CC BY
80
ВЫРАЩИВАНИЕ, СПЕКТРОСКОПИЯ И ЭФФЕКТИВНАЯ ПЕРЕСТРАИВАЕМАЯ ГЕНЕРАЦИЯ КРИСТАЛЛОВ КУ^^УЬгТш
ВБЛИЗИ 1,9 МКМ
Ю.А. Гатчин, А.Н. Титов Введение
Твердотельные лазеры с диодной накачкой (ТЛДН), работающие в спектральной области 2 мкм, безопасной для сетчатки глаза, на основе твердотельных материалов, легированных ионами тулия, находят все более широкое применение, прежде всего в медицине, в основном из-за сильного поглощения в этой спектральной области водосодер-жащими средами. Лазерная хирургия на основе систем с такими лазерами осуществляется с минимальными термическими повреждениями тканей, что, в первую очередь, является существенным в офтальмологии. Прозрачность водяных паров и одновременное присутствие в этом диапазоне длин волн линий поглощения многих важных органических соединений позволяет применять такие лазеры в качестве источников излучения в лидарах для зондирования атмосферы и фотоакустической спектрометрии.
Лазерная генерация на ионах тулия с диодной накачкой уже изучена на ряде тулий-содержащих твердотельных сред [1-7], среди которых наилучшие свойства показал материал Тш;УЛО. На этом кристалле достигнута рекордная дифференциальная эффективность генерации - 56% - на длине волны ~ 2.02 мкм [1]. К сожалению, для всех известных сред с ионами Тш3+ полоса накачки (780-800 нм) лежит в области более коротких длин волн по отношению к длине волны имеющихся мощных промышленных лазерных диодов, используемых для накачки неодимосодержащих твердотельных сред. С этой точки зрения Тш;0ёУ04 среда выглядит предпочтительнее из-за более широкой полосы поглощения (770-820 нм) в сравнении с Тш;УЛО. Однако эффективность генерации этого кристалла не такая высокая, как у иттрий-алюминиевого граната; при накачке Т1;Бр лазером на Тш;0ёУ04 получена максимальная дифференциальная эффективность относительно поглощенной накачиваемой мощности, не превышающая 21% [8].
Альтернативный путь избегнуть неудобной длины волны накачки - это использовать материалы, допированные ионами иттербия и тулия одновременно, где ионы иттербия играют роль сенсибилизатора. Недавно такая система на основе УЬ,Тш;УЬЕ4 была предложена для непрерывной генерации и генерации с пассивной модуляцией добротности на длинах волн 1.5 и 2.3 мкм [9]. В такой системе накачка поглощается ионами иттербия, а затем энергия переносится от ионов иттербия к ионам тулия. По сравнению с материалом, допированным только ионами тулия, реализуется возможность использовать диодные лазеры с длиной волны излучения, лежащей в области 960-980 нм..
В нашей работе представлены результаты исследований генерационных свойств новой лазерной среды для диодной накачки - УЬ3+,Тш3+;КУ^04)2 ' или Yb,Tm:KYW -которая может служить перспективным активным материалом ТЛДН. Калий-гадолиниевый вольфрамат - относительно легкий для роста материал, уже хорошо известный для применений в неодимовых и иттербиевых минилазерах, включая ВКР лазеры с самопреобразованием частоты [10-13]. Недавно на материале Tm:KYW получена генерация в области 1.9 мкм с дифференциальной эффективностью генерации 45% при накачке Т1;Бр лазером на 800 нм [14, 15].
В наших предыдущих исследованиях показано, что Yb,Tm:KYW кристалл обладает двумя сильными и широкими полосами поглощения, удобными для диодной накачки промышленно производимыми лазерными диодами. Полоса поглощения между 770 и 815 нм с максимумом на 802пш (ареак«21сш" СТш=6ат%, Б±с) ассоциируется с переходом
3 3 3+
Н4 ^ Н6 в ионе Тш . Вторая полоса поглощения между 900 и 1000 нм с максимумом на 981 нм (ареак«17сш"1, С^,=5ат%, Б±с) ассоциируется с 2Б7/2 ^ 2Б5/2 переходом в ионе ит-
тербия. Для этого материала оценены величина сечения излучения в максимуме (aem~2.8 x10"20cm2, E±c) и время релаксации (т ^1.25ms) с уровня 3F4 [16]. Таким образом, величи-
23 2
на стетхт примерно равна ~ 3.5x10 cm с и, следовательно, сравнима с соответствующей величиной для Tm:YAG (аетхт = 3.6x10-23cm2s). Еще одна оценка сечения излучения в максимуме (aem~2.0x10- cm ) произведена авторами в работах [14, 15].
