CC BY
0ИССЛЕДОВАНИЕ МАГНИТОКРИСТАЛЛИЧЕСКОЙ АНИЗОТРОПИИ В МОНООКСИДЕ КОБАЛЬТА ПРИ ПОМОЩИ ФУНКЦИЙ ГРИНА С ПРОСТРАНСТВЕННЫМ РАЗРЕШЕНИЕМ
Подшивалов Алексей Павлович, Кашин Илья Владимирович, Андреев Сергей Николаевич Уральский федеральный университет им. Б.Н. Ельцина, г. Екатеринбург
E-mail: i.v.kashin@urfu.ru
Аннотация. В данной работе проведено исследование механизмов возникновения одноузельной магнитной анизотропии типа легкая ось, в проводящем моноксиде кобальта. Для этого энергия магнитокристаллической анизотропии (МКА) атома Co была оценена при помощи оригинального подхода на основе электронных функций Грина с пространственным разрешением. Расчёты показали, что МКА формируют внутриатомные эффекты и взаимодействие с атомами Co с коллинеарным направлением спина.
Ключевые слова: магнитокристаллическая анизотропия, монооксид кобальта, Функции Грина.
В данной работе применяется разработанный теоретический метод для исследования влияния магнитокристаллической анизотропии (МКА) в металлических системах. Метод основан на формализме функций Грина с явным учетом зависимости от вектора обратного пространства [1].
В отличие от известного метода, использующего аппарат межузельных функций Грина [2], предлагаемый подход обладает большей численной устойчивостью при расчете энергии МКА по отношению к плотности сетки Монкхорста-Пака. Это связано с тем, что мы заменяем попарное суммирование атомных вкладов на композицию вкладов подрешеток, вычисляемых как единое целое. Таким образом, проблема медленной или вовсе отсутствующей сходимости при оценке пространственной суммы вкладов в методе [2] полностью устраняется.
Известно, что сильная МКА, наблюдаемая в реальных объемных кристаллах, встречается довольно редко из-за высокой симметрии решетки. Обычно величина разницы энергии при параллельной и перпендикулярной ориентации локального спинового момента составляет единицы мкэВ, однако при сочетании определенных факторов в одном материале её значение может возрасти до нескольких мэВ.
ВЕСТНИК НАУКИ И ТВОРЧЕСТВА
Хорошим примером служит оксид кобальта (CoO), структура типа каменной соли которого искажается наличием антиферромагнитного порядка II типа. Благодаря этому теоретическая оценка энергии МКА [4] составляет ~1 мэВ, определяющая легкую ось намагничивания.
Подобный тип антиферромагнетизма в CoO означает наличие последовательности ферромагнитных плоскостей вдоль направления с противоположным направлением локальных спиновых магнитных моментов для соседних плоскостей. Важно отметить, что направление укладки отличается от обычного кубического [3].
Каждый из четырех атомов в ячейке принадлежит различной подрешетке кристалла, подчеркивая тот факт, что физическую решетку атомов Co можно интерпретировать как композицию четырех решеток Браве.
Для описания кристалла в формализме электронной модели общепринятой практикой является использование приближения сильной связи. Пренебрегая спин-орбитальным взаимодействием, записываем Гамильтониан в матричном виде:
[Я*(Т)]0- = $еГ*Ц*то, (1)
где На(Т) - матрица размерности элементарной ячейки, описывающая взаимодействие двух ячеек; T - вектор трансляции; i - атом из ячейки T = 0; j -атом из ячейки T.
Данную матрицу удобно представить в обратном пространстве для использования инструментария функций Грина:
На(к) = ^ На(Т) exp(ikT), (2) т
Исходя из определения запишем выражение для А>зависимой функции Грина:
д°(Е,к) = {Е-н°(к)}-\ (3)
Спин-орбитальное взаимодействие можно добавить в начальную модель как возмущение. В данном случае энергия МКА вдоль оси квантования
^electron = ~ ^Xj Jtf^-tf^-JdE, (4)
ij _0°
»
35
ВЕСТНИК НАУКИ И ТВОРЧЕСТВА
где G?- =
i^lk[SaiE,k)]lJexp(-ikTij)
межузельная версия,
описывающая взаимодействие между атомами i и j, функция Грина выражена в
одинаковым для любого атома.
В использованном методе [1] уравнение (4) переписывается относительно локальных А>зависимых функций Грина вместо межузельных, в итоге получаем
Были проведены расчеты электронной структуры CoO методом функционала плотности (DFT). Для этого использовалась обобщенная градиентная аппроксимация (GGA) с эффективным кулоновским отталкиванием на атомах Co (GGA+L^) и обмен-корреляционным функционалом Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) [5]. Расчеты GGA+^ основаны на схеме Дударева и соавторов [6] и выполнялись с использованием пакета программного обеспечения Quantum Espresso.
Для построения низкоэнергетической модели магнеторазрывной 3d-оболочки Co полученные из GGA+^ волновые функции были спроектированы на максимально локализованные функции Ванье. Они описывают наряду с 3d-состояниями также 4s, 4р-состояния для кобальта и 2s, 2р-состояния для кислорода из-за существенной взаимосвязи соответствующих зон.
Спиновый магнитный момент на каждый атом кобальта определён как 2.53 цв, тем не менее многие обменные функционалы показывают значение ближе к 3 цв, что даёт нам возможность рассматривать локальный спиновый магнитный момент для каждого атома кобальта как спин S = 3/2.
Результаты расчёта угловой зависимости энергии МКА атома кобальта согласуются с данными, представленными в работе [4]. Путём разложения зависимости энергии МКА на составляющие по подрешеткам впервые было
к .
i j к
где :£[•]= ¿J^ImTr^M^.
»
36
ВЕСТНИК НАУКИ И ТВОРЧЕСТВА
показано, что доминирующий вклад в энергию МКА вносят подрешетки, в которых локальные спиновые магнитные моменты атомов Co коллинеарны локальному спиновому магнитному моменту того атома, для которого вёлся расчёт энергии МКА.
Таким образом, мы на примере монооксида кобальта показываем, что предложенный метод эффективен для исследования влияния магнитокристаллической анизотропии в реальных материалах с металлической электронной структурой.
Исследование выполнено за счет гранта Российского научного фонда № 23-72-01003, https://rscf.ru/project/23-72-01003/
Литература:
1. Ilya V. Kashin, Sergei N. Andreev, Magnetocrystalline anisotropy in metallic systems: fast and stable estimation in Green's functions formalism // arXiv. 2024. 2403.14241.
2. V. V. Mazurenko, Y. O. Kvashnin, F. Jin, H. A. De Raedt, A. I. Lichtenstein, and M. I. Katsnelson, First-principles modeling of magnetic excitations in Mn12 // Phys. Rev. B. 2014. № 89. 214422.
3. W.L. Roth, Magnetic Structures of MnO, FeO, CoO, and NiO // Phys. Rev. 1958. № 110. 1333.
4. A. Schron, C. Rodl, F. Bechstedt, Crystalline and magnetic anisotropy of the 3d-transition metal monoxides MnO, FeO, CoO, and NiO // Phys. Rev. B. 2012. № 86. 115134.
5. J. P. Perdew, K. Burke, and M. Ernzerhof, Generalized gradient approximation made simple // Phys. Rev. 1996. № 77. 3865.
6. S. L. Dudarev, G. A. Botton, S. Y. Savrasov, C. J. Humphreys, and A. P. Sutton, Electron-energy-loss spectra and the structural stability of nickel oxide: An LSDA+U study // Phys. Rev. B. 1998. № 57. 1505.
