CC BY
20
УДК 537.538.2 С. Ю. Вербин
Вестник СПбГУ. Сер. 4, 2003, вып. 2 (№ 12)
МАГНИТО-ПОЛЯРИЗАЦИОННАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ФЛУКТУАЦИОННЫХ ЭЛЕКТРОННЫХ СОСТОЯНИЙ
Введение. Изучение влияния неупорядоченности в полупроводниках на их электронные свойства привлекает к себе внимание исследователей уже долгое время. Непрекращающийся интерес к этому направлению физики полупроводников обусловлен разнообразием и сложностью теоретических и экспериментальных проблем в данной области, решение которых должно быть весьма многообещающим с точки зрения как фундаментальных исследований, так и применения в прикладных целях. Происходящее в последние годы интенсивное развитие исследований по спинтронике — изучению эффектов, определяемых спиновыми свойствами состояний в полупроводниковых структурах, делает весьма актуальным анализ свойств неупорядоченных полупроводниковых структур методами магнито-поляризационной, спектроскопии.
Во многих случаях эффекты, вызванные неупорядоченностью, удобно анализировать как результат флуктуаций различных параметров полупроводника относительно величин этих параметров, характерных для идеально упорядоченной структуры. В настоящей статье нас будут интересовать свойства электронных состояний, энергия которых определяется потенциалом, флуктуирующим в результате неупорядоченности различных полупроводниковых систем.
Достаточно хорошо изучена роль пространственных флуктуаций состава в объемных полупроводниковых твердых растворах (ТР) с изоэлектронным замещением. В результате зависимости энергетического положения электронных зон ТР от его состава такие флуктуации приводят к возникновению в ТР хаотического потенциального рельефа, размытию краев зон проводимости и, следовательно, к образованию «хвостов» плотности состояний в запрещенной зоне. Чем больше величина флуктуации, тем меньше вероятность ее возникновения, поэтому плотность состояний будет спадать в глубь запрещенной зоны, и состояния с достаточно малой плотностью окажутся локализованными. Хорошо известно, что процессы переноса энергии в полупроводниках осуществляются преимущественно с участием экситонов. Как будет показано ниже, при некоторых условиях локализация экситонов в таких флуктуационных состояниях, т. е. возникновение так называемых флуктуационных экситонов (ФЭ), может кардинально повлиять на характер переноса энергии в ТР [1, 2].
Достигнутые в последнее время успехи в технологии эпитаксиального роста привели к созданию разнообразных полупроводниковых гетероструктур с пониженной размерностью, в том числе с так называемыми квантовыми ямами (КЯ), на исследовании которых сосредоточены сейчас основные усилия в современной физике полупроводников. Вследствие квантового ограничения движения носителей в таких структурах роль экситонных эффектов в них оказывается даже еще большей, чем в объемных полупроводниках. Довольно часто характер переноса энергии в полупроводниковых гетеро-структурах также существеннейшим образом определяется локализацией в флуктуационных состояниях. К возникновению таких состояний в гетероструктурах приводят как присущие только им флуктуации размеров КЯ, так и флуктуации состава ТР, почти всегда применяемых при выращивании гетероструктур. В результате понижения
© С. Ю. Вербин, 2003
размерности в квантово-ограниченных структурах влияние флуктуационных состояний на процессы переноса в них может весьма усиливаться по сравнению с объемными ТР полупроводников [3].
Возникновение ФЭ связано не с примесями, а с неупорядоченностью полупроводниковых систем, которая является их внутренним свойством. Поэтому, с одной стороны, влияние ФЭ на оптические и транспортные свойства часто оказывается определяющим, с другой — несмотря на разнообразие физической природы флуктуаций, вызывающих появление флуктуационных состояний в различных полупроводниковых системах, такие состояния обладают рядом общих свойств. Настоящая статья посвящена обсуждению результатов исследования свойств флуктуационных электронных состояний, прежде всего экситонных, в таких II-VI полупроводниковых системах, как объемные ТР, гетероструктуры и приповерхностный слой полупроводника, обработанного электролитом. В низкотемпературных спектрах фотолюминесценции (ФЛ) этих систем преобладает интенсивная неоднородно уширенная полоса излучения ФЭ. После краткого обзора данных изучения общих свойств ФЭ, проявляющихся в низкотемпературных оптических спектрах, будут изложены результаты более детального анализа свойств ФЭ методами магнито-поляризационной спектроскопии, когда поляризация оптических спектров ФЭ исследовалась при приложении внешнего магнитного поля. При этом данные о спиновой структуре и процессах релаксации ФЭ, включая динамику переходов между их спиновыми подуровнями, можно получить даже в условиях неоднородного уширения, которое превышает расщепление подуровней. Наряду с экспериментальными результатами будет обсуждаться применимость существующих теоретических моделей для описания свойств ФЭ и процессов релаксации в них.
1. Методика эксперимента. Измерение поляризационных свойств излучения способно дать богатую информацию об электронной структуре и процессах релаксации исследуемых излучающих состояний. Полное описание поляризации излучения возможно различными способами, в том числе с помощью параметров Стокса, для определения которых достаточно измерить три степени поляризации р: циркулярной рс — (I+ — /_)/(/+ 4- 7_), а также линейных р1 = (/|| -1±)/(1\\+1±) и р1' = (/45 -/135)/(/45 + /135), где /ц, 1±, /45. Ьз5 ~~ интенсивности света, линейно поляризованного вдоль, перпендикулярно, под углами 45 и 135° к выделенной оси, а /+, I- — циркулярно поляризованного по правому и левому кругам соответственно. Преимущество использования именно р для характеристики поляризации излучения систем, содержащих источники излучения с разными величинами р;, заключается в простоте интерпретации результирующей р, которая равна средневзвешенному значению pi. Детали использовавшейся методики измерения поляризации приведены в Приложении.
Анализируемые полупроводниковые системы имели кубическую структуру сфалерита или структуру вюрцита с гексагональной осью симметрии . Во втором случае изучение поляризации излучения производилось в квазиизотропной геометрии, когда возбуждающий и регистрируемый свет распространялся в противоположных направлениях г и —г вдоль оси симметрии Сб в исследуемых образцах. Спектры излучения и пропускания В) ФЭ и спектры степени их поляризации р{Ии, В) измерялись при гелиевых температурах в магнитных полях В до 14 Тл, спектры линейной р1 и циркулярной поляризации рс — при возбуждении светом с соответствующей поляризацией. При исследовании ФЛ и поглощения ФЭ угол в между направлениями г и магнитного поля был равен 0° (геометрия Фарадея), при измерении резонансного комбинационного рассеяния света, экспериментальная методика которого более детально описана в [4], — изменялся вплоть до в = 90° (геометрия Фохта).
2. Флуктуационные экситонные состояния в объемных ТР II—VI полупроводников (эксперимент и теория). При исследовании низкотемпературной ФЛ тройных ТР полупроводников группы П-\Ч было обнаружено, что в спектрах ФЛ ТР
с замещением в анионной подрешетке (Сс^х-ьБег,, ХпЗх-ьЭеь, ХпБех-ьТеь), в которых 0,02 < Ь < 0,6 (Ь — концентрация узкозонной компоненты), наблюдаются лишь интенсивная широкая полоса рекомбинации экситонов, локализованных флуктуациями состава, и ее фононные повторения (рис. 1, а) [1, 2, 5], а выход ФЛ значительно увеличивается по сравнению с ФЛ бинарных II-VI полупроводников, образующих ТР [6].
Этот результат был объяснен эффективной локализацией во флуктуационных состояниях, в результате которой энергия возбуждения почти не доходит до точечных центров излучательной и безызлучательной рекомбинации, которые определяют вид и интенсивность спектров ФЛ бинарных II-VI полупроводников. При межзонном возбуждении таких ТР происходят быстрая энергетическая релаксация носителей с последующим захватом и туннельной релаксацией дырок вниз по локализованным состояниям у края валентной зоны и, наконец, рекомбинация локализованной дырки с кулоновски связанным с ней электроном, приводящая к появлению в спектре ФЛ ТР интенсивной, неоднородно уширенной полосы излучения ФЭ. Совсем недавно появились работы, в которых отмечено, что в локализации экситонов в этих ТР могут принимать участие также и дефекты упаковки (см., например, [7]).
