12), (15), (17), (19) - (21) для сдвига линии магнитного резонанса при приложении электрического поля было получено следующее выражение:
С
5Ие = —
Е г\ л ж т
кХю
2Мо msu(1-ту) + kVpsu(1-ру)
^ 31Е Е 3 .
(22)
где безразмерный коэффициент C =
22
Hз - 4пМо + — Ha 19
2Hз - 8ПМо - - Ha
2 H лежит в (111) плоскости образца и параллельно [011]. В этом случае матрица в примет вид:
в=
0
(23)
Геометрические размагничивающие факторы равны
Nп= N33=0, N22= 4 п. (24)
Эффективные размагничивающие факторы за счет МЭ взаимодействия примут следующий вид:
N11 - N33 = (1/2Ы02)[Тг-г-8т2(в) - 2со82(в)) -
Тв'в' (cos2)) - 2sin2(6))] Х100,
NE'22 - NE33 = (1/2M02) [Tr-r' (sin2()) - 2cos2())) -
2
(25)
Тв) (ео^(в) - 281^(6))] X 10)00-В этом случае, учитывая выражения (2), (12), (15), (17), (23) - (25), сдвиг линии магнитного резонанса при приложении электрического поля равен:
5He =
3
И0
2M0 %(1-mv) + kVpsu(1-pv)
d31E3,
(26)
Выражения (22) и (26) позволяют определить величину сдвига линии ФМР от параметров магнитной и пьезоэлектрической фаз, их процентного состава, коэффициента связности фаз и т.д. В частности, из этих выражений следует, что сдвиг резонансной линии увеличивается при увеличении процентного содержания пьезоэлектрика в составе композита (при уменьшении параметра V = тк / РИ).
Эксперимент
В эксперименте использовался резонансный метод исследования МЭ эффекта [4]. Измерения проводились на частоте 9.3 ГГц на установке, включающей спектрометр ЭПА-2М с двойной магнитной модуляцией. К образцу при помощи токопроводящего клея присоединялись электроды. Образец исследуемого материала устанавливался в держатель. Держатель с образцом на несколько секунд опускался в расплавленный пицеин (смесь воска и канифоли). Таким способом устраняется возможность пробоя через воздух. Закрепленный
на поворотном столике держатель с образцом опускался в центр магнитного резонатора в пучность переменного магнитного поля, и прикладывалось постоянное магнитное поле. При напряженности поля электромагнита в образце происходит резонансное поглощение энергии сверхвысокой частоты, что вызывает изменение уровня энергии, падающей на детектор (сигнал ферромагнитного резонанса). Для повышения чувствительности применена высокочастотная модуляция магнитного поля, осуществляемая с помощью витка индуктивности введённого в резонатор и питаемого от специального генератора. На электроды подавалось импульсное напряжение величиной до 5 кВ в форме прямоугольных импульсов с регулируемой частотой и скважностью для уменьшения влияния нагрева образца на результаты измерений. Сигнал высокой частоты, выделяемый в момент резонанса, усиливался и подавался на синхронный детектор, на выходе которого получалась первая производная линии поглощения. Воздействие на образец МЭ материала электрического поля приводит к смещению линии спектра магнитного резонанса. В качестве сдвига резонансного магнитного поля принималось смещение нуля производной сигнала. Первая производная линии поглощения наблюдалась на экране осциллографа.
Исследования эффекта проводилось на образцах из композиционного феррит -пьезоэлектрического материала с разным количеством и толщиной слоев, а также их составом. Использовались образцы в виде дисков диаметром 3-5 мм и толщиной 0.25-0.5 мм. На частоте 9.3 ГГц измерялась величина постоянного магнитного поля, при котором наблюдался ферромагнитный резонанс и ширина резонансной линии. Затем к образцам прикладывалось электрическое поле в форме "меандра" и исследовалось изменение положения линии магнитного резонанса и ее ширины.
На рис. 2 приведена экспериментальная зависимость сдвига линии ФМР для образцов многослойного композиционного материала из 16 слоев Ы04Тмй2"е2404 по 38 мкм и 15 слоев ЦТС переменной толщины. Величина эффекта увеличивается с увеличением толщины ЦТС слоев при постоянной толщине Ы042п02¥е2404 слоев.
30 т
^ 25 4
е 204
к
я 15
к
и К
и
10 -■
5 -■
0,2 0,4 0,6 0,8
Отношение Иш / Ир
1,2
Рисунок 2 - Зависимость сдвига линии ФМР от толщины ЦТС слоев при напряженности электрического поля 22 кВ/см для композита из 16 слоев Ы042п02¥е2А0А по
38 мкм и 15 слоев ЦТС
В композите из 11 слоев М09Zи01 ¥в204 по 18 мкм и 10 слоев ЦТС переменной толщины с увеличением толщины ЦТС слоев сдвиг резонансной линии также увеличивается.
0
0
1
Заключение
В работе проведено теоретическое и экспериментальное исследование сдвига линии магнитного резонанса в композитах. В качестве модели рассмотрен двухслойный феррит -пьезоэлектрический образец в форме диска в свободном состоянии. Получено выражение для сдвига линии магнитного резонанса при двух ориентациях магнитного поля и тензора напряжений. В случае, когда магнитное поле Н параллельно направлению [111] и перпендикулярно (111) плоскости образца сдвиг линии определяется выражением (22), а в случае, когда Н лежит в (111) плоскости образца и параллельно [011] выражением (26). Рассмотрена методика эксперимента.
Как следует из выражений (22) и (26) величина сдвига линии ФМР зависит от параметров магнитной и пьезоэлектрической фаз, их процентного состава, коэффициента связности фаз и т.д. Из (22) и (26) видно, что сдвиг резонансной линии увеличивается при увеличении процентного содержания пьезоэлектрика в составе композита (при уменьшении параметра V = тИ /РИ). Экспериментально исследована зависимость эффекта для образцов из феррит-никелевой шпинели - ЦТС и феррит-литиевой шпинели - ЦТС. Наблюдается хорошее соответствие между теорией и экспериментальными результатами.
Список литературы
[1] M. I. Bichurin, I.A. Kornev, V.M. Petrov, A.S. Tatarenko, Yu.V. Kiliba, G. Srinivasan. Phys. Rev. B, 64, 094409 (2001).
[2] W.P. Mazon. Phys. Rev. 74, 9, 1134 (1948).
[3] A.I. Mitsek and G.A. Smolenskyi, Fiz. Tverd. Tela (Leningrad) 4, 3581(1962) [Sov. Phys. Solid-State 12, 2620 (1963)].
[4] М.И. Бичурин, А.А. Браун, Ю.В. Килиба, В.М. Петров, Р.В. Петров Методы измерения магнитоэлектрической восприимчивости в композиционных материалах на СВЧ. Тезисы докладов 2 Всероссийской научно-технической конференции "Методы и средства измерений физических величин", Часть 1, Нижний Новгород / НГТУ.- 1997.- С. 22- 23.
