CC BY
64
УДК 538.915+538.935+538.958
Вестник СПбГУ. Сер. 4. 2012. Вып. 3
В. Г. Талалаев, А. В. Сеничев, Б. В. Новиков, Й. В. Томм, Л. В. Асрян, Н. Д. Захаров, П. Вернер, А. Д. Буравлёв, Ю. Б. Самсоненко, А. И. Хребтов, И. П. Сошников, Г. Э. Цырлин
РЕЛАКСАЦИЯ ВОЗБУЖДЕНИЯ В ТУННЕЛЬНО-ИНЖЕКЦИОННЫХ СТРУКТУРАХ С КВАНТОВЫМИ ТОЧКАМИ*
Введение. Многолетняя эволюция полупроводниковых излучателей света и бурное развитие нанотехнологий привели к созданию полупроводниковых лазеров на основе наноструктур. На рубеже веков наметился прорыв в этом направлении, связанный с использованием в качестве активной среды массива квантовых точек (КТ) InGaAs в матрице GaAs. Однако наряду с неоспоримыми преимуществами применение КТ в лазерах выявило существенный недостаток такой активной среды — низкую эффективность захвата носителей на состояния КТ [1]. Частичное решение проблемы было найдено благодаря размещению слоя КТ во внешней квантовой яме (КЯ) (DWELL-структуры), что привело к более эффективному сбору носителей в области рекомбинации и одновременно сдвинуло излучение к актуальной длине волны 1,3 мкм за счёт понижения уровня размерного квантования в КТ InGaAs [2]. Однако последний фактор усугубляет проблему заполнения основных состояний КТ, которые в этом случае «экранируются» возбуждёнными состояниями повышенной плотности [3]. Электронно-дырочная рекомбинация между возбуждёнными состояниями снижает внутреннюю эффективность лазерной структуры на рабочей длине волны.
На фоне поиска решения последней проблемы появились теоретические и экспериментальные работы [4, 5], в которых слои КТ и КЯ были разделены слоем барьера и которые получили название гибридных туннельно-инжекционных структур (ТИС). Такие структуры сразу заняли особое место в конструировании активной области диодных лазеров. Благодаря пространственному разделению в них инжектора носителей (КЯ) и эмиттера света (КТ) появилась новая степень свободы в дизайне активной области и, следовательно, возможность «подгонки» энергетических спектров КЯ и КТ друг к другу. Ожидается, что «охлаждение» носителей в КЯ и их прямое туннелирование на основное состояние КТ существенно снизит внутренние потери, диффузионную ёмкость и пороговый ток, повысит быстродействие и дифференциальную эффективность лазерных диодов [6, 7]. Более того, имеются предпосылки [8] к тому, что селективное заселение КТ предпочтительного размера уменьшит неоднородное уширение полосы излучения КТ.
Эффективность излучения гибридных ТИС базируется на сумме достоинств отдельных элементов активной зоны [9]: большое сечение захвата и ёмкость КЯ; большая сила осциллятора оптического перехода и высокая температурная стабильность излучения КТ; эффективность переноса носителей из КЯ в КТ. Последняя составляющая связана с туннелированием, особенности которого для пары КЯ—КТ недостаточно изучены [10]. Первым методом нахождения волновой функции туннелирующей частицы явилось полуклассическое приближение Вентцеля—Крамерса—Брюллиэна (ВКБ), которое по-
* Работа поддержана научными программами Президиума РАН, Отделения нанотехнологий и информационных технологий РАН, Германским федеральным министерством BMBF (грант № 0322ЫК12) и бюджетными грантами Санкт-Петербургского государственного университета.
© В. Г. Талалаев, А. В. Сеничев, Б.В.Новиков, Й. В. Томм, Л. В. Асрян, Н.Д.Захаров, П. Вернер, А. Д. Буравлёв, Ю. Б. Самсоненко, А. И. Хребтов, И. П. Сошников, Г. Э. Цырлин, 2012
явилось независимо от решения уравнения Шрёдингера. Оба подхода определяют прозрачность барьера ТВ как экспоненциальную функцию его толщины В:
T = T0 exp
2 В
IT
m*B(U-E)
(1)
где т*в — эффективная масса носителей заряда в барьере; V — высота потенциального барьера; Е — энергия носителя. В случае потенциальной ямы с дискретными уровнями энергии (КЯ, КТ) с величиной (V — Е) может быть сравнима работа выхода из ямы носителя, заселяющего данный уровень, т. е. его энергия активации Еа = (V — Е). Согласно формуле (1), для электронов в КЯ 1п0д5Са0185Л8 на уровне, имеющем энергию активации Еа = 55 мэВ, прозрачность барьера СаЛв (тВ = 0,063то) толщиной В = = 6 нм не превышает 3 %.