Такая модификация низкотемпературных спектров ФЛ не наблюдалась для других ТР II-VI полупроводников, т. е. с замещением в анионной подрешетке, но с преобладанием узкозонной компоненты или с замещением в катионной подрешетке, а также для ТР III—V полупроводников (возможно, за исключением ТР на базе нитридов, ФЛ которых пока не изучена достаточно детально). Во всех этих случаях спектры ФЛ ТР качественно не отличались от спектров, ФЛ бинарных полупроводников, за исключением уширения экситонных линий, и лишь иногда в спектрах ФЛ ТР проявлялись
10
510 515 520 525 530 535 А'нм
Рис. 1. Спектры ФЛ ТР СаЗо.дЗеод при Т = 2 К и возбуждении в область собственного поглощения (о) и при резонансном монохроматическом возбуждении лазерной линией 514,5 нм (стрелка Ь) (б), а также спектральная зависимость степени линейной поляризации р1 спектра б (е). Стрелкой Ем показано положение порога подвижности, стрелками ЬОг, ЬОь ЬОг + ЬОх, 2ЬОх —спектральные сдвиги от возбуждающей линии на энергию ЬО-сЬононов (ХОг — СёЭе;
ьоГ-саэ).
дополнительные линии, приписываемые рекомбинации через флуктуационные состояния (см., например, [8]). Отсутствие кардинального изменения спектров ФЛ указывало, что в таких ТР локализация во флуктуационных состояниях недостаточно эффективна
И-
Теоретические работы [9-11], в которых были сделаны первоначальные попытки описать плотность флуктуационных состояний в ТР, исходили из предположения о подчинении флуктуаций состава в ТР гауссовой статистике, впервые рассмотренного в работах [12, 13]. Было предсказано, что плотность состояний д(е) должна спадать в глубь запрещенной зоны как
0(е)~ех р[-(£/с0)1/2], (1)
где £ — энергия локализации, отсчитываемая от так называемого порога подвижности Ем — энергетической границы между делокадизованными и локализованными состояниями, а£о — величина, зависящая от параметров и состава ТР.
При экспериментальном изучении спектров пропускания в Сс^-ьйеь и 2п8е1_ьТе(, (0,02 < Ь < 0,6), спектры ФЛ которых указывали на эффективную локализацию во флуктуационных состояниях, было обнаружено, что вблизи края поглощения в этих ТР спектральная зависимость коэффициента поглощения а(Ь,1>) нарастает экспоненциально, т.е. подчиняется правилу Урбаха ~ ехр(/г^/со)- С учетом того, что I= Ем — а(ки) ~ ехр(/н//£о) ~ ехр(—е/ео), ;>ичем урбаховский параметр со закономерно зависит от состава. ТР [14, 15]. Из этого был сделан вывод, что плотность локализованных состояний д(е) спадает в глубь запрещенной зоны как
д(е) = (Лго/ео)ехр(-е/£о), (2)
т.е. существенно отличается от зависимости (1), которая предсказывалась упомянутой выше теоретической моделью. Кроме того, в рамках теоретического подхода [9-13] никак не удавалось объяснить описанное выше различие в эффективности локализации во флуктуационных состояниях, проявляющееся в низкотемпературных спектрах ФЛ ТР разного типа. Эти результаты убедительно свидетельствовали, что возникновение локализованных состояний в ТР не удается описать в моделях, ограничивающихся предположением о гауссовой статистике флуктуаций состава ТР.
Различие в эффективности локализации во флуктуационных состояниях в ТР разного типа удалось объяснить иным, близким к модели изоэлектронных ловушек, механизмом возникновения локализованных состояний в ТР. В этом случае удалось продемонстрировать, что локализация во флуктуационных состояниях будет эффективной только при возникновении таких состояний на кластерах из небольшого числа занимающих соседние узлы подрешетки анионов узкозонной компоненты ТР II—VI полупроводников [16]. Теоретическая модель, объясняющая ход плотности состояний (2), была развита в [17]. Все обсуждаемые ниже результаты исследования свойств ФЭ в ТР П-ТУ полупроводников с замещением в анионной подрешетке (СсЗБх-ьЗеь, 2п81_ь8еь, 2п8е1_ьТеь) при 0,02 < Ъ < 0,6 качественно не зависели от Ь, что позволяет интерпретировать их единым образом в рамках модели [16].
Попытка построения кинетической теории заселения экситонами «хвоста» плотности состояний в условиях стационарного возбуждения при низких температурах, когда для дырки с энергией локализации £ туннельная энергетическая релаксация возможна лишь в состояния с большими £, была предпринята в работе [18]. Эта теория была
бы применима для описания стационарной заселенности «хвоста» плотности состояний не только в ТР, но и в любых неупорядоченных системах, для которых справедливы сделанные в настоящей работе приближения, в частности плотность локализованных состояний д(е) описывается экспоненциальной зависимостью (2).
Степень влияния локализованных состояний на процессы переноса в неупорядоченных полупроводниковых системах сильно зависит от величины общего числа N0 таких состояний. В работе [19] была предпринята попытка оценить N0 для Сс^-ьБеь и ZnSel_г,Teь по результатам исследования коротковолнового края полосы низкотемпературной ФЛ, когда было обнаружено, что интенсивность в достаточно широком (2-3 десятичных порядка) интервале значений спадает экспоненциально
1рbi.hu) ~ ехр(-/ш/ерь) ~ ехр(г/£РЬ), (3)
где £рь обусловлено видом и составом ТР, а отношение (ерь/^о) с хорошей степенью точности можно считать не зависящим от Ь для ТР данного вида. Величина Л^а3, где а —радиус локализации дырки, находилась путем сравнения экспериментально определенных значений £рь с рассчитанными теоретически в рамках модели [18] при некоторых приближениях. Оказалось, однако, что в рамках использованных приближений форма полосы ФЛ ФЭ тем не менее не может быть описана полностью. На основании этого был сделан важный вывод о необходимости учитывать при описании процесса рекомбинации взаимодействие локализованных дырок с акустическими фононами [19].
Но теоретические расчеты [20], сделанные без использования приближений из работы [19] и давшие более точные оценки значений Л'оа3, показали, что и в данном случае в коротковолновом краю теоретически рассчитанной полосы ФЛ явно отсутствуют участки, которые были бы экспоненциальны на столь же большом протяжении, что и в спектрах ФЛ, наблюдаемых экспериментально. Кроме того, по мере уменьшения энергии локализации £ роль взаимодействия с фононами должна становиться меньше, так что даже учет взаимодействия с фононами не может объяснить расхождения между теоретически рассчитанной и экспериментально наблюдаемой формами полосы ФЛ ТР на ее коротковолновом краю. В [20] отмечено, что модель [18] в принципе может описывать процессы релаксации лишь достаточно глубоких состояний. Дальнейшие попытки количественного описания процессов релаксации ФЭ в ТР, определяющих форму полосы ФЛ в ТР, предпринимаются в модели, разработанной на базе классической теории протекания по перекрывающимся сферам [21].
3. Поляризованная ФЛ ФЭ в ТР. При исследовании поляризации излучения ФЭ в ТР Сс^х-ьйеь (о, 02 < Ь < 0,6) было обнаружено, что при возбуждении светом с энергией фотонов, существенно превышающей ширину запрещенной зоны ТР, ФЛ ФЭ не поляризована вне зависимости от поляризации возбуждающего света, а форма неоднородно уширенной полосы ФЛ ФЭ не обусловлена энергией возбуждающих фотонов.
В то же время при резонансном возбуждении монохроматическим светом с длиной волны, попадающей в область полосы ФЛ ФЭ, полоса ФЛ и ее ЬО-фононные повторения сужаются за счет селективного возбуждения ФЭ с энергией, которая равна или меньше возбуждающей. На коротковолновом краю ЬО-фононных повторений полосы ФЛ ФЭ наблюдается узкая линия, соответствующая электронному переходу в ФЭ с возбуждением только одного (или нескольких) ЬО-фононов, а широкое длинноволновое крыло возникает в результате излучения с испусканием акустических фононов (рис. 1,6} [22].
