Измерения теплопроводности двухслойных образцов малой толщины методом квазистационарной точки Текст научной статьи по специальности «Физика»

УДК 681.2: 536.083

ИЗМЕРЕНИЯ ТЕПЛОПРОВОДНОСТИ ДВУХСЛОЙНЫХ ОБРАЗЦОВ МАЛОЙ ТОЛЩИНЫ МЕТОДОМ КВАЗИСТАЦИОНАРНОЙ ТОЧКИ

Ю.И. Азима

Представлена теория нестационарного метода измерения теплопроводности материала для объектов исследования в виде двухслойной пластины из высокотеплопроводных материалов, основанного на идентификации интегральной формы уравнения теплопроводности. Описана тепловая модель измерительной ячейки и приведены результаты имитационного моделирования измерения теплопроводности на двух-и однослойных образцах толщиной до 1мм. Показана возможность измерения теплопроводности одно- и двухслойных образцов на одном, метрологически обеспеченном приборе.

Ключевые слова: измерение, нестационарная теплопроводность, измерительная ячейка, имитационное моделирование, двухслойный образец.

Исследование теплофизических свойств тонких пленок и покрытий представляет большой интерес не только с практической, но и научной точки зрения: они позволяют раскрывать механизмы переноса энергии в тонких слоях веществ [1]. В большинстве случаев эти исследования требуют разработки сложных методов и создания дорогостоящих установок. В [1] рассмотрен один из возможных вариантов измерения теплопроводности теплозащитных керамических покрытий толщиной от 60 до 500 мкм, нанесенных на подложку из жаропрочного сплава, методом нагретого проволоки.

Исходя из предполагаемой теплопроводности покрытия 1=1 ...3 Вт/(м-К), его тепловое сопротивление будет находиться в диапазоне Ят=

4 2

(0,6...5)-10" м • К/Вт. При этом, тепловое сопротивление в зоне контакта нагревателя и образца с чистотой обработки Яа= (0,8^1,6) мкм составляет порядка ^к= (1±0,7)-10"4 м2-К/Вт для сухого контакта и ^к= (0,4±0,25)-10-4 м • К/Вт - для смоченного маслом ПФМС-4 [2]. Очевидно, что столь незначительное различие в тепловых сопротивлениях лишает перспектив применения данного метода. Кроме того, метрологическое обеспечение данного измерения теплопроводности является не менее сложной технической задачей. Поэтому все выводы, сделанные на основе теоретических исследований на моделях без учета контактных тепловых сопротивлений и погрешностей измерений, не могут иметь практического применения.

Для измерения тепло- и температуропроводности тонких пленок толщиной от 80 нм до 20 мкм широко рекламируется анализатор ТБЛ, основанный на методе лазерной вспышки. Эта установка имеет широкий диапазон измерения по теплопроводности, но во многих случаях не удов-

летворяет по толщине пленки, по сложности оборудования и соответственно по стоимости. Кроме того, в проспектах не указаны ее погрешность, возможность ее определения и теоретические и практические вопросы метрологического обеспечения.

Необходимо отметить, что данные измерения не имеют массового применения и не требующей высокой точности, поэтому не рационально разрабатывать специальный прибор с его метрологическим обеспечением. Желательно использовать уже разработанное СИ и под него доработать теорию измерения теплопроводности одного из материалов двухслойной системы, состоящей из покрытия и подложки.

Для данного случая хорошие перспективы имеет метод квазиста-ционарной точки (КСТ) [3] для образцов из высокотеплопроводных материалов, основанный на интегральной форме уравнения теплопроводности (ИФУТ). Оказалось, что его теоретическая база позволяет получить достаточно простую расчетную формулу определения 1 покрытия без изменения данного метода.