Метод ВКБ был развит для нахождения времени нерезонансного туннелирования носителей Тт сквозь барьер, разделяющий две КЯ разной ширины [11—13]:
тт
W 16E3/2(U - E)(m*B/m*w) 6ХР
9 R /
W2 m*B(U-E)
(2)
где Lw — ширина узкой ямы; mW — эффективная масса носителя в яме.
Авторы [14-16] рассмотрели в рамках ВКБ-модели время туннелирования между двумя слоями КТ в нерезонансных условиях. Хотя модель для КТ не была доведена до аналитического выражения, подобного (2), установлено, что и в этом случае экспериментальная зависимость тт(B) остаётся экспоненциальной. Таким образом, трактовка полуклассическим ВКБ-приближением времени туннелирования как экспоненциальной функции толщины барьера справедлива для нанообъектов одинаковой размерности (2D—2D и 0D—0D).
Характер туннелирования между нанообъектами разной размерности (2D—0D для гибридных ТИС) практически не исследовался [17, 18]. Оставаясь полуклассическим, он может перечеркнуть усилия по получению высокой эффективности излучения в ТИС, так как поток носителей из КЯ в КТ будет экспоненциально ослаблен туннельным барьером в соответствии с выражением (1). Данный аспект стал предметом исследований настоящей работы, цель которой — изучение процессов переноса, релаксации и рекомбинации носителей в гибридных ТИС на основе пары КЯ—КТ InGaAs, разделённой барьером GaAs. Методами люминесценции исследована зависимость времени туннелирования носителей между КЯ и КТ от толщины барьера. Показан возможный выход за рамки полуклассического приближения для преодоления экспоненциального ограничения на темп туннелирования.
Технология получения и экспериментальная техника. Гибридные ТИС выращивались методом молекулярно-пучковой эпитаксии на подложках GaAs(100) (рис. 1, а). Активная область формировалась на буферном слое GaAs, прикрывалась слоем GaAs и состояла из гетероструктуры InGaAs/GaAs, в состав которой входили: инжектор — двумерная КЯ толщиной 11 нм с составом Inoii5Gao,85As, и световой эмиттер — слой КТ, самоорганизованных из слоя InAs толщиной 2 монослоя при температуре 485 °С. Инжектор и эмиттер разделял спейсер GaAs, толщина которого задавалась в пределах от 2 до 11 нм. Скорость осаждения GaAs для спейсера составляла 0,2 нм-с-1. Были выращены две серии образцов: референтные ТИС, в которых активные слои укладывались в обычной (прямой) последовательности в направлении роста КЯ—спейсер—КТ, и инверсные ТИС, в которых впервые была реализована обратная
3
CP
я а
о ч ч о с
E„
GaAs КЯ I КТ
\1/
aA Ga
ю
aA Ga
активная область -^
E
GaAs
E
КТ КЯ
\1/
s
aAs ^ и я <Й и я s aAs о а s aAs Ga а а к % и aAs
я к § ^ к 3 к 3
* о ? & а л к а л к бк о С
л ч о б б я и
ю о о
с
активная область
1Р-Г~
(In.
б
a
z
z
Рис. 1. Структура образцов (вверху) и энергетических зон ТИС (внизу):
а — ТИС с прямой последовательностью слоёв; б — инверсная ТИС в p—га-переходе;
г — направление роста
последовательность слоёв КТ—спейсер—КЯ. В каждой серии выращивались контрольные образцы, активная область которых содержала только один из двух слоёв: КЯ или КТ.
Для исследований фотолюминесценции (ФЛ) в электрическом поле и электролюминесценции (ЭЛ) в режиме инжекции ТИС помещалась в г-область р—п-перехода. Такие ргп-диоды формировались на легированных цинком подложках GaAs p-типа (рис. 1, б). Буферный и прикрывающий слои GaAs толщиной 300 нм легировались бериллием и кремнием до концентрации 5 • 1018 см~3, образуя внешние обкладки р-и п-типа соответственно. Активная область формировалась на принципах, изложенных выше, но дополнялась с обеих сторон нелегированными г-обкладками GaAs толщиной 100 нм. Таким образом, собственная г-область имела толщину 215-225 нм в зависимости от толщины барьера GaAs. Методами фотолитографии, реактивного травления и металлизации формировалась мезоструктура диаметром 1,4 мм с контактными слоями AuZn/Au для р-обкладки GaAs и AuGe/Au для п-обкладки GaAs. Полученный чип размещался в корпусе TO-39 и распаивался золотой проволокой. Светоизлучающее окно в чипе имело диаметр 0,8 мм.
Структурные свойства выращенных ТИС исследовались методом просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ): темнопольной методикой дифракционного контраста и методом высокого разрешения на микроскопах Phillips CM20 (ускоряющее напряжение 200 кВ) и JEM 4010 (400 кВ) соответственно.