Кроме того, при возбуждении ФЛ в этих условиях линейно поляризованным светом она также оказывается линейно поляризованной в направлении вектора поляризации возбуждающего света. Вращение образца вокруг оси, параллельной направлению возбуждения и регистрации света, на поляризацию ФЛ практически не влияло. Степень поляризации р1 максимальна на коротковолновых краях полосы ФЛ и ее ЬО-фононных повторений и уменьшается при увеличении длины волны (рис. 1,в). Максимальные значения р1т^х степени линейной поляризации менялись от образца к образцу, никогда не превышая 0,5. Максимальная величина циркулярной поляризации ФЛ при возбуждении циркулярно поляризованным светом в этих же условиях была в каждом из исследованных образцов существенно меньше, чем р1т&х-
Данные результаты были интерпретированы как проявление скрытой анизотропии в системе ФЭ, электронная структура которых в первом приближении должна быть той же, что и хорошо изученная структура свободных экситонов в П-У1 полупроводниках [23]. Величина расщепления между состояниями тяжелых и легких дырок в исследованных полупроводниковых системах сравнима с энергией связи экситона. В результате нижайшие состояния экситонов в Г-точке образованы из тяжелых дырок с \1 = 3/2, = ±3/2) и электронов с |5 = 1/2, 5г = ±1/2), и проекция момента экситона тг — Jz + 5г может принимать четыре значения ±1; ±2. Обменное взаимодействие между электроном и дыркой в экситоне приводит к расщеплению До между парами спиновых подуровней с т2. = ±1 и ±2 [24]. В объемных Н-У1 полупроводниках величина До расщепления между дублетами достигает долей миллиэлектронвольта, а в полупроводниковых гетероструктурах может еще возрасти вследствие увеличения обменного взаимодействия, вызванного эффектами квантового ограничения. В отсутствие возмущений, которые могут смешать состояния, принадлежащие к разным дублетам, оптические переходы возможны лишь с участием состояний с тг = ±1 из дублета, называемою соответственно радиационным или пзлучатсльпым. Эти состояния с симметрией Г5 двукратно вырождены в плоскости Е X сЦ.
В результате анизотропного воздействия, которым может послужить асимметрия флуктуирующего потенциала, локализующего экситон, уровни Г5 ФЭ оказываются расщепленными. Если это расщепление Дг превышает однородную ширину уровня, то снятие вырождения вызывает появление двух линейных осцилляторов Гх и Гу с перпендикулярными ориентациями х и у дипольного момента, возбуждение когерентной суперпозиции которых монохроматическим светом делается невозможным. Независимость р1 от ориентации поляризации возбуждающего света относительно образца указывает на случайность направления анизотропного воздействия. Простой расчет показал, что излучение случайным образом ориентированных линейных осцилляторов, возбужденных линейно поляризованным светом, должно быть линейно поляризовано в направлении поляризации возбуждающего света со степенью р1 < 0,5, убедительно подтвердив интерпретацию полосы излучения в ТР как результат рекомбинации именно флуктуаци-онных, а не свободных и не связанных на нейтральных центрах экситонов, для которых наблюдение линейной поляризации, возникшей благодаря оптическому выстраиванию, должно было бы сопровождаться появляющейся в результате оптической ориентации циркулярной поляризацией со степенью рс > р1 [25].
Исследование зависимости наблюдавшейся линейной поляризации р1 излучения ФЭ от энергии возбуждающего света ки показало, что при приближении к и к коротковолновому краю полосы излучения ФЭ наблюдается резкое падение р', которое было объяснено как результат увеличения разрушающей поляризацию миграции ФЭ в более глубокие состояния при уменьшении их энергии локализации е. Энергия /ш, при кото-
рой р1 снижалась практически до нуля, была интерпретирована как положение порога подвижности Ем — границы, отделяющей делокализованные и локализованные состояния. Положение Ем практически совпадало с коротковолновой границей полосы ФЛ ФЭ, подтверждая вывод о доминирующей роли канала рекомбинации через состояния ФЭ в этих ТР [26, 27].
4. Тепловая и оптическая ориентации ФЭ в ТР в продольном магнитном поле. С целью изучения спиновой структуры и процессов релаксации между спиновыми подуровнями ФЭ было изучено влияние магнитного поля на поляризацию спектров излучения ФЭ Сс^-ьБеь (0,02 < Ь < 0,6). При этом исследовались как объемные образцы, так и эпитаксиальные слои ТР, достаточно толстые для того, чтобы исключить эффекты объемного квантования.
Оказалось, что при межзонном возбуждении ФЛ ФЭ линейно поляризованным светом в отсутствие магнитного поля В она неполяризованна, а в ненулевом продольном магнитном поле В (БЦгЦсе) полоса ФЛ ФЭ имеет значительную степень циркулярной поляризации рс. При уменьшении длины волны величина рс ФЛ ФЭ вблизи коротковолнового края полосы резко понижалась и в спектрах некоторых образцов даже меняла знак. Изменение знака магнитного поля В на противоположный приводило к смене знака и у р° в каждой спектральной точке полосы ФЛ ФЭ (рис. 2) [28].
МСРЬ
Рис. 2. Спектр ФЛ ТР С<13о,858ео,15 при Т = 2 К (1), степень циркулярной поляризации рс(В) в отсутствие магнитного поля (2) и в поле В = 5,2 Тл двух направлений (3, 4) ПРИ циркулярно неполяризованном возбуждении.
Приложение внешнего магнитного поля приводит к дополнительному зеемановско-му расщеплению 2ПГ = д'ехрвВ {д\х — <?-фактор экситона, рв — магнетон Бора) подуровней излучательного дублета экситона. При 2ПГ » Дг пара состояний Гх и превращается в пару «чистых» | + 1) и | -1), излучение из которых циркулярно поляризовано. При возбуждении неполяризованным или линейно поляризованным светом, р°ех которых равна 0, расщепленные магнитным полем спиновые подуровни экситона заселяются одинаково. Если за время жизни экситона успевает произойти релаксация возбуждения между подуровнями с преимущественным заселением нижнего из них, сопро-
вождаемая переворотом спина, то свет, излучаемый при рекомбинации экситонов, будет уже циркулярно поляризован. Такого рода циркулярная поляризация рмсрь, обусловленная тепловой релаксацией, получила название магнито-циркулярной (МЦПЛ) или тепловой ориентации экситонов [29]. Знак рмср1 определяется знаком ¿'-фактора эк-
II - ^
ситона дёх и со сменой направления магнитного поля меняется на противоположный.
Эффект МЦПЛ объясняет появление циркулярной поляризации ФЛ ФЭ, наблюдаемой
в большей части полосы ФЛ ФЭ в продольном магнитном поле.
80 100 В, усл.ед.
Рис. 3. Зависимость степени МЦПЛ рМСР1^(В), измеренная в спектральных точках, отмеченных стрелками I, II, III на рис. 2 (а), и схема, демонстрирующая антипересечение спиновых подуровней ФЭ в продольном магнитном поле В (б).
Треугольники на а — результат подгонки при параметрах, указанных в тексте.
Исследование полевой зависимости рМСР1(В) ФЛ ФЭ показало, что она является существенно нелинейной, часто оказываясь даже немонотонной (рис. 3, а). Для объяснения этого эффекта следует учесть, что в магнитном поле зеемановское расщепление 2Г2ПГ = (3+ д1)[лвВ (<?|, д\ — продольные д-фактора дырки и электрона) испытывает и безызлучательный дублет экситона с тг = ±2, который в изучаемых полупроводниковых системах расположен ниже по энергии, чем излучательный, и вследствие меньшей вероятности рекомбинации с этих подурбвней их заселенность при низких температурах может оказаться существенно выше, чем у излучательных. При некоторых значениях магнитного поля В происходит сближение энергий безызлучательного и излучательных спиновых подуровней. При наличии возмущения V, смешивающего «чистые» спиновые состояния этих уровней, происходит их антипересечение (рис. 3, б), в результате чего полевая зависимость рМСР1(В) в этой области значений поля оказывается немонотонной.
