CC BY
9
УДК 539.1.074.3
СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ НОВЫХ КРИСТАЛЛОВ Ьи8е8Ю5
М.В. Белов1, Ю.Д. Заварцев2, М. В. Завертяев1, А. И. Загуменный2, В. А. Козлов1, С. А. Кутовой2, Н.В. Пестовский1, С.Ю. Савинов1
Методом Чохральского выращены новые кристаллы ЬпБсБЮ5, обладающие собственной люминесценцией. Впервые исследованы спектры импульсной катодолюми-несценции новых сцинтилляторов и их время высвечивания. Используя 7-кванты с энергией 662 кэВ от источника 137 Оз, были получены распределения числа импульсов люминесценции по амплитуде (т. н. фотопики) для новых кристаллов. Показано, что световыход кристаллов ЬпБсБЮ5 составляет 13500 фотонов/МэВ.
Ключевые слова: сцинтилляционные кристаллы, гамма-излучение, время затухания сцинтилляций, импульсная катодолюминесценция.
Хорошо известный сцинтиллятор, легированный церием кристалл оксиортосилика-та лютеция Ь^БЮб (ЬБО), имеет лучшее сочетание большой плотности материала, атомного номера, светового выхода и короткого времени сцинтилляции для использования в позитронно-эмиссионной томографии. Однако при использовании кристаллов ЬБО/ЬУБО в гомогенной электромагнитной калориметрии в физике высоких энергий, где используются модули длиной 20-25 см, необходимо учитывать неоднородность све-товыхода по длине кристалла [1]. Известно, что концентрация активатора - церия -вдоль длинного кристалла неоднородная, и это приводит к неоднородности световыхо-да и как следствие к ухудшению энергетического разрешения калориметров на основе ЬБО/ЬУБО. Поэтому актуально дальнейшее расширение номенклатуры новых оксидных сцинтилляционных кристаллов с собственной люминесценцией, в частности, исследование сцинтилляции ионов скандия Бе3+ в кристаллах с кристаллической структурой
Ь^БЮб.
1 ФИАН, 119991 Россия, Москва, Ленинский пр-т, 53; e-mail: kozlovva@lebedev.ru.
2 ИОФ РАН, 119991 Россия, Москва, ул. Вавилова, 38.
Собственная люминесценция кристаллов 8028105 с использованием техники время-разрешенной ВУФ спектроскопии изучалась в работе [2]. Однако плотность кристаллов 8о28Ю5 низка (3.49 г/см3), что существенно ограничивает использование этого сцинтил-лятора в физике высоких энергий и ядерной медицине.
Ионные радиусы ионов Ьи3+ и 8о3+ зависят от количества окружающих ионов кислорода [3]. Ионные радиусы Ьи3+ равны 0.972 А (координационное число КЧ=7) и 0.86 А (КЧ=6). Ионные радиусы 8о3+ равны 0.87 А (КЧ=7) и 0.745 А (КЧ=6). Близкие значения ионных радиусов позволяют в решетке 8о28Ю5 легкий ион 8о3+ заместить на тяжелый ион Ьи3+, в результате чего в кристалле Ьи8о8Ю5 увеличивается плотность и эффективный атомный номер кристаллического вещества (см. табл. 1), а это увеличивает эффективность поглощения 7-излучения.
Высокочистые вещества Ьи203 (99.99%), 8о203 (99.995%) и моноизотопный оксид 288102 (содержащий изотоп 2881 в концентрации 99.91 ат.%) были использованы в качестве исходных реактивов. Выращивание кристаллов Ьи8о8Ю5 осуществлялось методом Чохральского из иридиевых тиглей в атмосфере аргона 99.5+0.5%02.
Впервые нами были исследованы сцинтилляционные характеристики новых кристаллов.
Изучение спектров импульсной катодолюминесценции (ИКЛ) проводилось на специальной установке на основе ускорителя электронов РАДАН-ЭКСПЕРТ, генерирующего импульсы электронов со средней энергией 150 кэВ, длительностью 1 нсек, частотой 1 Гц и пиковой плотностью мощности 10 МВт/см3 [4]. В состав установки входил также спектрограф 0СЕАК ЕЬАМЕ-8-ХК1-Е8.
Спектр ИКЛ для кристалла Ьи8о8Ю5 представлен на рис. 1, на котором видна полоса собственной люминесценции с максимумом 320 нм. Интенсивная люминесценция кристалла собственного характера связана с наличием в структуре ионов 8о3+.
При определении времени высвечивания кристалла Ьи8о8Ю5 использовался метод "задержанных совпадений", который заключается в измерении распределения временных интервалов ДЬ между возбуждением сцинтиллятора от гамма-квантов радиоактивного источника 137Ся (сигнал фотоумножителя канала "Старт"), и образованием фотоэлектрона на фотокатоде ФЭУ канала "Стоп", работающего в режиме счёта фотонов. Сигналы с ФЭУ Иашаша1зи R4125Q каналов "Старт" и "Стоп" поступали на дискриминаторы со следящим порогом САЕК С808 и далее на 1024-канальный времяцифровой преобразователь (ТВС) КА-317, информация с которого считывалась в память персонального компьютера. На рис. 2 представлена зависимость числа интервалов от их
<103
-
— Ьи8с8Ю5
1
_ /
— 1
/
120 100 80 60
СЛ
С
си
с 40
и -1
^ 20
■е
03
300
400 500
К пш
600
700
Рис. 1: Спектр импульсной катодолюминесценции (ИКЛ) кристалла ЬчвоЗЮ^.
