Научная статья на тему 'Исследование процессов межионного взаимодействия в новых лазерных кристаллах двойного фторида натрия-иттрия с редкоземельными ионами эрбия и иттербия'

Исследование процессов межионного взаимодействия в новых лазерных кристаллах двойного фторида натрия-иттрия с редкоземельными ионами эрбия и иттербия Текст научной статьи по специальности «Физика»

CC BY
359
95
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Ткачук A.M., Иванова С.Э., Сарычев Ю.А.

Теоретически и экспериментально исследованы кинетики люминесценции и процессы переноса энергии в кристаллах Na0.4Y0.6F2.2 (NYF), активированных эрбием, и кристаллов, соактивированных эрбием и иттербием. Методом модельного квантово-механического расчета рассчитаны микропараметры переноса энергии для кристаллов NYF:Er3+ и кристаллов NYF:Er3+,Yb3+. Определены пути релаксации возбуждения в исследованных кристаллах. В рамках известных теорий переноса энергии получены зависимости скоростей переноса от концентрации эрбия. На основании сопоставления полученных результатов с экспериментальными зависимостями установлены схемы переноса энергии и показано, что основным механизмом, ответственным за перенос энергии в исследованных кристаллах, является мультиполь-мультипольное электростатическое взаимодействие. Показана эффективность процессов ир-конверсии, возникающих при высоких уровнях накачки излучением лазерных диодов, определены наиболее эффективные пути релаксации энергии возбуждения, ответственные за населенность возбужденных состояний эрбия при импульсном и стационарном ИК возбуждении, что позволяет определить условия для создания инверсной населенности на уровнях потенциальных лазерных переходов в кристалле NYF:Er3+.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Ткачук A.M., Иванова С.Э., Сарычев Ю.А.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Текст научной работы на тему «Исследование процессов межионного взаимодействия в новых лазерных кристаллах двойного фторида натрия-иттрия с редкоземельными ионами эрбия и иттербия»

4

ФОТОНИКА И ОПТОИНФОРМАТИКА

ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ МЕЖИОННОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В НОВЫХ ЛАЗЕРНЫХ КРИСТАЛЛАХ

ДВОЙНОГО ФТОРИДА НАТРИЯ-ИТТРИЯ С РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫМИ ИОНАМИ ЭРБИЯ И ИТТЕРБИЯ А.М. Ткачук, С.Э. Иванова, Ю.А. Сарычев

Теоретически и экспериментально исследованы кинетики люминесценции и процессы переноса энергии в кристаллах Nao.4Yo.6F22 (№УР), активированных эрбием, и кристаллов, соактивированных эрбием и иттербием. Методом модельного квантово-механического расчета рассчитаны микропараметры переноса энергии для кристаллов NYF:Er3+ и кристаллов NYF:Er3+,Yb3+. Определены пути релаксации возбуждения в исследованных кристаллах. В рамках известных теорий переноса энергии получены зависимости скоростей переноса от концентрации эрбия. На основании сопоставления полученных результатов с экспериментальными зависимостями установлены схемы переноса энергии и показано, что основным механизмом, ответственным за перенос энергии в исследованных кристаллах, является мультиполь-мультипольное электростатическое взаимодействие. Показана эффективность процессов ир-конверсии, возникающих при высоких уровнях накачки излучением лазерных диодов, определены наиболее эффективные пути релаксации энергии возбуждения, ответственные за населенность возбужденных состояний эрбия при импульсном и стационарном ИК возбуждении, что позволяет определить условия для создания инверсной населенности на уровнях потенциальных лазерных переходов в кристалле

Введение

Кристаллы №0^0^2.2 известны как активная среда, в которой

получено лазерное излучение на переходах 4Б3/2 ^ 41| (/=11/2 и 13/2) с перестройкой длины волны генерации в области 1.04-1.07 мкм [1, 2]. Оптические спектры кристаллов NYF:Nd3+ исследованы в [3], где показано, что спектры поглощения и люминесценции представляют собой полосы с неярко выраженной структурой межштарковских переходов. Это позволяет рассматривать кристаллы NYF, активированные редкоземельными ионами (РЗИ) как перспективные активные среды для перестраиваемых твердотельных лазеров.

В настоящее время большой интерес представляют исследования, направленные на создание компактных твердотельных лазеров с ир-конверсионной накачкой. Накачка активных сред по ир-конверсионным схемам возможна:

• в результате последовательного поглощения из основного и возбужденных метаста-бильных состояний (ступенчатое возбуждение);

• при безызлучательном взаимодействии возбужденных ионов;

• в условиях лавинного возбуждения при накачке излучением с длиной волны, нерезонансной с поглощением из основного состояния, но совпадающей с каким либо переходом из возбужденного метастабильного состояния.

Эффективность ир-конверсионного возбуждения успешно продемонстрирована на ряде активированных РЗИ кристаллов, в том числе на лазерных кристаллах, активированных РЗИ [4]. Для прогнозирования эффективности ир-конверсионных процессов заселения высоких возбужденных состояний РЗИ в кристаллах необходима информация об их спектроскопических свойствах.

Результаты детального исследования внутрицентровых характеристик кристаллов №0.^0.6Е2.2:Ег3+ при различных температурах (6, 12 и 300 К) и различных способах возбуждения люминесценции приводятся в работе [3], где определены вероятности переходов, внутрицентровые времена жизни излучательных уровней эрбия, структура

штарковского расщепления уровней эрбия и сделаны оценки вероятностей многофо-нонных безызлучательных переходов (МФБП) для кристаллов NYF:Er.

В работе [5] показано, что излучательные характеристики кристаллов NYF:Er3+ существенным образом зависят от процессов межионного взаимодействия, таких как самотушение и ир-конверсия. Результаты исследования процессов самотушения, излу-чательной и безызлучательной релаксации возбужденных состояний эрбия в кристал-

3+

лах NYF:Er при низких плотностях накачки изложены в [6, 7]. Показано, что при ир-конверсионной накачке ИК лазерными диодами (LD) кристаллы NYF:Er3+ эффективно излучают в видимой области спектра (550 и 650 нм).

В настоящей работе проведено экспериментальное и теоретическое исследование динамики переноса энергии в кристаллах NYF:Er3+, исследованы спектры и кинетика люминесценции серии кристаллов Nao.4Y0.6(bX)ErXF2.2, (х = 0.005-0.15) при селективном лазерном возбуждении наносекундными импульсами перестраиваемых лазеров. Исследованы спектры люминесценции в кристаллах NYF:Er3+, соактивированных ионами Yb3+, показана эффективность процессов ир-конверсии при накачке излучением LD.

Структура

Кристаллы двойного фторида натрия-иттрия представляют собой кристаллы с неупорядоченной структурой типа твердых растворов и принадлежат к системе NaF-YF3. Кристаллы состава 2NaF-3YF3 имеют формулу Na0.4Y0.6F2.2 [2]. Методами рентгенофа-зового анализа и рентгеноструктурного микроанализа при исследовании различных участков монокристаллов обнаружено незначительное изменение постоянной кристаллической решетки по длине монокристалла а: от 0.5503 до 0.5499 нм для Na04Y06F22 [8]. Показано, что соединения с флюоритовой структурой в системе NaF-YF3 не имеют стехиометрической дистектики и являются твердыми растворами с формулой Na0.5-XY05+XF2+2X [9]. Границам устойчивости существования таких растворов в широком температурном интервале отвечают значения х в диапазоне 0.08-0.12. Кристаллы состава 2NaF-3YF3, имеющие формулу Na0.4Y0.6F22, в дальнейшем будем называть NYF.

