CC BY
29
УДК 621.315.592
Вестник СПбГУ. Сер. 4, 2005, вып. 3
В. А. Гайсин, Б. С. Кулинкин, Е. В. Убыйвовк, Т. С. Шамирзаев, А. И. Торопов, А. К. Бакаров, К. С. Журавлев
ВЛИЯНИЕ ГИДРОСТАТИЧЕСКОГО ДАВЛЕНИЯ НА СПЕКТРЫ ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК ЬпАя/АДО
Введение. В последние годы внимание исследователей привлекают системы пониженной мерности: квантовые нити, квантовые ямы, сверхрешетки, квантовые точки (КТ). Особый интерес вызывают системы, включающие перспективные с точки зрения практического применения в оптоэлектронике самоорганизованные КТ 1пАб. Наиболее подробно исследованы КТ 1пА$, сформированные в матрицах прямозонных полупроводников ОаАэ и АЮаАэ [1]. Барические исследования КТ ¡пАзЛЗаАэ, проведенные в работах [2-4], обнаружили для КТ, сформированных на сингулярной поверхности {100} СаАэ, с энергией фотолюминесценции (ФЛ) перехода в основном состоянии 1,14 эВ в области малых гидростатических давлений (Р < 10 кбар) значительное уменьшение барического коэффициента (БК) (на 20%) от величины БК свободного экситона в матрице СаАэ [3, 4]. Для КТ с энергией ФЛ перехода 1,4 эВ такое отклонение не наблюдалось [5]. Снижение БК КТ по сравнению с БК объемного образца наблюдалось также в работе [6] на структурах 1п025Са075А5/А1о25Са0 75. Аналогичный эффект был обнаружен и при исследовании спектров ФЛ КТ ^АзЛЗаАэ, сформированных на вици-нальных поверхностях ваАз с малыми углами разориентации 3-7° [7-9]. Кроме того, на образцах с углами разориентации 7° была установлена зависимость БК от энергии перехода и соответственно от размера КТ: ¿Ед0о!¿Р = 8,4±0,6 мэВ/кбар для линии (}00(£д0о =1,235 эВ) и с1Е10О/с1Р = 10,0±0,6 мэВ/кбар для линии К^Б (£100 = 1,343 эВ). Аналогичное понижение величины БК имело место и для КТ, выращенных на сингулярной поверхности [10]. Была предложена эмпирическая формула для дисперсии БК, хорошо описывающая поведение БК КТ, • выращенных и на вицинальных поверхностях [7-9]. Проведенный анализ позволил заключить, что уменьшение величины БК с повышением размера КТ является спецификой КТ ГпАб. Наиболее вероятно, что оно обусловлено неоднородным изменением внутренних напряжений и электрических полей в КТ и матрице при росте гидростатического давления вследствие сильного различия постоянных решеток и механических свойств объемных кристаллов 1пАз и ОаАБ. В настоящей работе для проверки данного предположения были проведены исследования барических спектров в структурах, содержащих аналогичные КТ ГпАб в матрице А1Аз. Выбор А1Аб в качестве матрицы был обусловлен тем, что механические свойства и параметры кристаллических решеток этого кристалла и кристалла СаАэ отличаются незначительно (в пределах 2%).
Техника эксперимента. Структуры с самоорганизованными КТ ГпАб в матрице А1Аз были выращены методом молекулярно-лучевой эпитаксии на подложках полуизолирующе-го ОэАб ориентации (100) с использованием системы КлЬег-32Р. Структуры состояли из 5 слоев КТ 1пАз, разделенных слоями А1Аб толщиной 8 нм (рис. I). Количество 1пАз, высаживаемого в процессе роста каждого слоя с КТ, было эквивалентно 2,5 монослоям вещества. Слои с КТ выращивались при температуре 500°С. Подробное описание процесса роста приведено в работе [11]. Плотность КТ измерялась с помощью высокоразрешающей просвечивающего электронного микроскопа и составляла 3 • 10псм 2. Стационарная ФЛ возбуждалась
Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 04-02-16653).
