Первопринципные расчеты магнитных характеристик пленок Co на медной подложке и расчет коэффициента магнитосопротивления для мультислойной магнитной структуры Co/Cu(001)/Co Текст научной статьи по специальности «Физика»

ФИЗИКА

Вестн. Ом. ун-та. 2016. № 4. С. 35-39.

УДК 539.2

М.В. Мамонова, В.В. Прудников, П.В. Прудников

ПЕРВОПРИНЦИПНЫЕ РАСЧЕТЫ МАГНИТНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК ПЛЕНОК СО НА МЕДНОЙ ПОДЛОЖКЕ И РАСЧЕТ КОЭФФИЦИЕНТА МАГНИТОСОПРОТИВЛЕНИЯ

ДЛЯ МУЛЬТИСЛОЙНОЙ МАГНИТНОЙ СТРУКТУРЫ С0/Си(001)/С0*

Проведены первопринципные расчеты энергетических и магнитных характеристик с использованием PAW РВЕ приближения для пленок Со на медной подложке. Осуществлен расчет коэффициента магнитосопротивления для разных значений толщин ферромагнитных пленок Со при задании шкалы температур через величину интеграла обменного взаимодействия, полученного в рамках первопринципных расчетов, Jl = 2,52 - 10"14 эрг. Произведен учет взаимодействия атомов, следующих за ближайшими с константой обменного взаимодействия J2 = 1,68 - 10-14 эрг. Рассчитанная температурная зависимость коэффициента магнитосопротивления находится в хорошем соответствии с экспериментальными данными, полученными для структуры Со/Си(001)/Со.

Ключевые слова: гигантское магнитосопротивление, мультислойные структуры, ультратонкие магнитные пленки, коэффициент магнитосопротивления.

Физика ультратонких магнитных пленок с толщинами от одного-двух атомных слоев до нескольких десятков слоев является направлением интенсивных научных исследований в течение последних двух десятков лет (см. обзор [1]). Этот повышенный интерес ученых вызван целым рядом уникальных свойств пленок, отличающихся от свойств объемных материалов, что обусловливает важность этих новых объектов как для развития фундаментальных основ физики магнетизма и физики поверхности, так и их практическими приложениями [2; 3]. Ультратонкие магнитные пленки находят широкое применение в микроэлектронике и вычислительной технике в качестве магнитных носителей для записи и хранения информации в запоминающих устройствах [4-6]. Магнитные пленки обладают рядом уникальных особенностей, способствующих повышению плотности записи информации и быстродействия запоминающих устройств. На основе тонких магнитных пленок разрабатываются также конструкции различных управляемых устройств в СВЧ диапазоне: фильтров, амплитудных модуляторов, ограничителей мощности, фазовых манипуляторов и т. д.

Исследование тонких магнитных пленок существенно расширило представления о физической природе анизотропии ферромагнетиков, особенностях формирования локальных атомных магнитных моментов в поверхностных слоях и межфазных областях, позволило выявить и исследовать возможность существования магнитного упорядочения в квазидвумерных системах, обнаружить явление гигантского магнитосопротивления [7; 8]. Значительные достижения в развитии технологии позволяют в настоящее время получать высокого качества ультратонкие пленки и мульти-слойные покрытия на основе магнитных переходных металлов Ре, Со и № и их сплавов [1].

В настоящее время для описания структурных, энергетических и магнитных свойств монослойных и многослойных поверхностных систем до* Работа поддержана грантом Российского научного фонда, проект № 14-12-00562.

© Мамонова М.В., Прудников В.В., Прудников П.В., 2016

статочно широко применяется подход, основанный на применении метода функционала спиновой плотности [9; 10]. В данной работе реализовано применение метода функционала спиновой плотности в первопринцип-ном подходе к расчету энергетических и магнитных характеристик пленок Co на медной подложке. Затем осуществлен расчет интегралов обменного взаимодействия для ближайших и следующих за ближайшими соседями. Полученные значения интегралов обменного взаимодействия затем применены к расчету температурной зависимости коэффициента магнитосопротивления.