При активации кристаллов NYF РЗИ последние изоморфно замещают ионы Y3+ и занимают позиции с точечной симметрией S4. Матрица NYF допускает активацию РЗИ первой половины лантаноидного ряда в высоких концентрациях, так как коэффициент вхождения неодима в кристаллы NYF:Nd3+ близок к единице (KNd = 0,85 [10]), а коэффициент вхождения ионов эрбия KEr=1.

Экспериментальная методика

Выращивание, структура кристаллов и контроль концентрации эрбия изложены в работе [3]. Спектрально-кинетические характеристики кристаллов NYF:TR (TR=Er, Yb) исследовались на установках с временным разрешением и селективным лазерным возбуждением при низкой (6 и 12 К) и комнатной температурах с регистрацией ФЭУ и CCD камерой. Для возбуждения люминесценции были использованы экспериментальные установки с импульсными лазерами, излучающими в видимом и ИК диапазонах [6].

Межионное взаимодействие в активированных редкоземельными ионами кристаллах. Выводы теории

Теоретическое рассмотрение процессов переноса энергии проведено в рамках известных теорий переноса энергии, а микропараметры переноса энергии были оценены полуэмпирическим методом квантово-механического расчета (МКМР).

Микропараметры переноса энергии. Подробно метод МКМР описан в работах [11-14], эффективность его применения к активированным РЗИ кристаллам с упорядоченной структурой типа продемонстрирована в работах [15-26]. Кратко суть метода состоит в том, что процессы переноса энергии рассматриваются в системе, описываемой совокупностью несмешивающихся волновых функций взаимодействующих ионов. В этом случае вероятность элементарного акта переноса выражается №золотым правилом№:

2п

W = — h

И

2

P(E ), (1)

где Hfy - оператор взаимодействия, вызывающего перенос, у и у' - волновые функции начального и конечного состояний системы, соответственно, p(E ) - плотность состояний с энергией Е. В методе модельного микрорасчета вероятность элементарного акта переноса wab при взаимодействии ионов a и b представляется в виде

wab = 2ПAv(i)p[{i(atb)\[H\f(ab*))fS(i,f) . (2)

Здесь a * - возбужденный ион (донор), b - невозбужденный ион (акцептор), (i(a *b)| и f (ab волновые функции начального и конечного состояний системы, представляющие собой произведения соответствующих волновых функций штарковских подуровней взаимодействующих ионов, Av(i) - усреднение по квазиравновесным заселен-

ностям начальных состояний. Величина S (i, f ) в случае миграции возбуждения имеет смысл интеграла перекрытия. При нерезонансном переносе энергии с участием фоно-нов величина S (i, f ) не является интегралом перекрытия, а характеризует эффективность рождения или уничтожения кванта нормальных колебаний решетки, энергия которых равна расстройке резонанса.

В рассматриваемых здесь процессах передачи возбуждения между примесными ионами одного типа роль доноров (D) и акцепторов (A) играют одни и те же примесные ионы. Скорость элементарного акта переноса при мультиполь-мультипольном (mm) взаимодействии можно представить в виде:

w,b(Rt) = CddR-6 + CdqR- + CR-" = 2 с1 ' >R ■ , (3)

i=6,8,10

где Rk - расстояние между взаимодействующими ионами и C(s - константы (микропараметры), зависящие от типа взаимодействия, вызывающего перенос (s = 6, 8, 10, для диполь-дипольного (dd), диполь-квадрупольного (dq) и квадруполь-квадрупольного (qq) взаимодействий), типа иона и свойств кристалла.

B [11-14] получены теоретические выражения для микропараметров переноса С(в) при mm взаимодействии в двух существенно различных случаях: 1) резонансного переноса между идентичными штарковскими уровнями, в результате которого наблюдается миграция энергии (D* — D - донор-донорный перенос; микропараметр миграции Cab

обозначим как CDD) и 2) резонансного или нерезонансного переноса энергии между различными уровнями, приводящего к самотушению люминесценции с возбужденного уровня, микропараметр самотушения C('b) обозначим как CD). При mm взаимодействии

в [12] для микропараметров миграции CDD и самотушения CD) получены выражения:

CDD=^ne\T * 2* , ^2S%(i,f), (4)

3h (2 JD,+1)2(2 JA +1)

f

оМ = 4П *4

С ПА *

$А ~ 3Й (27°. + 1)(2/ +1) ^ г [ "

С ПА = П 4(йт4/о< ЛИ-1> </а-| и II 3

(6)

^=■ш^лГ^Р^жими/)4(/°1И|(7)

(2/°* +1)7 +1)

соответственно. Здесь мы обозначили: Z = V пп, V $ (/, Л); ni и п ^ — больцмановские

(А) _ ^^ оП(А)

заселенности штарковских уровней соответствующих переходов, $ = V

— силы

i,з

линий переходов в доноре (П*) или невозбужденном ионе-акцепторе (А). Для узких линий РЗИ величина S(i,f) определяется выражением [27, 28]:

(8)

(/, Л) = -

г л/2

2п

(АЕл )2 + (Г л/2)2

Здесь Г л - полная распадная ширина конечного состояния, АЕл - расстройка резонанса. В случае резонанса = 1/2 лГ

Терм Процесс С БД ( С ББ) 1 л40 х10 см6с-1 Сёч 1054 БД • см8с-1 С44 1 067 БД • 10 -1 см с

4т ¿9/2 (419/2 ^ 4115/2) : (4115/2 ^ 419/2) (0.04)

4Т Т9/2 ( 19/2 ^ 113/2) : ( 115/2 ^ 113/2) 16.72 2.19 3-10"3

?9/2 ( ?9/2 ^ 115/2) : ( 115/2 ^ ?9/2) (3.83)

^9/2 1. (%/2 ^ 4111/2):(4115/2 ^ 411Э/2)+2ЬШ 2. (4Б9/2 ^ 411Э/2) :(4115/2 ^4111/2)+2Ьш Сумма по схемам тушения 1-2 1.5-10-3 4-10"5 Е 1.5-10-3 1.3-10-3 7-10"5 Е 1.4-10-3 3-10"5 5-10"6 Е3-10"5

48Э/2 (4$3/2 ^ 4115/2) : (4115/2 ^ ^3/2) (1.35)

8Э/2 1. ( ЗЭ/2 ^ 19/2) : ( 115/2 ^ 11Э/2) 2. ( Бэ/2 ^ 113/2) : (115/2 ^ 19/2) Сумма по схемам тушения 1-2 17.23 1.00 Е 18.23 2.11 0 Е 2.11 0 0 Е 0

2&9/2 (^9/2 ^ 4115/2) : (4115/2 ^ ^9/2) (0.15)

2&9/2 1. ( 69/2 ^ БЭ/2) : ( 115/2 ^ 11Э/2) 2. ( 69/2 ^ 11Э/2) : ( 115/2 ^ §Э/2) 3. (^9/2 ^ 4?9/2):(4115/2 ^ 41П/2)-Ь,№' 4. (2©9/2 ^41ц/2):(4115/2 ^ ^9/2) + hw 5. ( ©9/2 ^ 19/2) : ( 115/2 ^ 19/2) Сумма по схемам тушения 1-5 0.12 1.73 0.19 1.32 0.05 Е 3.41 0.015 0 0.41 3.70 0.38 Е 8.20 0 0 0.05 0 0 Е 0.04