В настоящей работе представлены результаты сравнения характеристик лазерной генерации Yb:Tm:KYW при различных концентрациях иттербия и тулия на при диодной накачке на двух длинах волн - 980 нм и 805 нмm - на которых излучают мощные промышленно выпускаемые лазерные диоды.
1. Выращивание кристаллов KYW:Yb:Tm
Для проведения экспериментальных работ и выращивания кристаллов калий-иттриевого вольфрамата (KYW) использовалась модернизированная установка для выращивания кристаллов К-5067.
Выращивание проводилось методом Чохральского из раствор-расплава. В тигель загружались предварительно перемешанные карбонат калия и окись вольфрама для синтеза 1,8 г/ моль растворителя - бивольфрамата калия. Затем загружались компоненты для синтеза 1,2 г/моль KYW. Массы компонентов рассчитывались из соответствующих пропорций по уравнению синтеза KYW :
K2CO3 + (1- x)Y2Ü3 + x Yb2Ü3 + 4W O3 = 2KY(1-X)Ybx(WÜ4)2 + CO2 , где x - атомная концентрация Yb.
При первоначальной загрузке шихты и растворителя скорость нагрева печи-кристаллизатора составляла 60-80оС/час. Разогрев расплава производился до температуры 1020-1030оС. Продолжительность перемешивания и гомогенизации раствор-расплава - 48 часов. Выбор равновесных условий при затравлении производился по показаниям датчиков. Перепад температуры по высоте расплава на этой операции и при выращивании кристалла составлял 8-10оС. Выращивание кристалла производилось на ориентированную затравку KY(WO4)2, вырезанную в направлении (010), в автоматическом режиме по программе изменения температуры, задаваемой программатором ПЛАЗ, при скорости вытягивания от 2,5 мм /сутки до 5 мм/сутки и скорости вращения 42 об./мин.
Выбранные условия позволили получить кристаллы калий-иттриевого вольфра-мата весом до 150 г.
2. Изготовление образцов
Калий-редкоземельные вольфраматы имеют моноклинную кристаллическую структуру с пространственной группой С2ь6-С2/с. Параметры элементарной ячейки кристалла KY(WO4)2: a=8.05, b=10.35, c=7.54Â и P=94°. Плотность материала 6,5 г/ см3.
Для наших экспериментов была изготовлена концентрационная серия кристаллов: концентрация ионов тулия и иттербия варьировались (1,3,6 и 12 ат.%) и (5, 10, 15 ат.%), соответственно.
Из кристаллов были изготовлены пластины толщиной 2,5 мм, вырезанные перпендикулярно оси b и шлифованные с одной стороны для исключения процессов реаб-сорбции для измерения времени жизни и полированные пластины толщиной 1,64 мм той же ориентации для остальных экспериментов.
3. Спектроскопия
В нашей работе «п-поляризация» будет условно обозначать поляризацию поля относительно осей кристалла EIIc а «ст-поляризация» - EIIa. Спектры для поляризаций
Ella и EIIb были примерно одинаковыми. Спектры поглощения были измерены на спектрофотометре CARY-500. Измерения в поляризованном свете производились при помощи двух призм Глана, вставленных на пути оптических лучей перед фотоприемными устройствами.
Измерения люминесценции проводились при возбуждении лазерным диодом, излучающим на длине волны 980 нм, через оптическую насадку, которая обеспечивала фокусировку излучения на поверхности образца в виде пятна с диаметром около 100 мкм. Поляризация светового пучка возбуждения была параллельна кристаллической оси a с целью достижения максимального уровня люминесценции. Спектры люминесценции в видимом диапазоне (до 805 нм) измерялись на спектрометре МДР-23 (ЛОМО) с фотоумножителем R-4632 (Hamamatsu). Люминесценция в инфракрасном диапазоне регистрировалась на спектрометре ИКС-32 (ЛОМО) с фотодиодом PD-24-20 (IBSG).
Кинетика люминесценции измерялась на спектрометре ИКС-32 с помощью ФЭУ-111 (800 и 1020 нм) и фотодиода PD-24-20 с предусилительным каскадом, подключенных к быстрому АЦП "B0RD0-20". Погрешность измерений времени жизни составляла ~100 нс для системы регистрации с ФЭУ и ~1 мкс - с фотодиодом. Измерение кинетики люминесценции осуществлялось при возбуждении лазерным диодом, работающем в режиме внешней TTL-модуляции с длительностью импульса 12.5 мс и периодом повторения 25 мс. Передний и задний фронты светового импульса накачки при такой модуляции составляли около 1 мкс.
