CC BY
4Статья поступила в редакцию 17.04.11. Ред. рег. № 972
The article has entered in publishing office 17.04.11. Ed. reg. No. 972
УДК 537.312:553.65:553.612
СРАВНИТЕЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ РАДИАЦИОННОГО МОДИФИЦИРОВАНИЯ ЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СВОЙСТВ В ПЕРСПЕКТИВНЫХ ОКСИДНЫХ ДИЭЛЕКТРИКАХ
И.Х. Абдукадырова
Институт ядерной физики Академии наук Узбекистана 100214 Узбекистан, Ташкент, Мирзо-Улугбекский р-н, п. Улугбек E-mail: izida@inp.uz
Заключение совета рецензентов: 27.04.11 Заключение совета экспертов: 28.04.11 Принято к публикации: 30.04.11
Исследовано действие ионизирующего излучения на электрические свойства оксидных диэлектриков. Проведен сравнительный анализ температурных зависимостей электропроводности необлученных и облученных образцов различных типов оксидных диэлектриков. Полученные данные сопоставлены с особенностями терморадиационного модифицирования диэлектрических параметров оксидов. Определены закономерности изменения тангенса угла диэлектрических потерь и диэлектрической проницаемости в функции температуры и дозы у-излучения в большом диапазоне. Высказано предположение о природе наблюдаемых особенностей температурных и дозовых кинетик электрических свойств оксидных диэлектриков.
Ключевые слова: электрические свойства, ионизирующее излучение, оксид, диэлектрик, доза, механизм, проводимость.
COMPARISON INVESTIGATION OF THE RADIATION MODIFICATION OF SOME ELECTRICAL PROPERTIES IN THE PERSPECTIVE OXIDE DIELECTRICS
I.Kh. Abdukadyrova
Institute of Nuclear Physics, Academy of Sciences of Uzbekistan Ulugbek, Mirzo-Ulugbekski reg., Tashkent, 100214, Uzbekistan E-mail: izida@inp.uz
Referred: 27.04.11 Expertise: 28.04.11 Accepted: 30.04.11
Investigation of influence a radiation on electrical properties the perspective construction materials - oxide dielectrics: oxide silica (№ 2) and oxide aluminium (№ 1). Electrical conductivity, loss tangent and dielectric permittivity of samples this crystalline oxides were measured before and after gamma irradiation. The curve temperature dependence of conductivity in sample (a) was found to pass through a maximum at dose 108 rad in sample № 2 and sample (№ 1) - at a dose 106 rad. Similar nonlinear change on curve temperature and dose dependence of other electrical parameters in samples (1, 2) was found. Analyzed the effect of ionizing radiation on the electrical properties oxide dielectrics (oxide silica and oxide aluminium) and nature electrical conductivity in irradiated samples.
Keywords: electrical properties, ionizing radiation, oxide, dielectric, dose, mechanism, conductivity.
Введение
Оксиды алюминия и кремния в одно- и многокомпонентном состоянии широко применяются в электротехнической, оптический, атомной и полупроводниковой технике, в космосе [1-4]. Они являются перспективным конструкционным материалом в оптоэлектронике, в ядерных реакторах и термоядерных установках, в летательных аппаратах, в полупроводниковых структурах, в элементах связи. В этой связи проблема радиационной модификации электрофизических свойств этих диэлектриков является актуальной. К тому же возможность рассеяния энергии электромагнитного поля в твердых телах в последнее время привлекает внимание исследовате-
лей. Важность проблемы вытекает из ее значения для прогнозирования и радиационно-термического управления макросвойствами материалов. В связи с этим вопрос терморадиационного изменения электрофизических свойств данных диэлектрических материалов является актуальным, что и определило продолжение выбранного нами направления исследований [3, 4], в частности, входящих в состав ранее изученной нами пористой оксидной керамики - оксидных кристаллов.
Цель настоящей работы - сравнительное изучение влияния внешних факторов - состояния окружающей среды, радиации и температуры на комплекс электрофизических свойств оксидов алюминия и кремния, установление закономерностей их моди-
Международный научный журнал «Альтернативная энергетика и экология» № 4 (96) 2011 © Научно-технический центр «TATA», 2011
фицирования в функции температуры и дозы у-излучения, определение природы их проводимости и наведенных максимумов электропроводности, тангенса угла потерь.