4СЦ/2 (4бц/2 ^ 4115/2) : (4115/2 ^ 4бц/2) (15.3)

Сц/2 1. ( бц/2 ^ Б7/2) : ( 115/2 ^ 113/2) 2. ( Оц/2 ^ 113/2) : ( 115/2 ^ ?7/2) Сумма по схемам тушения 1-2 5.93 14.70 Е 20.63 41.52 75.83 Е 117.45 0.93 32.61 Е 33.54

Таблица 1. Расчетные значения микропараметров самотушения и цр-конверсии ()

в кристаллах ЫУР;Ег3+

При нерезонансном однофононном переносе энергии [12] для mm переходов, не

*

имеющих дополнительного запрета по спину, микропараметр донор-акцепторного (D ^ А) переноса при d-d взаимодействии выражается в виде (5). В этом случае

w)=^f^v^f^ipE^^^^A <9>

Здесь (f | |i£ || f ^ - матричный элемент оператора электрон-фононного взаимодействия

(ЭФВ), Pe) - фононная плотность кристалла, - частоты фононов, определяемые условием резонанса ha>k = AE$ n(ак) - среднеравновесное число фононов с энергией ha>k.

Величина S(i,f) не является интегралом перекрытия. Для кристаллов фторидов она была определена по (9) из экспериментальных данных для скорости самотушения WDA уровня 4S3/2 в концентрированных кристаллах LiErF4 и LiHoF4, и получено значение a(vK)=0.02, которое мы использовали для расчета скоростей переноса в NYF:RE3+.

Микропараметры переноса энергии для кристаллов NYF:Er3+ приведены в табл. 1. Они рассчитаны по формулам (3)-(9) с использованием сил линий, определенных из экспериментально измеренных спектров интегральных сечений поглощения [3], либо рассчитанных методом Джадда-Офельта [30, 31].

Макроскорости переноса энергии. В предположении mm типа взаимодействия между примесными ионами для оценки макроскоростей тушения люминесценции в кристаллах NYF:Er3+ с различной концентрацией ионов-активаторов и для определения механизмов, ответственных за самотушение возбужденных уровней эрбия, мы воспользовались выводами теории переноса, развитой в работах [32-37] для системы частиц, в которой роль доноров и акцепторов играют разные ионы (тушение), либо доноры и акцепторы - это одни и те же ионы (самотушение (SQ)).

При произвольных временах и произвольных соотношениях между микропараметрами CDd и X CDa не удается получить аналитическое выражение для NA(t). Однако при dd взаимодействии примесных центров известны решения для предельных ситуаций: 1) CDD/X CDA >> 1 - модель миграционно-ограниченного переноса энергии

или прыжковая модель (JM); 2) £ << 1 - модель статического неупорядоченного (SDM) или упорядоченного (SOM) распада. Соответственно, ниже индексы J и S в выражениях для скоростей W относятся к JM и SDM/ SOM. В случае JM (£ >> 1) при dd взаимодействии распад возбужденного состояния при самотушении кинетика люминесценции экспоненциальна на больших временах и следует закону

NA (t) = NA (O)expH(ro-1 + WDJA )]. (10)

Здесь Na (t) - населенность возбужденного состояния в момент времени t, NA (0) - населенность возбужденного состояния при t = 0, т0 - внутрицентровое время жизни рассматриваемого уровня РЗИ. Для скорости самотушения на дальних стадиях затухания WDJA в [12] получено выражение:

WSQ = WJ = N2(Cdd . Cdd )1/2 (11)

vv DA ~ " DA 9 1У aV^-DA ^DD) ,

где Na - абсолютная концентрация РЗИ в [см-3]. При самотушении в отсутствие миграции (£ << 1) и при dd взаимодействии статический неупорядоченный распад (SDM) идет при всех временах по закону [35]

Na (t) = Na (0) exp[-tT0-1 - ydd t12 ], (12)

Y = N, (CDA f, (13)

Статический неупорядоченный распад при тт взаимодействии характеризуется константами ^ (У(б) = Уна, У{%) = Усъ, Х(10) = Уаа, •••). Они связаны с выражением

= Na Г(1 - з/s) [с:

3 s

(14)

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

где Г(х) - гамма-функция Эйлера.

Для описания экспериментальной кинетики распада возбужденного состояния в условиях тт-взаимодействий различного типа мы использовали представление:

ЫА (Г) = ЫА (0)Е(*; Ж, «6,^8, «10), где (15)

S (t;W a^a^aj = exp

-tr0-1 -Wt- Y.aj{s)t3/s

s=6,8,10

(16)

Здесь - численные коэффициенты, отражающие вес вклада различных мультиполей в вероятность переноса, при отсутствии миграции (% << 1) Ж=0.

В активированных кристаллах, структура которых допускает высокосимметричное распределение примеси в ближайших координационных сферах скорость переноса также можно выразить через микропараметры и решеточные суммы [12]:

W

DA

Z

X

S/3

C ( s)

^ DA

Z R

(17)

«=6,8,10 к

Здесь х - относительная концентрация РЗИ - активатора (неодима или эрбия): х = Ы/Ыу, где N - концентрация РЗИ, а Ыу - число позиций У, доступных для замещения РЗИ.

Таким образом, микропараметры, полученные на основе спектроскопических характеристик РЗИ иона в данной матрице, позволяют определить модель тушения, которая может быть проверена независимым образом при рассмотрении экспериментальных кинетик затухания люминесценции. Результаты такого сравнения для кристаллов КУБ: Ег3+ (0.5 -т 15 %) представлены в [6, 7]. Скорости самотушения рассчитаны со значениями микропараметров С°П и С°А по (3) - (9), значения решеточных сумм для

dd, dq и qq-взаимодействий равны ZR-6 =2.32-10 см-, ZRk8 =1.44-10 Z R-W =9.24-10

см

и

->74 -10

см .

i LT ■■■ill/2

Fi ,i Iii/i

ESA

GS AI

UCI

W6S

ж.

UC2

SQ

UCI

Ш

UCI

m

и«

Щ IVi

Пз n2

ni Iii

Рис. 1. Схема уровней Er в кристаллах NYF и наиболее вероятные процессы, определяющие населенности уровней 4S3/2, и 4F9/2: поглощение из основного состояния GSA, ступенчатое поглощение ESA; безызлучательный перенос с ир-конверсией UC1 и UC2,

самотушение SQ, безызлучательная релаксация W65 и W54; I1-люминесценция в области спектра 550 нм (переход 4S3/2 ^ 4h5/2), I2 - в области 660 нм (переход 4F9/2 ^ 4115/2).

-

Из сравнения результатов экспериментального и теоретического исследования оптических спектров и кинетики затухания люминесценции с уровней эрбия 4§3/2, (/ = 13/2, 11/2, 9/2), 4Б9/2, 2С(Н)9/2 и 4Оц/2 при низкой и комнатной температурах в серии кристаллов КУБ:Ег3+ (Ег 0.5-15 %) сделаны выводы о путях релаксации энергии возбуждения в кристаллах КУБ:Ег3+ и предложена схема переноса энергии, ответственная за самотушение люминесценции. Показано, что наибольший эффект самотушения люминесценции наблюдается для уровня 4Б3/2. Процессы, связанные с заселением излуча-тельных уровней 4Б3/2 и 4Б9/2, показаны на рис. 1.

