CC BY
19
УДК 621.315.592
Вестник СПбГУ. Сер. 4, 2005, вып. 3
В. А. Гайсин, Б. В. Новиков, В. Г. Талалаев, А. С. Соколов, В. А. Чугунов, И. В. Штром, Г. Э. Цырлин, Ю. Б. Самсоненко, А. А. Тонких
ВЛИЯНИЕ ГИДРОСТАТИЧЕСКОГО ДАВЛЕНИЯ
НА СПЕКТРЫ ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ДВУМЕРНЫХ МАССИВОВ
ПЛАНАРНО УПОРЯДОЧЕННЫХ КВАНТОВЫХ ТОЧЕК ГпАв/СаА^
Введение. В последние годы особое внимание исследователей привлекают гетерострукту-ры, в частности, выращенные на основе соединений ГпАБ/ОаАБ [ 1 ]. Наличие в спектрах их поглощения и люминесценции узких уровней атомной полуширины, возможность изменять их количество и спектральное положение, высокая сила осциллятора перехода — все эти факторы делают их перспективными материалами в оптоэлектронике [2-5]. В зависимости от режимов синтеза получают квантовые точки (КТ) различных форм и размеров: линзообразные, в виде пирамид правильных четырехгранных и усеченных. Размеры и формы КТ ¡пАБ/ОаАэ оказывают существенное влияние на структуру их энергетических уровней [4-7]. Согласно теоретическим работам [1], энергетическое положение этих уровней во многом определяется внутренними электрическими полями и механическими напряжениями, возникающими вследствие различия постоянных р^цеток объемных кристаллов 1пАб и ваАБ. Среди разнообразных методов изучения структуры энергетических уровней КТ (фото-(ФЛ) и электролюминесценция, исследования кинетических характеристик и влияние на них температуры и электрических полей и др.) гидростатическая методика наиболее эффективна при исследовании оптических спектров поглощения и ФЛ [8]. Она позволяет осуществлять без разрушения анализируемого материала существенную перестройку его энергетических уровней, дающую возможность делать определенные выводы об их структуре. В случае КТ появляется еще и дополнительная информация о взаимодействии их с кристаллической матрицей. Это связано с тем, что кристаллическое окружение является непосредственно той средой, через которую гидростатическое давление передается на КТ. Барические исследования, проведенные в работах [9-11], обнаружили значительную перестройку спектра ФЛ КТ ГпАБ/ОаАБ при давлениях Р > 40 кбар, вызванную изменением энергетической структуры кристаллов подложки СэАб. Кроме того, для КТ, расположенной на сингулярной поверхности {100} ваАБ, с энергией перехода в основное состояние 1,1 эВ в области малых гидростатических давлений (Р < 10 кбар) было установлено значительное отклонение барического коэффициента (БК) — на 20% меньше от величины БК свободного экситона кристалла подложки ваАБ [9, 10]. Аналогичный эффект был обнаружен также и при изучении спектров ФЛ КТ 1пАз/ОаАз, помещенных на вицинальных поверхностях ваАБ с малыми углами разориентации 3-7° [12-14]. Также на образцах с углами разориентации 7° была установлена зависимость величины БК от энергии перехода и соответственно от размера КТ: ^^о, ! ¿Р = 8,4 ± 0,6 шВ/кбар для линии 00, (Яро, = 1,235 эВ) и ^Ш^ёР = 10,0±0,6 мэВ/кбар для линии 100 (£1ро = 1,343 эВ). Аналогичное уменьшение величины БК наблюдалось и для КТ, выращенных на сингулярной поверхности ваАБ (100) [15]. По совокупности проведенных измерений была построена эмпирическая зависимость величины БК от энергии основного перехода.
Наблюдаемый эффект связывался с зависящими от размера КТ внутренними механическими напряжениями и пьезоэлектрическими полями. Все предыдущие исследования касались изолированных КТ точек. В данной работе приводятся результаты барических исследований
'' Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследовваний (проект № 05-02-17780).
