Теплораспределяющие свойства эпоксидных матриц, модифицированных различными углеродными наполнителями Текст научной статьи по специальности «Химические технологии»

УДК 536.666; 536.631

ТЕПЛОРАСПРЕДЕЛЯЮЩИЕ СВОЙСТВА ЭПОКСИДНЫХ МАТРИЦ, МОДИФИЦИРОВАННЫХ РАЗЛИЧНЫМИ УГЛЕРОДНЫМИ НАПОЛНИТЕЛЯМИ

А.О. Камаев, О.Н. Шорникова, А.В. Солопченко, А.В. Кепман, А.П. Малахо

Композиты, в которых матрицей служит полимерный материал, являются одним из самых многочисленных и разнообразных видов материалов. Их применение в различных областях дает значительный экономический эффект. Варьируя состав матрицы и наполнителя, их соотношение, ориентацию наполнителя, можно получить материал с требуемым набором свойств. В работе было показано, что добавление углеродного наполнителя увеличивает температурный интервал отверждения смолы и уменьшает температуру расстекловывания уже отвержденного связующего. Обнаружено, что теплопроводящие свойства улучшаются при добавлении даже малого количества наполнителя. Наиболее высокие значения наблюдаются для диспергированного пенографита и графитовой фольги

Ключевые слова: эпоксидная матрица, углеродные наполнители, теплораспределение

Введение

В настоящее время, с развитием микроэлектроники, для создания высокопроизводительных электронных схем, появилась необходимость в материалах, обладающих низкой диэлектрической проницаемостью и коэффициентом линейного термического расширения, а также высокой теплопроводностью и термостойкостью [1-4]. Одним из материалов, удовлетворяющим этим требованиям, стали эпоксидные смолы. Для улучшения свойств эпоксидной матрицы вводятся различные добавки, такие как диоксид кремния, нитриды алюминия или бора, а также оксид алюминия. Такие наполнители имеют достаточно большую удельную массу и, для получения видимого улучшения теплопроводности, должны быть добавлены в полимер в значительном количестве, что крайне отрицательно сказывается на механических свойствах изделия [5-7]. С другой стороны, введение углеродных наполнителей (пенографита, углеродных нанотрубок, графена или оксида графита), обладающих малой плотностью и низким порогом перколяции, позволяет решить проблему ухудшения механических свойств [8-10]. Напротив, во многих работах было показано, что добавление нанотрубок или графена в небольших количествах существенно увеличивает прочность материала [11-13]. Однако, стоимость таких наполнителей очень велика. Поэтому целью данной работы было получение композитов на основе эпоксидной смолы и более дешевых углеродных наполнителей: пенографита, нитрата графита II ступени, бисульфата графита I и II ступеней и графитовой фольги.

Экспериментальная часть

Исходными веществами для получения бисульфата графита I и II ступени и нитрата графита II ступени служили природный чешуйчатый графит с основной фракцией 200-300 мкм (d00l = 3,354-3,359 А, содержание углерода 99,9 масс. %), 96% серная кислота (р=1,835 г/см3), дихромат калия (K2Cr2O7) марки ХЧ, 98% азотная кислота (р=1,51 г/см3), пер-манганат калия (KMnO4) марки ХЧ, 30% перекись водорода (р=1,112 г/см3), нитрат натрия (NaNO3) марки ХЧ, дистиллированная вода (р=1,00 г/см3). Пенографит получали термообработкой продукта обработки водой бисульфата графита I ступени при 1000 °С. Для получения полимерных матриц использовалась эпоксидная смола марки TR-9X.

Диспергирование углеродного наполнителя

Дробление графитовых материалов проводили методом ультразвукового диспергирования в стационарном режиме, т.е. дисперсный раствор был неподвижен, и не происходило никакого иного механического перемешивания кроме как облучения ультразвуковыми волнами. Дробление проводилось с помощью ультразвукового излучателя мощностью 30 Ватт, частотой колебаний равной 22,4 кГц и амплитудой ультразвуковых колебаний равной 30 мкм. Для получения частиц микронного размера, в ячейку помещалась навеска необходимого наполнителя массой около 20 г, к которой приливали 600 мл дистиллированной воды. Дробление частиц проводили в течение 9 часов. После прекращения озвучивания, определяли характеристики полученной дисперсии. Размеры частиц определяли на лазерном анализаторе размеров частиц CILAS Particle Analyzer 1180 в жидкой ячейке.