В основе первопринципных расчетов электронной и кристаллической структуры магнитных материалов лежит спиновая теория функционала плотности. Теория функционала плотности - один из широко используемых методов расчета электронной структуры систем многих частиц в квантовой физике и квантовой химии как молекул, так и конденсированного вещества. Основная идея метода состоит в том, чтобы при описании электронной подсистемы заменить многоэлектронную волновую функцию ¥(ri, ..., rN) электронной плотностью p(r), чтобы уменьшить число свободных переменных. Чтобы обеспечить возможность расчета магнитных свойств, энергия системы записывается в виде функционала не только электронной плотности р(г), но и плотности намагниченности m(r). Волновые функции Кона-Шэма заменяются двухком-понентными волновыми функциями Паули ¥<и, способными представлять как плотность электронов, так и плотность намагниченности. Индекс a обозначает здесь спиновые состояния.

Из вариационного принципа получаются уравнения Кона-Шэма, аналогичные уравнениям Шредингера-Паули:

[-—V2 + Vn + <тВ ff -е„ № (г) = О,

ef a ai

(1)

где <г = <ххх + <уу + , <х,<у- матрицы Паули.

Эффективное магнитное поле

Вф = Бхс + В^ состоит из вклада Вхе, возникающего из обменно-корреляционной энергии, и вклада В^ внешнего поля е

B =-

ô

-Ехс [p{r), m(r)].

.......... (2)

dm(r) xc"

Для осуществления первопринципных расчетов применялся лицензионный программный пакет VASP (Vienna Ab-Initio Simulation Package) [11], предназначенный для моделирования атомно-молекулярных и электронно-ядерных систем методами квантовой механики с использованием набора псевдопотенциалов и метода проекционно-присоединенных волн (PAW). VASP исполь-

зует эффективные матричные схемы диаго-нализации. Электрон-ионное взаимодействие в системе описывается псевдопотенциалами Vanderbilt (US-PP) или методом про-екционно-присоединенных волн (PAW).

Основой метода PAW [12] является преобразование, которое отображает истинные волновые функции с их полной узловой структурой на вспомогательные волновые функции, являющиеся удобными в численных расчетах. В качестве вспомогательных волновых функций обычно выбираются функции, имеющие быструю сходимость при плоско-волновом разложении. Метод PAW позволяет значительно сократить число плоских волн на один атом в переходных металлах и элементах первой группы.

Нами исследовалась система, состоящая из пластины меди с ориентацией (100) поверхностной грани и адсорбированной на ней с двух сторон ферромагнитной пленкой кобальта. Система моделировалась с помощью периодической 24 и 32-атомной суперя-чейки 2 х 2, состоящей из трех атомарных слоев меди и двух и трех атомарных слоев кобальта с обеих сторон пластины. Толщина вакуумного слоя равная 3 А выбиралась таким образом, чтобы две поверхности, образованные пластиной, не взаимодействовали друг с другом из-за периодических граничных условий.

Таблица 1 Значения магнитных моментов атома кобальта в i-ом слое ц\ и среднего jtot для систем с толщиной пленки Co в два и три монослоя

Система Ji JE/ат J2 JE/ат Цз ¡JE/ат J tot JE/ат

2-ML Co LDA APW [13] GGA APW [13] 1,545 1,472 1,640 1,746 1,706 1,810 1,650 1,589 1,725

3-ML Co 1,602 1,580 1,825 1,670

Расчеты электронной структуры осуществлялись интегрированием в зоне Брил-люэна с использованием к-сетки, построенной по методу Монкхорста-Пака. Размерность к-сетки была выбрана 8x8x1 при энергии обрезания базиса плоских волн равной 350 эВ. Был проведен расчет значений магнитных моментов атома кобальта для каждого слоя пленки ^ и среднего магнитного момента атома ^ для пленок Со с толщиной в два и три монослоя (табл. 1). Достоверность полученных значений подтверждает хорошее согласие приведенных в табл. 1 результатов наших расчетов для системы 2ML Со/Си(100) со значениями, полученными в работе [13]. Сравнение значений магнитных моментов атомов в разных слоях позволяет сделать вывод, что наибольшим моментом

обладают атомы наиболее удаленные от подложки.