© В. А. Гайсин, Б. В. Новиков, В. Г. Талалаев, А. С. Соколов, В. А. Чугунов, И. В. Штром, Г. Э. Цырлин, Ю. Б. Самсоненко, А. А. Тонких, 2005.
двуслойных структур, в которых проявляется эффект упорядочивания пространственного расположения КТ. В таких структурах возможны изменения БК, вызванные двумя факторами: возможностью реализации в них механизма квантового тунеллирования и дополнительным полем упругих напряжений, создаваемых КТ нижнего слоя в верхнем слое, возникающем в результате вертикальной корреляции.
Техника эксперимента. Образцы были выращены на установке молекулярно-пучковой эпи-таксии (МПЭ) ЭП1203 по методике, описанной ранее [16]. Измерения проводились на образцах А-типа (обозначения соответствуют применяемым в работе [ 17]), содержащих соответственно по 2 монослоя (МС) InAs в каждом из двух слоев КТ с размером спейсера 10 нм. Температура подложки при осаждении слоев InAs составляла 510 °С, скорость роста InAs — 0,06 МС/с. После каждого слоя применялось прерывание роста, образец выдерживался при этой температуре в потоке мышьяка в течение 60 с. Далее массив КТ заращивался слоем GaAs со скоростью 0,7 МС/с, после чего следовали подъем температуры подложки до 610 °С и выдержка в течение 60 с (высокотемпературный отжиг). Для предотвращения транспорта неравновесных носителей к поверхности и в подложку активная область ограничивалась с обеих сторон короткопериодными сверхрешетками Alo^Ga^As/GaAs (10 пар, 2,5 нм/2,5 нм) и помещалась в центр 50-нанометрового слоя GaAs. Состояние поверхности контролировалось с помощью картины дифракции быстрых электронов и отражения (ДБЭО). Структурные исследования образцов выполнялись с помощью дифракционной и высокоразрешающей электронной микроскопии на микроскопах JEM 4010 и Philips СМ20 при ускоряющих напряжениях 400 и 200 кВ соответственно. Количественные измерения состава КТ проводились на ПЭМ-изображениях, снятых с атомным разрешением. Исследуемые структуры состояли из КТ, имеющих вид правильных прямоугольных пирамид разных размеров (7x28) в нижнем слое и (4x22) в верхнем. ФЛ возбуждалась излучением непрерывного АгЧпазера с длиной волны 488 нм. Плотность мощности варьировалась в пределах 0,2-100 Вт/см2 изменением поперечного размера лазерного луча. Детектирование сигнала осуществлялось с помощью охлаждаемого парами азота фотоэлектронного умножителя ФЭУ-83, установленного на выходе двойного дифракционного монохроматора ДФС-12. Измерения проводились при Т=11 К в области энергий 1,0-1,4 эВ в интервале гидростатических давлений 0-12 кбар. Применялась камера высокого давления с наковальнями из лейкосапфира. Для
Е, мэВ 1300 г
1180
1200
1140
1160
1220
1260
1280
1240
2
1
Рис. I. Барические зависимости энергий линии люминесценции КТ (1), измеренной на уровне половинной интенсивности с длинноволновой стороны от максимума, максимумов линий люминесценции КТ 00, (2) и (3).
0 2 4 6 8 10 12
Р, кбар
Рис. 2. Зависимости БК КТ. Кружки - ОБ, и 002; ромбы и кресты - данные, полученные ранее при исследовании КТ, выращенных соответственно на сингулярной поверхности и вицинальной поверхности с углом разориентации 7" [00!].
передачи давления на образец использовалась смесь метилового и этилового спиртов в соотношении 1:10. Величина гидростатического давления определялась по смещению Л, линии люминесценции рубина, помещенного в рабочем объеме камеры в непосредственной близости от изучаемого образца [8]. Образцы для исследования приготавливались в виде прямоугольных пластин размером 0,5x0,5 мм при толщине 0,05 мм, путем механической обработки исходных материалов.