Практическая реализация метода КСТ для однослойных образцов была осуществлена виде измерителя теплопроводности ИТ-02Ц [4], разработанного в Новомосковском институте РХТУ им. Д.И Менделеева на кафедре «Автоматизация производственных процессов» в конце 80-х годов по заказам предприятий, изготовителей изделий электро- и радиотехнического назначения из высокотеплопроводной керамики. Данный прибор имел погрешность 7%, определяемую по четырем образцовым мерам (ОМ) теплопроводности: из стали 12Х12Н10Т, низкоуглеродистой стали, молибдена МЧВП и меди М1, изготовленным и аттестованным на НПО «Даль-стандарт».

Рассмотрим теоретические основы метода КСТ, применительно к измерению теплопроводности для двухслойных образцов малой толщины из высокотеплопроводных материалов.

Тепловая схема метода измерения теплопроводности покрытия двухслойного образца показана на рис.1.

Применим к решению данной задаче подход, аналогичный с определением теплопроводности высокотеплопроводных материалов малой толщины. Для подложки запишем ИФУТ [5] по двум координатам х, г:

Ьх х о Ьх X

^ | дх| Qz (х, , т)dx = —пж пж | dx| ^пж ) (х, т)dx +

X ] 0 0 ЬX 0 0

+ 1 [<£“1 (0, т) - („(Нпж 1 (4, т)]дт, ^ = 0, г,)

ЬX 0

где Q(fпж ^(0, т) - среднее количество тепла по толщине Нпж, проходящего

через торцевую поверхность (х=0); ^пж =Нпж х Ьу - площадь поперечного сечения подложки; Qz (х, , т) ^= 0, г1) - распределение по координате х

количества тепла, проходящего через горизонтальные граничные поверхности подложки на участке измерения теплопроводности [0, Ьх];

I(Япж^ (х, т)- средняя по толщине слоя подложки температура, как функция координаты х; Ьу - ширина образца (по координате у).

Рис. 1. К выводу расчетной формулы определения теплопроводности покрытия в двухслойном образце: Нпо, Нпж - толщина соответственно покрытия и подложки; Ьх - расстояние между точками измерения температуры; 1н - ширина нагревателя; хн - расстояние от торцевой поверхности образца до нагревателя; %о(т), дт(г), - тепловой поток от нагревателя в образец и от образца в теплоприемник

Аналогичный вид имеет ИФУТ для покрытия. Вследствие малой толщины подложки и покрытия и их высокой теплопроводности можно сделать следующие допущения:

^пж} (- т) = ^по} (- ТХ 1 (ЯпЖ} (0, т) = 1пж1(т) = Ч (т),

-ш ) (1)

1 пж} (Lх, т) = 1пж2( т) = 12( т).

Сложим интегральные формы для подложки и покрытия, и для упрощения из суммы исключим составляющие, учитывающие теплообмен торцевой поверхности образца (х=0). В результате получим:

Ь

(Лпо Кпо + ^пж Кпж )

х } 0 0

Ь

'і |?1 (т) - ^2 (т)]^

+

ГК + С к Ьх х

по по пж пж

(2)

Ь

і &хі ?пж (X 2 = 22 , т)&Х (2} = 0 22 ),

00

Левую часть (1), определяющую среднее на интервале [0, Ьх] количество тепла, поступающего от нагревателя и уходящего, вследствие конвективного и кондуктивного теплообмена, через нижнюю и верхнюю поверхности образца можно выразить через температуры ґ1(т) и ¿2(т), используя интерполяционный многочлен Лагранжа:

0

Т ЬХ х

0^Ьх )(т) = -Т-X \ах 1 Qz (х ’т)^х = QHLx )(т)+QÍ:Lx )(т)+д(Тх )(т) (г7 = о, ^),(3)

Тх ] о о

где б0(Тх)(т) = 1н(Тх -хн -0,5/н)б0(т), ба(Тх)(т) = 0,33Тха\[^(т) + г2(тЖ,

о

д(Тх )(т) = 1оп (тх - 0,5/оп) д оп1 (т) + 0,5/оп 2^оп2 (т) - среднее на интервале [0,

Тх] количество тепла: соответственно, поступившего в образец от нагревателя; теряемого образцом с нижней и верхней поверхности, вследствие конвективного и кондуктивного теплообмена.

