CC BY
17
ДОКЛАДЫ АКАДЕМИИ НАУК РЕСПУБЛИКИ ТАДЖИКИСТАН _2017, том 60, №1-2_
ФИЗИКА
УДК 537.9+537.6
Д.А.Саттаров,
член-корреспондент АН Республики Таджикистан Х.Х.Муминов
ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ СОСТОЯНИЯ ОДНОМОЛЕКУЛЯРНОГО МАГНЕТИКА
ПРИ УЧЕТЕ КВАДРУПОЛЬНОГО МОМЕНТА МЕТОДОМ КОГЕРЕНТНЫХ
СОСТОЯНИЙ ГРУППЫ SI
Физико-технический институт им. С.У.Умарова АН Республики Таджикистан
В работе рассчитаны энергетические состояния одномолекулярно ри учёте
квадрупольного магнитного момента методом когерентных состояний группы SU(3), исследован рельеф энергетической поверхности в зависимости от значений параметров одноионной анизотропии: спинового и квадрупольного обмена, а также параметров квадрупольной динамики. Показано наличие дополнительных минимумов в основном состоянии одномолекулярного магнетика при учёте квадрупольного обмена.
Ключевые слова: SU(3)-спиновые когерентн остояни. нетики, одноионная анизотропия, квадрупотвзаимодей
Магнитные наноструктуры вообще и одномолекулярные магнетики (ОММ) в частности проявляют удивительное квантово-механическое поведение и представляют большой интерес, так как могут иметь технологическое применение в устройствах хранения информации и квантовых вычислениях.
Впервые полученный в 1980 году [1] молекулярный магнетик Mnl2Ol2(CHзCOO)l6(H2O)4 (далее Мп — 12) был незаслуженно забыт вплоть до 1991 г., когда в работах [2, 3] были выявлены большой молекулярный магнитный момент и магнитная бистабильность. В 1993 г. Анупам Гарг (Anupam Garg) [4] теоретически предсказал, что магнитное поле может использоваться для управления интер-
ференцией инстантонных траекторий, что должно приводить к периодическому гашению вероятности туннелирования и туннельного расщепления уровней. Далее, при исследовании свойств ещё од-
ного синтезированного ОММ — Fe8O2(OH)12(tacn)6Br8 (далее Fe — 8) [2], наблюдалась периодическая
осцилляция величины туннельного расщепления в магнитном поле, направленном перпендикулярно
Д / • \
легкой оси намагничения [5]. Это согласуется с предположениями Гарга [4].
тользуя метод спиновых когерентных состояний (СКС) группы SU(2), интеграл по траекториям в представлении этих состояний [6-8], Гарг получил квазиклассическое приближение кванто-во-механической задачи.
В данной работе проводится анализ модифицированного гамильтониана модели единого (суммарного) спина (Single-Spin Model). За основу взят гамильтониан для молекулы Мп — 12 в отсутствии внешнего магнитного поля, но с учетом поперечной анизотропии четвёртого порядка [9]:
Адрес для корреспонденции: Саттаров Джамолиддин Абдужабборович. 734063, Республика Таджикистан, г.Душанбе, пр. Айни, 299/1, Физико-технический институт АНРТ. E-mail: iristropos@yandex.ru
Н = О ( §2 - ) + К(^ + + Л (^ - ) , (1)
где О > /1 > К > 0 — параметры анизотропии, ( I = х, у, г) — стандартные операторы проекций спина, а 5+ = § х + I §у.
Первый член отражает наличие у системы оси легкого намагничения вдоль оси г , система обладает аксиальной симметрией относительно г; второй член выражает наличие четырёхкратной поперечной анизотропии, это даёт образование четырёх равных энергетических максимумов в плоскости х — у, ось г - ось симметрии С4; третий член увеличивает упомянутые максимумы вдоль оси х и уменьшает максимумы вдоль оси у(см. [9]).
