Термомеханические процессы, инициированные импульсным лазерным излучением в слоистых наноструктурах Текст научной статьи по специальности «Физика»

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

УДК 535.211

В.В. Чесноков, Д.В. Чесноков, В.А. Райхерт СГГ А, Новосибирск

ТЕРМОМЕХАНИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ, ИНИЦИИРОВАННЫЕ ИМПУЛЬСНЫМ ЛАЗЕРНЫМ ИЗЛУЧЕНИЕМ В СЛОИСТЫХ НАНОСТРУКТУРАХ

Исследуются теоретические модели и методы расчета температурного поля и термомеханических процессов в слоистых структурах на подложках, подвергаемых воздействию лазерного импульса в форме временной ступеньки, в том числе возможность учета фазовых превращений вещества во внутренних слоях структуры. Изучено пространственно-временное распределение температур в тонкопленочной четырехслойной наноструктуре, получены значения индуцированных лазерным облучением перемещений внешней границы структуры.

лазерное воздействие, слоистые наноструктуры, термограммы.

V.V. Chesnokov, D.V. Chesnokov, V.А. Raychert SSGA, Novosibirsk

TERMOMECHANICAL PROCESS IN MULTI-LAYER NANOSTRUCTURES INITIATED BY LASER IRRADIATION

Theoretical models and methods to calculate the thermal fields and thermomechanical in the multilayer structures on substrates exposed to laser step shaped pulse, including, possibility of the account of phase transformations of substance in structure inside layers are investigated. The spatial-temporal distribution of temperatures in a four layer thin-film nanostructure is studied, and values for displacements of outer boundary of the structure which are induced by laser irradiation are obtained.

laser irradiation, multy-layer nanostructure, thermogram.

В настоящей работе исследуются изменения состояния слоистой структуры, когда при лазерном облучении слоев в одном из них возникает критическое состояние вещества или происходит фазовый переход первого рода с поглощением тепла.

В исследовании [1] реальная многослойная структура была заменена многослойной же аналоговой стенкой с координатной осью у, имеющей такую же температуру входной поверхности и такой же постоянный поток тепла через входную поверхность, как многослойная структура. Причем всем слоям (секциям) стенки было определено значение температуропроводности И1 первого слоя структуры. Полученное в [1] уравнение пространственно-временного распределения температуры в аналоговой стенке, представлено ниже:

Т (t, у ) = T^s

cos 8 ^ (2m +1 )ж yi

( уЛ 1 -А 1 D 2 D exp ( 2m +1)2 ж1 t

_2 ^ Я m=0 ( 2m +1 )2 1 ^ 1

(1)

123

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

где TxS - приращение температуры входной поверхности аналоговой стенки в установившемся режиме нагревания (t = да), равное приращению температуры входной поверхности многослойной структуры в таком же режиме,

s = X S» j;

i = 1

yj - координата i-й аналоговой стенки;

D - толщина многослойной аналоговой стенки;

td - постоянная времени многослойной аналоговой стенки.

В работе [1] параметры слоев были сведены в таблицу.

Параметры слоев исследуемой структуры

Таблица

Номер слоя 1 2 3 4

Материал слоя Мo H2 О 250 оС SiO2 Oi

yi, нм 50 171,2 187,5 700

di, нм 50 10 10 1 000

h ■ 106 -22 с2 45,6 0,16 0,78 100

1 л-3 кг , р ■ 10 з ' ркр м 10,65 0,78/0,2 2,2 8,8

, Вт , м х К 158 0,5 1,84 365

c ■ 10-3 Дж кг х К 0,264 4,87 1,07 0,4

df Ti =~г , нс hi 0,055 0,625 0,128 10

Г\ di 109K х м ki Вт 0,316 20,000 5,435 2,741

Аналоговая стенка, составленная из слоев структуры, имеет постоянную времени нагревания td = 20,66 нс и толщину D = 28,49 нм.

При нагревании вещество слоев структуры может изменять свое фазовое состояние, его теплофизические параметры при этом изменяются.

Вещество «зажатого» слоя, являющееся изначально жидкостью, при изобарном нагревании до температуры ниже критической изотермы на диаграмме p,V уравнения состояния является двухфазной средой, при более высокой -становится газом.