Метод получения эпоксидных матриц

В качестве полимерной матрицы была выбрана эпоксидная смола марки TR-9X. В ее состав входят компоненты (рис.1): диглицидиловый эфир бисфе-нола-А, 1,4-будандиол диглицидиловый эфир и отвердители Jeffamine D-230, представляющий собой диамин с переменным составом, и триэтилен-тетраамин в массовом соотношении 1,28:0,32:0,25:0,15 соответственно.

Камаев Алексей Олегович - МГУ им. М.В. Ломоносова, аспирант, тел. 8(495) 9394791 Шорникова Ольга Николаевна - МГУ им. М.В. Ломоносова, канд. хим. наук, доцент, тел. 8(495) 9394791 Солопченко Александр Викторович - МГУ им. М.В. Ломоносова, ведущий инженер, тел.8 (495)9394791 Кепман Алексей Валерьевич - МГУ им. М.В. Ломоносова, канд. хим. наук, докторант, тел.8(495) 9393592 Малахо Артем Петрович - МГУ им. М.В. Ломоносова, канд. хим. наук, докторант, тел.8(495) 9393592

Рис. 1. Структура компонентов эпоксидного связующего: диглицидиловый эфир бисфенола А (а), бутандиол диглицидиловый эфир (б), D-230 (в), и ТЭТА (г)

Введение каждого из 5ти наполнителей в матрицу проводили путем суспендирования необходимого количества (массовое содержание наполнителя ю = 0,1; 0,25; 0,5; 1; 2 % ) в Jeffamine D-230. После смешивания всех компонентов формовали пластины, для этого подготовленную смесь заливали в специальную форму и оставляли отверждаться на сутки при комнатной температуре. Затем проводили постотверждение, выдерживая пластины 3 часа при температуре 60 °С и 6 часов при 80 °С. После отверждения, из пластин вырезали образцы для определения свойств.

Методы испытания образцов

Процесс отверждения образцов исследовали методом дифференциальной сканирующей калориметрии (ДСК) на калориметре DSC 204 Phoenix фирмы Netzsch в интервале температур от 20 до 200 °С со скоростью нагрева 10 °С/мин в потоке аргона 70 мл/мин. В работе использовали алюминиевые тигли с крышками. Масса навески образца составляла 5-10 мг. Обработку данных проводили в программе Netzsch Proteus Analysis.

Динамический механический анализ (ДМА) проводили на ДМА-анализаторе фирмы Mettler Toledo. Образец в виде прямоугольного параллелепипеда длиной 50 мм, шириной 5 мм и толщиной 2 мм закрепляли с двух концов в консолях, а посередине прикладывали осциллирующую с фиксированной частотой 1 Гц нагрузку. Исследуемый образец нагревали со скоростью 5 °С/мин, а вязкоэластич-ный отклик образца записывали как функцию от температуры.

Измерение температуры размягчения проводили на термомеханическом анализаторе TMA 402 фирмы Netzsch методом трехточечного изгиба при постоянном напряжении 1,82 МПа и скорости нагрева 2 °С/мин. Измерение коэффициента линейного термического расширения (КЛТР) проводили на этом же приборе в режиме определения линейных размеров. К образцу прикладывали нагрузкой 1 г и нагревали от 40 до 250 °С со скоростью 5 °С/мин. При достижении температуры стеклования, на зависимости изменения линейных размеров наблюдается излом. Температура, при которой наблюдается излом, считается температурой стеклования. Также по этим данным рассчитывается коэффициент линейного термического расширения (КЛТР).

Температурпопроводность и теплоемкость образцов определяли методом лазерной вспышки с помощью термоанализатора LFA 457 MicroFlash

фирмы NETZSCH при температуре 30 °С в атмосфере аргона.

Результаты и их обсуждение

Влияние наполнителя на процесс отверждения.

По термоаналитическим кривым, полученным методом ДСК, были рассчитаны тепловые параметры процесса отверждения (табл.1). Температура начала отверждения связующего при введении модификаторов практически не меняется. Температура пика также не зависит от природы и содержания наполнителя.