Здесь: 0оп1(т), боп2(1) - количество тепла, поступившего через единицу

площади опоры; а- коэффициент теплообмена; /оп, /н - ширина опоры и нагревателя.

Применяя метод КСТ, обеспечим нулевое приращение повторного интеграла:

Тх х

|¿х\¿пж(х,z = ^2,т)йх Т2 = 0, (4)

0 0

и из (2), с учетом (1), выразим тепловую проводимость образца:

О = О„ + С„ж = д{Т>(т)ту 1 к (т)-12(т)]*, (5)

где Опо = Хпо5поТ-1; Опж = Хпж5пжТ-1- тепловые проводимости покрытия и подложки.

Если принять, что измерение осуществляется в измерительной ячейке (ИЯ), где Тх фиксировано, и ширина Ту образцов изменяется на пренебрежимо малую величину, то в правую часть (5) можно перенести как ко-

эффициент Ь = Тх/Ту. Тогда (5) можно переписать в виде:

Л = Л по + Л Пж = ХПо Нпо + Хпж Н пж = Р дг{Тх) (т) т2у/1 [к1 (т) - к2 (т)]^т (6)

Полученное уравнение (6) является общим случаем, из которого вытекает формула для определения тепловой проводимости материала однослойного образца [3]. Очевидно, что по известной площади поперечного сечения однослойного или двухслойного образца и фиксированной длине Тх, на которой выполняется измерение, может быть определена искомая теплопроводность.

Время начала т1 и окончания т2 интегрирования в уравнении (6), обеспечивающее выполнение (4), определяется в условиях близким к регулярному режиму, исходя из выполнения равенства: к1 (т1) = к1 (т 2) = О или

для упрощенного варианта: к1 (т1) - к2 (т1) = к1 (т 2) - к2 (т 2) = О [3], где ^- порог остывания образца.

Очевидно, что по известной погрешности 5 □ измерения величины □ образца (одно- или двухслойного), из уравнения (6) может быть оценена относительная погрешность 5 Л определения □ по= 1поНпо из выражения:

01 = = л/(* + X)2 + X2 02, (7)

5 Л

где с=Лпж/Лпо, 5Л = (52 + 5Н ), 02 = 5Л /5Л , 5л - погрешность изме-

пж пж пж ' пж /

рения образца.

О величине данного отношения 01 можно судить по результатам имитационного моделирования измерения теплопроводности методом КСТ на модели ИЯ, а также из анализа погрешностей измерителя теплопроводности ИТ-02Ц на образцовых мерах. Тепловая схема ячейки, реализованная в данной модели, показана на рис.2.

Рис.2. Тепловая модель ИЯ: 1- покрытие, 2- подложка, 3 - тепломер,

4 - нагреватель, 5, 6 - теплоизоляционные слои опор для термопар,

7- теплоприемник, 8, 9,10 - зона контакта образца соответственно: с нагревателем и опорами: ^0п(т),^т(т) - тепловой поток в опору и теплоприемник; %н(т) - тепловой поток, выделяемый в нагревателе;

¿(Г,т), #а(Г,т) - температура и конвективный тепловой поток на внешних границах элементов ИЯ; ґ1(т), ґ2(т) - измеряемая температура на торцевой поверхности опоры; ат - коэффициент теплообмена между поверхностями образца и теплоприемника

Она включает в себя следующие элементы: двумерную модель двухслойного образца размером 30Нхх10Нг, толщина покрытия и подложки которой может изменяться с дискретностью Нг в пределах общей толщины 10^,; одномерные модели: тепломера размером ^хх20^т. нагревателя раз-

мером кхх2кн, двух опор размером кхх20кт, зоны контакта образца с нагревателем и опорами размером кххкк, где буквой к с индексом обозначены дискретности по координатам х и г, соответствующие определенным моделям.