© В. А. Гайсин, Б. С. Кулинкин, Е. В. Убыйвовк, Т. С. Шамирзаев, А. И. Торопов, А. К. Бакаров, К. С. Журавлев, 2005
Рис. I. Схема структуры с самоорганизованными КТ 1пАб в матрице А1Аб, выращенных методом молекуляр-но-лучевой эпитаксии, на подложках полуизолирующего ОэАб ориентации (100) с использованием системы
Я1Ьег-32Р.
излучением гелий-кадмиевого (441,6 нм) лазера с мощностью 20 мВт, анализировалась с помощью двойного решеточного монохроматора ДФС-24 и регистрировалась фотоэлектронным умножителем с фотокатодом 5-20. Измерения проводились при Т- 77 К в спектральном диапазоне 600-850 нм и интервале гидростатических давлений 0-5 кбар. Для измерений приготавливались образцы в виде плоскопараллельных пластин с размерами 0,5 х 0,5 мм при толщине 0,05 мм. Образец помещался в камеру высокого давления с наковальнями из лейкосапфира. Для передачи давления на образец применялась смесь метилового и этилового спиртов в соотношении 1:10. Для определения давления в камере была использована оптическая калибровка, основанная на барическом сдвиге 7?, линии люминесценции рубина, помещенного в рабочем объеме камеры в непосредственной близости от изучаемого образца [12].
Экспериментальные результаты. На рис. 2 представлены низкотемпературные (Т= 77 К) спектры ФЛ КТ 1пАз/А1А5 при различных гидростатических давлениях в диапазоне 0-5 кбар. При Р = 0 в спектре наблюдаются три особенности: 1) полоса, обозначенная на рисунке как баАБ, соответствующая рекомбинации в буферном слое ОаАэ; 2) полоса, обозначенная как (ЗЭ,, отвечающая рекомбинации в КТ 1пАз/А1А5; 3) слабая по интенсивности по сравнению с полосой (^О, полоса, обозначенная как СЮ2, которую мы идентифицируем как соответствующую рекомбинации в ансамбле КТ меньшего размера. Увеличение гидростатического давления приводит к голубому сдвигу полосы люминесценции ОаАэ и красному сдвигу полосы люминесценции СШ, так, что максимумы этих полос начинают совпадать при Р = 5 кбар. Полоса люминесценции С>02 показывает меньший гидростатический сдвиг. При сканировании лазерного луча по поверхности образца было обнаружено перераспределение интенсив-ностей полос люминесценции ОаАэ, и позволившее провести разбиение спектра ФЛ на отдельные составляющие. Так как полосы значительно перекрываются, это давало возможность более точно определить БК отдельных полос. Так, для полосы люминесценции СаАэ БК = 10,6 мэВ/кбар, что в хорошем согласии с литературными данными [2-4], в то время как в максимуме полосы люминесценции (^О, он равен -6,5 мэВ/кбар. БК в максимуме более слабой полосы люминесценции СЮ2 составлял -2,9 мэВ/кбар. Полоса люминесценции С^, при Р = 0 обнаруживала значительное уширение (полуширина порядка 150-180 мэВ). При
X, нм
Рис. 2. Спектры фотолюминесценции КТ 1пАз/А1Аз при различных гидростатических давлениях (сплошная
линия).
Точки - разбиение спектров на составляющие. Стационарная ФЛ возбуждалась излучением гелий-кадмиевого (441,6 нм) лазера с мощностью 20 мВт при Т = 77 К.
повышении гидростатического давления ее полуширина возрастала. Основываясь на обще-. принятом положении, что уширение носит неоднородный характер и вызвано статистическим разбросом размеров КТ, формирующих контур полосы люминесценции, были определены БК отдельных составляющих полосы 00,. На рис. 3 представлены результаты вычислений зависимостей БК от энергии основного перехода и соответственно от размера КТ для состояний, свечение которых локализовано в максимуме полосы <302 и на коротковолновом крае полосы 00, на уровнях интенсивностей, соответствующих 0,5 и 0,75, и в максимуме полосы 00,. Полученную зависимость можно аппроксимировать прямой с1Е/<1Р(Е)= 19£-36 (мэВ/кбар).