Рис. 2: Зависимость интенсивности высвечивания кристалла Е-ивовЮ^ от времени.
длительности, соответствующая интенсивности высвечивания от времени, для нового кристалла.
При фитировании временного спектра функцией с одной экспонентой получаем время высвечивания кристалла ЬиВеВЮб 898.2±88.0 нсек.
250
LuScSi05
225
200
175
J 150 В
§125
Mean = 1998.5±0.8 FWHM = (12.6±1.5)%
¿100
75
50
25
0
500 1000 1500 2000 2500 3000
Signal amplitude, ADC channel
Рис. 3: Амплитудное распределение кристалла LuScSiO5, облученного y-квантами от
Для изучения световыхода нового кристалла LuScSiO5 использовали спектры полного поглощения гамма-квантов (фотопики) от источника 137Cs. Исследуемый сцинтил-ляционный кристалл с помощью оптической смазки Dow Corning Q2-3067 был соединен с фотоумножителем R4125Q с кварцевым окном. Все остальные поверхности кристалла были завернуты в 8-10 слоев тефлоновой ленты. Размеры образца для исследований световыхода были 5x5x3 мм3. Сигнал от фотоумножителя через предусилитель Canberra 2007B поступал на спектрометрический усилитель POLON 1101, и далее на АЦП преобразователь ADC Schlumberger JCAN-21C. На рис. 3 приведен фотопик от 137Cs для кристалла LuScSiO5.
Для оценки световыхода кристалла LuScSiO5 использовался хорошо известный сцин-тилляционный кристалл CeF3, световыход которого равен 2400 фотонов/МэВ [6]. Све-товыход LuScSiO5 в терминах фотонов/МэВ определялся путем сравнения положения его фотопика с аналогичным распределением от кристалла CeF3. Предполагая, что чувствительность фотоумножителя к высвечиванию CeF3 и кристалла LuScSiO5 одинакова из-за близко лежащих их эмиссионных спектров, получаем световыход кристалла LuScSiO5, равный 13500 фотонов/МэВ.
Характеристики нового сцинтиллятора LuScSiO5 в сравнении с известным кристаллом - ортогерманатом висмута Bi4Ge3O12 (BGO) - приведены в табл. 1.
источника 137 Cs.
Таблица 1
Свойства кристаллов Bi4Ge3O12 и LuScSiO5
Кристалл Bi4Ge3Oi2 LuScSiO5
Плотность р, г/см3 7.13 5.47
Температура плавления °С 1050 1900
Эффективный атомный номер Zэфф 75 56
Радиационная длина Хо, см 1.12 1.9
Световой выход, фотонов/МэВ 8500[6] 13500
Постоянная времени затухания сцинтилляции т, нс 300 900
Максимум эмиссии А, нм 480 320
Показатель преломления в максимуме эмиссии 2.15 1.84
Гигроскопичность нет нет
Новый неактивированный кристалл ЬиВеВЮб обладает собственной интенсивной ка-тодолюминесценцией с максимумом при 320 нм. Абсолютный световой выход составил 13500 фотонов/ МэВ и время высвечивания сцинтилляции 900 нсек.
Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 18-08-01060).
ЛИТЕРАТУРА
[1] Jianming Chen, Rihua Mao, Liyuan Zhang and Ren-Yuan Zhu, IEEE Transaction on Nuclear Science 54(3), 718 (2007). DOI: 10.1109/TNS.2007.897823.
[2] В. Ю. Иванов, Е. С. Шлыгин, В. А. Пустоваров и др., Физика твердого тела 50(9), 1628 (2008). DOI: 10.1134/S1063783408090217.
[3] B. Stroka, P. Holst, W. Tolksdorf, Philips Journal of Research 33(5/6), 186 (1978). ISSN? 0165-5817.
[4] V. I. Solomonov, S. G. Michailov, A. I. Lipchak, et al., Laser Physics 16(1), 126 (2006). DOI: 10.1134/S1054660X06010117.
[5] A. J. Wojtovicz, M. Balcerzyk, E. Berman and A. Lempicki, Phys. Rev. B 49(21), 14860 (1994). DOI: 10.1103/PhysRevB.49.14880.
[6] M. Moszynski, M. Kapusta, M. Mayhugh, et al., IEEE Transaction on Nuclear Science 44(3), 1052 (1997). DOI: 10.1109/23.603803.
Поступила в редакцию 21 сентября 2020 г. После доработки 3 февраля 2021 г. Принята к публикации 4 февраля 2021 г.