Измерения стационарной ФЛ и спектров возбуждения ФЛ проводились в стандартном режиме регистрации по переменному сигналу. Для возбуждения стационарной ФЛ использовалась линия 488 нм (2,54 эВ) аргонового лазера. Плотность возбуждения со-
ставляла 50 Вт-см~2. Для регистрации спектров возбуждения ФЛ применялся лазерный источник белого света Koheras, сопряжённый со светосильным монохроматором. Возбуждение в этом случае имело плотность 0,5 Вт-см~2 и спектральную ширину 5 мэВ из диапазона 1,2-1,6 эВ. После разложения в спектр монохроматором с фокусным расстоянием 0,5 м сигнал ФЛ регистрировался охлаждаемым германиевым фотодетектором Edinburgh Instr. Все спектры стационарной ФЛ корректировались на спектральную чувствительность измерительного тракта.
Кинетика ФЛ исследовалась с временным разрешением 10 пс при возбуждении 100 фс импульсами 82 МГц титан-сапфирового лазера, который перестраивался на нужную энергию возбуждения в диапазоне 1,36-1,6 эВ. Плотность возбуждения в импульсе составляла 5 • 1011 фотонов-см~2, что эквивалентно 50 Вт-см~2. В отдельных случаях импульсная накачка повышалась до плотности 5 • 1012 фотонов-см~2. Сигнал ФЛ синхронно детектировался стрик-камерой Hamamatsu, установленной на выходе монохро-матора. Измерения ФЛ проводились при температуре 10 К в оптических криостатах. В исследованиях температурной зависимости использовался диапазон от 5 до 300 К.
Воздействие на ФЛ внешнего электрического поля исследовалось при низкой температуре для ТИС, помещённых в г-область р—п-перехода при подаче на него напряжения. Для инверсных ТИС слой с КТ находился со стороны р-обкладки, а слой КЯ — со стороны п-области, как показано на рис. 1, б. Выпрямляющее напряжение в этом случае соответствовало подаче отрицательного потенциала на верхний кэп-слой п-типа. Спектры ЭЛ измерялись при комнатной температуре в режиме импульсного тока с периодом 60 мс и скважностью 1:2. Амплитуда импульса регулировалась генератором ITC4005 (Thorlabs) для лазерных диодов.
Результаты ПЭМ. Локальные ПЭМ-изображения поперечного сечения четырех инверсных ТИС с разной толщиной спейсера GaAs представлены на рис. 2. На основе статистического анализа для каждого образца был установлен характерный барьер между вершинами КТ и слоем КЯ (B). Две серии из девяти образцов имели разные наборы толщины барьера B. ТИС с прямой последовательностью слоёв были представлены набором B от 1,5 до 10 нм. Серия инверсных ТИС имела барьеры толщиной от 2,0 до 9,0 нм. Средняя погрешность не превышала 0,5 нм. На основании ПЭМ были получены также характерные размеры КТ: высота — 4 нм, основание — 18 нм. Плотность массива КТ — 5 • 1010см~2. Анализ контраста ПЭМ-изображений показал, что
Рис. 2. Темнопольные ПЭМ-изображения поперечного сечения четырёх инверсных ТИС с толщиной барьера В, равной 6,5 (а); 4,5 (б); 4,0 (в); 2,0 нм (г): изображения получены в химически чувствительном отражении (200)
из-за процессов взаимной диффузии содержание индия в КТ составляет х = 0,6, а в 11-нанометровой КЯ остаётся на уровне 0,15.
В ряде инверсных ТИС были выявлены квазиточечные контакты между вершинами КТ и нижней границей КЯ, чего не наблюдалось в референтных ТИС (рис. 3). Этот вывод подтвердили данные ПЭМ высокого разрешения (рис. 4). Обнаруженные контакты имели форму, близкую к цилиндру диаметром 2 нм, и переменный состав, близкий к составу КЯ, и были названы наномостиками [17]. Наномостики были обнаружены в инверсных ТИС с тонкими барьерами: В < 6 нм.
Спектры ФЛ. Типичный спектр стационарной ФЛ при низкой температуре состоял из широкой полосы КТ QD0 и узкого пика КЯ QW, как показано на рис. 5 для ТИС с барьером 6 нм. Полуширина Wн линий QD0 и QW обычно составляла 50-70 и 10-20 мэВ соответственно. При более плотном импульсном возбуждении появлялась компонента QD1. Спектральное положение полос Ем у разных образцов незначительно варьировалось вблизи значений: 1,2 (QD0), 1,27 (QD1) и 1,36 (QW) эВ.