Обсуждение результатов. Проведенные исследования позволили получить следующие важные результаты: 1) аномально большой по величине отрицательный БК для <30,: -6,5 мэВ/ кбар; 2) величина БК КТ 1пАз/А1А5 зависит от размеров КТ, возрастая с их уменьшением. Это хорошо согласуется с данными, полученными для сходных по структуре КТ ГпАз/ОаАз. Там также наблюдалось возрастание БК с повышением энергии перехода в основное состояние и соответственно с уменьшением размера КТ. Ранее при анализе возможных причин мы пришли к выводу, что в случае изолированных КТ такое поведение, вероятно, вызвано неоднородными деформациями и электрическими полями, возникающими в КТ из-за сильного различия постоянных решеток и механических свойств объемных кристаллов ¡пАэ и ОаАэ. В этой модели, однако, трудно понять сильное расхождение абсолютных величин и знаков БК КТ 1пА$/А1А5 и 1пА5/ОаА5. Одной из причин такого сильного несоответствия, возможно, является перераспределение носителей заряда между КТ под действием гидростатического давления, приводящее к изменению спектрального распределения люминесценции в ансамбле КТ. В основу предложенной модели положены следующие предположения:
Рис. 3. Зависимость барического коэффициента квантовых точек от энергии основного состояния.
1) обменное расщепление основного экситонного состояния КТ на нижнее, оптически неактивное с большим временем жизни т„ и верхнее, оптически активное состояние с малым временем жизни т5;
2) миграция экситонного возбуждения от малых КТ к КТ большего размера вследствие перекрытия волновых функций КТ, вызванных их высокой плотностью и соответственно малыми расстояниями между ними. Ранее этот механизм привлекался для объяснения необычно длительного не экспоненциального миллисекундного времени рекомбинации, наблюдаемого в "спектрах ФЛ КТ 1пА5/А1Аз в интервале температур 4-50 К [13]. Согласно данной модели, длительность затухания экситонной ФЛ КТ (т) зависит от отношения обменного расщепления Д к термической энергии активации КТ. Значение А растет с уменьшением размера КТ, что приводит к возрастанию т. Однако величина т увеличивается не беспредельно, а до т„ которое достигается при некотором значении А > КТ. Дальнейшее повышение А не приводит к росту т. Так как давление увеличивает А, будет наблюдаться повышение т. Длительность затухания экситонной ФЛ возрастает для КТ, для которых при Р = 0 А < КТ и, следовательно, время жизни зависит главным образом от величины т5, в то время как для КТ малых размеров, для которых при Р = 0 от А > КТ и т первоначально определяется в основном временем жизни т„ возрастание т незначительно. При высокой плотности КТ рост т, вызванный внешним гидростатическим давлением Р, может привести к дополнительной передаче возбуждения от КТ малых размеров с А > КТ к КТ большего размера, для которых А < КТ, и соответственно к красному сдвигу максимума полосы ФЛ с увеличением давления. Это качественно согласуется с результатами эксперимента. Остается открытым, однако, вопрос о величине такого сдвига. Для наблюдения длинноволнового сдвига необходимо, чтобы указанный механизм намного превышал другие механизмы, вызывающие коротковолновый сдвиг с ростом давления, в первую очередь увеличение ширины запрещенной зоны объемного кристалла 1пАз с большим положительным БК, равным 11,4 мэВ/кбар. В дальнейшем предполагается провес-
ти дополнительные исследования, позволяющие сделать выбор между возможными моделями, в частности измерения барических зависимостей на структурах InAs/AlAs с малой концентрацией КТ, в которых не будет происходить миграция возбуждения между КТ и будет отсутствовать дополнительный сдвиг, связанный с перераспределением интенсивности излучения. БК в этом случае должен совпадать с БК КТ InAs/ GaAs.
