CC BY
30
Häkkinen H., Manninen M. Metal clusters on inert surface: a simple model // Z. Phys. D. 1997. Vol. 40. P. 306-309.
10. Li Y.Z., Reifenberger R., Choi E. et al. Substrate induced deformation of nanometer-size gold clusters studied by non-contact AEM and TEM // Surf. Sei. 1991. Vol". 250. P. 383-390.
11. Schaefer D.M., PatilA., Andres R.P. et al. Elastic properties of individual nanometer-size supported gold clusters // Phys. Rev. B. 1995. Vol. 51. P. 5322-5332.
12. de Heer W.A. The physics of simple metal clusters: experimental aspects and simple models // Rev. Mod. Phys. 1993. Vol. 65. P. 611-676.
13. Kreibig U., Wollmer M. Optical properties of metal clusters // Springer Series in Physics. Berlin: Springer, 1995.
14. Dreizier R.M.,Gross E.U.K. Density functional theory : An approach to the quantum many-body problem. Berlin: Springer, 1990.
15. Barnett RN., Landmann U. Metallization of ionic clustere // Phys. Rev. Lett. 1991. Vol. 67. P. 727-730.
16. Cheng H.P., Landmann U. Controlled deposition, soft landing, and glass formation in nano-cluster-surface collisions // Science. 1993. Vol. 260. P. 1304-1307.
Häkkinen H., Barnett R.N., Landmann U. Metallization of the Na14Cl13 cluster // Europhys. Lett. 1994. Vol. 28. P. 263-269.
Häkkinen H., Manninen M. Metallic clusters on an ionic surface // Europhys. Lett. 1996. Vol. 20. P. 177-182.
19. Hou Q., Hou M., Bardotti L. et al. Deposition of Au„ clusters on gold (111) surfaces// Phys. Rev. B. 2000. Vol. 62. P. 2825-2835
20. Vervisch W., Molett C., Goniakowski J. Theoretical study of the atomic structure of Pd nanoclusters deposited on a MgO(lOO) surface // Phys. Rev. B. 2002. Vol. 65. P. 245411-2442420.
21. Gunnarsson O., Lundqvist B.I. Exchange and correlation in atoms, molecules, and solids by spin-density functional formalism // Phys. Rev. B. 1976. Vol. 13. P. 4274-4298.
22. Kohn W., Sham L.J. Self-consistent equations including exchange and correlation effects // Phys. Rev. 1965. Vol. 140. P. A1133—A1138.
23. Fiolhais C., Perdew J., Armster S.Q. et al. Dominant density parameters and local pseudopotentials for simple metals // Phys. Rev. B. 1995. Vol. 51. P. 14001-14011.
u
udopotentials that work: From H to Pu // Phys. Rev. B. 1982. Vol. 26. P. 4199-4228. "
25. Bonacic Kotecky V., Fantucci P., Kotecky J. Systematic ab initio configuration-interaction study of alkali-metal clusters. 11. Relation between electronic structure and geometry of small sodium clusters// Phys. Rev. B. 1988. Vol. 37. P. 4369-4375.
26. Bonacic Kotecky V., Boustani I., Guest M.F., Kotecky J. Ab initio configuration interaction study of the electronic and geometric structures of small sodium cationic clusters // J. Chem. Phys. 1988. Vol. 89. P. 4861-4866.
УДК 537.61 1.2
А.А. Баранов, C.B. Ермак, A.H. Разумов, В.В. Семенов
ЗАВИСИМОСТЬ ФОРМЫ ЛИНИИ РАДИООПТИЧЕСКОГО РЕЗОНАНСА
В ПАРАХ ЩЕЛОЧНЫХ МЕТАЛЛОВ ОТ ПАРАМЕТРОВ ВНЕШНИХ ЭЛЕКТРОМАГНИТНЫХ ПОЛЕЙ
Пары щелочных металлов используются как основное рабочее вещество для современных квантовых устройств с оптической накачкой; последние применяются в квантовой магнитометрии и технике образцовых мер частоты.
В слабых магнитных полях, сравнимых с геомагнитным, линия низкочастотного радиооптического резонанса основного состояния щелочных атомов формируется из серии нераз-
решенных зеемановских компонент, весовой вклад которых в общий контур зависит как от параметров света накачки (интенсивности и поляризации), так и амплитуды радиополя, индуцирующего магнитодипольные переходы между соседними зеемановскими подуровнями.
Частоты таких переходов различаются на величину определяемую квадратичным членом в зависимости от внешнего постоянного магнит-
ного поля [1]. При этом относительный вклад каждой из компонент в результирующий контур линии поглощения пропорционален квадрату матричного элемента соответствующего магни-тодипольного перехода [2]. В случае циркулярно поляризованного света накачки зеемановские компоненты радиооптического резонанса в щелочных парах приобретают так называемый "световой сдвиг" частоты, связанный с действием эффективного магнитного поля. Последнее вызывает дополнительное расщепление зееманов-ской структуры основного состояния атомов [3].