Нами был осуществлен первопринцип-ный расчет значений интегралов . и .2 обменного взаимодействия между соседними атомами Со (ближайшими и следующими за ближайшими соседями) в структуре Со/Си(001)/Со с использованием специализированного программного пакета УЛ8Р с применением методики, представленной в работе [14]. Рассмотренная структура состояла из трех моноатомных слоев для пленок Со и трех моноатомных слоев для пленки меди. Система моделировалась с помощью периодической 36-атомной суперячейки 2 х 2 для ГЦК-структуры кобальта (рис. 1). В расчетах учитывалось коллинеарное магнитное взаимодействие с ориентацией спинов, параллельной поверхности. Расчеты электронной структуры осуществлялись интегрированием в первой зоне Бриллюэна с использованием к-сетки, построенной по методу Монкхорста-Пака. Размерность к-сетки была выбрана 13 х 13 х 1 при энергии обрезания базиса плоских волн равной 280 эВ и толщиной вакуумного слоя равной 5 А.

Рис. 1. Поверхностная ячейка 2x2 для ГЦК-структуры кобальта и наглядное представление для обменного взаимодействия с интегралами Ji и Ji для атомов в ферромагнитной пленке Co

Были проведены расчеты полной энергии для различных ферромагнитных и антиферромагнитных спиновых конфигураций в рамках метода PAW при использовании для

расчета обменно-корреляционной энергии функционала в приближении обобщенного градиента в форме GGA-PBE [15]. Вклад в полную энергию, соответствующий обменному взаимодействию, описывался модельным гамильтонианом Гейзенберга (в расчете на одну ячейку):

(з)

•J

где n - число ячеек в пленке.

Значения интегралов обменного взаимодействия для ближайших J1 и следующих за ближайшими соседями J2 могут быть получены на основе расчета разницы полных энергий системы для ферромагнитной Е® и антиферромагнитных спиновых конфигураций ЕАФ:

N..J. = ДЕ. = ЕАФ - ЕФ, (4)

J J II ' V I

где Nj - число пар атомов в ячейке с антипараллельными спинами для i-го антиферромагнитного состояния для случая учета взаимодействия ближайших соседей (j = 1) и для случая учета взаимодействия следующих за ближайшими соседями (j = 2). Значения параметров в данном уравнении, полученные в результате первопринципных расчетов для структуры Co/Cu(100)/Co с двух- (2-ML) и трехмонослойными (3-ML) пленками кобальта Co и трехмонослойной пленкой меди Cu(100), представлены в таблице 2.

Таблица 2 Антиферромагнитные спиновые конфигурации, число пар атомов с антипараллельными спинами N и рассчитанные значения разницы энергий ЛЕ для 2-ML и 3-ML пленок Co

i-е АФ ориентации AEi Nu Ni2

состояние спинов эВ/ат

1 +—+ - 0,171 13 0

- +—+

2 + +— 0,171 8 4

—+ +

1 +—+ - 0,173 22 0

- +—+

+—+ -

2 + +— 0,173 18 6

—+ +

+ +—

Рассчитанные значения обменных интегралов равнялись .1 = 4,22 • 10-14 эрг, .2 = 5,24 • • 10-14 эрг для двухмонослойной пленки и .1 =2,52 • 10-14 эрг, .2 =1,68 • 10-14 эрг для трех-монослойной пленки кобальта.

В данной работе осуществлен расчет коэффициента магнитосопротивления, определяемого соотношением:

Я(и = 0) - Я(И ф 0)

8 h =:

(5)

Я(И ф 0)

где Я(И = 0) и Я(И Ф 0) - сопротивление образца без поля и во внешнем магнитном поле, соответственно.

Введем величину сопротивления для двух групп электронов со спином вверх и вниз при прохождении ферромагнитного слоя как Щ и Щ , соответственно. В случае

Н£0 намагниченности соседних ферромагнитных слоёв ориентированы параллельно друг другу (ферромагнитная конфигурация). Общее сопротивление такой структуры задается формулой:

2Щ Щ

Я(И Ф 0) = -

(б)

Щ + Щ

При отсутствии внешнего магнитного поля намагниченности двух магнитных слоев ориентированы антипараллельно (антиферромагнитная конфигурация). Общее сопротивление будет равно:

Я(И = 0) =

Щ + Щ 2 '

(7)

Таким образом, коэффициент магнито-сопротивления можно вычислить по формуле:

5„ =

(Щ -Щ )2 (Л - Л)2

Щ Щ

4ЛТ Л1

(8)