Отношение интегральных интенсивностей А ФЛ полос КЯ QW и КТ QD0 зависит от толщины барьера, как показано на рис. 6. Оно отражает общий баланс процессов рекомбинации и переноса носителей в ТИС, в том числе и роль КЯ в излучении КТ. В области тонких барьеров (В ^ 6 нм) зависимости AQD/AQW(В) заметно различались для прямой и инверсной последовательности слоёв ТИС.
Вклад КЯ в излучательную рекомбинацию КТ прослеживался и в спектрах возбуждения ФЛ (рис. 7, а). Он проявлялся в виде узкого пика QW, интенсивность которого
5 нм
б
5 нм
Рис. 3. Локальные ПЭМ-изображения инверсной ТИС с барьером 3 нм (а) и референтной ТИС с барьером 2,5 нм (б)
.КЯ
б
» *|Ц| ш'щ У* >•* ♦♦♦••»В-».*»«
***м ► » * *
* * * 4 * 4 1 »4 -1
* «. т *. ф * • Щ « *
* # • # * * * ЩЛ * ф » „ . ■ , »^ц» * *» '
* * * ' ^ « т « * * * »
Рис. 4. ПЭМ-изображения участков инверсной ТИС с толщиной барьера 3 нм, полученные в режиме высокого разрешения:
штриховой контур проведён по границе контраста, соответствующей примерному содержанию индия 15 %; стрелками показан наномостик, соединяющий вершину КТ с нижней границей КЯ
Рис. 5. Спектры ФЛ, полученные от ТИС с толщиной барьера 6 нм при непрерывном (1) и импульсном (2) возбуждении матрицы оялб: на вставке — время туннелирования, полученное для полосы QD0
Длина волны, нм 1100 1000
1,2 1,3
Энергия фотона, эВ
Рис. 6. Соотношение интегральных ин-тенсивностей полос QD0 и QW как функция толщины барьера в инверсных (кружки) и референтных (квадраты) ТИС
©
о
о л о
с
В
о н в и
о
н е т н и е и н е
а
о н т
о
н. 10
1
2 4 6 8
Толщина барьера В, нм
1,5 1,3
Энергия фотона, эВ
Рис. 7. Спектры возбуждения ФЛ для инверсных ТИС с толщиной барьера В = 3 — 1, 6,5 — 2, 9,0 нм — 3, спектр контрольного образца, содержащего только слой КТ, — 4 (а) и В = 4,5 нм (б): сигнал ФЛ детектировался в максимуме полосы QD0 (1,2 эВ)
при уменьшении толщины барьера возрастала. При возбуждении ФЛ в ТИС с толщиной барьера 4,5 нм зарегистрирована новая узкая линия NB в области между полосами QW и QD1 (рис. 7, б). Положение пика NB соответствовало энергии 1,3 эВ, а полуширина — спектральному разрешению 5 мэВ.
Кинетические профили ФЛ показали высокую чувствительность к толщине барьера. На рис. 8 они приведены для полос ФЛ QW и QD0 двух ТИС с барьерами 6 и 3 нм при температуре измерений Т =10 К. Видно, что время спада ФЛ в полосе QW явно коррелирует со временем нарастания ФЛ в полосе QD0, а именно: для тонкого барьера это время заметно короче.
В работе [17] мы установили, что инверсия последовательности слоёв КЯ—КТ, разделённых тонким барьером, приводит к аномально быстрому туннелированию между ними. Эффект был приписан образованию наномостиков 1пСаАв между вершинами КТ и слоем КЯ в инверсных ТИС с барьером В < 6 нм. В представляемой работе мы продолжали исследование влияния наномостиков на транспортные и излучательные свойства ТИС.
При повышении температуры до комнатной спад во времени ФЛ QW в ТИС без наномостиков трансформировался, как показано на рис. 9, для В = 7 нм. Отчётливо видно, что при Т ^ 160 К появляется новая, более медленная, компонента. На её фоне быстрая компонента исчезает из спектра ФЛ при Т = 300 К. Этого не происходит в ТИС с наномостиками (рис. 10). При повышении температуры ТИС с барьером В = 4 нм спад ФЛ меняется слабо, оставаясь быстрым в интервале температур 5-300 К.