Таким образом, как форма линии радиооптического резонанса, так и ее центр тяжести в условиях неразрешенного спектра частот зее-мановских компонент выражаются через сложную зависимость от параметров внешних электромагнитных полей. Аналитическому исследованию указанной зависимости и посвящена настоящая работа. Аналогичное исследование было выполнено и для случая сверхвысокочастотного (СВЧ) радиооптического резонанса в парах щелочных металлов при индуцировании так назыываемых магнитонезависимых многофотонных переходов между подуровнями сверхтонкой структуры, которые используются в практике образцовых мер частоты [4].
При выполнении расчетов нами использовалась многоуровневая модель щелочных атомов в условиях столкновительной переориентации в возбужденном состоянии при действии циркулярно поляризованного излучения света накачки а+ и а-). Для случая а^-поляризации света накачки балансное приближение формализма матрицы плотности [5] позволяет описать изменение во времени ее диагональных элементов в виде:
(11
1 Рт,Рт
1
= -г
£ в
1-
2тр
V :2Т7ГУ
2(2/+ 1)^
1-
2 т'г 2/ + 1
Г'т\Г'т' ■
(1)
где Г — скорость оптической накачки, Г и /неполный момент атома и его проекция на выделенное направление, I — спин ядра.
Знак минус в выражении (1) берется для полного момента = 2, знак плюс — для Г— 1, если рассматриваются щелочные атомы с ядерным спином 3/2; для атомов цезия, ядерный спин ко-
торых равен 7/2, подобное чередование знаков выполняется соответственно для полных моментов Г— 4 и Г— 3.
Аналогичное выражение получается для слу-а
в квадратных скобках знака + на +.
а
из решения системы уравнений (1) с учетом действия тепловой релаксации, использовались для вычисления отдельных зеемановских компонент радиооптического резонанса, аппроксимируемых лоренцевым контуром в виде
'Рт,Рт-\
= а
Ли, Ли
- а
Ля-1,Ля-1
Г Р,
Рт,Рт-1
н%
(е
2 +ъ2+н}р,
-
-
(2)
где Нх — амплитуда радиополя, 5 — расстройка частоты радиополя относительно частоты соответствующего магнитодипольного перехода, имеющего вероятность
Р =?~
Рт, Рт-\
\±(^4тр -1)(2/ + 1)
-1
+ Ъ
у — скорость тепловой релаксации.
Расчет значений Гт_, выполнялся для случая щелочных атомов Шэ 7 и С8Ь"\ для них в выражение (2) подставлялись известные значения частот соответствующих магнитодиполь-ных переходов с поправкой в виде светового сдвига частоты [6]. Результирующий контур линии поглощения, формируемый совокупностью зеемановских компонент (2), существенным образом определялся величиной постоянного магнитного поля. В качестве примера на рис. 1 представлены формы линий радиооптического резонанса в парах цезия для трех значений напряженности магнитного поля.
Сходный характер формы линии радиооптического резонанса проявлялся и для случая оп-
0-7
тически ориентированных атомов ЯЬ .При этом обращает на себя внимание резко асимметричная форма наблюдаемого сигнала в геомагнитных полях (область использования парощелоч-ных квантовых магнитометров), что объясняется перекрытием соседних зеемановских компонент, весовой вклад которых в результирующий контур зависит как от темпа оптической накачки, так и знака поляризации света накачки (рис. 1 ,в).
Рис. 1. Спектры поглощения радиооптического резонанса в оптически ориентированных парах цезия при различных значениях постоянного магнитного поля Н0: а — осциллограмма сигнала, Н0 =1,03 Э; б — расчетный спектр того же сигнала, пунктир соответствует смене знака круговой поляризации света накачки; виг — спектры поглощения соответственно для поляризаций света ст+ и & , Н0 = 50 Э
В приложениях для компенсации подобного ориентационного сдвига частоты магнитометра используется схема с двумя камерами поглощения, помещенными в равные по величине, но противоположно направленные магнитные поля [1]. Показания таких устройств, работающих на средневзвешенной частоте , хотя и не зависят от ориентации прибора в пространстве, тем не менее нуждаются в градуировке в силу различия контуров поглощения из-за неидентичности параметров рабочих камер поглощения и амплитуд приложенных полей.