124

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

При достижении температуры кипения слоя давление пара приведет к механическому разделению структуры по кипящему слою. В структурах реального устройства слои во избежание термического разрушения механически соединяют, упругость соединительных элементов приводит к возможности установления равновесного состояния системы пар - жидкость; пар станет насыщенным с давлением рНАС. Под избыточным (относительно атмосферного рАТМ) давлением пара слоя, произойдeт изменение объема нагретого слоя:

= (рНАС - рАТМ )/кУ,

где кУ - коэффициент упругости соединительных элементов.

Учет перехода слоя в критическое состояние

Вплоть до температуры кипения слой находится при атмосферном давлении, его изобарная теплоемкость изменяется с температурой незначительно. При продолжении нагревания давление насыщенных паров увеличивается, слой становится двухфазным; при приближении температуры к критическому для данного вещества значению его теплоемкость существенно возрастает; при температуре больше критической слой находится в однофазном газообразном состоянии, его теплоемкость уменьшается до уровня 0,5-0,7 изобарной теплоемкости жидкости [2]. На рис. 1 показан график зависимости от температуры удельной изобарной теплоемкости воды и водяного пара на линии насыщения при температуре выше критической. График построен по табличным данным [2, 3, 4].

и водяного пара от температуры

125

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

Средняя мольная теплоемкость C среды в критической области равна

C =

1

ТГА3 - ТЖ

ТрАЗ

J срКр (т)dT.

Тж

Тепловая энергия, поглощенная одним молем слоя при изменении его температуры от комнатной Т0 до Т, определяется выражением:

ДО(Т) = AU + pAV * CpЖ (Тж

Тгаз

То)+ J СРКР (Т) dT + C ргаз (Т - Тгаз ),

Тж

(2)

где ТЖ и ТГАЗ - условные температуры возникновения и прекращения критического состояния вещества слоя соответственно; CрЖ, CpF:p и CprA3 - мольные изобарные теплоемкости слоя в жидком, критическом и газообразном состояниях, соответственно.

Диапазон температур ТГА3 - ТЖ существования критического состояния мал, и поглощенная тепловая энергия (интеграл в (2)) сказывается на распределении температур в многослойной структуре при непрерывном поступлении тепла в многослойную структуру как отрицательный тепловой импульс, возникший в слое, находящемся в критическом состоянии. Тепловые воздействия аддитивны, поэтому результат одновременного действия облучения и отрицательного теплового импульса в слоях структуры приведет к некоторому уменьшению темпа нагревания слоев. Подобная картина будет наблюдаться и в случаях фазовых переходов первого рода, происходящих в слое с поглощением тепла. В последних случаях температура входной поверхности слоя остается некоторое время постоянной, тепловой поток расходуется на перевод всего вещества слоя в новое фазовое состояние. С целью общности подхода при выводе соответствующих уравнений условимся, что и в случае возникновения в слое критического состояния температура его входной поверхности остается постоянной до поглощения слоем такого количества тепла, что вещество приобретает свойства газа.

Неизменность температуры можно представить как результат наложения двух противоположно действующих закономерностей ее изменения: увеличение температуры в соответствии с (1); ее уменьшение на поверхности слоя в соответствии с выражением:

Т (tx=n ) =---n t'.

V =n) Atn

Здесь ДТп - изменение температуры на поверхности слоя n в отсутствие перехода в критическое состояние (перехода в КС) в соответствии с (1) за промежуток времени Atn вблизи момента tЖ начала КС. В работе [1] для оценочных

126

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

расчетов в случае возникновения критического состояния во втором слое, состоящем из воды, найдены следующие значения: ATn = 828 К; ТКР = 350 К;

= 0,645. Принимается, что в малом временном промежутке изменение тем-

TD

пературы, вызванное поглощением тепла при переходе в критическое состояние, линейно зависит от времени. При анализе изменений температурного поля в приповерхностной области структуры начало координат расположим на входной поверхности слоя, переходящего в КС. Используя исходные выражения [5] для однородной стенки, внутри которой происходит изменение температуры бесконечно-тонкого слоя по линейному закону, можно для изменений температуры в приповерхностных (между переходящим в КС и наружной поверхностью) слоях аналоговой стенки по аналогии с подходом, использованным при выводе (1), получить уравнение:

t' 16

■ X

Т' (t' z ) ^TnTz

Ткр (>=~1Г-

п

sin

I

( 2 m —1 )п zt

2 D

(3)