Теоретическая модель, описывающая релаксацию между спиновыми подуровнями ФЭ [24], позволяет с использованием спин-гамильтониана
НехсЬ. + в в + Ну =
(О-; Дг/2; у*; Ун;
Дг/2; -Пг; К; К;
К; Ум £1пг — До; Дпг /2 *,
К*; Дпг/2, ^пг
где Дпг — расщепление безызлучательного дублета при В — 0, и V/, — компоненты оператора возмущения V, действующие соответственно на электронный и дырочный спины, а в качестве базиса использованы состояния с |т2 = | + 1), | — 1), 1 + 2), | — 2), рассчитать положение и заселенность подуровней в зависимости от В. Варьирование значений параметров спиновой структуры и соотношений между временами релаксации ФЭ (т"£ — время спиновой релаксации между спиновыми подуровнями, тг — время из-лучательной рекомбинации, тпг — время безызлучательного ухода, учитывающее процессы как рекомбинации, так и туннельной релаксации), используемых в этой модели, 'позволяет описать экспериментально наблюдаемую зависимость рмсрь(В) [28]. Полученные таким образом значения параметров (До = 0, 7 мэВ, Ат — 0, 5 мэВ, Апг = 0; V/, = 0,15 мэВ, Уе — 0; тз/тг = тпг/гг = 1,5) оказываются вполне разумными для рассматриваемой структуры. Однако, с одной стороны, вследствие большого количества параметров однозначность выбора именно таких значений остается под вопросом, с другой — дополнительных экспериментов требует проверка справедливости сделанного в данной модели предположения о малости однородной ширины спиновых подуровней ФЭ по сравнению с расщеплениями между ними.
Уменьшение величины рс на коротковолновом краю полосы излучения ФЭ при одном и том же значении В является результатом не изменения спиновой структуры ФЭ, а укорочения времени жизни в мелких состояниях за счет роста вероятности туннельной релаксации в более глубокие состояния [2], приводящей к тому, что за время жизни экситона в мелких состояниях релаксация между подуровнями не успевает осуществиться. Нелинейность полевой зависимости рс(В) при этим практически исчезает. Особенности туннельной релаксации ФЭ вблизи края подвижности могут привести даже к смене знака р°, наблюдающейся иногда для самых мелких состояний ФЭ [30].
При возбуждении ФЛ ФЭ циркулярно поляризованным светом, энергия фотонов которого ниже или незначительно превышает положение порога подвижности Ем ФЭ, наблюдалась и циркулярная поляризация рс ФЛ ФЭ, возникающая в результате не только тепловой, но и оптической ориентации экситонов. Сравнение значений степени циркулярной поляризации люминесценции в магнитных полях с противоположным знаком позволяет разделить вклады рМСР1(В) и рор1'ог(В), вносимые каждым из механизмов ориентации. Знак р°Р1ог определяется знаком поляризации рсех возбуждающего света. Можно показать, что р°Р1ог\в) = (рс{В)+рс(-В))/2, а рМСР1{В) = (рс{В)-рс{-В))/2 [31]. Наблюдающаяся при р\х — 0 рМСР1(В) действительно совпадает с полуразностью значений рс{В), имеющих место при рсех ф 0; р°Р1-ог максимальна на коротковолновом краю полосы ФЛ ФЭ и быстро спадает с длиной волны излучения ФЭ; р°р*сг(В) увеличивается с ростом магнитного поля В.
Для эпитаксиального слоя Сс18о,9б8ео,о4) выращенного на СаАэ, был измерен набор полевых зависимостей рмсрь(В), рор1ог(В), р1(В), р1'(В) (рис. 4) при резонансном возбуждении монохроматическим светом с длиной волны, попадающей в область полосы ФЛ ФЭ, в максимально близкой (стоксов сдвиг 2 мэВ) к энергии возбуждения спектральной точке, в которой можно было пренебречь влиянием рассеянного света на поляризацию. При возбуждении линейно поляризованным светом поляризация ФЛ измерялась либо вдоль направления поляризации возбуждающего света (р1(В)), либо в направлении иод углом 45° к нему (р1 (В)).
Наблюдаемые эффекты уменьшения р1{В) и появления р1 (В) вызваны вращением дипольного момента ФЭ в продольном магнитном поле, а уменьшение р1(В) и р1 (В), а также увеличение рор1от(В) при повышении величины поля В объясняются уже от-
Рис. 4. Зависимости р°^°г(В) (1), р'(В) {2), рА!СР1(В) (3), р1'(В) (4). Линии — результат подгонки с параметрами, указанными в тексте.
меченным выше превращением пары линейных осцилляторов Гг и Гу в «чистые» состояния ! + 1) и | — 1), происходящем при росте зеемановского расщепления 2ПГ по сравнению с Дг ¡32].
Чтобы перейти от качественного к количественному описанию влияния продольного магнитного поля на степень поляризации излучения при поляризованном возбуждении ФЭ, была использована модель [33]. разработанная для ситуации, когда анизотропно расщепленные состояния предполагались ориентированными по выделенным кристаллографическим направлениям. В исследуемых в настоящей работе системах не была обнаружена зависимость поляризации излучения от направления в плоскости, перпендикулярной г, и распределение анизотропии локализующего потенциала в этой плоскости предполагалось поэтому случайным. Используя результаты работы [33], мы провели усреднение, учитывающее случайный характер распределения анизотропии, и получили следующие формулы для описания полевых зависимостей в исследуемом случае:
р1(В) ~ (1 + £ш?ТТ72)/(1 + П2Т2 -г &;тт*),
р1'(В) ~ Ш7(1 + П2Т2 + &2ТТ*), р°Р1-°г(В) ~ £(1 + П2Т2)/(1 + Г12Т2 +
(4)
(5)
(6)
в которых
Шг = 2тгДг/л. Шпг = 2ттД„г//1, П = 2ттд1хрвВ/Н, П' = 2^(35Ц + д")рвВ/к,
(То Г1 = г"1 + (г+)~\ Го"1 = (Го*)-1 + (Т+)-1,
(Г*)-1 = (Го*)-1 + г-1, Г-1 = Г0-1 + гг1, (г!)"1 = [(г!)"1 ± (т*)"1] /2, г1 = 1 - [Т*Т£/{тд)2} [1 + Я2Т^ /¡1 + П2Т2 + и2пгТоТ;
где т| и г^ — времена спиновой релаксации электронов и дырок между спиновыми подуровнями ФЭ соответственно. Анализ возможности описать все экспериментальные зависимости р (В). р1\в), р°Рг-от(В) формулами (4)-(6) с использованием одного набора параметров показал, что такая подгонка позволяет однозначно определить пределы, в которых могут изменяться такие комбинации параметров, как д|сто. Дгто- Лг/вех;
4/Т0.
Экспериментально наблюдаемый контур р1{В) заметно отклоняется от лоренцева, предсказываемого формулой (4), но может быть практически точно описан суммой двух лоренцианов. Для объяснения этого было высказано предположение о существовании двух типов ФЭ, различающихся по свойствам, прежде всего по величине анизотропии, каждый из которых дает свой вклад ¡3 в ФЛ. Два этих типа ФЭ были сопоставлены, соответственно с изолированными кластерами, в которых присутствует только один уровень ФЭ. и с.парами таких кластеров, содержащими два уровня ФЭ [21].
Кроме того, было учтено, что в степень оптической ориентации рор1-ог(В) может вносить вклад и циркулярная поляризация излучения ФЭ, не рожденных светом непосредственно, а образовавшихся через состояния несвязанных электрон-дырочных пар. Предполагалось, что величина этого вклада не должна зависеть от В.
С учетом сделанных предположений удалось описать набор экспериментальных зависимостей р1{В), р1 (В), рор1'ог(В), используя формулы (4)-(6) (см. рис. 4). Величина вклада в рор1-°т(В), возникающего при заселении ФЭ через состояния электрон-дырочных пар, показана стрелкой. Для обоих типов ФЭ были получены следующие пределы для Дгт0 (в мкэВ нс), д1хт0 (в не), Ат/дех (в мкэВ), /т0:
3 < Дгт0 < 100: 0.13 < у1хт0 < 2; 25 < Аг/дех < 70: /т0 > 0, 3; 0 = 0,2
для состояний с меньшей анизотропией и
3 < Агт0 < 20: 0,02 < д\хт0 < 0, 08: 200 < Аг/дех < 340; г+/т0 >1; /3 = 0,8
— с большей. Используя значения параметров спиновой структуры и времени релаксации ФЭ, попадающие в определенные таким образом пределы, а также До = 0, 2 мэВ, в модели [24] удалось описать и экспериментально наблюдаемую зависимость рмсрь(В) (см. рис. 4).