где Л | = ещ ^ < V | > - плотность тока. Здесь П I - концентрация электронов с проекциями спинов на ось 7 = 1/2 и 7 = 1/2 -1/2, п = п + П - полная концентрация электронов, < ^ > - средние скорости электронов

с соответствующими проекциями спинов. Концентрацию электронов можно выразить через намагниченность пленки Пц / п = = (1 ± т) /2 , определяемую в процессе Монте-Карло моделирования ее магнитных свойств. Среднюю скорость электронов < V > можно выразить через подвижность электронов и напряженность внешнего электрического поля, а затем через вероятность перескока электрона в единицу времени из I ячейки в соседнюю ячейку по направлению электрического поля [16]:

ДЕ;

< V >= цЕ = — е Т Т

(9)

где ДЕ - изменение энергии электронов . ячейки при их переходе в соседнюю ячейку. Е определяется соотношением:

Е. =-4Х-) -ЛБ:(пл -пл). (10)

]

На основе представленных выше соотношений нами был осуществлен расчет температурной зависимости коэффициента маг-нитосопротивления для трехслойной магнитной структуры Со/Си(001)/Со при различных толщинах N ферромагнитных слоев. Процедура расчета состояла в следующем:

при Монте-Карло моделировании магнитной структуры в состоянии термодинамического равновесия системы при температуре Т на каждом Монте-Карло шаге определялась намагниченность ферромагнитных пленок т1 и т2, которая позволяла задавать концентрации электронов п | в ячейках пленок; затем в соответствии с соотношениями (8)-(9) рассчитывались средние скорости электронов < V 4, > и плотности тока Л ^ с учетом

созданной в данный момент моделирования спиновой конфигурацией и усредненные по шагам Монте-Карло в течение интервала времени моделирования равновесного состояния; на последнем этапе проводилось вычисление коэффициента магнитосопротив-ления (10).

200 т,к а

— М-мЛеСжй ¡Ы=Л)

— те

Т. к б

Рис. 2. Зависимость коэффициента магнитосопротивления

трехслойной структуры, состоящей из двух ферромагнитных слоев, разделенных немагнитным слоем, от температуры для различных значений толщины N ферромагнитных пленок (а), и график температурной зависимости коэффициента магнитосопротивления для структуры Со/Си/Со при толщине пленок кобальта в 1,2 нм (б) [19]

На рис. 2а представлены рассчитанные температурные зависимости коэффициента магнитосопротивления при различных значениях толщины N ферромагнитных пленок. Наблюдаемые изменения коэффициента магнитосопротивления с увеличением тол-

щины ферромагнитных пленок N соответствуют размерным изменениям критической температуры ферромагнитного фазового перехода в гейзенберговских пленках, выявленных в работах [17; 18] и находящихся в согласии с результатами экспериментальных исследований размерных явлений в ультратонких пленках Ре, Со и N1 на подложках из немагнитных металлов [1].

На рис. 2б представлен график вычисленной температурной зависимости коэффициента магнитосопротивления для мульти-слойной структуры из пленок Со с толщиной N = 4 монослоев при задании шкалы температур через вычисленную в результате пер-вопринципных расчетов величину интеграла обменного взаимодействия ближайших соседей . = 2,52 • 10-14 эрг и использовании интеграла обменного взаимодействия следующих за ближайшими соседями .2 = 1,68 • • 10-14 эрг, соответствующих кобальту. На том же рисунке приведены результаты экспериментального измерения температурной зависимости коэффициента магнитосопро-тивления для мультислойной структуры Со/Си(001)/Со при толщине пленок кобальта в 1,2 нм, соответствующей N = 4 [19]. Видно, что рассчитанная нами температурная зависимость коэффициента магнитосопротивле-ния находится в хорошем соответствии с экспериментальными данными.