Экспериментальные результаты. При Р = 0 в спектре люминесценции наблюдались две частично перекрывающиеся линии и (}02 с максимумами при 1,153 и 1,196 эВ, соотношение йнтенсивностей которых незначительно варьировалось при изменении мощности лазерного возбуждения. Возбужденные состояния, характерные для квантовых молекул [17], не наблюдаются. С ростом гидростатического давления происходит коротковолновый сдвиг максимумов полос, сопровождающийся увеличением ширины суммарной полосы свечения. Разложение на отдельные контуры показало, что такое поведение вызвано повышением энергетического интервала между ними. Измеренные барические зависимости представлены на рис. 1. Проведенный анализ показал, что изменение с давлением энергетического положения максимумов полос может быть описано линейными зависимостями с БК 7 и 8 мэВ/кбар. Эти значения удовлетворительно укладываются в зависимость БК от энергии, определенную ранее по совокупности измерений, проведенных на одномерных массивах невзаимодействующих КТ (рис. 2).
Ранее было предположено, что аномалии БК КТ связаны с внутренними механическими напряжениями и электрическими полями, возникающими внутри КТ и в материале барьера, непосредственно примыкающему к ним. Внутренние напряжения дают примерно 30%-ный вклад в общую величину энергетического сдвига уровней размерного квантования. Очевидно, что этот сдвиг к энергетическому сдвигу не напряженной КТ пропорционален суммарной потенциальной энергии, запасенной внутри области локализации волновых функций электронов и дырок. Внешнее гидростатическое давление приводит к уменьшению области локализации волновых функций вследствие снижения постоянных решеток ГпАэ и ваАэ, падения суммарной потенциальной энергии и соответственно добавки к энергии перехода по сравнению с недефор-мированной КТ. В результате энергетический сдвиг уровней размерного квантования напряженных КТ точек и их БК уменьшается по сравнению с не напряженными. Очевидно, что эта
величина будет пропорциональна области локализации волновых функций и будет большей для КТ больших размеров. Это предположение было непосредственно подтверждено сотрудником ФТИ им. А. Ф. Иоффе Российской академии наук Г. Г. Зегря с соавторами (устн. сообщение). С учетом деформационных эффектов была построена модель КТ InAs в гетероструктуре InAs/GaAs, в рамках которой был рассчитан БК в зависимости от ее размеров R0. Сферическая КТ представлялась упругим дилатационным включением радиуса R0, вставленным в сферическую полость в матрице GaAs, объем которой меньше объема включения на Д V. Чтобы вставить подобное сферическое включение, необходимо его сжать и растянуть матрицу в радиальных направлениях. Поскольку постоянная решетки материала InAs больше, чем матрицы GaAs, то при субмонослойном осаждении InAs на слое GaAs в пределах псевдоморформного роста материал InAs подвергается деформации сжатия, а материал GaAs - растяжению. Результаты численных расчетов, проведенных для КТ с энергией перехода в основное состояние 1,2-1,3 эВ, хорошо согласуются с характером зависимости БК КТ от размера. БК увеличивался с ростом энергии, экспериментальная [15] и расчетная прямые имели близкие наклоны.
Отсутствие различия БК, измеренных в настоящей работе двумерных массивов планарно упорядоченных КТ и изолированных, вероятно, связано с тем, что в случае первых не происходят существенные изменения в распределении упругих напряжений в области локализации пол-новых функций по сравнению с изолированными.
Заключение. В результате проведенных исследований обнаружено соответствие между величинами измеренных в работе БК планарно упорядоченных двуслойных структур (образцы А-типа [17]) и определенных ранее одномерных массивов изолированных КТ. Предложена модель, описывающая аномальное поведение БК КТ, учитывающая возникновение в области локализации волновых функций электронов и дырок, находящихся в основных состояниях КТ.