Однако модель, примененная в [33], предполагает отсутствие спиновой релаксации за время жизни экситонных состояний. Следовательно, она может применяться лишь в тех случаях, когда эффектом МЦПЛ можно пренебречь. Наличие же р1 (В) ф 0 противоречит предположению о малости однородной ширины спиновых подуровней ФЭ по сравнению с расщеплениями между ними, использованному в [24]. Таким образом, экспериментально наблюдаемая ситуация оказывается более сложной по сравнению с обеими использованными моделями, что наряду с увеличением количества параметров, соответствующих двум типам ФЭ, также не позволяет считать результаты сделанной подгонки окончательными.
5. Магнито-циркулярный дихроизм на краю собственного поглощения ТР. Для проверки достоверности данных, полученных при анализе полевых зависимостей поляризации ФЛ ФЭ. было предпринято исследование спектров пропускания циркулярно поляризованного света твердым раствором Сс15о,83ео,2 в продольном магнитном поле. Этот метод исследования был выбран потому, что получаемые результаты должны были зависеть только от параметров спиновой структуры ФЭ, прежде всего
экситонного ¿»-фактора д\х, но не от времен, характеризующих процессы релаксации ФЭ.
Как отмечено выше, в спектре поглощения ТР наблюдается экспоненциальный «хвост» ~ ехр(Лг//£о), простирающийся в спектральную область полосы излу-
чения ФЭ и приписанный поглощению этими состояниями. В отсу тствие магнитного поля поглощение циркулярно поляризованного света не зависело от знака поляризации. Приложение магнитного поля вызывало спектральный сдвиг «хвоста» поглощения циркулярно поляризованного света, пропорциональный величине магнитного поля В. Направление сдвига обусловливалось знаком циркулярной поляризации света.
Такой эффект магнито-циркулярного дихроизма (МЦЦ) был приписан зееманов-скому сдвигу состояний радиационного дублета ФЭ, каждое из которых участвует в поглощении света с одним из знаков циркулярной поляризации. В этом случае для экспоненциальных «хвостов» отношение коэффициентов поглощения света с противоположными знаками циркулярной поляризации должно равняться
а+(ку) / а~ (Ъ.и) = ехр(д1}хр.вВ/ео).
Отсюда
д\хИвВ = £01п(а+ (/и/)/оГ (/недействительно, экспериментально измеренная зависимость 1п(а+ (/ш)/а~ (Нь1)) оказалась зависящей от магнитного поля В практт .ески линейно, что позволило определить величину д\х = 4,0 ± 0,4 и его знак, совпавший со знаком ^-фактора электрона в Сс13. В том же образце были измерены зависимости рМСР1(В) для разных спектральных точек полосы ФЛ ФЭ. Варьирование длины волны наблюдения вело к плавному изменению зависимости рмсрь(В), однако все измеренные кривые были отчетливо немонотонны. Весь набор измеренных зависимостей удалось описать в модели [24] при использовании одного и того же набора параметров спиновой структуры (До = 0,62 мэВ, Дг = 0,25 мэВ, Апг = 0; Ун = 0,26 мэВ, Уе = 0,2 мэВ; д! = 1,8, д\ = 1,9), при котором значение д\х попадало в пределы, полученные при исследовании МЦЦ в этом образце, и варьировании только соотношений времен тпг/тг, Тд/тг, т|/тг, характеризующих процессы релаксации ФЭ [34].
К сожалению, при проведении экспериментов по МЦД в ТР с гексагональной симметрией оказалось невозможно использовать большое количество максимально тонких пластинчатых образцов, на которых были сделаны измерения поглощения ФЭ, поскольку в таких образцах гексагональная ось лежала в их плоскости. Образцы, пригодные для измерения МЦД в квазиизотропной геометрии, приходилось приготавливать из объемных образцов ТР. В результате этого, с одной стороны, не удалось получить столь же тонкие образцы, как при измерениях поглощения, и измерить эффект МЦД по всей полосе ФЭ, в том числе вблизи порога подвижности Ем- В достаточно же слабом поглощении в глубине «хвоста» состояний можно ожидать возрастания роли примесных состояний по сравнению с вкладом от ФЭ. С другой стороны, ограниченное количество образцов, которые удалось приготовить, дало возможность провести лишь единичные измерения д\х, недостаточные для уверенных выводов, например, о зависимости д\х от состава ТР.
6. Поляризованная ФЛ ФЭ в двумерных гетероструктурах. В объемных Сс1^П] ^ьБе, как и в остальных объемных ТР, в которых замещение влияет в основном на положение края зоны проводимости, плотность состояний ФЭ недостаточна для изменения характера переноса энергии [35]. Однако было обнаружено, что в спектрах низ-
котемпературной ФЛ двумерных гетероструктур с КЯ, образованными субмонослой-ными слоями Сс18е в матрице 2н8е, доминирует излучение ФЭ. Это свидетельствует о существенном возрастании эффекта локализации экситонов во флуктуационных состояниях в структурах с двумерными КЯ по сравнению с объемным ТР. С хорошей точностью теоретически описать форму полосы излучения ФЭ двумерной гетсрострук-туры Сс^е/^пЭе [3] позволило использование плотности состояний ФЭ, которая была рассчитана с учетом особенностей локализации в двумерных КЯ [36] в рамках более общей модели ФЭ, локализованных на кластерах [21].
Исследование поляризации низкотемпературной ФЛ было использовано и для анализа природы излучающих состояний в двумерных гетероструктурах 2п8е/'Сс1о,22по,88е. Было обнаружено, что не имеющая спектральных особенностей полоса ФЛ этих структур может быть разложена на две, обладающие существенно разными поляризационными свойствами. При возбуждении линейно поляризованным светом с энергией, превышающей на энергию ЬО-фонона положение коротковолнового края неразложенной на компоненты полосы ФЛ, т.е. при селективном заселении экси-тонных состояний, линейно поляризованной оказалась лишь коротковолновая из двух полос. Зависимость р1(В) этой полосы ФЛ от внешнего продольного магнитного поля В описывалась лоренцевским контуром, соответствуя (4) [37]. В отличие от линейной зависимости рМСР1(В) для длинноволновой полосы ФЛ рмсрь(В) коротковолновой полосы ФЛ была существенно нелинейной [38].
Таким образом, свойства поляризации коротковолновой полосы ФЛ оказались подобными описанным выше свойствам ФЛ ФЭ, что позволило приписать ее возникновение излучению из этих состояний.
Отсутствие же линейной поляризации и линейная зависимость рмсрь(В), наблюдавшиеся для длинноволновой полосы ФЛ, характерны для излучения экситонов, связанных на нейтральных центрах, поскольку в основном состоянии спиновая структура нейтрального донора (акцептора) определяется парой спиновых подуровней электрона (дырки), а экситона, связанного на таком центре, — парой подуровней носителя, спин которого остался неспаренным после добавления пары носителей, образующих экситон [23]. Линейная поляризация света, возбуждающего такие экситонные комплексы, сохраняться не может, поскольку число носителей с неспаренным спином в них нечетно в отличие от ФЭ. По этой же причине в спиновой диаграмме таких комплексов в магнитном поле отсутствует эффект антипересечения, и их рмсрь(В), определяемая только преимущественным заселением нижнего из пары спиновых подуровней комплекса, оказывается практически линейной.
Таким образом, исследование поляризации ФЛ двумерных гетероструктур 2п8е/Сёо,22по)88е в продольном магнитном поле позволило разделить вклады в ФЛ, которые дает излучение как экситонов, связанных на точечных нейтральных центрах, так и ФЭ, оказавшиеся сравнимыми по интенсивности. Это означает, что в двумерных структурах такого состава локализация экситонов во флуктуационных состояниях хотя и возрастает по сравнению с объемным ТР, но еще не оказывается доминирующей, как, например, в структурах 2п8е/Сс18е. Естественным объяснением такому факту является разная величина разрыва зон на гетеропереходах.