Метод когерентных состояний (КС) является квазиклассическим приближением, в этих состояниях минимизируется соотношение неопределенностей Гейзенберга. Оператор Гамильтона системы усредняется по КС, в которых поведение системы наиболее близко к классическому, а следовательно, можно ограниченно применять гамильтонов формализм. Весь вопрос в том, как проводить усреднение входящих в гамильтониан спиновых операторов п-ой степени. Наша модификация касается второго члена уравнения (1), а именно вида операторов .
В упомянутых работах [4, 10] усреднение проводилось
ах [4, 10] усреднение проводилось по схеме: (СБ^СБ) = (С5\§±Л\СБ)-..,(СБ\§±Л\СБ).
_ , (2)
п сомножителей
Если под | С5 ) понимают КС группы SU(2), отвечающие операторам спина 5 = -, выражение (2) остаётся верным. Однако для спиновых операторов произвольного значения спина независимыми являются лишь его степени от 1 до , то есть оператор будет выражаться через более низкие степени оператора 5г [10]. Таким образом, для спина 5 = ^ все операторы степени выше 1-ой
выразить через линейную комбинацию операторов . Операторы же более высоких степеней будут
выражаться через 1 и 2 степени ( ).
Восемь операторов спина образуют группу , для полноты динами-
ческого описания, отражающего все взаимодействия, определяемые величиной спина, необходимо минимальное количество действительных динамических переменных, равное 45 = 4-1 = 4 [11]. Вид SU(3)-КС выбран в действительной параметризации, предложенной в работе [12]. Учитывая сказанное выше, нами предлагается следующая схема усреднения второго члена уравнения (1) по КС группы :
<С5 | §* | С5) = <С5 | §2 | С5) - <С5 | 4 | С5) = (3)
= <С5 | 4 4 | С5) - < С5 | 4 4 | С5). ( )
Данная модификация позволяет взглянуть на одноионную анизотропию 4-го порядка как на наличие внутреннего квадрупольного взаимодействия, то есть квадрупольный обмен, а также даёт возможность учесть динамику модулей вектора классического спина и квадрупольного момента. По-
пытка учета динамики модулей вектора классического спина и квадрупольного момента впервые была осуществлена в [13], однако усреднение в этой работе проведено по схеме (2). Усредняя второй член (1) по схеме (3), получим:
K(ßt + §ï) = к(<5+5+>•(S,s,) + <s s >■<s s >).
—>
—>
tf(<CS|S+S+|C5) • <CS|S+S+|CS) + <CS|S_S_|CS) • <CS|S_S_|CS)) = ^^^ (4)
Выражение в круглых скобках ассоциируется с квадрупольным магнитным моментом. Хотя при более общем рассмотрении вид среднего квадрупольного момента, полученного в [14], оказывается более сложным:
-«.f.
д2 = СШ • СШ + СШ • &$+> + <5_5_> • <5+5+> + (1 — <44»-. (5)
Стоит отметить, что третий член уравнения (1) мы намеренно усредняем по схеме (2), т. к. <^>(> • <£г> — представляет собой классический аналог спин-спинового («диполь-дипольного») взаимодействия или взаимодействие спина с поперечным внешним магнитным полем; конструкция <^>+^>+> • — взаимодействие «суперспинов»-квадруполей, что является следствием наличия
внутренней структуры «единого спина».
щах D, тогда уравнение э]
Для упрощения, будем измерять энергию в единицах О, тогда уравнение энергии системы (в безразмерном виде) с учётом (4) и всех замечаний по усреднению в (3) примет вид: Ес1 = (Н) = (С5\Н\СБ) =^2[2(1 + Ясо5(2ф))со52(2^)5т2(0) --Б2ксс>5(9)51п(4(р)51п(2д) ((3 + со5(20))5т(2,д)5т(4у) + )^т(2у)5т2(0)) + + ^52&со5(4<р) (зт2(2д) (соз2(2у)(3 + соз2(20)) — 16со52(0)зт2(2у)) + (6)
+ 4со5(2у)(3 + со5(20))5т(2^)5т2(0) + 45т4(0))],
где 0, <, у, д — и есть те самые четыре параметра, описывающие спиновую динамику (углы 0, < сферической системы координат), квадрупольную динамику (угол у описывает вращение квадрупольно-
-------^ - —---------------ния их дл - '"2 ■ -2 —^ ■ - 1 Л
го момента вокруг спина) с учетом сокращения их длин + = cos^(2,g) + sin^(2,g) = 1), Л = —.