1 - exp

(2m — 1 )2 n2t'

4r,

n—1

m=0 ( 2 m — 1)

где zt = I di^hjhi - координата поверхности слоя аналоговой стенки, отсчи-

i

тываемая от входной поверхности слоя с КС, имеющего температуру ТЖ ;

n—1 ,-----

Dz = I d^hl/ hi - общая толщина слоев аналоговой стенки, расположенных

1

П — 1 П — 1

z.

между переходящим в КС и входной поверхностью, —- = I Di /1 Di;

Dz i 1

t' = t — tM - время нагревания приповерхностных слоев, отсчитываемое с момента начала перехода слоя в КС; tЖ - момент достижения поверхностью слоя

n КС, определяемый по (1); tz =

h

Уравнение (3) получено при допущении, что постоянная времени нагревания приповерхностных слоев меньше времени КС, т. е. tz < AtKP.

Сумма бесконечного ряда в уравнении (3) в области значений t'/tz > 1, когда экспоненциальный член мал, определяется выражением [5]:

sin

I-

m = 0

(2m — 1)п zt

D

П z f

( 2m — 1)3

32 D

2 — z

z V

D

z J

127

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

поэтому уравнение (3) упрощается:

T• (tz )_ ATnTz

ТКР (t ,zi )- ■

At„

t t Zi

----Ж - 0,5 г

D„

2-■Z

D

Z J

(4)

Температура на поверхности слоя с КС может оставаться постоянной в течение промежутка времени, примерно равного времени AtKP, поэтому в (4) t' < AtKP. Изменение температуры наружной поверхности слоистой структуры (z _ Dz) вследствие возникновения КС, если не учитывать поступление тепла с поглощаемым излучением, равно:

AT

ТКр (t, Dz )- Т~ [t -t Ж -0,5tz ]; tM +AtKP -t '~tM • (5)

Atn

Для определения длительности отрицательного теплового импульса учтём, что поглощенная слоем за время пребывания в критическом состоянии тепловая энергия выражается интегралом в уравнении (2):

At

КР

ТгАЗ

РпКРdn j Cp№ (Т)dT

ТЖ

МпРпКР

(6)

где Мп - молярная масса вещества слоя; рпКР - плотность вещества в критическом состоянии.

При температуре ниже ТЖ поверхность слоя п нагревается в соответствии с (1), затем остается приблизительно постоянной до достижения всей толщей слоя критического состояния; время tЖ достижения входной поверхностью слоя температуры Т (tЖ, у)_ ТЖ находим с помощью (1), подставив

у.

в последнее координаты этой поверхности в соответствии с уравнением (1).

Плотность мощности РпКР теплового потока на входе в данный слой можно оценить, используя (1), по усредненному градиенту температуры в слое

Т — Т

р ~ k п ±п+1 (7)

РпКР ~ kn 1 (7)

Рп

в момент времени, когда температура Тп+1 входной поверхности последующего слоя станет равной Тф; для этого же момента времени определяется и Тп; значение (Тп - Тп+1) указано выше и равно 828 К. В формуле (7) кп и Рп - теплопроводность и толщина слоя с номером п соответственно.

128

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

Как показано на рис. 1 на примере воды и водяных паров, при нагревании слоя в широкой температурной области имеются три характерных температурных диапазона, отличающихся по значению теплоемкости вещества. Теплопроводность в этих диапазонах также различна, причем теплопроводности в докритической и с КС областях близки друг другу и существенно выше, чем в диапазоне выше критической. Последнее позволяет использовать для оценочного анализа многослойной структуры в диапазоне температур, включающем сверху область КС, уравнение (1). На рис. 1 этому соответствуют температуры менее 500 °С; усредненное значение теплопроводности в этом температурном диапазоне к2 ~ 0,5 Вт/(м • К) [2]. Изменения температуры смежных с данным

слоев при возникновении в нем критического состояния, что сопровождается отрицательным тепловым импульсом, можно рассчитывать с помощью уравнений (4) или (5) с учетом (7).