Поляризация ФЛ двумерных гетероструктур с КЯ из субмонослойных слоев Сёве в матрице 2п8е была исследована в условиях селективного заселения состояний ФЭ вблизи порога подвижности Ем (рис. 5). Для этого ФЛ ФЭ возбуждалась светом лазе-
ра с энергией фотонов, превышающей энергию ФЭ на энергию целого числа (в данном случае —двух) ЬО-фононов. Возникновение в спектре ФЛ пика (стрелка А на рис. 5), соответствующего излучению ФЭ, возникших после рождения двух ЬО-фононов, указывает, что поляризация электронного возбуждения даже после этого сохраняет, по меньшей мере частично, поляризацию возбуждающего света. В спектральной точке А (рис. 5), т.е. для селективно заселенных состояний ФЭ, был измерен набор зависимостей рорг-ог(В), р'{В), р1'(В) (рис. 6). Измерение зависимости рмсрь(В) (см. рис. 5) по всей полосе ФЛ ФЭ показало, что в точке А эффектом МЦПЛ можно пренебречь. Это, очевидно, связано с малостью времени жизни состояний ФЭ вблизи порога подвижности Ем. Следовательно, условия, в которых получены зависимости рорЬ ог(В), р1(В), р1 (В), удовлетворяют требованиям модели [33], в рамках которой выведены формулы
(4И6).
МСРЬ
0,4
0,3
0,2
- 0,1
0,0
■0,1
/¡V, эВ
Рис. 5. Спектр ФЛ двумерной ге-тероструктуры с КЯ СёБе/^пЗе (сплошная линия) при возбуждении фотонами с энергией, превышающей отмеченную стрелкой А на удвоенную энергию ЬО-фонона.
Пунктирная линия — спектр МЦПЛ, наблюдающийся при В = 7 Тл и межзонном возбуждении.
Для получения дополнительной информации о спиновой структуре ФЭ на этом же образце были проведены измерения спектров резонансного комбинационного рассеяния света (РКРС) при резонансном заселении состояний ФЭ и различных углах в наклона магнитного поля (В — 14 Тл) к направлению возбуждающего и регистрируемого света [4, 39], а также измерения кинетики поляризации излучения ФЭ с временным разрешением в пикосекундном диапазоне [40, 41].
Наблюдавшиеся в спектрах РКРС линии соответствовали переходам между спиновыми подуровнями ФЭ с переворотом спина в результате взаимодействия ФЭ с акустическими фононами, а все полевые и угловые зависимости сдвигов этих линий РКРС в магнитном поле могли быть удовлетворительно описаны при использовании спин-гамильтониана [39]:
ВехсЬ. + Я В =
соэ в\ Дг/2;
А,/2 Яе ят 0-
Ян эш в\
—Яг соз1 Мивтв; Яе бш в:
Яе эт 6; Я^ эт в\
ЯПТ сое в ■
До:
Ян эт в; Я£ эт в\ Дпг/2;
—Япг сов в
До),
Рис. 6. Зависимости р°Р*°г{В) (Л. р\В) (2), р1 (В) (3), которые измерены в спектральной точке, отмеченной стрелкой А на рис. 5. 0,1
Линии — результат подгонки (. , каза.нными ниже параметрами для одного (а) и двух (б) типов состояний, а также для набора состояний, параметры которых распределены в указанных пределах (в), а: Дг = 0,19 мэВ, То = 9,5 пс; б: (Дг): = 0,12 мэВ, (Т0>1 = 10,5 пс, (Дг)г = 0,35 мэВ, (То)2 = 5 пс; в: 0,1 мэВ< Дг < 0, 47 мэВ, 17 пс> То > 3, 5 пс.
где Qh = '¿g-fcцвВ/2, Çïe = д^цдВ/2. Параметры спин-гамильтониана, соответствующие такой подгонке, имели следующие значения: До = 0,7 мэВ; Дг = Д^ = 0;
gl = 1,5; gl =3eX = 1-2; gi = 0.
Хорошее согласие экспериментально наблюдаемых и теоретически рассчитанных сдвигов линий РКРС достигается и при использовании ненулевых значений Дг и Дпг. Причем полученные при такой подгонке значения g-факторов остались теми же, а величина До изменилась незначительно [4]. Это неудивительно, поскольку линии РКРС удается наблюдать лишь при не слишком малых полях, когда положение данных линий в большей степени определяются уже зеемановским расщеплением, а не сравнительно малыми расщеплениями Дг и Дпг в нулевом поле.
Однако зависимости рор1:ог(В), р1(В), р1 (В) ФЛ при селективном возбуждении ФЭ поляризованным светом в продольном магнитном поле В (см. рис. 5) должны существенно зависеть от величин Дг и Дпг, причем наиболее сильных изменений можно ожидать именно в области сравнительно малых значений поля. Результаты прямых измерений и тт в исследуемой структуре [41] показали, что в результате увеличения вероятности туннельной релаксации на коротковолновом краю полосы излучения ФЭ выполняется соотношение < т~1 т^1, где т= (г"1 4- т~г1). Тогда £ ~ 1, а Го — То — Т* ~ Т ~ го, т. е. не зависят от тз и тг, что существенно упрощает сравнение экспериментальных зависимостей рор1ог{В), р1(В), р1'(В) с формулами (4)-(6), поскольку не требуется учитывать, например, зависимость т$(В), обнаруженную в [41].
В рамках этой модели удается описать все три экспериментально наблюдаемые полевые зависимости р(В) по формулам (4)-(6) (см. кривые на рис. 6, а). Величина вклада в р°тЛ ог(В), возникающего при заселении ФЭ.через состояния электрон-дырочных пар, показана стрелкой. При использовании величин параметров, полученных при такой подгонке, и д-фактора экситона д\х = 1,3, взятой из результатов исследования РКРС, для ФЭ было получено расщепление излучательного дублета Дг, равное 0,19 мэВ, а Тд ~ То ~ Т* ~ Т ~ то = 9, 5 пс, что хорошо согласуется с измеренными прямыми методами характерными временами затухания ФЛ ФЭ на коротковолновом краю полосы ФЛ в аналогичных структурах [37]. Полученное значение Дг также вполне согласуется с рассматриваемой моделью спиновой структуры ФЭ.
Причиной некоторого расхождения между экспериментально наблюдаемыми полевыми зависимостями р(В) и результатами подгонки, которое можно увидеть на рис. 6, а, могут служить флуктуации анизотропии потенциальных ям, в которых происходит локализация экситонов. Эти флуктуации могут сделать параметры спиновой структуры ФЭ переменными величинами. На такую возможность указывает и сравнительно большая полуширина линий РКРС. Однако существенная роль флуктуаций расщепления безызлучательного дублета Лпг в уширении линий РКРС, обнаруженная при изучении соотношения ширин этих линий [39], не может проявиться в рассматриваемой ситуации (£ ~ 1), когда результат подгонки не зависит от Апг. Флуктуации же ^-факторов должны были бы привести к росту полуширины линий РКРС при увеличении магнитного поля В. Такой эффект обнаружен не был, что указывает на пренебрежимо малую величину флуктуаций ^-факторов.
Анализ двух предельных случаев влияния флуктуаций анизотропии на параметры спиновой структуры ФЭ, когда предполагалось, что состояния ФЭ делятся на два типа, различающиеся расщеплением излучательного дублета Дг и временем безызлучательного ухода то, или же эти величины считались плавно изменяющимися в зависимости от анизотропии ФЭ, показал, что в каждом из них описание экспериментально наблюдаемых полевых зависимостей р(В) удается существенно улучшить, однако выбрать между данными предельными случаями на основании результатов такой подгонки (рис. 6, б и е соответственно) уже невозможно. В обоих случаях значения Дг и то остались того же порядка, что и при подгонке, не учитывавшей влияния флуктуаций анизотропии.
Расщепление Дг, сравнимое с обменным расщеплением До, свидетельствует о значительной анизотропии состояний, локализующих экситоны. Такая анизотропия может быть легко объяснена в предположении, что наблюдается рекомбинация ФЭ, локализованных суперкластерами, т.е. двойными, тройными и т.д. потенциальными ямами [42]. Модель [42] предсказывает, что по мере приближения к порогу подвижности доля экситонов, локализованных суперкластерами, растет. Наблюдающиеся в таких условиях короткие времена жизни ФЭ легко объяснимы возможностью быстрого ухода элек-
тронного возбуждения с верхних состояний суперкластеров, локализующих экситоны, на основной уровень [42].
По мере удаления от порога подвижности в длинноволновую сторону должен нарастать вклад в образование полосы ФЛ ФЭ, который дает излучение состояний, локализованных одиночными потенциальными ямами. Анизотропия таких ФЭ должна быть существенно меньше, чем у локализованных суперкластерами. В результате для данных состояний расщепление Дг также должно понизиться и контур р1(В) должен иметь меньшую ширину. Кроме того, время жизни таких ФЭ должно быть значительно больше, поскольку в одиночной потенциальной яме есть только основной уровень энергии [42].