Анализ наблюдаемых сигналов в схеме магнитометра с компенсацией ориентационной зависимости устройства показывает, что пары рубидия являются более предпочтительным рабочим веществом, по сравнению с парами цезия, в силу меньшей абсолютной погрешности из-за различия форм-факторов резонансных линий в камерах поглощения. Так например, однопроцентное различие амплитуд радиополя Нх в рубидиевом и цезиевом вариантах магнитомет-
ра приводит к абсолютной измерительной погрешности на уровне 0,05 гамм для рубидия и примерно 0,3 гамм для цезия (1 гамма соответствует магнитному полю напряженностью Ю-5 Э).
При однопроцентном различии в тепловой скорости релаксации рабочих трактов магнитометра величина погрешности в случае использования паров рубидия достигает 0,005 гамм, в то время как для цезиевого варианта соответствующая погрешность не превышает 0,02 гамм.
Приведенные выше погрешности были рассчитаны для неразрешенного контура линии радиооптического резонанса в геомагнитном поле при максимальном значении фактора качества наблюдаемого сигнала (отношение сигнал/шум к ширине линии на половине высоты). Для простейших двухуровневых моделей атомов, как известно, этот параметр достигает максимума при примерном равенстве скоростей индуцированных, оптических и релаксационных переходов [1, 7]. Принципиально иная ситуация прослеживается, если определить оптимальные
значения темпа накачки и амплитуды поля Н, применительно к случаю, когда одновременно формируется целая серия близко расположенных линий поглощения, как это наблюдается при индуцировании магнитного резонанса в парах рубидия и цезия. Примечательной особенностью этих изотопов является возможность наблюдения подобных линий не только в низкочастотном радиодиапазоне, в котором работают квантовые магнитометры, но и в СВЧ-диапазоне при возбуждении магнитонезависимых переходов между подуровнями сверхтонкой структуры [8]. Амплитуды вероятностей таких переходов можно рассчитать, используя квантовый формализм "одетого" атома, развитый в работе [9]. Результаты такого расчета применительно к парам цезия представлены в таблице для различных поляризаций радиополей, индуцирующих двухфо-тонные переходы между состояниями атомов цезия со значениями полного момента /"=4 и Г=3. Отметим, что аргументом функций Бесселя в таблице является отношение частоты нерезонансного радиополя к его амплитуде.
Данные, представленные в таблице, использовались при расчете контура линии радиооптического СВЧ резонанса, сформированного из серии компонент, индуцированных между магнитными подуровнями сверхтонкой структуры с одинаковыми по величине, но разными по знаку значениями проекций полного момента атома. Диагональные матричные элементы в такой модели определялись в балансном приближении и использовались для расчета разности населенностей меж-
ду соответствующими магнитными подуровнями сверхтонкой структуры атомов рубидия и цезия в основном состоянии. При этом для атомов цезия неравновесная разность заселенностей рассчитывалась для случая селективной лазерной накачки; для атомов рубидия аналогичный расчет выполнялся для варианта изотопической фильтрации света накачки, как это реализуется в ординарных вторичных стандартах частоты [10]. Результаты расчетов зависимости фактора качества »У линии радиооптического резонанса от относительных значений темпа накачки и амплитуды радиополя представлены на рис. 2 и 3.
Результаты аналитического исследования линии радиооптического резонанса на парах щелочных металлов в условиях полного перекрытия соседних зеемановских компонент позволяют сделать следующие основные выводы.
1. Максимум дискриминирующей способности неразрешенной линии радиооптического резонанса в оптически ориентированных атомах щелочных металлов достигается при значительных амплитудах радиочастотного поля (более чем на порядок превышающих соответствующее значение в стандартной двухуровневой модели атомов); при этом оптимальная амплитуда радиополя сдвигается в сторону меньших значений по мере сужения спектра линии поглощения (при переходе от атомов цезия к атомам рубидия, либо по мере уменьшения напряженности магнитного поля от значений, сравнимых с геомагнитным полем, до предельных значений, обусловленных конечной шириной линии поглощения).