Заключение

В представленной работе осуществлены первопринципные расчеты энергетических и магнитных характеристик для пленок Со на медной подложке с использованием РЛШ РВЕ приближения. Был проведен расчет значений магнитных моментов атома кобальта для каждого слоя пленки и среднего магнитного момента атома для пленок Со с толщиной в два и три монослоя. Был осуществлен перво-принципный расчет значений интегралов .1 и .2 обменного взаимодействия между соседними атомами Со (ближайшими и следующими за ближайшими соседями) в структуре Со/Си(001)/Со с использованием специализированного программного пакета УЛ8Р. Осуществлено описание эффекта гигантского магнитосопротивления в мультислой-ных магнитных структурах с использованием модели Гейзенберга для задания магнитных свойств тонких ферромагнитных пленок, образующих данные структуры. Методами Монте-Карло реализован расчет коэффициента магнитосопротивления трех-пленочных структур для разных значений толщин ферромагнитных пленок Со при задании шкалы температур через величину интеграла обменного взаимодействия, полученного в рамках первопринципных расчетов, . = 2,52 • 10-14 эрг. Произведен учет взаимодействия атомов, следующих за ближайшими с константой обменного взаимодей-

ствия J2 =1,68 • 10-14 эрг. Рассчитанная температурная зависимость коэффициента маг-нитосопротивления находится в хорошем соответствии с экспериментальными данными, полученными для структуры Co/Cu(001)/Co.

ЛИТЕРАТУРА

[1] Vaz C. A. F, Bland J. A. C, Lauhoff G. Magnetism in ultrathin film structures // Rep. Prog. Phys. 2008. Vol. 71. P. 056501-056578.

[2] Bland J. A. C, Heinrich B. (eds) Ultrathin Magnetic Structures IV. Berlin : Springer, 2005. 257 p.

[3] Prinz G. A. Magnetoelectronics applications // J. Magn. Magn. Mater. 1999. Vol. 200. P. 57-68.

[4] Василевский Ю.А. Носители магнитной записи. М. : Наука, 1989. 219 с.

[5] Nabiyouni G. Growth, characterization and magne-toresistive study of electrodeposited Ni/Cu and Co-Ni/Cu multilayers // J. Cryst. Growth. 2005. Vol. 275. P. 1259-1262.

[6] Chappert C, Fert A., Nguyen van Dau F. The emergence of spin electronics in data storage // Nature Mater. 2007. Vol. 6. P. 813-822.

[7] Грюнберг П. А. От спиновых волн к гигантскому магнетосопротивлению и далее // УФН. 2008. Т. 178. С. 1349-1358.

[8] Ферт А. Происхождение, развитие и перспективы спинтроники // УФН. 2008. Т. 178. С. 13361348.

[9] Munoz F. et al. First-principles theoretical investigation of monoatomic and dimer Mn adsorption on noble metal (111) surfaces // Phys. Rev. B. 2012. Vol. 85. P. 115417.

[10] Yan J., Jacobsen K. W, Thygesen K. S. First principles study of surface plasmons on Ag(111) and H/Ag(111) // Phys. Rev. B. 2011. Vol. 84. № 23. P. 235430.

[11] Kresse G., Marsman M, Furthmuller J. VASP the guide: Introduction. Computational Materials Physics, Faculty of Physics. Austria: Universitat Wien (2015). URL: http:cms.mpi.univie.ac.at/vasp/ vasp/vasp.html.

[12] Blochl P. E. Projector augmented-wave method // Phys. Rev. B. 1994. Vol. 50. P. 17953-17979.

[13] Pentcheva R., Scheffler M. Stable and metastable structures of Co on Cu(001): An ab initio study // Phys. Rev. B. 2000. Vol. 61. P. 2211-2220.

[14] Wang J-T. et al. Exchange interaction and magnetic phase transition in layered Fe/Au(001) super-lattices // Phys. Rev. B. 2000. Vol. 62. P. 33543360.

[15] Perdew J. P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized gradient approximation made simple // Phys. Rev. Lett. 1996. Vol. 77. P. 3865-3868.

[16] Прудников В. В., Прудников П. В., Мамонова М. В. Квантово-статистическая теория твердых тел. Омск : Изд-во Ом. гос. ун-та, 2014. 492 с.

[17] Прудников П. В., Прудников В. В., Медведева М. А. Размерные эффекты в ультратонких магнитных пленках // Письма в ЖЭТФ. 2014. Т. 100. С. 501-505.

[18] Prudnikov P. V, Prudnikov V. V, Menshiko-va M. A., Piskunova N. I. Dimensionality crossover in critical behaviour of ultrathin ferromagnetic films // JMMM. 2015. Vol. 387. P. 77-82.

[19] Bass J., Pratt W. P. Current-perpendicular (CPP) magnetoresistance in magnetic metallic multilayers // JMMM. 1999. Vol. 200. P. 274-289.