Для проверки этого была исследована степень поляризации излучения ФЭ в другом образце аналогичной структуры СёЭе^пБе, в котором селективно заселялись более глубокие состояния ФЭ. Полученный контур р1(В) может быть представлен в виде суммы двух контуров с полушириной, различающейся более чем на порядок. Этим контурам соответствуют значения расщепления излучательного дублета (Д,-)г = 0,17 мэВ и (Дг)г = 0,01 мэВ. Величина (то)х оказалась равной 8 пс, а для второго контура время ухода определялось с очень большой погрешностью, но во всяком случае превышало (70)1 на несколько порядков. Состояния со столь существенно различающимися параметрами были приписаны экситонам, локализованным суперкластерами и одиночными ч потенциальными ямами соответственно.
7. МЦПЛ флуктуационных электронных состояний в системе полупро-водник-электролит. В низкотемпературных спектрах люминесценции полупроводников, поверхность которых подвергалась обработке различными методами, в частности растворами электролитов, часто появляется новая полоса (ЬБ) в экситонной области. Всестороннее изучение спектральных свойств ЬБ-полосы привело к выводу, что она возникает при излучательной рекомбинации носителей, локализованных приповерхностным потенциалом, флуктуации которого созданы неоднородным распределением зарядов на обработанной поверхности, подвергшейся воздействию (см., например, [43]).
При Т = 2 К была исследована ФЛ объемных монокристаллов Сс1Бе, обработанных водным раствором Н1ЧтОз. При Снижении интенсивности межзонного возбуждения ЬБ-полоса наблюдалась в спектрах ФЛ длинноволновее линии /2 излучения экситона, локализованного на нейтральном доноре (рис. 7). Прямое измерение времени затухания ФЛ т0 показало, что при уменьшении длины волны от максимума ЬБ-полосы к ее коротковолновому краю т0 меняется от, как минимум, сотен до долей наносекунд [44]. Наблюдение столь больших времен в районе максимума ЬБ-полосы убедительно свидетельствует, что в этой спектральной области происходит туннельная рекомбинация электронов и дырок, локализованных в пространственно разделенных ямах флуктуирующего потенциала, а сокращение времени затухания ФЛ при уменьшении длины волны может быть связано как с увеличением вероятности ухода носителей из более мелких ям, так и с переходом к рекомбинации экситонов, у которых во флуктуационном состоянии локализован лишь один носитель.
Было обнаружено, что при В = 0 циркулярная поляризация ЬБ-полосы ФЛ практически отсутствовала, а при приложении продольного магнитного поля В до 7 Тл в квазиизотропной геометрии (£?||г||сд) наблюдается заметный эффект МЦПЛ. При максимальной использовавшейся величине В рМСР1{\) достигала примерно 0,4 в спектральной области за максимумом ЬБ-полосы и снижалась до близкого к нулю значения на ее коротковолновом краю (рис. 7). Зависимость рмсрь(В) была практически линейной функцией В.
о 1
7 2
Рис. 7. Спектры ФЛ (сплошная линия) и МЦПЛ (точки) при В = 7 Тл (1) полупроводника СёЭе, обработанного электролитом, и спектральная зависимость то/тв, рассчитанная по формуле (7) для значения 2Г2Г, приведенного в тексте (2).
РдВ/кТ
Рис. 8. Зависимость 1п(/+//_) от рвВ/кТ (точки), которая измерена в спектральной точке, отмеченной стрелкой на рис. 7, и наилучшее линейное приближение этой зависимости (сплошная линия).
Решение уравнений, описывающих спиновую релаксацию между двумя излучатель-ными экситонными подуровнями в условиях циркулярно неполяризованного непрерывного возбуждения, приводит к следующей зависимости:
рМСР1{В, А) = (ехр(29.г/кТ) - 1)/(ехр(2Пг/кТ)(т3/т0 + 1) + 1). (7)
Наблюдаемое при увеличении глубины ям повышение рмсрь объясняется ростом то за счет уменьшения вероятности ухода из более глубоких ям.
При туннельной рекомбинации пространственно разделенных носителей релаксация между их спиновыми подуровнями должна происходить независимо. Расчет МЦПЛ в этой модели дает сложные формулы, которые могут быть сильно упрощены в приближении, в котором интенсивность возбуждения считается стремящейся к нулю. Это соответствует условиям, при которых возможно наблюдение ЬБ-полосы, насыщающейся с ростом интенсивности возбуждения [43, 44], и поэтому теоретическая зависимость /+//_(Б) = ехр(<7^' — 3д\)р,пВ)/кТ, полученная в таком приближении, была исполь-
зована для определения
91 ~ Ч
флуктуационных электронных состояний в си-
стеме приповерхностный слой полупроводника СсШе—электролит. На рис. 8 показа-
ны зависимость 1п(/+//_) от рвВ/кТ, которая измерена в спектрально!*! точке, отмеченной стрелкой на рис. 7, и ее наилучшее линейное приближение, достигнутое при
91-Ч
91-Ч
не должно силь-
= 0,3. Предполагая, что полученное значение но отличаться от ¡2ПГ|, из формулы (7) можно построить спектральную зависимость отношения то/т3 (см. рис. 7).
ПРИЛОЖЕНИЕ. Методика измерения поляризации излучения. Уменьшение погрешности измерения р в первую очередь определяется повышением точности измерения разности интенсивностей излучения с противоположными поляризациями. Для этого излучение исследуемых образцов пропускалось через фазовую слюдяную пластинку, которая равномерно вращалась с частотой несколько десятков герц в плоскости, перпендикулярной направлению распространения анализируемого света, и затем через неподвижный анализатор, установленный перед входной щелью для устранения влияния поляризующих свойств спектрометра и фотоприемника. Расчет показывает, что интенсивность света 1(а,5), пропускаемого такой комбинацией поляризационных элементов, зависит от степеней его поляризации
1(а, 6) = 0,5/0(1 + р(соз(4а)(1 - созд) + (1 + сое (5))/2+
+ р зт(4а)(1 — сое <5)/2 + рс вт <5зт(2а)),
где 10—интенсивность света, падающего на фазовую пластинку; с5— вносимая фазовой пластинкой разность фаз между компонентами света, поляризованными вдоль оптических осей пластинки; а —угол между оптической осью пластинки и направлением пропускания анализатора. Чтобы сделать зависимость разности фаз 5(А) от длины волны света А максимально плавной, слюдяные пластинки изготавливались настолько тонкими, чтобы вносимая ими 6 была меньше 2тг. Для устранения интерференционных эффектов фазовые пластинки заклеивались между толстыми стеклянными клеем, обеспечивающим оптический контакт. Зависимость <5(А), измеренная для использовавшихся фазовых пластинок, заносилась в компьютер и применялась для вычисления степеней поляризации р1, р' , рс излучения при обработке экспериментальных данных.
Если жестко скрепить с фазс^ой пластинкой диск с тремя наборами прорезей, расположенных под' определенными углами, то при его вращении можно модулировать выходные напряжения трех оптроиных пар. Тогда в соответствии с зависимостью /(а, 6) положение прорезей в каждом наборе может быть выбрано таким, что при любой ориентации оптических осей а фазовой пластинки сигнал с каждого из оптронов будет включать / выключать один из трех идентичных каналов четырехканалыюй системы счета, прошедших через спектрометр фотонов так, чтобы в каждом из каналов сигнал накапливался оптимальным образом для вычисления одной из степеней поляризации р1, р1 , рс. В четвертом канате счет фотонов осуществляется непрерывно, т. е. измерялась /о- Введенные в компьютер результаты счета фотонов четырьмя каналами такой системы могут быть обработаны по специальной программе с использованием известной зависимости <5(А). позволяя в режиме реального времени определять все искомые степени поляризации р', р' . рс анализируемого излучения с данной длиной волны А в процессе записи всего одной развертки по А, что исключает погрешности измерения р. вызываемые как нестабильностью интенсивности излучения, так и сбоями в развертке спектров, практически неизбежными при последовательной записи спектров излучения с различной поляризацией. На точность измерения р этим методом практически не влияет и возможная нестабильность угловой скорости вращения фазовой пластинки.