Воздействие на стационарную ФЛ внешнего электрического поля показано на рис. 11 для ТИС с наномостиками (В = 4,5 нм). Встроенный потенциал на р—«.-переходе оценивался нами по насыщению фото-ЭДС при нарастании мощности лазерной засветки. Его значение составило 0,8 В. Это позволяет говорить о том, что компенсация встроенного электрического поля выпрямляющим напряжением ведёт к росту
б
0 100 200 ' 0 100 ' 200 '
Время, пс
Рис. 8. Временные профили полос ФЛ QW (а) и QD0 (б) для двух инверсных ТИС с толщиной барьера В = 6 — 1; 3 нм — 2: энергия возбуждения ФЛ для QW — 1,6 эВ (в матрицу GaAs); для QD0 — 1,36 эВ (в КЯ InGaAs); ноль времени соответствует максимуму импульса возбуждения; белые контуры — результат подгонки для определения времени туннелирования по спаду ФЛ в полосе QW и профилю ФЛ в полосе QD0
I
о ©
я О
Рис. 9. Спад ФЛ в полосе QW у инверсной ТИС с барьером В = 7 нм, измеренный при температуре Т = = 100 — 1; 160 — 2; 200 — 3; 230 — 4; 260 — 5; 300 К — 6:
возбуждение в матрицу GaAs
500
1000 Время, пс
1500
Рис. 10. Спад ФЛ в полосе QW у инверсной ТИС с барьером В = 4 нм, измеренный при температуре Т = = 5 — 1; 300 К — 2:
возбуждение в матрицу GaAs; на вставке — зависимость времени тун-нелирования Тт от толщины барьера В при комнатной температуре
50
100 150 Время, пс
200
1
0
Рис. 11. Стационарная ФЛ КТ QD0 при подаче напряжения смещения на рги-структуру, содержащую инверсную ТИС с барьером 4,5 нм:
а — оригинальные спектры; напряжение меняется от —0,2 В (обратное смещение) до 1,5 В (прямое смещение) с шагом 0,1 В (снизу вверх); б — сдвиг максимума QD0 относительно его позиции при нулевом смещении (ДЕм) под влиянием внешнего напряжения; в — полуширина Шц полосы QD0
1,15 1,20 1,25 Энергия фотона, эВ
0 0,5 1,0 Напряжение, В
10
0
10
50 45 40
интенсивности, уширению и коротковолновому смещению полосы КТ в спектре ФЛ. При полной компенсации встроенного поля прямым смещением +0, 8 В сдвиг АЕм и полуширина Шн достигают максимальных значений и их рост прекращается, в то время как интегральная интенсивность ФЛ (А) продолжает расти (рис. 12).
0 0,4 0,8 1,2 Напряжение, В
Рис. 12. Полевая зависимость интегральной интенсивности А ФЛ полосы QD0 для двух структур:
1 — инверсная ТИС с барьером 4,5 нм;
2 — контрольный образец с одиночным слоем КТ; 3 — развёртка интеграла, взятого от гауссиана, совмещённого с полосой QD0 при напряжении 0,4 В
Электронные состояния в ТИС. На основе данных ПЭМ для состава и размеров КТ и КЯ была рассчитана энергетическая структура исследованных ТИС. Расчёты проводились в приближении эффективной массы аналогично [19] для дисков InGaAs в матрице GaAs. Результаты расчёта электронных и дырочных состояний в КЯ и КТ представлены в табл. 1. Данные для энергии активации электронных уровней хорошо коррелируют с экспериментальными результатами.
Таблица 1
Энергия активации ЕА (мэВ) электронных и дырочных состояний в ТИС
Компонента ТИС ие Е.Ае 0 ин Елим) ЕАЫ) Е_Ае 0 Е Ае1
КЯ (д\¥) 121 95 95 90 55 104
кт (дБ) 423 219 333 295 105 214 35
* Расчёт энергии основного состояния [0,0,0] в приближении эффективной массы для КТ Inol6Gaol4As дискообразной формы и двумерной КЯ 1подвGao,8БАб.
** Экспериментальные данные, полученные из анализа Аррениуса температурной зависимости ФЛ. *** Расчёт сделан на основе экспериментальных данных Елно и Ем без учёта экситонного эффекта: Елео = Е^аАз - Ем - ЕАно.
Расчёты в приближении эффективной массы проведены также для наномостика, близкого по форме к цилиндру [20]. При этом, как и в [19], использовались значения разрывов зон ие и Ц,, рекомендованные для расчётов гетероструктур1. Установлено, что наблюдаемые в ПЭМ размеры наномостика недостаточны для образования в нём собственных электронных состояний. Однако наномостик InжGal_жAs в виде цилиндра диаметром П = 2 нм, ограниченного толщиной барьера, может иметь собственное состояние тяжёлых дырок при условии, что его длина В не менее некоторого критического значения. Эта критическая длина для состава х = 0,15, взятого нами за среднее содержание индия в наномостике, соответствует 3,7 нм (рис. 13, а). На рис. 13, б сум-
1 http://www.ioffe.rssi.ru/SVA/NSM.