3.1. Поглощение
Спектры поглощения Yb(5ат%):Tm(6ат%):KYW образца при комнатной температуре п- и ст-поляризаций показаны на рис. 1. Они состоят из шести полос, ассоциирова-ных с переоходами иона Tm3+ с основного 3H6 уровня на 3F4,3H5, 3H4, 3F3 - 3F2, 1G4, 1D2 возбужденные мультиплеты, и одной полосы в области 0.9 - 1 мкм, ассоциированной с переходом 2F7/2 ^ 2F5/2 иона Yb3+. Спектры поглощения образцов с другими концентрациями тулия имели идентичный профиль, а интенсивность полос поглощения линейно росла с увеличением концентрации ионов. Интенсивность полосы поглощения иттербия была одинакова для всех образцов (концентрация Yb3+ 5ат% во всех образцах), что говорит о хорошей воспроизводимости оптических свойств при росте KYW с различными редкоземельными ионами.
3.2. Люминесценция
Спектры излучения при комнатной температуре п-поляризации в видимой и ИК областях при возбуждении лазерным диодом 980 нм показаны на рис. 2. Все измерения выполнены при одинаковых условиях эксперимента. Кривые в видимой и ИК спектральных областях сшиты в области 800 нм, где была возможность измерения на спектральных приборах как с ФЭУ, так и с фотодиодным фотоприемником. Люминесценция в образцах с разными концентрациями была измерена при одинаковых уровнях возбуждения: во время измерения образцы помещались в специальный неподвижный держатель, позволяющий прецизионно помещать грань измеряемого образца относительно источника возбуждения и щели спектрометра. Такая организация эксперимента позволила нам анализировать измеренные спектры в одинаковых масштабах относительных единиц.
Как видно из рис. 2, для образца с концентрацией тулия 1ат% наблюдается силь-
1 1 3
ная ап-конверсионная люминесценция с D2, G4, и H4 мультиплетов. С увеличением концентрации тулия с 1ат% до 12ат% интенсивность ап-коверсионной люминесценции падает в ~1.5х104, ~4х103 и 18 раз в синей (450-470 нм), красной (650 нм) и ИК (800 нм)
областях, соответственно. В то же время интенсивность люминесценции в области 1.8 мкм растет с увеличением концентрации тулия с 1ат% до 6ат% (см рис.2.). Максимум интенсивности наблюдался для образца с концентрацией ионов тулия 6ат%. Для 12ат% образца люминесценция в области 1.8 мкм падает до уровня, наблюдаемого в образце с концентрацией 1ат%.
Слабая зеленая люминесценция была обнаружена в области 550 нм (см. рис. 2),
т- 3+
что, скорее всего, связано с остаточной примесью ионов Ег : по нашим оценкам концентрация неконтролируемой примеси ионов эрбия могла достигать ~3.10-6 весовых процента.
и
о>
В
о
Е
о
с
о>
¡T)
о
6 4
О 20
10
О
: a) Ello (к) FM (Yb) Ч , > I F j 1 _л A A J ;
1 :b) EJ.C (ст) i л! 1 V / г* > i i ■ i i i i i i i i i
500
1000 1500
Длина волны [нм]
2000
Рис. 1. Спектр поглощения кристалла KYW:Yb(5%):Tm(6%)
Рис. 2. Спектры люминесценции кристалла KYW:Yb(5%):Tm
4. Генерация
4.1. Длины волн накачки
Как отмечено выше, Yb,Tm:KYW характеризуется двумя полосами поглощения, удобными для диодной накачки, с максимумами сечения поглощения aa~ 5.4x10" см на 981 нм и 5.3х10"20см2 на 802 нм, где когерентная накачка наиболее эффективна.
В случае накачки через ионы иттербия (2F7/2 ^ 2F5/2 канал) был использован лазер, излучающий на длине волны 981 нм, т.е. в максимуме полосы поглощения. Для накачки непосредственно в ионы тулия (3H4 ^ 3H6 канал), длина волны лазерного диода была выбрана 805 нм, т.е. таким образом, чтобы можно было использовать промышленный лазерный диод, выпускаемый для накачки неодим-содержащих сред (808 нм, 25°С). Длина волны излучения 805 нм легко достигается температурной перестройкой с помощью элемента Пельтье. С другой стороны, плавный изгиб («плечо») на спектре поглощения Yb,Tm:KYW в области 805 нм, предположительно, позволит избежать нестабильности накачки при неконтролируемых сдвигах длины волны лазерного диода из-за дрейфа температуры окружающей среды. В то же время величина сечения поглощения на 805 нм еще остается значительной и составляет ~2.7х10-20см2 (см. рис. 1).