Возможность измерения сразу всех степеней поляризации р', р1 , рс с помощью пластинок с известной <5(А) определяет преимущества данного метода при необходимости измерения поляризации излучения в широких интервалах А по сравнению с хорошо известным способом, позволяющим получать лишь одну р° путем модуляции <5 при приложении к пластинам
плавленного кварца переменного напряжения [45]. К недостатку последнего способа относится необходимость, с одной стороны, поддержания высокой стабильности амплитуды напряжения, а с другой — ее изменения в зависимости от Л излучения, для которого измеряется поляризация.
Автор искренне благодарит всех своих соавторов за помощь, оказанную в работе над обсуждаемыми в этой статье публикациями, цикл которых был удостоен премии Ученого совета ФУНЦ.
Summary
Verbin S. Yu. Magneto-polarization spectroscopy of fluctuating electronic states. Influence of disorder on electronic properties of various II-VI semiconductor systems (alloys, two-dimensional heterostructures etc.) has been considered. Localized electronic states appear due to potential fluctuations in such discordered systems. Low-temperature optical spectra of such systems has been researched by magneto-polarization spectroscopy methods firstly. Results of this research has been applied to the study of general properties of fluctuating electronic and excitonic states. Validity of various theoretical models of such states and of energy relaxation via fluctuating states has been discussed.
Литература
1. Пермогоров С.А., Резницкий А.Н., Вербин С.Ю. Изв. АН СССР. Сер. физ. 1985. Т. 49, >7. С. 2019-2025. 2. Prrmngomv Я., Rp.znit.sky А. // J. Luminescence. 1992. Vol. 52. P. 201-223. 3. Klochikhin A., Reznitsky A., Tenishev L. et al. // Proc. of 8th Intern. Symp. "Nanostructures: Physics and Technology". St. Petersburg, 2000. P. 268-271. 4. Ruf Т., Karimov O.Z., Wolverson D. et al. // Physica B. 1999. Vol. 273-274. P. 911-914. 5. Вербин С.Ю., Пермогоров С.А., Резницкий А.Н. к др. // Физика тв. тела. 1985. Т. 27, №9. С. 2756-2759. 6. Westphaehng R., Bauer S., Klingshirn С. et al. /,/ J. Cryst. Growth. 1998. Vol. 184/185. P. 1072-1075. 7. Novikov B.V., Grigorieva N.R., Kazennov B.A. et al. // J. Cryst. Growth. 2001. Vol. 233. P. 68-73. 8. Lai S., Klein M.V. // Phys. Rev. Lett. 1980. Vol. 44, N 16. P. 1087-1090. 9. Алферов Ж.И., Портной E.JI., Рогачев А.А. // Физ. и техн. полупроводников. 1968. Т. 2, №8. С. 1194-1197. 10. Барановский С.Д., Эфрос А.Л. // Физ. и техн. полупроводников. 1978. Т. 12, №11. С. 2233-2237.
11. Аблязов Н.Н., Райх М.Э., Эфрос А.Л. // Физика тв. тела. 1983. Т. 25, №2. С. 353-358.
12. Halperin B.I., Lax М. // Phys. Rev. А. 1966. Vol. 148, N 2. P. 722-740. 13. Halperin В.I., Lax M. // Phys. Rev. A. 1967. Vol. 153, N 3. P. 802-814. 14. Вербин С.Ю., Пермогоров C.'A., Резницкий A.H. и др. // Физика тв. тела. 1989. Т. 31, № 1. С. 84-88. 15. Naumov A., Permogorov S., Reznitsky A. et al. // J. Cryst. Growth. 1990. Vol. 101. P. 713-717. 16. Permogorov S., Reznitskii A. Ц Proc. Intern. Conf. "Excitons-84" Gustrow (GDR), 1984. Pt II. P. 194-211. 17. Klochikhin A.A., Ogloblin S.G. /,/ Phys. Rev. B. 1993. Vol. 48, N 5. P. 3100-3115. 18. Абдукадыров А.Г., Барановский С.Д., Вербин С.Ю. и др. // Журн. экспер. и теор. физики. 1990. Т. 98, №6(12). С. 2056-2066. 19. Reznitsky A., Baranovsky S.D., Tsekoun A. et al. // Phys. Stat. Sol. (b). 1994. Vol. 184, N 1. P. 159-170. 20. Вербин С.Ю., Гель О.P. // Вестн. С.-Петерб. ун-та. Сер. 4: Физика, химия. 2000. Вып. 1 (№4). С. 13-19. 21. Клочихин А.А., Пермогоров С.А., Резницкий А.Н. II Физика тв. тела. 1997. Т. 39, №7. С. 1170-1182. 22. Permogorov S., Reznitsky A., Verbin S. et al. ,/,/ Phys. Stat. Sol. (b). 1982. Vol. 113, N 2. P. 589-600. 23. Thomas D.G., Hopfield J.J. II Phys. Rev. 1959. Vol. 116, N 3. P. 573-582. 24. Ивченко Е.Л., Каминский А.Ю. // Физика тв. тела. 1995. Т. 37, №5. С. 1418-1428. 25. Вербин С.Ю., Пермогоров С.А., Резницкий А.Н. и Физика тв. тела. 1983. Т. 25, №2. С. 346-352. 26. Пермогоров С.А., Резницкий А.П., Вербин С.Ю. и др. // Письма в Журн. экспер. и теор. физики. 1983. Т. 37, №8. С. 390-392. 27. Permogorov S., Reznitsky A., Verbin S. et al. 11 Solid State Commun. 1983. Vol. 47, N 1. P. 5-9. 28. Reznitsky A., Tsekoun A., Verbin S. et al. // Mater. Sci. Forum. 1995. Vol. 182-184. P. 297-302. 29. Пикус Г.Е., Ивченко Е.Л. // Экситоны / Под ред. Э. И. Рашба, М. Д. Стерджа.
M., 1985. Гл. 6. 30. Резницкий А.H., Вербин С.Ю., Пермогоров С.А. и др. // Физика тв. тела. 1995. Т. 37, №7. С. 2140-2145. 31. Ивченко Е.Л., Кольев П. С., Кочерешко В.П. и др. // Письма в Жури, экспер. и теор. физики. 1988. Т. 47, №8. С. 407-409. 32. Резницкий А.Н., Корниев-ский A.B., Киселев A.A. и др. // Физика тв. тела. 1998. Т. 40, №5. С. 900-902. 33. Dzhioev R.I., Gibbs H.M., Ivchenko E.L. et al. ,// Phys. Rev. В. 1997. Vol. 56, N 20. P. 13405-13413. 34. Reznit-sky A., Verbin S., Permogorov S. et al. // Proc. 23rd Intern. Conf. Phys. Semicond. Berlin, 1996. P. 349-352. 35. Пермогоров С.A., Наумов А.Ю., Тенишев Jl.H. и др. // Физика тв. тела. 1995. Т. 37, №8. С. 2466-2475. 36. Klochikhin A., Reznitsky A., Permogorov S. et al. // Phys. Rev. В. 1999. Vol. 59, N 20. P. 12947-12972. 37. Пермогоров С.А., Резницкий A.H., Тенишев Л.H. и др. /'/ Физика тв. тела. 1998. Т. 40, jV»5. С. 809-810. 38. Reznitsky A., Kornievsky A., Permogorov S. et al. // J. Luminescence. 1997. Vol. 72-74. P. 869-870. 39. Verbin S.Yu., Karimov O.Z., Reznitsky A.N. et al. // Phys. Stat. Sol. (b). 2001. Vol. 224, N 2. P. 545-549. 40. Permogorov S., Oka Y., Pittini R. et al. // Proc. 25th Intern. Conf. Phys. Semicond. Osaka, 2000. P. 643-644. 41. Oka Y., Permogorov S., Pittini R. et al. // Physica E. 2001. Vol. 10. P. 315-319. 42. Клочихин A., Резницкий A., Тенишев Л. и др. I ! Письма в Жури, экспер. и теор. физики. 2000. Т. 71, №6. С. 348-353 43. Григорьев С.Р., Новиков Б.В. // Физика тв. тела. 1992. Т. 34, №2. С. 433-439. 44. Verbin S.Yu., Hellmann R., Baranovskii S.D. et al. // Mater. Sei. Forum. 1995. Vol. 182-184. P. 279-282. 45. Jasperson S.N., Scnatterly S.E. // Rev. Sei. Instr. 1969. Vol. 40, N 6. P. 761-767.
Статья поступила в редакцию 5 ноября 2002 г.