Методы исследования и объекты
В качестве объектов исследования в данной работе были выбраны оксид алюминия, диоксид кремния. Образцы были изготовлены в виде дисков диаметром 20-15 мм и толщиной 1,5 мм. В местах контакта электродов на образцы наносился методом испарения в вакууме никель.
Методами исследования были выбраны электрические. Измерения необходимых параметров (сквозной и поверхностной проводимости о, диэлектрических потерь гяб и проницаемости е) проводили на постоянном и переменном токе с помощью приборов ИПД-1, ЕКБ-11 и В7-32 при изменении температуры от 200 до 700 К и частоты / от 0,3 до 30 кГц. Определено влияние ионизирующего излучения 60Со в широких пределах доз (Д = 104-109 рад) на диэлектрические параметры данных материалов.
Результаты и их анализ
Продолжено исследование действия ионизирующего излучения на электрические параметры кристаллов оксида алюминия (ОА - № 1) и диоксида кремния (ОК - № 2) [4]. Получены результаты дозо-вых зависимостей сквозной проводимости (о) кристаллов, из которых следует, что радиация по-разному модифицирует данный параметр в использованных оксидах. Если для первого оксида график о(Д) имеет экстремальный ход, ибо сначала он уменьшается, достигает минимума около Д = 107 рад, затем при повышении дозы направление его хода изменяется на обратное. Для второго оксида характер радиационной кинетики противоположен рассмотренному, т.к. функция имеет максимум при Д = = 106 рад. Итак, зависимости о(Д) в обоих материалах имеют нелинейный и противоположный ход с наличием соответствующих экстремальных точек.
Рассмотрение температурной зависимости другого электрического параметра - тангенса угла диэлектрических потерь кристаллов ОА и ОК, облученных дозой 106 рад, снятого при частоте f = 0,3 кГц, показало, что закономерность tg5(Т) специфична. В кристалле ОА искомый график иллюстрирует рис. 1, а (3), из которого видно его немонотонное изменение и появление в результате облучения максимума с Тмакс = 250 °С, что не наблюдается во втором кристалле (рис. 1, а (1)). Однако при Д = 107 рад на tg5(Т) в ОК обнаружена сложная температурная кинетика с наведением двух максимумов Тмакс = 50 °С и Тмакс = 150 °С - рис. 1, а (2). Относительно первого пика, с учетом его отсутствия на tg5(Т) в необлучен-ном кристалле ОА и на о(Т) в облученном, было вы-
сказано мнение о его связи с поляризационными явлениями. Природа обнаруженных пиков на tg5(Т) в ОК неизвестна. Полагаем, что наведение дополнительного диэлектрического поглощения при более высоких дозах характеризует большую радиационную стойкость диоксида кремния, т.к. при меньшей дозе оба графика tg5(Т) и о(Т) характеризовали лишь наличие двухстадийного процесса постепенного изменения этих параметров, что может быть вызвано действием релаксационных процессов.
1Е+0
1Е-1
1Е-2
1Е_30 100 200 300
Температура, °С
a
b
Рис. 1. Терморадиационная кинетика тангенса угла потерь: а - кристаллов ОК при Д = 106 рад (1), 107 рад (2) и ОА при Д = 106 (3) рад и е(Т); b - в ОК при Д = 106 рад (1) и 108 рад (2) Fig. 1. Termoradiation kinetic of loss tangent: a - crystals OK at D = 106 rad (1), 107 rad (2) and OA at D = 106 rad (3) and e (T); b - at D = 106 rad (1) and 108 rad (2) in OK
С целью выяснения природы указанных пиков изучено действие радиации на третий параметр кристаллов - диэлектрическую проницаемость (e). Температурная зависимость е(Т), полученная в опыте с ОА при Д = 106 рад и f = 0,3 кГц, характеризует ее экспоненциальный рост по мере нагрева от 25 до 400 °С, что характерно для исходного образца как до, так и после облучения (при этом сам эффект составляет около Де = 0,9 и 0,6). Сопоставление с таковым ходом во втором кри-
International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 4 (96) 2011
© Scientific Technical Centre «TATA», 2011
И.Х. Абдукадырова. Исследование радиационного модифицирования электрических свойств в оксидных диэлектрикax
сталле (рис. 1, b (1)) показывает их расхождение. Оно заключается в наличии в ОК весьма усложненного изменения функции е(Т), когда появляются два явно выраженных максимума при Тмакс = 50 °С и Тмакс = 150 °С, хотя эффект мал (Де < 0,1). Если сравнить температурные зависимости tg5(T) и е(Т) в облученном ОК (рис. 1, а (2) и рис. 1, b (1)), то следует вывод о корреляции обеих закономерностей. Надо подчеркнуть, что действительно имеются особенности проявления воздействия ионизирующего излучения на диэлектрическую проницаемость (параметр, характеризующий поляризуемость диэлектрика), поскольку в данной работе обнаружен радиационный эффект, заключающийся в наведении в районе низких Т на обеих диэлектрических характеристиках ОК указанных пиков.