Процессы «^-конверсии в кристаллах NYF:Er

Нами проведено экспериментальное и теоретическое исследование процессов ир-конверсии в кристаллах КУБ:Ег и КУБ:Ег,УЪ. Сделаны оценки микропараметров переноса при нелинейном взаимодействии, приводящем к ир-конверсии энергии возбуждения, определены максимальные скорости ир-конверсии в зависимости от концентрации Ег.

Микропараметры и макроскорости ир-конверсии. Выводы теории. Микропараметры нелинейного взаимодействия приводящего к ир-конверсии энергии возбуждения СивсА (4) (далее - микропараметры нелинейного взаимодействия) для кристаллов КУБ-Ег3+ были рассчитаны также методом модельного микрорасчета, значения микропараметров и соответствующие кросс-релаксационные схемы представлены в табл. 2. Схема энергетических уровней и наиболее вероятных переходов, ответственных за бе-зызлучательный перенос энергии по ир-конверсионным схемам, в кристаллах КУБ:Ег3+ приведены на рис. 1 (процессы иС1 и иС2).

Уровень Схема переноса 1040 БД • см6 с-1 1040 БД см6с-1 Сйч 1054 БД • см8с-1 С44 1 067 БД 10 -1 см с

4т 1-13/2 (4113/2 — 4115/2):(4115/2 — 4113/2) 13.11

4Т Т9/2 (419/2 — 4115/2):(4115/2 — %/2) (113/2 — 19/2):( 113/2 — 115/2) 0.06 13.65 1.79 3-10"3

^9/2 ( —9/2 ^ 115/2):( 115/2—> -9/2) (41ц/2,4113/2^4р9/2): (4113/2,4111/2—4115/2) - 2ЬШ 3.83 3.5-10"2 3.2-10"2 7.1-10"4

48з/2 (33/2 — 115/2):( 115/2 — §3/2) (4I9/2, 4113/2 — 4§3/2): ( 113/2, 19/2 — 115/2) 1.35 9.26 1.07 0

^7/2 (-7/2 — 115/2):( 115/2 — -—7/2) ( 111/2 — -7/2):( Тц/2 — 115/2) 2.62 1.57 2.36 0.04

Таблица 2. Расчетные значения микропараметров миграции С БД и ир-конверсии (С^А)

в ЫУР;Ег3

Как было показано в [38], для оценки макроскоростей процессов нелинейного взаимодействия необходимо знать соотношение между микропараметрами миграции и микропараметрами нелинейного взаимодействия С^(4), тогда в соответствии с моделью взаимодействия можно оценить макроскорости переноса по формулам теории переноса (10) и (17), в которых в качестве концентрации взаимодействующих ионов

фигурирует концентрация возбужденных ионов эрбия И* .

Для расчетов динамики населенностей и стационарных населенностей возбужденных уровней Ег в кристаллах КУБ при ир-конверсионной накачке в качестве параметров ир-конверсии у*] были использованы расчетные значения «эффективных скоростей распада» ЖЦ?(И*,И*) , зависящие от интенсивности возбуждения. В зависимости

от модели и типа взаимодействия расчет проводился по различным формулам - в прыжковой модели при ^-нелинейном взаимодействии по формулам типа (11)

4п3л/2П (18)

^ (и; , И*)=ЖЦС (И; , м; )=^^ (м • м;) • сс • С - )1/2,

а в модели статического упорядоченного распада при дада-нелинейном взаимодействии по формулам

ЖЦС(м;,м;)=ЖЦСМ (м;,м;) = £ [х; • Т^£я-'. (19)

4=6,8,10 к

Здесь М; и N - населенность возбужденных состояний * и], являющихся начальными

Г -3т ♦ ♦

состояниями кросс-релаксационного перехода, в [см ], х{ и х, - относительные доли

]

т;

; N ; М

возбужденных на уровни * и] центров Х; = —— и х, = ——, ИЕг - концентрация эрбия.

МЕг МЕГ

Населенности возбужденных состояний М; и И* и доли возбужденных ионов х; и Х;

не являются переменными системы уравнений баланса, а играют роль параметров, определяющих начальные условия.

Динамика ир-конверсионного заселения уровней ^9/2 и 483/2 эрбия в кристаллах NYF:Er при импульсном ИК возбуждении. Эксперимент и теория. Спектры люминесценции серии кристаллов КУБ:Ег 0.5-15%, соответствующие переходам с уровней 4Б9/2 и 4Б3/2, исследованы с помощью ССБ камеры и записаны в области спектра 400-800 нм при селективном ир-конверсионном импульсном (~15 нс) возбуждении уровня 4111/2, Хвозб = 0.98 мкм. Примеры таких спектров приведены на рис. 2 и 3. Пределы временного разрешения установки составляли от 10 нс до 0.1 с. На рис. 2 представлена серия спектров люминесценции кристалла КУБ:Ег(5%), в которой каждый спектр записывался в течение временного интервала Ы, а время задержки Дt - промежуток времени между окончанием импульса возбуждения и началом записи очередного спектра - указано на оси времени на графике. Временной интервал 8t записи спектров, показанных на рис. 2а, равен 50 мкс, 8t = Дt. Для спектров, показанных на рис. 2.Ь, временной интервал 8t составлял 500 мкс, 8t = Дt. Аналогичные серии спектров люминесценции для кристаллов КУБ:Ег15% показаны на рис. 3. Временные интервалы 8t составляли 100 мкс (рис. 3 а), и 1 мс (рис. 3 Ь).

Полосы люминесценции в областях спектра 640-680 и 530-570 нм соответствуют переходам с уровней 4Б9/2 и 4Б3/2 на основное состояние эрбия 4115/2, соответственно. Непосредственно после окончания импульса возбуждения наблюдается люминесценция с уровня 4Б3/2 и отсутствует люминесценция с уровня 4Б9/2 (рис. 2, 3). Населенность уровня 4Б3/2 возникает вследствие поглощения за время импульса накачки двух квантов возбуждающего света - из основного и из возбужденного состояния - по схеме 4115/2 ^ 4111/2 ^ 4Б7/2~>483/2 с последующей безызлучательной релаксацией 4Б7/2~>4§3/2 (рис. 1).

Люминесценция с уровня 4Б3/2 содержит быструю и медленную составляющие. Быстрая связана с распадом заселенных за время импульса центров эрбия, а медленная - с распадом центров, заселенных в результате ир-конверсии с непосредственно возбужденного лазерным импульсом метастабильного уровня 4111/2 по схеме:

( 1-11/2 ^ 115/2):( 1-11/2 ^ Б7/2)~> §3/2. (2°)

На рис. 4 а-с представлены экспериментальные и расчетные кинетики люминесценции с уровня 4Б3/2 (Хлюм = 550 нм), полученные в аналитическом виде для образцов

КУБ:Ег 5%, 10% и 15%. Пунктирные кривые - экспериментальные кинетики, сплошные кривые - кинетики, полученные по формуле /(¿) = /1ехр(-^/т1) + /2ехр(-^/т2), где параметры 11,12, т1 и т2 рассматривались как подгоночные (рис. 4 а-с), они связаны с концентрацией возбужденных на уровень 4Б3/2 ионов Ег. Постоянная времени быстрой экспоненты близка к собственному времени жизни уровня 4Б3/2 в кристаллах КУБ:Ег (5%, 10%, 15%), а постоянная времени медленной экспоненты равна примерно половине величины времени жизни уровня 4111/2 (т2 = 10.2 мс), что подтверждает участие этого уровня в процессе мр-конверсии.