При имитационном моделировании были приняты следующие значения величин, описывающих свойства модели ИЯ: подложка - 1пж = 7...200 Вт/(м-К), апж = (3,5...115)-10-6 м2/с; покрытие - 1по = 0,5...200 Вт/(м-К), апо = (0,5...70)-10-6 м2/с; нагреватель - кн = 0,5-10-3 м, 1н = 20 Вт/(м-К), ан=5-10-6 м2/с; тепломер и опора - кт = 0,1 • 10-3 м, 1= 0,15*0,2 Вт/(м-К), а = 1,2^10-7 м2/с; зона контакта образца - 1= 0,026 Вт/(м-К), а = (0,1*20) 10-6 м2/с, кк = 5-10-6 м.

Г раничные условия принятой модели имеют вид, максимально приближенный к реальным, действующим в ИЯ: на границах внутренних контактов элементов ИЯ и покрытия с подложкой - граничные условия (г.у.) 4 рода; на внешних границах тепломера и опор - г. у. 1 рода (¿(Гх,т) = ¿(Гоп,т) = ¿0); в зоне контакта образца с воздушной средой и тепломером - г.у. 3 рода с коэффициентом теплообмена соответственно а=10 Вт/(м • К) и ат= (104*106) Вт/(м2- К).

В процессе имитации измерения время тепловых импульсов составляло ти = 7 с, а порог остывания задавался равным: ^=0,2-?1(ти), что обеспечило требуемую точность измерения, где ^(т) - температура торцевой поверхности первой опоры, контактирующей с образцом.

При определении тепловой проводимости использовалась аналитическое уравнение (6), регрессионная модель, полученная путем выделения из него основных влияющих на результат измерения тепловой проводимости Л величин:

Л =

аг

Т2 А

& (ти )- | Н (^

I, Т

т2 / т2

а11і1(ї)йт> і | [?1(т)-і2(т)]^х (8)

и упрощенная модель:

Л =

Ь0& (ти У {Мт) - ¿2(т)]^т

- ¿1,

(9)

где бн(ти) - количество тепла, выделяемое в нагревателе на единице площади за время ти; а0, а1, Ь0, Ь1 - градуировочные коэффициенты.

Количество тепла, поступившего в опоры за интервал [т1, т2], определялось по формулам:

Оп1(т)? = ^н¿]Ь(т)^ боп2(т)т2 = ^н¿]г2(т)^ т1 т1

где Яоп, Хоп, Соп - толщина опоры (теплоизоляционного слоя) и ее теплофизические свойства.

т

т

т

Время XI начала и окончания х2 интегрирования определялись: для уравнений (6) и (8) - по достижению температуры ^(х) порога остывания ^ (т ) = ^ (т2 ) = 0, для уравнения (9) - по достижению разности температур порога остывания: ^ (т1) - ?2 (т1) = ^ (т 2) - ?2 (т 2) =

Результаты исследований на модели ИЯ представлены на рис. 3 и рис. 4. Все вычисления выполнены в системе МаШеаё.

8, %

■ * \ \ с > ■ ■ ■

■ 1 Гч ч ■ '•«..а . к А

А 6 Ь 4 к1

А О

О Я=7, 14,5,60, 133 Вт/м-К; #=0,25, 0,5, 1 мм

_3 1 1 1 1 1 1

110 0.01 0.1

Л =/.Н. Вт/К

Рис.3. Погрешности 8 □ имитационного измерения при различных

значениях исследуемого материала, полученные: для однослойного образца по аналитическому уравнению (6) (и), регрессионному (8) ( * ) и (9) ( °); для двухслойного образца толщиной

11=1мм при отношениях Нт/Нно=1(— ••) и Ни.л/НШ)=4 (•••)