4.2. Экспериментальная установка
В экспериментах использовалась простая конфигурация конфокального резонатора с продольной диодной накачкой. Источниками накачки служили многомодовые непрерывные лазерные диоды, генерирующие на длинах волн 980 и 808 нм, с мощностью генерации около 1 Вт, смонтированные на элементах Пельтье для возможности температурной стабилизации и подстройки длины волны генерации. Излучение диодов фокусировалось на активный элемент оптической насадкой (коллиматор (NA=0.5), 4.5х цилиндрический телескоп и фокусирующая линза f = 10 мм; пропускание насадки 75%), обеспечивающей диаметр перетяжки луча накачки в кристалле ~ 80 мкм. Активный элемент крепился на медном держателе, который выполнял также функцию хладо-провода.
Полированные грани пластинки с обеих сторон были просветлены в диапазоне длин волн 1800-2000 нм. Конфокальный резонатор формировался плоским входным и сферическим выходным (радиус кривизны 30 мм) зеркалами. Пропускание входного зеркала на длине волны накачки (981 и 806 нм) составляло 88%, в то время как отражение в диапазоне длин волн генерации 1800-2000 нм было R>99.9%. Выходное зеркало имело пропускание ~5% в диапазоне длин волн 1800-2000 нм.
4.3. Накачка на 981 нм
Тулиевый концентрационный ряд. Генерация на образцах с концентрациями CTm=1at% и CTm=3at% не была получена, скорее всего, из-за малой эффективности переноса для таких малых концентраций тулия [16]. Характеристики непрерывной генерации для образцов с концентрациями CTm=6at% and CTm=12 at % показаны на рис. 3. Максимальная выходная мощность, полученная в эксперименте, составила 56 мВт при ~451 мВт поглощенной мощности накачки (дифференциальная эффективность ~ 19%). Наиболее эффективная генерация была получена для образца Yb(5ат%), Tm(6ат%):KYW, что находится в хорошем согласии с предыдущими спектроскопическими исследованиями [16]. Порог генерации для этого образца не превышал 61 мВт.
Иттербиевый концентрационный ряд. Полученная генерация в образцах Yb(5,10,15ат%),Tm(12ат%) была существенно нестабильной, скорее всего из-за термических напряжений и деформаций в тонких слабо охлаждаемых пластинках активных элементов. Два из использованных образцов были повреждены во время проведения экспериментов.
4.4. Накачка на 805 нм
Тулиевый концентрационный ряд. Результаты экспериментов с накачкой лазером, излучающим на длине волны 805 нм, выглядят намного оптимистичнее по сравнению с результатами накачки тех же образцов на 981 нм. Генерация образца с концентрацией тулия 1ат% получена только на пороге. Генерационные характеристики для других образцов показаны на рис. 4a. Максимальная непрерывная мощность генерации, полученная для этой среды при накачке 805 нм, была 207 мВт на ~512 мВт поглощенной мощности (дифференциальная эффективность накачки ~ 52%). Наилучшие результаты, как и в случае накачки на 980 нм, показал образец УЬ(5ат%):Тт(6ат%):КУ^ Максимумы спектральных линий генерации наблюдались на 1921, 1939, и 1946 нм для СТт=3ат%, 6ат% и 12ат% образцов, соответственно, с шириной огибающей на уровне 0.1 от максимума ~10 нм для всех образцов.
В предыдущих исследованиях [16] была оценена величина эффективности переноса энергии nt=0.76 для образца Yb(5ат%),Tm(6ат%)KYW от иона иттербия к иону тулия при реализации накачки через ионы иттербия. В первом приближении можно предположить, что выходная мощность лазера, накачиваемого на 981 нм, пропорциональна величине nt. Принимая во внимание, что квантовый выход при накачке на 805 нм должен быть около 2 из-за сильного процесса кросс-релаксации на 3F4 верхний лазерный уровень [9,14,16], величина мощности генерации лазера, накачиваемого 805 нм, может быть сравнена с величиной мощности генерации лазера, накачиваемого 980 нм по простой формуле:
2
P Xpump =805nm = p Xpump =981nm
out _ „ ' -"-out •
nt
Используя эту формулу, были сравнены мощности генерации лазера при накачке на обеих длинах волн и получено их хорошее соответствие по всей шкале мощности накачки с максимальной экспериментальной ошибкой 20%.