Таким образом, при импульсном возбуждении уровня 4111/2 населенность на уровне 4Б3/2 возникает как вследствие двухступенчатого поглощения, так и вследствие бе-зызлучательного переноса энергии, приводящего к ир-конверсии по схеме (20). Увеличение параметра 12 с ростом концентрацией активатора свидетельствует об увеличении вероятности ир-конверсии.

Ег 5%

Ег 5%

/ -

/ -

/ -

/ -

/ -

/ -

' -

■ 10' ^

2.5 ^СТ

550 600 650

Длина волны, нм

550 600 650

Длина волны, нм

а) Ь)

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Рис. 2. Спектры люминесценции кристалла ЫУР;Ег(5%). Каждый спектр записывался в течение временного интервала 51=50 мкс (а) и 500 мкс (Ь), промежуток времени между окончанием импульса возбуждения и началом записи очередного спектра (время задержки) Д/ - указано на оси времени на графике. Временной интервал 51 записи спектров равен шагу времени задержки Д/.

Ег 15%

Ег 15%

550 600 650

Длина волны, нм

500 550 600 65'

Длина волны, нм

а) Ь)

Рис. 3. Спектры люминесценции кристалла ЫУР;Ег(15%). Каждый спектр записывался в течение временного интервала 51=100 мкс (а) и 1 мс (Ь), промежуток времени между окончанием импульса возбуждения и началом записи очередного спектра (время задержки) Д/ указан на оси времени на графике. Временной интервал 5/ записи спектров

равен шагу времени задержки Д/

450

750

750

750

Время, мс Время, мс Время, мс

а) Ь) с)

Рис. 4. Экспериментальные (пунктирные кривые) и расчетные (сплошные кривые) кинетики затухания люминесценции с уровня 4Б3/2 в кристаллах ЫУР;Ег5% (а), ЫУР;Ег10% (Ь) и ЫУР;Ег15% (с). Подгоночные параметры в зависимости /(/) = /1ехр(-//т1)+ /2ехр(-//т2) равны; а) Ег5% /1 = 0.79, /2 = 0.21, т1 = 0.2 мс, т2 = 4 мс. Ь) Ег10% 11 = 0.69, 12 = 0.31, т1 = 0.1 мс, т2 = 4 мс. с) Ег15% /1 = 0.55, /2 = 0.45, т1 = 0.1 мс, т2 = 3.8 мс

Экспериментальные кривые затухания люминесценции с уровня 4Б9/2 представлены на рис. 5 (кривые 2). Спектры люминесценции регистрировалась на длине волны ^люм = 660 нм, кривые кинетики люминесценции кристаллов КУБ:Ег5% (а), КУБ:Ег10% (Ь) и КУБ:Ег15% (с) представлены на рис. 5 а-с, соответственно. Кроме того, для сравнения на рис. 5 представлены кривые кинетики люминесценции с уровня 4Б3/2 (кривые 1).

5 10 15 20 25 30 35

Время, мс

15 20

Время, мс

а)

Ь)

10 15 20 Время, мс

с)

Рис. 5. Экспериментальные кинетики затухания люминесценции с уровней 4Б3/2 (кривые 1) 4Р9/2 (кривые 2) в кристаллах ЫУР;Ег5% (а), ЫУР;Ег10% (Ь) и ЫУР;Ег15% (с). На вставках показаны те же кривые в интервале времени 0-5 мс

0

0

5

25

30

35

Из рис. 5 видно, что люминесценция с уровня 4Б9/2 быстро разгорается после импульса возбуждения, а затем затухает со временем, близким к времени затухания люминесценции с уровня Б3/2. Таким образом, возможно, что заселение уровня Б9/2 идет за счет безызлучательной релаксации с уровня 4Б3/2. Энергетический зазор между этими уровнями составляет 2940 см-1, и скорость безызлучательной релаксации оценена как 491 с-1; скорости излучательных переходов 4Б3/2 ^ 4115/2 и 4Б9/2 ^ 4115/2 оценены как 692 с-1 и 558.6 с-1, соответственно. Однако при таком механизме заселения соотношение между интенсивностями люминесценции с уровней 4Б3/2 и 4Б9/2 не должно зависеть от концентрации примесных ионов. Из анализа спектров люминесценции с временным разрешением (см. рис. 2 и 3) следует, что соотношение между интенсивностями люминесценции с уровней 4Б3/2 и 4Б9/2 1(Хлюм = 660 нм)/1(Хлюм = 550 нм) растет с увеличением концентрации эрбия. Показано, что заселение уровня 4Б9/2 в образцах с высокой концентрацией эрбия идет как за счет безызлучательной релаксации с вышележащего уровня 4Б3/2, так и вследствие нелинейного безызлучательного взаимодействия. Наиболее вероятно, что мр-конверсионный перенос энергии идет по нерезонансной схеме ( 113/2 ^ 115/2):( 111/2 ^ Б9/2) +2Ию с выделением двух фононов.

Таким образом, экспериментальное и теоретическое исследование стационарных спектров, процессов переноса энергии и кинетики затухания люминесценции с излуча-тельных уровней эрбия при их селективном возбуждении наносекундными лазерными импульсами при комнатной и низких температурах показывает, что в зависимости от способа возбуждения в кристаллах КУБ:Ег даже с низкой концентрацией эрбия (1 %) реализуются различные способы заселения возбужденных уровней эрбия: в результате безызлучательных и излучательных переходов с вышележащих уровней, идущих по каскадной схеме, а также благодаря процессам самотушения (SQ), ир-конверсии возбуждения иС1 и иС2, включая поглощение из возбужденного состояния (рис. 1).

Перенос энергии в кристаллах NYF:Er, соактивированных ионами УЬ

Накачка активных сред по ир-конверсионным схемам возможна в результате как последовательного поглощения из основного и возбужденных метастабильных состояний (ступенчатое возбуждение), так и при безызлучательном взаимодействии возбужденных ионов. Для выяснения роли процессов поглощения из возбужденного состояния и безызлучательного переноса энергии, ответственного за заселение уровней 4Б3/2 и 4Б9/2 эрбия, были исследованы спектры люминесценции кристаллов КУБ:Ег при стационарном (С^) возбуждении уровня 4111/2 излучением 1пОаЛв - лазерных диодов.

ир-конверсионные спектры люминесценции кристаллов NYF:Er при возбуждении CW лазерными диодами. Спектры люминесценции концентрационной серии кристаллов КУБ:Ег (Ег 1-15%) были записаны при стационарном возбуждении уровня 4111/2 излучением 1пОаЛв - лазерных диодов (Хвозб = 0.98 мкм) и различных плотностях мощности возбуждения. Спектры записаны в области 400-800 нм и показаны на рис. 6.