Расчетные выражения для амплитуд вероятности магнитонезависимых переходов Р, тж • Р тж,
в парах цезия (1 = 7/2)
тг т'г Амплитуда вероятности
Конфигурация полей стст^1
-3 3 ТМв-'РЫбю/ю!) - 12М4ю/ю1) + 15|1(2ю/ю1)]
-2 2 З'^-ЧУМбю/юО - 8М4Ю/Ю1) - 5М2Ю/Ю1)]
-1 1 ВМв-'^Мбю/ю!) + 4М4Ю/Ю1) + 3|1(2Ю/Ю1)]
Конфигурация полей стлы
-3 3 71/2[1о(7ю/ю1) - 5М5ю/ю1) + 91о(Зю/ю1) - 51о(ю/ю1)]
-2 2 31/2[7|о(7ю/ю1) - 15М5ю/ю1) + 3|о(Зю/ю1) + 5|о(ю/ю1)]
-1 1 151й[7|о(7ю/ю1) - 3|о(5ю/ю1) - МЗю/юО - ЗМю/юО]
0 0 [35|о(7ю/ю1) + 5|о(5ю/ю1) + 15|о(Зю/ю1) + 9|о(ю/ю1)]
Рис. 2. Зависимости фактора качества линии низкочастотного радиооптического резонанса в условиях оптической ориентации паров щелочных металлов циркулярно поляризованным излучением для двух значений постоянного магнитного поля — 0,5 Э (а, в) и 0,05 Э (б, г): а, б — для атомов Ш)87; в, г — для атомов С$ш
г г
Рис. 3. Зависимости фактора качества линии СВЧ радиооптического резонанса в условиях сверхтонкой оптической накачки в магнитном поле 0,05 Э: а, б— для атомов Ш)87 соответственно в условиях изотопической фильтрации света накачки лампового источника и лазерной накачки на магнитный подуровень /"=2; в, г — для атомов С$ш соответственно для лазерной накачки на магнитные подуровни основного состояния Г= 3 и Г= 4
2. Необходимость использования мощного радиополя в конструкциях безориентационных квантовых магнитометров приводит к значительным абсолютным погрешностям измерений, связанных с дисбалансом амплитуд радиополей в оптических трактах магнитометра. В гораздо большей степени при этом проявляются погрешности, вызванные разностью скоростей тепловой релаксации рабочих ячеек (связанных, например, с расхождением давлений
буферного газа, качеством покрытий стенок ячеек, температуры и т. п.).
3. Переход от ламповой к лазерной накачке позволяет в несколько раз улучшить фактор качества наблюдаемой линии поглощения на СВЧ магнитонезависимых переходах.
Результаты проведенных исследований могут быть использованы при разработке безориентационных магнитометров дифференциального типа, а также в технике квантовых стандартов частоты с оптической накачкой.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Померанцев Н.М., Рыжков В.М., Скроц-кий Г.В. Физические основы квантовой магнитометрии. М.: Наука, 1972. 448 с.
2. Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров. М.: Наука, 1977. 319 с.
3. Наррег W. Optical pumping// Review of Modern Phys. 1972. Vol. 44, № 2. P. 170-249.
4. Семенов B.B. О магнитной зависимости частоты сверхтонкой структуры переходов в щелочных атомах при многофотонном резонансе// Известия вузов. Радиофизика. 1989. Т. 32. N° 9. С. 1174-1176.
5. Balling L.C. Optical pumping// Advances in quantum electonics. 1975. Vol. 3, N° 12. P. 2—167.
6. Семенов B.B. Световые сдвиги частоты многофотонного радиооптического СВЧ резонанса
в парах щелочных металлов // ЖПС. 1998. Т. 65. № 6. С. 832-838.
7. Семенов В.В. Оптимизация сигнала магнитного резонанса в условиях неразрешенного радиочастотного спектра щелочных атомов // ЖПС. 1997. Т. 64, № 1. С. 71-75.
8. Семенов В.В. Многофотонный резонанс в парах щелочных металлов с оптической накачкой // ЖПС. 1988. Т. 48. С. 788-793.
9. Haroche S. L'atome habille: une etude theorique et experimentale des propriété physiques d'atomes en interaction avec des photos de radiofrequency// Ann. de Phys. 1971. Vol. 6, № 4. P. 189-387.
10. Григорьянц B.B., Жаботинский M.E., Золин В.Ф. Квантовые стандарты частоты. М.: Наука, 1967. 287 с.
УДК 539.1
E.H. Шамина, Н.Г. Лебедев
ИЗМЕНЕНИЕ ФИЗИЧЕСКИХ СВОЙСТВ УГЛЕРОДНЫХ НАНОТРУБОК, ОБУСЛОВЛЕННОЕ ПОВЕРХНОСТНОЙ АДСОРБЦИЕЙ АТОМОВ
И ПРОСТЫХ МОЛЕКУЛ
В настоящее время в исследовании структуры и физико-химических свойств углеродных нанотрубок (УНТ) [1], а также в разработке путей прикладного использования этих уникальных объектов был достигнут существенный прогресс. Ежегодно на эту тему публикуется тысячи статей. Интерес к этим работам обусловлен, с одной стороны, необычными физико-химическими свойствами УНТ, благодаря которым они являются привлекательным объектом фундаментальной науки, а с другой — широкими перспек-
тивами прикладного использования таких объектов. УНТ имеют уникальные механические, электрические и адсорбционные свойства, что служит перспективной основой для создания сверхминиатюрных биохимических сенсоров, определяющих концентрации химических и биологических веществ [2]. Сенсоры на основе УНТ благодаря удачному сочетанию таких качеств, как миниатюрные размеры, хорошая электропроводность, а также химическая и термическая стабильность составляют предмет интенсивных