Рис. 13. Расчёт энергии собственного дырочного состояния в наномостике с составом х = 0,15:
а — уровни размерного квантования п = 0; 1; 2 как функция длины В наномостика с диаметром О = = 2 нм; б — диаграмма существования собственного состояния дырки в наномостике различной длины В и диаметра О; серые области ограничивают набор исследованных ТИС с наномостиками (чёрные квадраты) с учётом погрешности ±0,5 нм
мированы результаты вычислений. Кривые на графике дают комбинацию параметров В и П, при которых возможно существование основного состояния дырок в наномостике с составом х = 0,15. Здесь же отмечены пять ТИС, в которых с помощью ПЭМ были обнаружены наномостики, имеющие следующие параметры: диаметр П = 2 нм и длина В = 2; 3; 4; 4,5 и 5 нм, приведённые со средней погрешностью ±0,5 нм. Таким образом, на основании данных ПЭМ и теоретических расчётов становится ясно, что область существования наномостиков с собственным дырочным состоянием ограничена узким диапазоном В, которому соответствуют инверсные ТИС с толщиной барьера 3; 4; 4,5 и 5 нм.
На основе полученных результатов (см. табл. 1) построена схема энергетических уровней ТИС (рис. 14, а). При её сопоставлении со спектрами ФЛ (см. рис. 5) обнаруживается следующая особенность: возбуждённое электронное состояние в КТ (е1) лежит выше, чем электронный уровень в КЯ (е0), в то время как излучательный переход в КЯ (QW) имеет более высокую энергию, чем соответствующий переход QD1 в КТ. Такого рода инверсия, обнаруженная нами в работе [17], демонстрирует новую степень свободы в дизайне активной области ТИС. Она делает возможным избирательное возбуждение КЯ и инжекцию «холодных» носителей из КЯ на основное состояние КТ. При наличии быстрого канала для транспорта носителей из КЯ в КТ реализуется излучательная рекомбинация в ТИС на длине волны QD0.
Возможным транспортом между КЯ и КТ является туннелирование. Как следует из опыта исследований туннельно-связанных двойных КЯ и парных КТ, для построения на основе данных ФЛ модели переноса возбуждения в гибридных ТИС следует определить: 1) носители туннельного эффекта (электроны, дырки или экситоны); 2) способы релаксации в конечное состояние (резонансы и механизмы рассеяния); 3) туннельное смешивание состояний.
Туннелирование и релаксация возбуждения. Для ТИС с установленными параметрами мы провели полуклассический расчёт времени туннелирования Тт как функции толщины барьера В, использовав формализм приближения ВКБ (2). На рис. 15
eO
QDO
hhO hhl
-V-l
V
r 1-й-
QD1
КТ
i-i. J-,
г ->-»- -
* \/
eO
QW
V
КЯ
hhO
A
M
NB
QD1
КТ
A
QW
КЯ
Се О
ChhO
i
мостик
z
Рис. 14. Схема энергетических уровней для двух типов инверсной ТИС: а — без наномостика (толщина барьера В ^ 6 нм); б — с наномостиком (В < 6 нм); оптические переходы соответствуют режиму ФЛ (а) и возбуждения ФЛ (б)
0 2 4 6 8 10 Толщина барьера B, нм
Рис. 15. Время туннелирования тт как функция толщины барьера В между КЯ и КТ:
линии — расчёт для ТИС в рамках полуклассической модели ВКБ по формуле (2) для двойной КЯ для электронов (пунктир); дырок (штрихи); эксито-нов (штрихпунктир); квадраты — экспериментальные данные для референтных ТИС; сплошная линия — ВКБ-ап-проксимация
результаты расчётов представлены для электронов, дырок и экситонов. Их сопоставление с характерным временем спада и нарастания ФЛ в полосах QW и QD0 (см. рис. 8) показывает, что тяжёлую дырку (m*B = 0,51mo) и электрон (m*B = 0,063mo) в рамках двухъямной модели ВКБ сложно представить отдельными носителями, определяющими туннелирование в ТИС. Электронно-дырочная пара, связанная в экситон с приведённой массой 0,056mo, может рассматриваться как носитель туннелирования, поскольку имеет время, более близкое к наблюдаемому в ФЛ.
При оптической накачке матрицы GaAs кинетические уравнения для КЯ и КТ записываются в виде
dNQW(t) _ N(t) NQW(t) NQW(t)
dt ti Tqw Tt
dNQD (t) _ N(t) Nqw (t) Nqd (t)
(3)
(4)
dt Т2 Хтя Тдо
где N, NQW и Жцд — плотность носителей в матрице, КЯ и КТ соответственно; ТQW и — излучательное время жизни экситона в КЯ и КТ; Т1 и Т2 — время захвата носителей из матрицы в КЯ и КТ; Тт и %тк — время туннелирования из основного состояния КЯ и время перехода в основное состояние КТ соответственно. Наиболее простое решение для времени туннелирования из КЯ Тт находится на основании анализа спада ФЛ в полосе QW N(Ь)/т1 ^ 0). В этом случае интегрирование уравнения (3) даёт профиль спада ФЛ полосы QW:
Тт/ V ТQW,
lQw{t) = IM exp ( -— ) exp ( • (5)
Параметр 1м соответствует интенсивности в максимуме временного профиля QW. Таким образом, временной спад интенсивности полосы ФЛ КЯ отражает конкуренцию двух процессов: туннельного ухода носителей из КЯ за время Тт и электронно-дырочной излучательной рекомбинации в яме с характерным временем ТQW.