Заключение. Проведенные исследования позволили получить важные результаты. Во-первых, наблюдалось возрастание БК с уменьшением размера КТ. Характеры этой зависимости были близки к обнаруженной ранее для КТ InAs/GaAs. Во-вторых, БК КТ InAs/AlAs демонстрировал необычайно большое различие не только в величине, но и в знаке по сравнению с БК объемного образца InAs и КТ InAs/GaAs. Показано, что для объяснения аномально большой величины и отрицательного знака БК в КТ InAs/AlAs, помимо механических напряжений, возникающих в КТ вследствие различия механических свойств объемных кристаллов InAs и матрицы AlAs, необходимо привлекать дополнительные механизмы, в частности учитывать возможность перераспределения под действием гидростатического давления носителей заряда между КТ различного размера.
Summary
Gaisin V. A., Kulinkin В. S., Ubyivovk Е. К, Shamirzaev Т. S., Toropov А. /., Bakarov А. К., Zhuravlev К. S. The influence of hydrostatic pressure on the photoluminescence spectra of InAs/AlAs quantum dots.
Low temperature photoluminescence (PL) of InAs quantum dots (QD's) embedded in an AlAs matrix are been preformed under hydrostatic pressure P. The unusual high negative pressure coefficient (dhv/dP) of-6,5 meV/kbar, and -2,9 meV/kbar, for quantum dots with the PL band energies at P = 0 of £qD[ = 1,55 eV, and £qD2 = 1,75 эВ, respectively, is found. The pressure coefficient is investigated as a function of energy of the QD PL transition. It is found that dhv/dP as a function of the energy demonstrates for InAs/AlAs QD's the same dependence as for InAs/ GaAs QD's. The experimental results are interpreted in the framework of a model that takes into account spectral redistribution of PL intensity in the system of QD's with a inter-dots carrier transfer.
Литература
1. Bimberg D., Grundmann M., Ledentsov N. N. Quantum Dot heterostnictures. New York, 1999. 2. Itskevich I. E., Trojan A. /., Lyapin S. G. et al. // The 24th Intern, conference on the physics of semiconductors. August 2-7, 1998. Jerusalem, Israel, 1998. P. TU-I38. 3. Itskevich 1. E„ Henini M., Carmona H. A. et al. // Appl. Phys. Lett. 1997. Vol. 70, N 4. P. 505-507. 4. Itskevich I. £., Lyapin S. G., Troyan I. A. et.al. // Phys. Rev. B. 1998. Vol. 58. P. 425<M253. 5. Li G. #., Goni A. R., Syassen K. et.al. // Phys. Rev. B. 1994. Vol. 50. P. 1842-1850. 6. Phillips /., Bhattacharya В., Venkateswaran U. //Appl. Phys. Lett. 1999. Vol. 74, N 11. P. 1549-1551. 7. Гайсин В. А., Тхак Динь Шон, Дубровский В. Г. и др. // IV Рос. конференция по физике полупроводников. 25—29 окт. 1999. Новосибирск, 1999. С. 247. 8. Gaisin V. A., Thach D. С., Kulinkin В. S. et al. // Proc. 8th Intern. Simp. Nanostructures: Physics and techology. St.Petersburg, 2000. P. 406-408. 9. Гайсин В. А., Тхак Динь Шон, Кулинкин Б. С. и др. // Вестн. С.-Петерб. ун-та. Сер. 4: Физика, химия. 2000. Вып. 4 (№ 25). С. 120-124. 10. Гайсин В. А., Тхак Динь Шон, Кулинкин Б. С. и др. // Вестн. С.-Петерб. ун-та. Сер. 4. Физика и химия 2001. Вып. 2 (№ 12). С. 65-69. 11. Теппе D. A., Bakarov А. К., Toropov A. I. et al. // Physica. 2002. Vol. E13. P. 199-204. 12. Щанов M. Ф„ Милетов К. П., Петровский В. А. // Приборы и техника эксперимента. 1985. № 4. С. 216-217. 13. Shamirzaev Т. Gilinsky А. М„ Toropov A. I. et al // JETP Lett. 2003. Vol. 77. P. 389-393.
Статья поступила в редакцию 13 октября 2004 г.