Таблица 1

Параметры процесса отверждения модифици-юванных эпоксидных связующих

Наполнитель ю, % T L on- seb °С AT, °С Tpeak ,°С АНо тв, Дж/ г АНотв на смо-Дж/г

TR-9X 0 78 44 114 514 514

Графитовая фольга 0,1 78 57 114 547 547

0,25 78 57 116 537 538

0,5 78 58 115 480 482

1 90 50 115 476 481

2 78 56 112 508 518

Нитрат графита II ступени 0,1 79 56 115 496 496

0,25 81 54 116 519 520

0,5 79 54 115 496 498

1 78 58 115 490 494

2 80 52 115 502 512

Бисульфат графита I ступени 0,1 79 55 116 480 480

0,25 79 56 115 525 527

0,5 79 56 115 513 515

1 80 54 116 453 458

2 79 57 117 500 510

Бисульфат графита II ступени 0,1 78 57 114 448 448

0,25 78 57 115 499 501

0,5 77 59 116 446 448

1 78 57 114 443 448

2 78 55 115 429 438

Пено-графит 0,1 78 57 115 506 506

0,25 78 55 113 532 534

0,5 79 54 114 526 529

1 76 59 113 504 509

2 71 65 112 439 448

Отдельным столбцом в таблице находится изменение энтальпии отверждения, отнесенное к чистой смоле. Необходимо ввести такую поправку, поскольку масса отверждающейся смолы все же несколько меньше массы композита. По-видимому, количество выделившейся теплоты не зависит от введения наполнителя, поскольку тепловой эффект для всех образцов отличается от энтальпии отвер-

ждения чистой смолы не более чем на 10%, что является нормальной погрешностью для данного типа измерений. С другой стороны, введение даже небольшого (0,1%) количества любого типа наполнителя, приводит к уширению пика и сдвигает максимальную температуру в более горячую область (рис. 2, ДТ в табл.1). Это может быть связано с тем, что теплопроводность углеродных наполнителей выше, нежели у полимерной матрицы, и тепло, подводимое к отверждаемому композиту, рассеивается в окружающее пространство быстрее.

[1м . mW/ms:

511 50 'О 40 ПО Пи 15(1 170 I'm г. "г

Рис. 2. Влияние добавления 0,1% наполнителя на вид ДСК кривых

Добавление большего количества наполнителя, по-видимому, не влияет на процесс отверждения. Так, на рис. 3 показаны термоаналитические кривые для чистой смолы и композитов с различным содержанием пенографита. Можно заметить, что ширина пика и температура максимума практически не меняются, хотя есть тенденция уменьшения высоты пика по мере увеличения содержания наполнителя.

DSC. mW.'mg

!0 50 11) 90 ПО 130 150 ПО 190

Т. "С

Рис. 3. ДСК кривые для чистой смолы и композитов с бисульфатом графита I ступени

Таким образом, введение углеродного наполнителя приводит к увеличению температурного диапазона отверждения эпоксидной смолы, тем самым уменьшая количество теплоты, выделяющейся в единицу времени. Кроме того, следует отметить снижение энтальпии отверждения, отмеченное в ряде случаев, которое может быть свидетельством изменения механизма отверждения.

Влияние углеродного наполнителя на температуру стеклования отвержденных матриц

Для композитов очень важным является сочетание механической прочности и сохранение ее в условиях внешних воздействий. Чтобы оценить

температурный интервал эксплуатации полимера, необходимо знать его температуру стеклования и коэффициент линейного термического расширения, обуславливающий сохранение геометрических размеров полученного изделия при нагреве.

Наиболее заметные изменения полученной методом трехточечного изгиба температуры размягчения были зафиксированы при введении небольших количеств (до 0,25%) дробленого окисленного графита и пенографита в состав эпоксидной смолы. Интересно отметить, что введение окисленного графита из II ступеней ИСГ приводит к повышению температуры размягчения на 3-6 °С, а окисленного графита из бисульфата графита I ступени и пенографита к снижению температуры стеклования на 48 °С относительно чистой смолы. Объяснением наблюдаемого явления может быть схожая морфология диспергированных компонентов и их сравнительно малый размер частиц.