При селективной оптической накачке КЯ процесс туннелирования отражается на временном профиле ФЛ полосы КТ. Нарастание интенсивности ФЛ в полосе QD0 формируется процессом заселения основного уровня КТ в результате туннелирования из КЯ за время Ттк, учитывающее процессы релаксации. Поскольку в этом случае прямым захватом в КТ можно пренебречь N(¿)/т2 ^ 0), уравнение (4) интегрируется, определяя временной профиль ФЛ полосы QD:
/ \ , ( г \ ( г \
iqd[t) = (/о + a) exp--- Аехр--ехр--. (6)
V TT/ V TQW)
Здесь параметр 1о соответствует интенсивности ФЛ QD в нулевой момент времени (максимум импульса возбуждения). Параметр А = 1мТд^Тдо/[ТQWТдо + ттв(тдв — — ТQW)] может быть задан как подгоночный и использован для оценки времени переноса Ттд.
Постоянные времени излучательной рекомбинации ТQW и получены нами из анализа спада ФЛ у контрольных образцов с КЯ и с КТ. Их значения составили 420 и 750 пс соответственно. Таким образом, время туннелирования Т находилось в результате обработки временных профилей ФЛ по формулам (5) и (6) для референтных и инверсных ТИС с разной толщиной барьера. Эти результаты суммированы на рис. 16 вместе с известными данными [16, 21] о времени туннелирования между слоями КТ, разделёнными барьером разной толщины.
Экспериментальная зависимость Тт (В) была сопоставлена с экспонентой Тт (В) = = со ехр(с1В), которая получается в полуклассическом приближении для несимметричной пары КЯ (модель ВКБ). В референтной серии ТИС это соответствие сохраняется для всех барьеров с толщиной не менее 3 нм (линейная зависимость в полулогарифмических осях на рис. 15 и 16). Для инверсных ТИС зависимость Тт (В) отклоняется от модели ВКБ при более тонких барьерах В < 6 нм. Время туннелирования в этом диапазоне резко уменьшается и приближается к аппаратному разрешению (10 пс). Интересно,
Рис. 16. Зависимость времени релаксации эк-ситонов между КЯ и КТ от толщины барьера В:
время туннелирования КЯ—КТ (тт) для референтных ТИС (квадраты), для инверсных ТИС (кружки); значения тт получены по формуле (5) из анализа спада ФЛ QW при возбуждении в матрицу GaAs; звёздочки — данные туннелирования КТ—КТ [16, 21]; сплошная линия — ВКБ-аппроксимация; треугольники — время релаксации экситонов в КТ тд = (ттд — тт), получено из анализа временного профиля ФЛ QD по формуле (6) (селективное возбуждение КЯ)
что линейные участки графика log Тт(B) для обеих серий ТИС практически совпадают с зависимостью Тт (B) для парных КТ InGaAs. Численные значения коэффициентов предэкспоненты со и показателя ci сведены в табл. 2. Экспериментальные коэффициенты для гибридных ТИС и парных КТ отличаются от полуклассического расчёта для двойной КЯ независимо от типа носителей. Это даёт основания предположить, что не различие в размерности компонент наносистемы, а наличие в качестве одной из них квазинульмерных КТ делает непригодным полуклассический подход по формуле (2) и требует специальных расчётов времени туннелирования для систем КТ—КТ и КЯ—КТ, например, решения уравнения Шрёдингера методом матриц переноса. Не исключено, что отклонение зависимости Тт(B) от экспоненты со exp(ciB) для тонких барьеров в референтной серии ТИС (B < 3 нм) носит общий характер и может быть получено на основании таких расчётов. Отклонение от зависимости Тт(B) = со exp(ciB) в инверсной серии ТИС имеет практическое объяснение. Диапазону B < 6 нм принадлежат все инверсные ТИС с наномостиками InGaAs, «замыкающими» вершины КТ и слой КЯ. «Мгновенная» инжекция, связанная с этим новым эффектом, рассматривается ниже.
Таблица 2
Значения коэффициентов с0 и при аппроксимации зависимости тт (В) экспонентой с0 ехр(с\В) для двойной КЯ*, парных КТ** и гибридной ТИС***
Коэффициент кя-кя электроны КЯ-КЯ дырки КЯ-КЯ экситоны КТ-КТ КЯ КТ КТ <- КЯ
Со, ПС 0,01 0,67 0,004 39,88 38,24 32,52
С1, им-1 0,61 2,73 1,08 0,23 0,26 0,23
* Расчёт для ТИС по формуле (2) для двойной КЯ. ** Данные для парных КТ [16, 21].