Summary
Gaisin V. A., Novikov В. У., Talalaev V. G., Sokolov A. S., Chugunov К A., Shtrom I. У, Cirlin G. Е., Samsonenko U. V, Tonkih A. A. Influence of hydrostatic pressure on photoluminescence spectrum of 2D planarly ordered quantum dot InAs/GaAs layers.
At T = 77 К we studied the influence of hydrostatic pressure (0-10 kbar) and laser excitation power (Ar+-laser, wavelength - 488 nm, excitation density 0,2-100 Wt/sm2) on photoluminescence (PL) spectrums of 2-D planarly ordered arrays of quantum dots (QD) InAs grown by molecular beam epitaxy on singular GaAs substrate. Measurements performed for A-type samples discover luminescence of two vertically stacked uncoupled quantum dots layers with two arrays of quantum dots with different shapes and ground transition energies, 1,153 and 1,196 for the first and upper layers respectively, it was not luminescence of molecular quantum dots states. The baric coefficient was measured.
Литература
1. Bimberg D., Grundmann M., Ledentsov N. N. Quantum dot heterostructures. New York. 1999. 2. Малеев H. A., Ковш A. P., Жуков Ф. E. и др. // Физ. и техн. полупроводников. 2003. Т. 37. С. 1265-1268. 3. Apalkov V. М., Chakraborty Т. // Appl. Phys. Lett 2001. Vol. 78. P. 1820-1825. 4. Sauvage S., Boucaud P., Brunhes T. et al. // Appl. Phys. Lett. . 2001. Vol. 78. P. 2327-2330. 5. Sauvage S„ Boucaud P., Brunhes T. et al. // Phys. Rev. B. 1999. Vol. 60. P. 73589-73592. 6. Леденцов H. H., Устинов В. M., Щукин В. А. и др. // Физ. и техн. полупроводников. 1998. Т. 32. С. 385-390. 7. Sheng W., Leburton J. P. II Appl. Phys. Lett. 2002. Vol. 81. P. 44489-44493.
8. Аллахвердиев К. P., Мамадов Т. Г., Тагиев М. М. II Физ. и техн. высоких давлений. 1988. Вып. 28. С. 1-13.
9. Itskevich I. Е., Trojan А. /., Lyapin S. G. et al. II The 24th Intern conference on the physics of semiconductors. August 2-7, 1998. Jerusalem, Israel, 1998. P. TU-138. 10. Itskevich I. E., Henini M., Carmona H. A. et al. II Appl. Phys. Lett. 1997. Vol. 70, N 4. P. 505-507. 11. Itskevich I. E., Lyapin S. G., Troyan I. A. et al. // Phys. Rev. B. 1998. Vol. 58. P. 4250-42531. 12. Гайсин В. А., Тхак Динь Шон, Дубровский В. Г. и др. // IV Рос. конференция по физике полупроводников. 25-29 окт. 1999 г. Новосибирск, 1999. С. 247. 13. Gaisin К A., Thach D. С., Kulinkin В. S. et al. // Proc. 8th Intern. Simp. Nanostructures: Physics and techology. St.Petersburg, 2000. P. 406-408. 14. Гайсин В. A., Тхак Динь Шон, Кулинкин Б. С. и др. // Вестн. С.-Петерб. ун-та. Сер. 4: Физика, химия. 2000. Вып. 4 (№ 25).
С. 120-124. 15. Гайсин В. А., Тхак Динь Шон, Кулинкин Б. С. и др. // Вестн. С.-Петерб. ун-та. Сер. 4: Физика, химия. 2001. Вып. 2 (№ 12). С. 65-69. 16. Демидов В. Н„ Корнеев Н. П., Поляков Н. К. и др. // Журн. экспер. и теор. физики. 2000. Т. 70, № 5. С. 97-100. 17. Talalaev V. G., Nomm J. W., Zakharov N. D. et al. // Semiconductor. 2004. Vol. 38. P. 696-701.
Статья поступила в редакцию 15 декабря 2004 г.
*