Особенности функции tg8(f) в облученных
образцах ОА (№ 1) и ОК (№ 2) Meaning function tg8 (f) in irradiated samples OA (№ 1) and OK (№ 2)
№ образца tgS(f ) при f, кГц
G,3 1 3 1G 2G 3G
1 51G-3 31G-3 1,71G-3 1,1 1G-3 51G-3 71G-3
2 71G-2 1,21G"' 2,3-Ю"1 6,21G-1 2,G1G-1 5,2-Ю"2
Д = 10 -10 рад угол ее наклона резко увеличивается и потери растут более чем на порядок. Наконец на последней стадии при больших дозах (Д = 108-109 рад) обнаружен радиационный эффект частичного отжига (рис. 2, а). Итак, выявлен в результате у-облучения кристалла рост его потерь запасенной энергии, который максимален при Д = 108 рад. В ОА при этом наблюдается небольшой рост потерь до Д=107 рад, затем их снижение (рис. 2, а (1)). Сравнение хода tg5(Д) в образцах № 1 и № 2 (рис. 2, а) показывает некоторое их подобие, хотя величина радиационного эффекта и местоположение особых точек различные (в № 2 он гораздо больше (более одного порядка), чем в № 1).
tgS 1Е-1
1Е-2
1E-3J-
2
*
t »
........' ' * '
В таблице сведены найденные в ходе эксперимента дисперсионные зависимости диэлектрических потерь облученных (Д = 106 рад ) кристаллов ОА (№ 1) и ОК (№ 2). Видно, что частотные зависимости tg5(f) в широких пределах (/ = 0,3-30 кГц) вблизи 50 °С имеют экстремальный ход. Кроме того, нижняя зависимость служит отражением верхней. Это указывает на противоположный и аномальный характер радиационного эффекта для диэлектрических потерь исследуемых кристаллов, поскольку нарушается обычно наблюдаемое в твердых диэлектриках [5] постепенное изменение потерь с ростом частоты электрического поля. Последнее действительно имеет место в рассмотренных диэлектрических кристаллах, поскольку аппроксимация имеющихся зависимостей tg5(/) в исходных кристаллах показала наличие степенной зависимости параметра. Но, как видно, при невысоких Т, когда облучение наводит в образцах полосы дополнительного поглощения при соответствующих Т, она нарушается и появляются такие аномалии.
Дозовые зависимости диэлектрических свойств оксидов были получены экспериментально в большом диапазоне поглощенных доз у-излучения. Так, рис. 2, а (2) иллюстрирует соответствующую зависимость tg5(Д) при f = 0,3 кГц и Т = 50 °С в ОК, которая отличается трехстадийностью. На первой стадии, когда Д = 105-106 рад, функция изменяется пропорционально Д с малой скоростью. На второй - при
1Е+5 1Е+6 1Е+7 1Е+8 1Е+9 Доза, рад
a
12
11
10
1 X *
1Е+5 1Е+6 1Е+7 1Е+8 Доза, рад
b
Рис. 2. Дозовая зависимость функций tgô(q) (а) для ОА-1
и ОК-2 и е(Д) (b) для ОА Fig. 2. Dose dependence of function tgô(D) (a) for OA-1 and OK-2 and e(D) (b) for OA
Зависимость е(Д) вблизи 50-100 °С в образце № 1 весьма сложная, можно выделить три стадии, и имеет две экстремальные точки (рис. 2, b). Из графика видно, что при Д = 106 рад на зависимости появляется максимум, а при Д = 107 рад - минимум. Что касается образцов № 2, то в них нет подобной релаксации параметра. Он при Д = 105-107 рад лишь постепенно нарастает, затем вблизи 108 рад резко увеличивается, что иллюстрирует график 2 (рис. 2,
Международный научный журнал «Альтернативная энергетика и экология» № 4 (96) 2011 © Научно-технический центр «TATA», 2011
Ь). Итак, в целом параллель, проведенная между полученными данными для tg5(Д) и е (Д) (рис. 2), показывает их специфичность для обоих кристаллов, а в некоторых случаях их противоположность.