Из рис. 6 видно, что с увеличением концентрации эрбия изменяется не только интенсивность люминесценции, но и значительно деформируется вид спектров для резонансных переходов. Относительная интенсивность линий в зеленой области спектра падает, что связано с сильным концентрационным тушении люминесценции с уровня 4Б3/2 и отсутствием концентрационного тушения люминесценции с уровня 4Б9/2. Изменение относительной интенсивности переходов с уровней 4Б3/2 и 4Б9/2 свидетельствует также о том, что при стационарном возбуждении населенность уровня 4Б9/2 в кристаллах с высокой концентрацией эрбия возникает не только благодаря безызлучательной

4

релаксации с уровня а3/2, но и вследствие процессов ир-конверсии: поглощения из возбужденного состояния 4113/2 ^ 4Б9/2 и безызлучательного переноса, идущего по схеме

( 113/2 ^ 115/2):( 111/2 ^ Б9/2).

ОТБ:Ег 5%

Мощность возбуждения

550 600 650 Длина волны, нм

550 600 650

Длина волны, нм

Рис. 6. Зависимости спектров люминесценции концентрационной серии кристаллов ЫУР:Ег (Ег 1-15%) от мощности накачки при стационарном возбуждении уровня 4111/2 излучением !пОаАэ-лазерных диодов (Аво3б = 0.98 мкм). Кривые 1 - при 340 мВт, 2 -

280 мВт, 3 - 200 мВт.

^-конверсионные спектры люминесценции кристаллов NYF:Er,Yb при возбуждении CW лазерными диодами. Соактивация кристаллов КУБ:Ег ионами иттербия увеличивает эффективность процессов ир-конверсии, поскольку энергия уровня 41ц/2 эрбия резонансна с энергией уровня 2Б5/2 иттербия (рис. 7) и возможен эффективный перенос энергии от иттербия к ионам эрбия.

С целью выяснения роли межионного взаимодействия УЬ — Ег нами были исследованы зависимости спектров люминесценции кристалла КУТ:Ег,УЬ с концентрацией эрбия 1 % и иттербия 5 % от мощности при накачке излучением лазерных диодов в области максимального сечения поглощения иттербия (^ришр=957.8 нм), рис. 7. Результаты для спектров излучения в зеленой области, с уровней 2Н11/2 (520-530 нм) и 4Б3/2 (540560 нм) и в красной области спектра, с уровня 4Б9/2 (640-660 нм) приведены на рис. 8.

1 а-20 2

ст, 10 см

КУБ:Ег 1%,УЬ 10%,

3

о и

с

УЬ+Ег Ег

900 910 920 930 940 950 960 970 980 990 1000

Длина волны, нм

Рис. 7. Спектр поперечных сечений поглощения в кристаллах ЫУР:Ег и ЫУР:Ег,УЬ при Т = 5 К в области переходов 4115/2—^4!ц/2 в ионе эрбия и 2р5/2—2р7/2 в ионе иттербия

я н о

Я Я Я я

ЫУР;Ег1%,УЬ5%

Возбуждение ЬБ 975.7 нм

500 520 540 560 580 600 620 640 660 680 700 720

Длина волны, нм

Рис. 8. ир-конверсионные спектры кристалла ЫУР;Ег(1%),УЬ(5%) при различной мощности накачки лазерными диодами. 1- 780 мВт, 2- 600 мВт, 3 - 420 мВт, 4 - 250 мВт и 5 - 70 мВт. Длина волны накачки А,ритр=975.5 нм

1(550) & 1(650)

а 1,0-э

° 0,8'

| 0,6.

П 0,4 -I

О

О

5 0,2-

КУР:Ег1%, УЬ5%

Зависимости I. от мощности накачки

КУЕ:Ег1%, УЬ5%

100 200 300 400 500 600 700 800 Мощность накачки, мВт

.а 2 5

¡3 2,5

0

1 2,0

0

1

0

£ 1,5^

К

1,0.0 '

со

1 0,5-1 о

X

о 0,0

Зависимость отношения 1(540)/1(670) от мощности накачки

0 100 200 300 400 500 600 700 800 Мощность накачки, мВт

в

0,0

а) Ь)

Рис. 9. Экспериментальные зависимости интенсивности зеленой !!ит(540 нм), кривая 1, и красной !|ит(670 нм ), кривая 2, полос люминесценции кристаллов ЫУР;Ег(1%)УЬ(5%) от мощности ИК (А,ритр=975.5 нм).накачки (а). Ь) - зависимость отношения интенсивности полос !|ит(540 нм)/!|ит(540 нм) от мощности накачки.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Как видно из рис. 8, с ростом мощности накачки увеличивается интенсивности люминесценции как в зеленой, так и в красной области спектра.

Зависимости пиковых интенсивностей полос люминесценции 1[ит (^ит=540 нм) и 1.ит (^[ит=670 нм) показаны на рис. 9.

В области мощностей накачки выше 250 мВт зависимости интенсивности люминесценции с уровней 4Б3/2 и 4Б9/2 от мощности накачки близки к линейным, причем отношение пиковых интенсивностей 1ит (?^ит=540 нм) / 1[ит (?^ит=670 нм) (рис. 9, Ь)) практически остается постоянным. Это означает, что населенность уровня 4Б9/2 непосредственно определяется населенностью на уровне Ь3/2, который заселяется в результате взаимодействия с ионами иттербия. Далее, релаксация уровня 4Б3/2 приводит к заселению нижележащего уровня _Ъ9/2.

Таким образом, в кристалле КУБ:Ег(1%)УЬ(5%) при накачке лазерными диодами (^ритр=975.5 нм) эффективно заселяется уровень 4Б3/2 эрбия в результате процессов пе-

в результате мультиполь-мультипольного по кросс-

реноса энергии, идущих релаксационным схемам:

1) безызлучательный перенос энергии Yb ^ Er ( F5/2 —> 2F7/2 )Yb:(4Il5/2

4Т ____ . Ат 4^. ^ 4

Il1/2 )ег

2) поглощение из возбужденного I11/2 состояния: ( I

1-11/2

7/2

S3/2 )Er

3) безызлучательный перенос энергии УЬ ^ Ег и ир-конверсия, по резонансной схеме:

( ?5/2 ^ Б7/2 )уь:( 115/2 ^ 1ц/2 )ЕГ и ( Б5/2 ^ Б7/2 )УЬ:( 1ц/2 ^ Б7/2 ~> Бз/2 )ЕГ.

Заселение нижележащего уровня 4Б9/2 идет в результате релаксации населенности на уровне 4Б3/2 по схеме 4Б3/2 ~> 4Б9/2.

Результаты экспериментального исследования влияния соактивации кристаллов КУБ:Ег ионами УЬ показали, что в кристалле КУБ:Ег(1%)УЬ(5%) при накачке лазерными диодами (^ришр=975.5 нм) эффективно заселяется уровень Б3/2 эрбия в результате процессов переноса энергии, промотируемых мультиполь-мультипольным взаимодействием и идущих по кросс-релаксационным резонансным схемам.

С целью выяснения эффективности переноса энергии в кристаллах КУБ:Ег,УЬ в зависимости от концентрации соактиваторов нами проведены расчеты микроапарамет-ров и скоростей переноса. Рассмотрение возможных схем переноса энергии УЬ^Ег показало, что безызлучательный перенос энергии УЬ ^ Ег, идет по резонансной схеме

( Б5/2 ^ Б7/2 )УЬ:( 115/2 ^ 1ц/2 )Ег . (20)

Для этой схемы были проведены расчеты микропараметров и скоростей переноса.