Результирующее изменение температуры на поверхности структуры вследствие облучения и с поправкой на поглощение тепла во внутреннем слое при переходе его в КС:

Ts (t)РЕЗ = Т (t,x = 0 ) + ТКР (t, Dz ) . (8)

На рис. 2 показан график зависимости температуры внешней поверхности структуры от времени лазерного облучения при возникновении критического состояния во втором слое структуры.

Рис. 2. Зависимость температуры внешней поверхности многослойной структуры от времени лазерного облучения при возникновении во внутреннем слое критического состояния

При плотности поглощенной мощности излучения

PS = 0,6 • 1011 Вт/м2

в момент tM

1,03 нс достижения поверхностью слоя 2 температуры ТЖ = 350

о

С

129

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

начала перехода в критическое состояние, температура поверхности перестает изменяться до момента t = 2,36 нс. В данном примере разница температур наружной поверхности структуры и поверхности слоя 2 невелика, и первая следует за изменениями второй. Ход кривых без учета наступления критического состояния показан пунктиром.

Фазовый переход

Рассмотрим случай, когда n -й слой нагревается до температуры, при которой он испытывает фазовый переход первого рода с поглощением тепла. При высоких давлениях и температуре среды, близких к критическим и их превышающих, для определения параметров применяют вириальное уравнение состояния реальных газов Камерлинга-Оннеса [2,6]:

Здесь

Р • vm = 1 + B

RT Vm

C _Л Т +—— + ... = 1 + L.

vM

т B C L =-------------+ —— + ...

Vm

V 2 Vm

(9)

Если можно обойтись только первым членом разложения, то используют приближение [2]:

L ~ Вр

RT

M 3

Здесь Vm = — - объем моля вещества, см /моль; М - молярная масса; р -Р

плотность среды (размерность В - в см3/моль; С - в см6/моль2).

Значения вириальных коэффициентов В и С зависят от температуры и для многих веществ табулированы [2].

Изменение температуры наружной поверхности слоистой структуры (z; = Dz) вследствие возникновения фазового перехода, по аналогии с (5), можно представить в виде:

AT

Тф (t,Dz) = —[t ~t0 - 0,5rz ]; tф + Аф >t > Ф.

(10)

Длительность Atф накопления тепла, необходимого для фазового перехода, приближенно найдем с помощью выражения:

Lфрn dn

P ’

РфS

130

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

где Ьф - удельная теплота фазового перехода слоя, рп - плотность слоя, испытывающего фазовый переход; Рф8 - плотность теплового потока в слое, определяемая, как в случае перехода в КС, по формуле (1) без учета перехода.

Результирующее изменение температуры на поверхности структуры вследствие облучения и с поправкой на поглощение тепла во внутреннем слое, испытывающем фазовый переход, находится по выражению (8), в котором тКр (t, Dz) заменяется на Тф (t, Dz).

Определение величин термодеформаций наружной поверхности локально облучаемой многослойной структуры. Рассматривается случай, когда размер облучаемого участка много больше толщин слоев структуры; распределение интенсивности излучения по облучаемому пятну равномерное; второй слой структуры выполнен из легкоиспаряющегося вещества.

По мере нагревания давление в слое может привести к деформации верхнего слоя структуры и увеличению объема V. При импульсном нагревании величина деформации AV ограничивается как упругими свойствами скрепляющих слои элементов, так и механической инерцией соседних слоев.

Параметры слоев приведены в таблице. При локальном нагревании структуры произойдет «выпучивание» ее верхнего слоя, нагретый участок будет вести себя как мембрана, защемленная краями. Движение мембраны под действием давления в смежном втором слое определится, в основном, ее инерционными свойствами.

Величину давления определим по уравнению состояния (9):

п RT ft + L )Р (Т )

У0 - Л ,

(11)

Здесь в качестве T необходимо принимать температуру Тф фазового перехода. Если вычисляется деформация для случая перехода слоя в критическое состояние, то проще использовать табличные значения температуры ТКР и давления р0 = pfP при критическом состоянии. Так как температура слоя в промежутках времени Atф и AtКР приблизительно постоянна, относительное изменение объема небольшое, то давление можно принять неизменным.