Таблица 2

Температура стеклования (размягчения) образцов, определенная по ТМА методом трехточечного изгиба

ю, масс. % Температура стеклования (размягчения), оС

Графитовая фольга Нитрат графита II ступени Бисульфат графита Пе-но-графит

ступени

I II

0 63 63 63 63 63

0,1 62 67 55 69 56

0,25 62 66 59 65 55

0,5 60 63 63 62 59

1,0 61 63 63 69 61

2,0 62 63 65 68 60

По-видимому, диспергированные частицы окисленного графита из бисульфата графита I ступени и пенографита образуют теплопроводящую сетку, обеспечивая быстрое и равномерное распределение подведенного тепла по образцу, что приводит к снижению температуры размягчения. Увеличение содержания наполнителя в эпоксидной матрице приводит к агломерации частиц и эффект наполнителя пропадает. В методе трехточечного изгиба используется миниатюрный образец, поэтому зависимость температуры размягчения будет в существенной степени определяться равномерностью распределения наполнителя и исследуемым фрагментом образца. Этих недостатков лишено определение температуры стеклования методами ДМА и ТМА по изменению линейного термического расширения, поскольку в них используются более массивные образцы.

Температура стеклования, определенная методом ТМА из измерений линейного термического расширения, не зависит от природы и количества наполнителя, хотя в большинстве случаев при малых количествах наполнителя отмечается незначительное снижение температуры стеклования, которое не может отражаться на свойствах материала в

целом (табл.3). Различия в температурах стеклования, определенных двумя рассмотренными методами обусловлены условиями проведения эксперимента. Линейное термическое расширение образца измеряется при усилии 10 мН, что соответствует давлению 0,4 кПа.

Таблица 3

Температура стеклования (размягчения) образцов, определенная методом ТМА из измерений линейного термического расширения

Температура стеклования, определенная методом ДМА ниже на 4-12 °С (табл.4) температуры стеклования чистой смолы и не зависит от количества наполнителя. Исключением является композит с пенографитом, где температура стеклования увеличивается по мере увеличения содержания наполнителя. По-видимому, графитовый наполнитель, характеризующийся более высоким значением теплопроводности, чем полимерное связующее, образует теплопроводящую сетку внутри композита и обеспечивает более равномерное и быстрое распределение тепла по всему образцу, снижая температуру стеклования. Причем достаточно 0,1 масс.% наполнителя, чтобы эффект проявился (табл.4).

Таблица 4

Температура стеклования образцов, определенная методом ДМА

лении температуры размягчения методом трехточечного изгиба, по-видимому, объясняется малыми размерами образца, т.е. непредставительной пробой. В случае с определением по точке перегиба на зависимости линейного расширения отсутствие эффекта может быть обусловлено, как принципом измерения - все изменения были зафиксированы при испыта-

ниях на изгиб, так и способом обработки результатов.

Таким образом, введение графитового наполнителя в эпоксидную матрицу, независимо от типа наполнителя и количества приводит к снижению температуры стеклования почти на 4-12 °С. Наименьшее снижение температуры стеклования было зафиксировано для диспергированного окисленного бисульфата графита II ступени и пенографита при содержании в эпоксидном связующем более 0,25 масс.%.

Влияние углеродного наполнителя на коэффициент линейного термического расширения

После расстекловывания матрицы, КЛТР образцов резко возрастает, поскольку для твердых образцов, как правило, изменение линейных размеров при нагревании существенно меньше, чем для стеклообразных веществ. При обработке данного типа кривых находили значения КЛТР до и после расстекловывания (табл.5). КЛТР чистой смолы до температуры стеклования составляет 73-10-6/К. Введение графитовых наполнителей увеличивает это значение до (80-90)-10-6/К, причем величина КЛТР растет с увеличением содержания наполнителя. Исключением, как и в случае температуры стеклования являются композиты с малыми количествами пено-графита (0,1-0,25 масс.%), для которых КЛТР становится ниже - 60-10-6/К и образцы, наполненные окисленным графитом из бисульфата графита II ступени, для которых изменение КЛТР проходит через минимум при 0,5 масс.%. Значение КЛТР выше температуры стеклования не меняется при введении любого из рассмотренных наполнителей и составляет ~190-10-6/К

Таблица 5

Значения коэффициента линейного термического расширения до температуры стеклования

ю, масс. % КЛТР ниже температуры стеклования, 10- 6/К

Гра-фито-вая фольга Нитрат графита II ступени Бисульфат графита Пено-графит

ступени

I II

0 73 73 73 73 73

0,1 75 80 79 91 59

0,25 78 93 80 82 62

0,5 81 95 84 76 87

1,0 77 91 85 82 94

2,0 81 91 88 88 91

Влияние углеродного наполнителя на теплопрово-дящие свойства Введение 0,1 масс.% графитового наполнителя приводит к повышению температуропроводности композита на 30-50%, дальнейшее увеличение содержания наполнителя сопровождается повышением температуроводности, но не резко и не пропорционально количеству введенного наполнителя