На рис.3 приведены значения погрешности имитационного измерения, полученные на следующих имитационных образцах: семь однослойных образцов: из сплава ВТ-6 - 1=7 Вт/(м-К), Н = 0,25; 0,5; 1мм; стали 12Х18Н10Т- 1=14,5 Вт/(м-К), Н = 0,25; 1мм; низкоуглеродистой стали - 1= 60 Вт/(м-К) - Н = 0,25; 1мм; молибдена МЧВП - 1=133 Вт/(м-К) - Н = 0,25мм; двухслойных образцах толщиной 1мм с отношением Нпж/Нпо=1, Нпж/Нпо=4, состоящих из подложки из сплава ВТ-6 с покрытием, имеющим 1по= 0,75...100 Вт/(м-К) и апо = (1...20)-10-6 м2/с. Теплопроводность определялась по регрессионным уравнениям (8), (9) и аналитической формуле (6).

Коэффициенты регрессионных уравнений вычислялись исходя из минимума среднеквадратической погрешности имитационного измерения теплопроводности семи вышеуказанных образцов. На графике рис. 4 линии без символов построены по уравнению (7), а символы определяют

точки, полученные по результатам имитационного моделирования.

Результаты имитационного моделирования измерения 5=1И однослойных образцов на модели ИЯ с расстоянием между точками на опорах измерения температуры £=10,5 мм и £=7,35 мм показывают, что при толщине и теплопроводности образца: И=0,25...1 мм, 1=7...133 Вт/(м-К),

при наличии зон контакта образца с нагревателем и опорами с тепловым

4 2

сопротивлением не более ^к=1,9-10" м-К/Вт, погрешности находятся в следующих интервалах (см. рис.3.): 0 < 5 < 2 % -для аналитического уравнения; -1,2% < 5 < 0,2 % - для регрессионного уравнения (8);-2,2 % < 5 < 1,3 % - для упрощенного регрессионного уравнения (9).

* / '

/ / Г Г г / /

* / . , Г 9 / - '/

. .» > ✓ у - ЯГ

-*■ — • в

0.1 1„. ю

А*

Рис. 4. Изменение отношения погрешностей 01 = 5Л о /5Л

имитационного измерения ЛПо=1ПоНПо покрытия и Л=Лпо+Лпж двухслойного образца в зависимости от отношения

%=ЛПж/ЛПо=1ПжНПж/'кПНПо для отношения 02 = 5Лпж/5Л = 0 (сплошная

линия) и 02=1 (пунктирная линия), полученные по выражению (7); символами отмечены точки, полученные в результате имитационного моделирования без учета погрешности 5Л измерения Лпж=1пжнпж

подложки (в2=0): при Ь =10,5мм (я) и Ьх=7,35мм (•)

Аналогичные имитационные измерения Л=1поИпо+1пЖИпж двухслойных образцов с использованием уравнения (8) дают погрешность 0 < 5 < 2 % при положении образца по отношению к нагревателю: покрытие -подложка. При противоположном положении образца и использовании упрощенного уравнения (9) погрешность превышает допустимые пределы.

Таким образом, применение уравнения (8) дает примерно одинаковую погрешность при имитационном измерении Л одно- и двухслойных образцов, что дает основание использовать ее для измерения Л двухслой-

ных образцов, и по ней определять теплопроводность покрытия.

Погрешность данного метода определения 1по можно оценить из графика рис.4 в зависимости от отношения %=Лпж/Лпо. Например, при измерении образца с погрешностью 5%=7 (1пж =7 Вт/(м-К), 1по=1 Вт/(м-К), Ипо= Ипж= 0,5 мм), погрешность измерения теплопроводности покрытия, без учета погрешности измерения, вычисляется следующим образом: 5Х =3-8=24 %. Таким образом, при подготовке эксперимента необходимо

выбрать оптимальные значения: 1пж, Ипж, Ипо, чтобы получить допустимую погрешность измерения теплопроводности 1по покрытия.