D
а вокруг спина) с учетом сокращения и
/s Xj
зуализация энергии (6) в сферических к
Визуализация энергии (6) в сферических координатах (Я^, 0, с учётом изменения параметров Я, fc, 7 выполнена по результатам расчётов в математическом пакете Wolfram Mathematica и представлена на рис. 1 и 2.
ьтатам ра льтатам ра
Рис.1. Э]
¿=0.003
£
кие поверхности ли(3)-модели при значениях параметров: а) Л=0.394, k=g=y=0; б) Я=0, ¿=0.00386, g=Y=0; г) Л=0.383, ¿=0.00438, g=0.2482, у=0; д) Л=0.238, ¿=0.00068, .614, у=0.754; е) 7=0.158, ¿=0.0078, g=0.6095, у=4.687.
я /у г>
гетические поверхности SU(3)-модели п )0386, g=Y=0; в) 7=0.383, ¿
ских по
верхностей показывает, что в случае X=k=g=y=0 энергетическая
Анализ энергети
поверхность аксиально симметрична относительно оси , также явно видны два минимума, при 0 = 0 и в = 7тт/2 , соответствующие ориентации спина вдоль оси легкого намагничения. За образование этих минимумов отвечает первый член в (1).
Рис. 2. Изменения цен к=0.00438, §=у=0; б) X к=0.00438, g=0.17435
ых энергетичес—.....
=0.00438, §=0.108,
).108, у=0; в) Х=0.383, к
зависимости от значений д и у: а) Х=0.383, =0.00438, §=0.174358, у=0; г) Х=0.383,
На рис.1а приведен случай поперечной анизотропии 2-го порядка, со средней осью у и жесткой осью х. Это соответствует значению X, отличному от нуля. При этом вклад от квадрупольного момента отсутствует ( к = 0 ). На рис.1б, наоборот, изображён случай, когда присутствует только квадрупольный момент (Л, = 0 , к 0). В плоскости х-у появляются уже четыре равных энергетических максимума, а также четыре «долины» — локальные минимумы энергии. Увеличение X приводит к асимметрии распределения энергии в направлениях х и у (рис.1в). В случаях, изображённых на рис.1а-в (параметры g=y=0) система ведёт себя аналогично случаю, описанному в [9].
Постепенное увеличение g (рис.1г) приводит к тому, что, во-первых, в экваториальной плоскости растёт отношение максимума энергии к минимуму, во-вторых, поверхность полярного минимума (воронка), постепенно деформируясь, превращается в четыре воронки, «оси» которых посте-
пенно отклоняются от оси г. Динамика такого превращения хорошо просматривается на рис. 2а, 2б и 2в. При больших значениях g (на рис.2в g=0.174358) в долинах возникают дополнительные лепестки, которые хорошо видны на рис. 1д, 1е, 2в и 2г.
Изменение у приводит к кручению основных лепестков (рис.1д). При больших значениях у=4.687 (рис.1е) в экваториальной плоскости возникает кольцевая перетяжка.
Таким образом, проведённый анализ показывает, что последовательный учёт квадрупольного обмена в гамильтониане ОММ в рамках подхода SU(3) КС приводит к более полному учёту квадру-польной динамики и, соответственно, к появлению дополнительных минимумов в основном состоянии. Последнее неизбежно приведёт к появлению дополнительных каналов туннелировани ветственно, к более богатой картине туннельного расщепления в ОММ.
ЮМ COCIOM-
юв туннелирования и, соот-
Поступило 25.10.2016 г.