В соответствии со вторым законом Ньютона можно написать:

а = pj (pidi), (12)

где а - ускорение.

Величина выпучивания Ah за время AtBP действия давления определяется выражением:

Ah = а (AtPP )2 / 2. (13)

131

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

Учитывая (11) и (12), для деформации за время At^ получим выражение:

Ah = RT2 (1 + L )ft (Т2 )(Аф )2

2M2Pld1 ’

Здесь Т2 - температура слоя с номером 2. В случае расчетов для критического состояния справедлива формула:

Ah

КР

Ро ( AtКР )

2p1dl

(14)

Для расчетов деформации наружного слоя при лазерном нагревании структуры до температуры критического состояния второго слоя, в качестве материала которого используется вода, возьмем параметры: плотность поглощенной мощности излучения 0,6-1011 Вт/м2; ТКР = 3710; р0 = рКР = 221 • 105 Па. Для вычисления значения AtKP производим следующее: находим по выраже-

нию (7), используя формулу (1), плотность мощности РпКР теплового потока на входе в данный слой; затем графическим интегрированием по рис. 1 находим

ТГАЗ

значение интеграла J СрКР (Т)dT, вычисляем по формуле (6) At№ « 1,33 нс.

ТЖ

Вычисление по формуле (14) дает значение Ah « 40 нм. Ускорение слоя оказывается равным a « 4,5 • 10 м/с , возникающие силы по величине больше пределов прочности металлической пленки и должны вызывать в данном частном случае отрыв разогретой области пленки от остальной ее части, разрушение пленки.

В заключение можно сказать следующее:

- полученные аналитические выражения позволяют исследовать физические процессы в многослойной структуре на подложке, облучаемой потоком, модулированным по закону временной ступеньки, хотя и являются приблизительными в связи с принятыми упрощениями задач;

- показано, что прохождение фронта тепловой волны через слои структуры, переходящие в критические состояния или испытывающие фазовые превращения, сопровождается при постоянном тепловом потоке немонотонным изменением температуры поверхности, определяемым теплофизическими параметрами слоев;

- возникающие при прохождении фронта волны через структуру термомеханические явления могут быть значительными при возникновении во внутренних слоях структуры критических состояний или фазовых переходов.

132

Оптика, оптико-электронные приборы и системы

Полученные результаты могут оказаться востребованными при неразрушающем анализе многослойных структур, при создании оптико-механических преобразователей информации.

БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК

1. Чесноков, В.В. Термомеханические процессы, инициированные импульсным лазерным излучением в слоистых наноструктурах / В.В. Чесноков, Д.В. Чесноков, В.А. Райхерт // ГЕО-Сибирь-2010. Т. 5. Специализированное приборостроение, метрология, теплофизика, микротехника, нанотехнологгии. Ч. 2: сб. матер. VI Междунар. научн. конгресса «ГЕО-Сибирь-2010», 19-29 апреля 2010 г., Новосибирск. - Новосибирск: СГГА, 2010. - 221 с.

2. Физические величины: справ. / под ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М.: Энергоатомиздат, 1991. - 1 232 с.

3. Справочник химика: в 3 т. Т. 1. - М.-Л., Химия, 1966. - 1 072 с.

4. Гува, А.Я. Краткий теплофизический справочник / А.Я. Гува. - Новосибирск: Сиб-вузиздат, 2002. - 300 с.

5. Камья, Ф.М. Импульсная теория теплопроводности / Ф.М. Камья; пер. с франц.; под ред. А.В. Лыкова. - М.: Энергия, 1972. - 272 с.

6. Ландау, Л.Д. Теоретическая физика: учеб. пособие для вузов: в 10 т. / Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц. - Т. V. Статистическая физика. Ч. 1. - М.: Физматлит, 2001. - 616 с.

Получено 21.04.2010

© В.В. Чесноков, Д.В. Чесноков, В.А. Райхерт, 2010

133