Реальные погрешности измерения образца определялись при исследовании погрешности измерителя теплопроводности ИТ-02Ц по результатам первичных калибровок 9 экземпляров. Для каждой из четырех ОМ теплопроводности проводилось по 10 измерений. По полученным значениям вычислялись следующие числовые характеристики: средние значения результатов измерений для каждой ОМ, относительные отклонения результатов измерений от средних значений, среднеквадратическое отклонение. Были получены следующие результаты: все 360 погрешностей находятся в интервалом -7 % < 5 < 6 %, максимальная систематическая погрешность составила 5С =-1,2%, СКО случайной составляющей о =2,1%.

Таким образом, основной вклад в погрешность измерения вносит случайная составляющая. Главными причинами ее возникновения являются: изменение величины ктс, изменение расстояния между термочувствительными элементами, вследствие подвижности опор, отклонение по времени от квазистационарной точки (момент времени т2), вследствие погрешности выполнения (4).

Анализ данных погрешностей показывает теоретическую возможность уменьшения погрешности измерения Л=1И до 5 = (3*4)%. Для этого достаточно обеспечить в ИЯ относительную неподвижность опор при возможности их перемещения, уменьшить случайную составляющую погрешности измерения термо-э.д.с. термопары 5Е(т), за счет выбора элементов схемы измерения, и проводить многократные измерения.

Необходимо отметить, что устаревшая элементная база данного прибора и применения в нем последних результатов исследований, направленных на повышение точности и уменьшения времени измерения, требуют модернизацию данного прибора.

Таким образом, представленный метод измерения теплопроводности одного из материалов двухслойных образцов является теоретически обоснованным и исследованным путем имитационного моделирования измерения данной величины на модели ИЯ. Он позволяет совмещать измерение одно- и двухслойных образцов на одном, достаточно простом и метрологически обеспеченном приборе без его принципиальных доработок.

Список литературы

1. Кравчун С.Н., Тлеубаев А.С. Использование метода нагретой проволоки для измерения теплофизических свойств теплозащитных керамических покрытий//Заводская лаборатория. Диагностика материалов. 1996. №6. С.31-36.

2. Теплофизические измерения и приборы / под ред. Е.С. Платуно-ва. Л.: Машиностроение, 1986. 256 с.

3. Азима Ю.И. Влияние тепловых сопротивлений при измерении теплопроводности в диапазоне А=(10*400) Вт/(м-К) методом квазистацио-нарной точки// Известия ТулГУ. Сер. Технические науки. Тула: Изд-во Тул.ГУ. 2013. Вып. 5. С.108-117.

4. Измерители теплопроводности металлов, сплавов, керамики. Коммерческая реклама // Приборы и техника эксперимента. 1990. №6. С.6.

5. Азима Ю.И. Применение явного метода идентификации объектов к решению задач нестационарной теплопроводности // Измерительная техника. 2008. № 6. С. 32-38.

Азима Юрий Иванович, канд. техн. наук, доц, [email protected]. Россия, Новомосковск Тульской обл., НИРХТУ им. Д.И. Менделеева

MEASUREMENT OF THERMAL CONDUCTIVITY OF DOUBLE-LAYER SAMPLES OF SMALL THICKNESS METHOD Q UASI-STA TIONARY POINT

Yu.I. Azima

Before the theory of non-stationary thermal conductivity measurement method for material objects of research in the form of double-layer plates of high materials based on the identification of integrated forms of heat equation. Thermal model of the measuring cell is described and the results of simulation of thermal conductivity measurement at two-and single-layered samples with thickness up to 1 mm. The possibility of measuring the thermal conductivity of single-and double-layer samples on a single, secured a metrological device.

Key words: non-stationary thermal conductivity measuring cell, , dual layer sample, simulation

Azima Yuriy Ivanovich, candidate of technical sciences, Associate Professor, [email protected], Russia, Novomoskovsk, Tula oblast, NOR they MUCT. D. I. Mendeleev