\
1. Lis T. - Acta Crystallogr, 1980, B36, pp.2042-2046.
2. Caneschi A. et al. - J. Am. Chem. Soc., 1991, v. 113, pp.
3. Sessoli R., Gatteschi D., Caneschi A., Novak M.A. -
ЛИТЕРАТУРА ЛИТЕРАТУРА
p. 5873-5874.
iature, 1993, v.365, pp. 141-143.
5. Wernsdorfer W., Sessoli R. - Science, 1999, v.284, pp.133-1
4. Garg A. - EuroPhys. Lett., 1993, v.22(3), pp.205-210.
6. Kuratsuji H., Suzuki T. J. - Math. Phys., 1980, v.21(3), pp. 472-476.
7. Klauder J.R. - Phys. Rev. D, 1979, v.19, №8, pp. 2349-2356.
8. Kochetov E.A. - J. Math. Phys., 1995, v.36, №9, pp.4667-4679.
9. Foss-Feig M.S., Friedman J.R. - EPL, 2009, v.86, №2, Article I 002, pp.1-6.
10. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Курс теоретической физики: т.3. Квантовая механика (нерелятивистская теория)/ Под ред. Л.П.Питаевского. - М.: Физматлит, 2008, 800 с.
11. Ostrovskii V.S. - Sov. Phys. JETP, 1986, v.64(5), pp.999-1005.
12. Абдуллоев Х.О., Муминов Х.Х. - ФТТ, 1994, т.36, №1, с. 170-178.
13. Yousefi Y., Muminov Kh.Kh., Quadrupole excitation in tunnel splitting oscillation in nanoparticle Mn12. - Advances in Condensed Matter Physics, 2012, article ID 530765, pp. 1-4.
14. Муминов Х.Х., Теоретические исследования и математическое моделирование некоторых спиновых систем: Автореф. дисс. ... к.ф.-м.н. — Дубна: ОИЯИ, 1992.
/С4 ч/V V
Ч,.А.Саттаров, ад.Муминов
ХРЛАТХРИ ЭНЕРГЕТИКИИ МАГНЕТИКИ ЯК-МОЛЕКУЛЙ ДАР НАЗАРДОШТИ ГАШТОВАРИ ЧА^ОРКУТБЙ ТАВАССУТИ УСУЛИ ХРЛАТХРИ КО^ЕРЕНТИИ ГУРУ^И SU(3)
Институти физикаю техникаи ба номи С.У.Умарови Академияи илм^ои Цум^урии Тоцикистон
Дар маколаи мазкур долатдои энергетикии магнетики як-молекулй бо назардошти гаштовардои чадоркутбии магнитй тавассути усули долатдои кодерентии гурудй SU(3) дисоб карда шуда, релиефи сатди энергетикй вобаста аз киматдои параметрдои гайридамсонгардии
як-ионй, яъне мубодилаи спинй ва чадоркутбй, ва инчунин параметрдои динамикаи чадоркутбй тадкдк; карда шудааст. Мавчудияти минимумдои иловагй дар долати асосии магнетикдои як-молекулй дар назардошти мубодилаи чадоркутбй нишон дода шудааст.
Калима^ои калидй: холатуои коуерентии спинии SU(3), наномагнетищо, магнетищои як-молекулй, гайриуамсонгардии як-ионй, мубодилаи ча^орцутбй.
D.A.Sattarov, Kh.Kh.Muminov ENERGY STATES OF THE SINGLE-MOLECULE MAGNET ACCOUNTING QUADRUPOLE MOMENT AT THE SU(3) COHERENT STATES APPROACH
S.U.Umarov Physical-Technical InstituteAcademy of Sciences of the Republic of Tajikistan
In this paper energy states of the single-molecule magnet are calculated under the consideration of a quadrupole magnetic moment using SU(3) coherent states approach, the relief of the energy surface depending on values of parameters of single-ion anisotropy, i. e. spin and quadruple exchange, and also the parameters of quadruple dynamics is studied. Key words: SU(3) spin coherent states, nanomagnets, quadrupole interactions.
gle-ion anisotropy,