ю, Температура стеклования (размягчения),

масс. оС

% Графито- Нитрат графи- Бисульфат графита Пено-

вая та II ступени гра-

фоль- ступе- I II фит

га ни

0 80 80 80 80 80

0,1 77 78 78 81 78

0,25 79 81 77 80 77

0,5 78 81 80 81 81

1,0 77 81 80 82 81

2,0 79 83 80 81 81

ю, Температура стеклования (размягчения),

масс. оС

% Графито- Нитрат графи- Бисульфат графита Пено-

вая та II ступени гра-

фоль- ступе- I II фит

га ни

0 92 92 92 92 92

0,1 80 80 80 85 83

0,25 81 80 80 86 86

0,5 80 81 82 84 86

1,0 82 82 82 86 88

2,0 83 79 83 86 88

Отсутствие аналогичного эффекта при опреде-

(табл.6). Максимальное значение температуропроводности 0,176 мм2/с было зафиксировано для образца, содержащего 2,0 масс.% дробленой графитовой фольги. Также следует отметить, что введения 0,1 масс.% пенографита достаточно, чтобы достичь значений температуропроводности, полученных для матриц, модифицированных 1 масс.% диспергированного окисленного графита. Наличие максимума температуропроводности для образцов окисленного графита на основе бисульфат графита (0,25%), по-видимому, обусловлено неравномерным распределением графитового наполнителя по образцу.

Таблица 6

Значения коэффициента температуропроводности образцов

Ю, масс. % Коэффициент температуропроводности, мм2/с

Графитовая фольга Нитрат графита II ступени Бисульфат графита Пено-графит

ступени

I II

0 0,071 0,071 0,071 0,071 0,071

0,1 0,095 0,088 0,098 0,099 0,108

0,25 0,110 0,088 0,111 0,106 0,106

0,5 0,119 0,100 0,099 0,092 0,122

1,0 0,126 0,110 0,104 0,101 0,128

2,0 0,176 0,118 0,109 0,108 0,140

Теплоемкость всех модифицированных эпоксидных матриц составляет 1,8 - 2,0 Дж/(г-К), не зависит от содержания наполнителя и в 1,1-1,2 раза выше теплоемкости чистой смолы (табл.7).

Таблица 7

Значения теплоёмкости образцов

Теплоемкость, Дж/(г-К)

TR- 9X Графи- Нитрат Бисульфат графита Пено-

товая графита II ступени гра-

фольга ступени I II фит

1,7 2,0 1,9 2,0 1,8 1,9

Теплопроводность образцов с наполнителями в 1,3 - 2,0 раза выше теплопроводности чистой смолы, причем наибольший рост теплопроводящих свойств демонстрируют образцы на основе графитовой фольги и пенографита (рис.4).

Это, по-видимому, связано с лучшей дисперги-руемостью, и следовательно, более равномерным распределением наполнителя в эпоксидной матрице. Следует отметить практически равные значения теплопроводности материалов, содержащих графитовую фольгу и пенографит вплоть до концентрации 1,0 масс.%. При содержании наполнителя 2,0 масс.% теплопроводность образцов с графитовой фольгой в 1,3 раза выше, чем образцов с пенографитом. Теп-лопроводящие свойства матриц с окисленным графитом выше, чем у чистой смолы, но уступают материалам с термообработанными наполнителями, и практически не зависят от природы интеркалата и номера ступени.

Таким образом, введение графитового напол-

нителя приводит к увеличению теплопроводности эпоксидной матрицы, причем заметное повышение теплопроводящих свойств наблюдается уже при малых содержаниях наполнителя. Также следует отметить, что увеличение теплопроводности не пропорционально содержанию углеродного наполнителя и не является аддитивным.