а 1/Ом м
1Е-9
1Е-10
1Е-11
О 100 200 300 Температура, °С
a
п, 1/Омм
1Е-9
1Е-10
1Е-11
Л
I \ /
/ V
ш Á
.1
200 400
Температура, °С
b
Рис. 3. Температурный ход функции а„(Т) кристаллов ОК - а, облученных дозами 106 рад (1) и 108 рад (2) и ОА - b для 106 рад при частоте 0,3 кГц (1) и 30 кГц (2) Fig. 3. Temperature course of function ct(T) 8(D) crystals OK -a irradiated of dose 106 rad (1) and 108 rad (2) and OA - b for 106 rad at frequency 0,3 kHz (1) and 30 kHz (2)
В связи с тем, что температурные зависимости сквозной проводимости о(Т) исходных и радиацион-но-обработанных кристаллов ОА и ОК характеризуются двухстадийностью и на них не обнаружены экстремальные точки, были получены такие зависимости для другого типа проводимости - полной проводимости (оп). Графики 1 и 2 рис. 3, а иллюстрируют ход функции оп(Т) в процессе нагрева облученных образцов №2. Из рисунка видно, что при невысоких дозах он (рис. 3, а (1)) подобен случаю необлученного кристалла. Но при больших Д (график 2) характер функции резко меняется, ибо она дважды претерпевает релаксацию при определенных Т. В образце № 1 уже при 106 рад на оп(Т) появляется пик около 250 °С при частоте 0,3 кГц, а ее увеличение на два порядка приводит к возникновению на
рис. 3, b (2) дополнительного пика (100 °С). Сравнение имеющихся в работе терморадиационных кине-тик набора электрических характеристик кристаллов с полученными данными для их полной проводимости послужило основанием для вывода, что обнаруженные в них наведенные пики определяются влиянием поляризуемости и активной проводимости оксидных диэлектриков.
Особо надо отметить экспериментально обнаруженный радиационный эффект, который не идентичен или противоположен в кристаллических оксидах для их электрических свойств (например, tgS(f) и о(Д) в ОА и ОК). Это служит основанием для его использования в технологических целях при создании новых композиционных структур, пригодных в качестве конструкционных, электроизоляционных материалов при решении задач атомной энергетики.
Заключение
Проведено сравнительное изучение влияние радиации на комплекс электрофизических свойств оксидных диэлектриков, особое внимание уделено таким параметрам, как сквозная и полная проводимость, диэлектрические потери и диэлектрическая проницаемость оксидов алюминия и кремния до и после их терморадиационной обработки.
Предполагается, что установленный в данной работе рост диэлектрических потерь в оксиде алюминия при малых дозах определяется поляризуемостью, при больших дозах - потерями от электропроводности и миграционными, а в оксиде кремния - наоборот. Определен радиационный эффект наведения ряда пиков диэлектрического поглощения в обоих типах кристаллов. Прослежен рост tg§ около дозы 108 рад в первом оксиде, который в два раза больше, чем во втором, для диэлектрической проницаемости е(Д) - наоборот. Обсуждаются причины появления максимумов на дозо-вых зависимостях tg§(^ и оп(Д) и природа проводимости в рассмотренных оксидных диэлектриках.
Список литературы
1. Масленникова Г.Н. Некоторые направления развития алюмосиликатной керамики // Стекло и керамика. 2001. № 2. С 10-14.
2. Вайсбруд Д.М., Пичугин В.Ф., Чебодаев М.И. Влияние термического сопротивления контакта диэлектрик-металл на температурное поле в диэлектрике при облучении ионным пучком // Изв. вузов. Физика. 2001. Т. 44, № 4, С. 39-43.
3. Абдукадырова И.Х., Сандалов В.Н., Ибрагимова Э.М. Поверхностный электроперенос во влажной пористой силикатной керамике // АЭЭ, 2005, № 8 (28). C. 11-15.
4. Abdukadirova I.Kh. Peculiarity of electrical parameters change in the irradiated AI2O3 crystal. The first intern. Confer. «Modern problems of nuclear physics». Abstracts. Samarkand. 12-15 aug. 2003. P. 161-162.
5. Фрелих Г. Теория диэлектриков. М.: ИЛ. 1960.
— TATA — LXJ
International Scientific Journal for Alternative Energy and Ecology № 4 (96) 2011
© Scientific Technical Centre «TATA», 2011