Микропараметры и макроскорости переноса энергии в кристаллах NYF:Er,Yb. Микропараметры переноса энергии УЬ^Ег были рассчитаны методом МКМР по формулам (4)-(9) для переноса энергии, идущего по схеме (20). С этой целью из экспериментальных спектров поглощения были рассчитаны значения сил линий соответствующих схеме переходов (20) в ионе иттербия-донора и в ионе акцептора-эрбия. Полученные значения равны Ба(2Р5/2 ^ 2Б7/2 )УЬ = 1.39-10-20 см2 и

4 4 20 2

За ( 115/2 ^ 111/2 )Ег = 0.486-10" см , соответственно. С этими значениями сил линий по-

Cdd

.-j __________________________г_____r_______г_____r_______ DD и C

DA

приведенные в таблице 3.

Кристалл CDD (Yb) 1 л40 х10 см6 с-1 CDD (Er) 1 л40 х10 см6с-1 CDA (Yb->Er) х1040 см6с-1 CDA (Yb- >Er) х1053 /-( 8-1 См с CDA (Yb->Er) х1067 10 -1 См с

NYF:Yb,Er 90.15 1.58 15.82 3.18 6.91

Таблица 3. Расчетные значения микропараметров переноса энергии (C™™ ) в кристаллах NYF:Yb(5%),Er (1%), идущего по схеме (20).

В рассматриваемом случае перенос энергии идет в условиях

й=CDD (Yb)/ с

DA (Er)_ 5 7, т е. CDD > CDA и для оценки скорости переноса Yb^Er можно использовать выводы теории переноса для модели миграционно-ограниченного переноса энергии или прыжковой модели (JM):

4Wiridd ridd \ 1/2 „ ч

■NYbNEr (CDA ■ CDD) , (21)

W;

DA

9

где КУЬ и КЕг - концентрации ионов УЬ и Ег, соответственно.

Поскольку в случае переноса между различными примесными ионами отношение % может зависеть от соотношения концентраций УЬ и Ег, был проведен расчет также в модели статического упорядоченного распада (БОМ) по формуле, аналогичной (17)

WS = У [х • х ]s/6 с(s) У R

УУ DA Z-l L Yb Er л DA ¿^ ,

»- s

ч

s-6,8,10

mm

На рис. 10 представлены результаты расчета скорости переноса УЬ^Ег для кристаллов КУБ с концентрацией УЬ 5 а!.% и с концентрацией эрбия 0-2 ат.%, полученные в рамках 1М (кривая 1) и БОМ (кривая 2). Как показали оценки, обратный перенос Ег ^ УЬ идет в рамках БОМ (£=0.1) и скорость обратного переноса WS существенно ниже (рис. 10, кривая 3), WDA(УЬ^Eг)/WDA(Eг ^ УЬ) ~ 2.

W, с

4

1,8x10 1,6х104 1,4х104 1,2х104 1,0х104 8,0х103 6,0х103 4,0х103 2,0х103 0,0

Скорость переноса энергии КУБ:Ег(х),УЬ(5%)

УЬ->Ег (ЖЕ)

1

2

>Ег (Ж!) 3

0,000 0,005 0,010 0,015 0,020 х=1\1Ег/1\1У (концентрация Ег)

Рис. 10. Расчетные зависимости скорости переноса энергии УЬ^Ег (кривые 1 и 2) и обратного переноса Ег ^ УЬ (кривая 3) в кристаллах ЫУР;УЬ(0.05),Ег (х), х - относительная концентрация эрбия, х=ЫЕг/МУ; (кривые 1 и 3) - расчет в модели статического распада, WJ (кривая 2) - в прыжковой модели

Таким образом, соактивация кристаллов КУБ:Ег ионами УЬ, с одной стороны, приводит к увеличению поглощения накачки, с другой стороны, увеличивает населенность уровня 4111/2 эрбия, что, в свою очередь, усиливает процесс мр-конверсии, идущий по схеме

( Б5/2 ^ Б7/2 )УЬ:( 111/2 ^ Б7/2 ~> Бз/2 )Ег. (23)

Действительно, в кристалле КУБ:УЬ(5%)Ег(1%) с увеличением плотности мощности накачки (рис. 9) в области поглощения ионов эрбия и иттербия (^возб = 975.5 нм) возрастает интенсивность зеленой (540 нм, кривая 1) и красной (670 нм, кривая 2) полос люминесценции.

На основании полученных результатов построена схема переноса энергии в кристаллах КУБ:Ег,УЬ которая отражает наиболее вероятные процессы переноса (рис. 11).

Из полученных результатов следует, что в кристалле КУБ с концентрацией Ег 1% и УЬ 5% при накачке в области 975.5 нм поглощение осуществляется как ионами эрбия (ОБА1), так и ионами иттербия (ОБА2) в соответствии с сечениями поглощения (рис. 7) и концентрацией соактиваторов. Анализ соотношения скоростей переноса в данном кристалле показывает, что при низкой концентрации Ег эффектором самотушения люминесценции с уровней 4Б3/2 можно пренебречь. В этом случае заселение уровня 4Б3/2 происходит в результате поглощения из возбужденного состояния 4111/2 и основного процесса ир-конверсии иС1, а уровень 4Б9/2 заселяется в результате релаксации уровня 4Б3/2 (Ж54 и Ж54) и излучательного перехода 4Б3/2 ^ 4Б9/2. С увеличением плотности мощности накачки населенность на уровне 4111/2 сначала растет квадратично, затем насыщается, а населенность возбужденного уровня 4113/2 в области низких уровней накачки возрастает пропорционально населенности уровня 4Б3/2 и с ростом плотности мощности накачки несколько увеличивается за счет процесса ир-конверсии иС2 (рис. 8).

В результате при соответствующем выборе состава кристаллов и условий накачки

„ 40 4т 4^ 4Т

возможно создание инверсной населенности на переходах б3/2 ^ 115/2 и Б9/2 ^ 115/2 и, следовательно, получение генерации в видимой области спектра при накачке лазерными диодами.

Ег

Н

■7®

11/2

3/2

9/2

■9/2

ЕХЛ

41

И /2

1 ;.3 /2

41

1Ь/2

46*

ТГ"

54

\

У. чч

ш

\

/

зг N

«а

г

11Н

УЬ

исз

111

|11

о

Ь/2

сял

-7/2

Рис. 11. Схемы уровней ионов Ег и УЬ в кристаллах ЫУР;Ег(1%),УЬ(5%) и наиболее вероятные процессы переноса энергии, определяющие населенности уровней 4Б3/2, и 4Р9/2; поглощение из основного состояния эрбия ОЭА1 (при возбуждении излучением 1.5 мкм) и ОЭА2 (при возбуждении в области 0.980 мкм), поглощение из основного состояния иттербия ОвА3, ступенчатое поглощение ЕвА1, ЕвА2, ЕвА3 в ионах эрбия; безызлучательный перенос с цр-конверсией иС1, иС2 при взаимодействии Ег - Ег и иС3 при взаимодействии УЬ-Ег, перенос энергии УЬ -о- Ег ЕТ12, самотушение люминесценции эрбия вО, безызлучательная релаксация W65 и М54; 11 -люминесценция эрбия в области спектра 550 нм (переход 4Б3/2), 12 - в области 660 нм (переход 4Р9/2).