0.45 Q °-40

5 0.35 н

аз

S 0,30

I

5 0.25 ш

о

6

о П.-0

j™

С aj

I- 0.15 0,10

□ Нитрат графита JT ступени ДБнсудьфаг графита I emietyi □

Д Бисульфат графита И ступени О Пснографит

О

О . И R

V Д О Я Д б А д

□ о Д

1

to, масс.%

Рис. 4. Зависимость теплопроводности от концентрации наполнителя

Заключение

Таким образом, в работе исследовано влияние графитовых наполнителей на основные свойства эпоксидных матриц. Показано, что введение графитового наполнителя расширяет температурный диапазон процесса отверждения, приводит к «размыванию» теплового эффекта во времени, способствует незначительному снижению температуры стеклования и увеличению теплопроводящих свойств. Приведенные изменения свойств проявляются при невысоких содержаниях наполнителя (менее 0,5 масс.%) и объясняются появлением в полимерной матрице «сетки» теплопроводящего компонента.

Работы выполнены при финансовой поддержке Министерства образования и науки РФ по договору №02.G25.31.0114 в рамках выполнения комплексного проекта по постановлению Правительства №218 (шифр 2014-218-05-8228).

Литература

1. Sarvar F., Whalley D.C. Thermal design of high power semiconductor packages for aircraft systems. / Journal of Electronics Manufacturing. - 1999. - V.9. - P. 269-274.

2. Bergles A.E. Evolution of cooling technology for electrical, electronic, and microelectronic equipment. / IEEE Transactions on Components, Packaging, and Manufacturing Technology. -2003. -V.26. - P.6-15.

3. Ammous A., Sellami F., Ammous K., Morel H., Allard B., Chante J.P. Developing an equivalent thermal model for discrete semiconductor packages. / International Journal of Thermal Sciences. - 2003. - V.42. - P.533-539.

4. Lu T.J. Thermal management of high power electronics with phase change cooling. / International Journal of Heat and Mass Transfer. - 2000. - V.43 - P.2245-2256.

5. Wong C.P., Bollampally R.S. Thermal conductivity, elastic modulus, and coefficient of thermal expansion of polymer composites filled with ceramic particles for electronic

packaging. / Journal of Applied Polymer Science. - 1991. -V.74. - P.3396-3403.

6. Procter P., Sole J. Improved thermal-conductivity in microelectronic encapsulants. / IEEE Transactions on Components, Packaging, and Manufacturing Technology. - 1991. -V.14. - P.708-713.

7. Xu Y., Chung D.D.L., Mroz C. Thermally conducting aluminum nitride polymermatrix composites. / Composites. Part A. - 2001. - V.32. - P.1749-1757.

8. Debelak B., Lafdi K. Use of exfoliated graphite filler to enhance polymer physical properties. / Carbon. - 2007. -V.45. - P.1727-1734.

9. Li J., Vaisman L., Marom G., Kim J.K. Br treated graphite nanoplatelets for improved electrical conductivity of polymer composites. / Carbon. - 2007. - V.45. - P.744-750.

10. Gangulia S., Roya A.K., Anderson D.P. Improved

thermal conductivity for chemically functionalized exfoliated graphite/epoxy composites. / Carbon. - 2008. - V.46. - P.806-817.

11. Li X.F., Lau K.T., Yin Y.S. Mechanical properties of epoxy-based composites using coiled carbon nanotubes. / Composites Science and Technology - 2008. - V.68 - P.2876-2881.

12. Lu M., Li H.L., Lau K.T. Formation and growth mechanism of dissimilar coiled carbon nanotubes by reduced-pressure catalytic chemical vapor deposition. / The Journal of Physical Chemistry B. - 2004. - V.108. - P.6186-6192.

13. Yu A., Ramesh P., Sun X., Bekyarova E., Itkis M.E., Haddon R.C. Enhanced thermal conductivity in a hybrid graphite, nanoplatelet - carbon nanotube filler for epoxy composites. / Advanced Materials. - 2008. - V.20. - P.4740-4744.

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

HEAT DISTRIBUTION PROPERTIES OF EPOXY MATRIX MODIFIED WITH FINELY DISPERSED CARBON FILLERS

A.O. Kamaev, O.N. Shornikova, A.V. Solopchenko, A.V. Kepman, A.P. Malaho

Polymer matrix composites are one of the most numerous and diversified material types. They are applied in different fields of technology and bring useful economy. Material with required properties can be gotten by varying matrix and reinforcement composition, their ratio and reinforcement orientation. It was shown that carbon fillers addition increases curing temperature range of epoxy and decreases glass transition temperature of the hardened binder. It was found that heat distribution properties improves even at small amounts of carbon filler. The highest values are observed for dispersed exfoliated graphite and dispersed graphite foil

Key words: epoxy, carbon fillers, heat distribution