Иттербиевый концентрационный ряд. Главная цель экспериментов с образцами, содержащими разные концентрации иттербия, состояла в исследовании влияния концентрации иттербия на мощность генерации при накачке непосредственно в ионы тулия, т.е. оценке влияния обратного переноса энергии от тулия к иттербию. Как видно из рис. 4б, эффективность генерации всех образцов с разной концентрацией иттербия остается практически такой же, что свидетельствует, что обратный процесс Tm3+ ^ Yb3 слабо влияет на процесс генерации в канале 3F4 ^3H6.
m
X
CD
T ^
ср
CD X
о
О
60 55 50 45 40 35 30 25 20 15 10 5 0
Yb(5at%),Tm:KYW
—A— Tm - 5at% (n =19%, n=12%)
150
450
200 250 300 350 400
Поглощенная энергия [мВт] Рис. 3. Выходные характеристики лазера на кристалле KYW:Yb:Tm.
Поглощенная энергия [мВт] а)
Поглощенная энергия накачки [мВт] б)
Рис. 4. Выходные характеристики лазера на кристалле KYW:Yb:Tm при накачке на длине волны 805 нм : а) Тт - образцы; б) Yb - образцы.
Выводы
Выращены концентрационные серии кристаллов КУ^УЪ:Тш. Изготовлены образцы для спектроскопических и генерационных исследований. Сняты поляризационные спектры поглощения и люминесценции. Проведены генерационные испытания. Максимальная непрерывная мощность генерации, полученная для этой среды при накачке 805 нм, была 207 мВт на ~512 мВт поглощенной мощности (дифференциальная эффективность накачки ~ 52%). Наилучшие результаты, как и в случае накачки на 980 нм, показал образец УЬ(5ат%):Тш(6ат%):КУ^
Литература
1. G.J.Kintz, R.Allen, and L.Esterowitz, in Digest of CLEO (OSA, Washington, D.C., 1988), FB2.
2. R.C.Stoneman, L.Esterowitz, Opt. Lett. 15 (1990) 486.
3. J.J.Zayhowski, J.Harrison, C.Dill III, J.Ochoa, Appl. Opt. 34 (1995) 435.
4. R.J.Beach, S.B.Sutton, E.C.Honea et al., OSA TOPS on Advanced Solid-State Lasers 1 (1996)213.
5. I.F.Elder, M.J.P.Payne, OSA TOPS on Advanced Solid-State Lasers 1 (1996) 319.
6. V.Sudesh, J.A.Piper, D.S.Knowles, R.S.Seimour, Technical Digest of Advanced SolidState Lasers, FC17-3 (1996) 339.
7. G.Rustad, K.Stenersen, IEEE J. Quantum Electron. QE-32 (1996) 1645.
8. C.P.Wyss, W.Luethy, H.P.Weber et al., Opt. Commun. 153 (1998) 63.
9. A.Diening, P.E.-A.Moebert, G.Huber, J. Appl. Phys. 84 (1998) 5900.
10. T.Graf, J.E.Balmer, Optical Engineering 34, 2349 (1995).
11. N.V.Kuleshov, A.A.Lagatsky, A.V.Podlipensky et al., Opt. Lett. 22 (1997) 1317.
12. A.A.Demidovich, A.P.Shkadarevich, M.V.Danailov et al., Appl. Phys. B 67 (1998) 11.
13. A.S.Grabtchikov, A.N.Kuzmin, V.A.Lisinetskii et al., Appl. Phys. Lett. 75 (1999) 3742.
14. S.N.Bagayev, S.M.Vatnik, A.P.Majorov et al., Quantum Electronics, 30 (2000) 310.
15. S.N.Bagayev, S.M.Vatnik, A.P.Majorov, A.A.Pavlujk, CLEO/Europe-2000 Technical Digest, CTuA7 (2000) 53.
16. A.A. Demidovich, A.N. Kuzmin, N.K. Nikeenko, A.N. Titov, M. Mond and S.Kueck, J. Alloys Compd. (in press).
17. A.A.Kaminskii, P.V.Klevtsov, L.Li, A.A.Pavluk, Soviet Non-organic Materials 8 (1972) 2153.