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Заключение

Проведено теоретическое исследование кинетики люминесценции и процессов переноса энергии в кристаллах Ка04У06(1.Х)ЕгхБ2.2, (х = 0.005 - 0.15). Методом модельного квантово-механического расчета определены микропараметры переноса энергии для кристаллов КУБ:Ег и КУБ:Ег ,УЬ Выявлены пути релаксации возбуждения в

3+

кристаллах КУБ:Ег . В рамках известных теорий переноса энергии получены зависимости скоростей переноса от концентрации эрбия. На основании сопоставления полученных результатов с экспериментальными зависимостями установлены схемы переноса энергии, приводящие к самотушению излучательных уровней эрбия.

Показано, что в зависимости от способа возбуждения и концентрации эрбия заселение возбужденных уровней эрбия в кристаллах КУБ:Ег3+ осуществляется в результате излучательной и безызлучательной внутрицентровой релаксация и межионного взаимодействия, приводящего к самотушению и ир-конверсии. Соактивация кристаллов КУБ:Ег3+ ионами УЬ3+ приводит к переносу энергии между примесными ионами УЬ о Ег, причем вероятность переноса УЬ^Ег примерно в два раза превосходит скорость обратного переноса.

Основным механизмом, ответственным за перенос энергии в кристаллах NYF:Er и NYF:Er,Yb, является мультиполь-мультипольное электростатическое взаимодействие.

Показана эффективность процессов up-конверсии, возникающих в кристаллах NYF:Er3+ и NYF:Er,Yb при высоких уровнях накачки излучением лазерных диодов, определены наиболее эффективные пути релаксации энергии возбуждения, ответственные за населенность возбужденных состояний эрбия при импульсном и стационарном ИК возбуждении, что позволяет определить условия для создания инверсной населенности на уровнях потенциальных лазерных переходов в исследованных кристаллах.

Работа выполнена по проекту целевой программы РНП 2.1.1.1089 и при поддержке INTAS, грант № INTAS 03 - 51 - 4943.

Литература

1. Chou H., Albers P., Cassanho A., Jenssen H.P. // Springer Series in Optical Sciences, 6 (9), 325-327 (1986).

2. Багдасаров Х.С., Каминский А.А., Соболев Б.П. // Кристаллография, 13, 779 (1969).

3. Ткачук А.М., Иванова С.Э., Joubert M.-F., Guyot Y. // Опт. и спектр., 97 (2), 266-285

(2004).

4. Auzel Francois // Chem. Rev. 104, 139-173 (2004).

5. Tkachuk A.M., Ivanova S.E., Joubert M.-F., Guyot Y., and Gapontzev V.P., J. // Alloys and Comp., 380 (1-2), 130-135 (2004).

6. Tkachuk A.M., Ivanova S.E., Joubert M.-F., Guyot Y. // Опт. и спектр., 99 (6), 969-986

(2005).

7. Отчет по НИР № 1089 за 2006 год.

8. Заморянская М.В., Петрова М.А., Семенова Т.С. // Неорганические материалы, 34 (6), 752-757 (1998).

9. Заморянская М.В., Морозова Л.Г., Полетимова А.В. и др. // ЖПС, 55 (6), 1010-1013 (1991).

10. Ткачук A.M., Полетимова А.В., Петрова M.A. и др. // Опт. и спектр. 70 (6), 2301235 (1991)

11. Перлин Ю.Е., Ткачук А.М., Клокишнер С.И. // Опт. и отектр., 55 (1) 3-6 (1983).

12. Ткачук A.M., Клокишнер С.И., Петров M.B. // Опт. и спектр., 59 (4) 802-811 (1985).

13. Ткачук A.M. // Опт. и спектр., 68 (6) 1324-1336 (1990).

14. Ткачук A.M .// Изв. АН СССР, сер. физ., 49, (10) 1959-1971 (1985).

15. Ткачук A.M., Клокишнер С.И., Полетимова А.В. et al. // Опт. и спектр., 59 (6) 1239-1245 (1985).

16. Ткачук A.M., Клокишнер С.И., Петров M.B. // Опт. и спектр., 60 (5) 983-992 (1986).

17. Ткачук A.M., Клокишнер С.И., Полетимова А.В. et al. // Опт. и спектр. T. 60 (6) 1201-1210 (1986).

18. Ткачук А.М., Разумова И.К., Жубер М.-Ф., Монкорже Р., Миронов Д.И., Никитичев А. А. // Опт. и спектр. 85 (6) 965-973 (1998).

19. Tkachuk A.M., Razumova I.K., Joubert M.-F., Moncorge R. // SPIE,.3582, 76-82 (1998).

20. Ткачук А.М., Разумова И.К., Мирзаева А.А., Малышев А.В. и Гапонцев В.П. // Оп-тич. журнал, 67 (9) 90-93 (2000).

21. Tkachuk A. M., Ivanova S. E., Joubert M.-F., Guyot Y., Guy S. // J of Luminescence, 9495, 343-347 (2001).

22. Tkachuk A.M., Razumova I. К., Malyshev, A. V. and Gapontsev V. P. // J. Luminescence, 94-95, 317-320 (2001).

23. Tkachuk A.M., Razumova I. K., Mirzaeva A. A., Novikov G. E., Orlov O. A., Malyshev A. V., and Gapontsev V. P. // SPIE, 4350, 75-80 (2001).

24. Tkachuk, A.M. Mironov I.A., Reiterov V.M., Novikov G.E., Orlov O.A,Pohl H.-J., Steiner R., Edelmann M., and Gapontsev V.P. // SPIE, 2001. V. 4350. P. 81-89.

25. Ткачук А.М., Разумова И.К., Перлин Е.Ю., Жубер М.-Ф,. Монкорже Р. // Опт. и спектр., 2001. Т. 90, №, 1. С. 88-99.

26. Ткачук А.М., Разумова И.К., Мирзаева А.А., Малышев А.В., Гапонцев В.П. // Опт. и спектр., 92 (1) 73-88 (2002).

27. Болдырев С.И., Думбровяну Р.В., Перлин Ю.Е. // ФТТ, 23, 787-795 (1981).

28. Гамурарь И.Я., Перлин Ю.Е., Цукерблат Б.С. // ФТТ, 11, 1193-1199 (1969).

29. А.М. Ткачук, С.Э. Иванова, M.-F. Joubert, Y. Guyot // Опт. и спектр., 97 (2), 266-285 (2004).

30. Judd B.R. // Phys. Rev., 127, 750 (1963).

31. Ofelt G S. // J. Chem. Phys., 37, 511 (1962).

32. Inokuti, M.; Hirayama F. J. // Chem. Phys., 43, 1978 (1965).

33. Бурштейн А.И. // ЖЭТФ, 84 (6), 2001-2012 (1983).

34. Burschtein, A.I., Sackun V.P. // Chem. Phys. Lett., 103, 205-208 (1983)

35. Вугмейстер Б.Е. // ФТТ, 25, 2796-2798 (1983).

36. Воронько Ю.К., Мамедов Т.Г., Осико В.В. // ЖЭТФ, 71 (2), 478-496 (1976).

37. Grant J.C.W. // Phys. Rev. B4, 648 (1971).

38. Клокишнер С.И., Ткачук A.M. // Опт. и спектр., 68 (4) 745-752285 (1990).

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.