*** Референтные ТИС (3 < В < 10 нм); инверсные ТИС (6 < В < 9 нм).
Здесь мы возвращаемся к вопросу о типе туннелирующих носителей. Поскольку сопоставление экспериментальной и расчётной зависимостей т^(В) не даёт однозначного ответа, обратимся к другим экспериментальным фактам: 1) наличие в спектрах возбуждения ФЛ (см. рис. 7, а) сигнала от КЯ в виде узкого пика QW, а не ступеньки, характерной для плотности состояний в КЯ; 2) наличие ФЛ от КТ при селективном возбуждении КЯ [17] и отсутствие сигнала QW в спектре возбуждения ФЛ контрольного образца (см. рис. 7, а, кривая 4); 3) корреляция значений туннельного времени
(см. рис. 8), извлечённых из спада ФЛ в полосе QW (инжектор) и из временного профиля QD (реципиент); 4) корреляция зависимостей от толщины барьера для времени туннелирования (см. рис. 16) и относительной интенсивности полос QD и QW (см. рис. 6). Эти данные указывают на то, что перенос возбуждения между КЯ и КТ в ТИС осуществляется коррелированно носителями обоих знаков, т. е. электронно-дырочной парой (экситоном). Сильные кулоновские корреляции, характерные для низкоразмерных гетероструктур, заставляют уделить внимание экситону как одному из основных участников переноса возбуждения [22]. Наиболее эффективными (и наиболее обсуждаемыми) механизмами экситонной релаксации в туннельно-связанных структурах являются туннелирование экситонов с рассеянием на продольных оптических фононах ^О) и неоднородностях интерфейса [23-26], а также обмен фотонами и диполь-дипольное взаимодействие для толстых туннельных барьеров [27, 28].
Значения времени туннелирования Тт, извлечённые по формуле (5) из анализа спада ФЛ полосы QW для различной толщины барьера В, сопоставлены со значениями Ттк, полученными при подгонке временного профиля полосы QD по формуле (6), учитывающей рассеяние туннелирующей частицы в КТ. Для референтной серии ТИС и инверсных ТИС без наномостиков (В > 6 нм) оказалось, что разность Ттк — Тт = Тд не зависит от толщины барьера, оставаясь на уровне 1 нс (см. рис. 16). Такое время релаксации характерно для рассеяния на акустических фононах. Поскольку к тому же для экситона в исследованных ТИС 1пСаАв/СаА8 выполняется LO-критерий ДЕех « ЕМ^ — ем° > 2НтВо, мы предполагаем, что туннельная релаксация экситона в ТИС без наномостиков идёт по ступенчатому механизму [24-26]. Свободный экситон в КЯ упруго рассеивается на интерфейсе, отдавая электрон в КТ. Электрон и дырка, разделённые барьером, но по-прежнему связанные кулоновской силой, образуют непрямой экситон. Дырка, стимулируемая кулоновским взаимодействием, туннелиру-ет в КТ. В отличие от одночастичного туннелирования ограничения на этот переход, связанные с необходимостью испускания LO-фонона, снимаются из-за перенормировки энергетического спектра для экситона (ДЕех > 2Ншво). Последующее за этим рассеяние на акустических фононах завершает переход экситона в конечное состояние в КТ, из которого затем происходит излучательная рекомбинация.
Альтернативным механизмом релаксации экситонов в ТИС мог бы быть непосредственный переход прямого экситона из КЯ в КТ с испусканием LO-фонона, предложенный в работе [29]. Однако для реализации такого механизма необходимо сильное туннельное связывание потенциальных ям. В качестве варианта экситонного механизма необходимо рассмотреть также резонансное туннелирование экситонов из основного состояния ех0 в КЯ в возбуждённое состояние КТ (ех1) с рассеянием на фононах или соседних КТ массива. Подобный механизм взаимодействия экситонов в системе КЯ СаАв/А1Ав рассматривался в работе [30]. В силу неоднородности размеров КТ в массиве плотность электронных состояний имеет гауссово распределение по энергии. Примем за полуширину распределения возбуждённых состояний ех1(КТ) величину Шн для полосы QD0 (ех0), т. е. 50-80 мэВ, а за уширение линии КЯ — 10-20 мэВ (см. рис. 5). Энергетический разрыв между максимумами функций экситонных состояний ех0(КЯ) и ех1(КТ) составляет: Ем(^Ш) — Ем= 90 мэВ. Таким образом, перекрытие функций и наступление резонанса ех0(КЯ)—ех1(КТ) невозможны при экситонном механизме туннельного взаимодействия. Если допустить одночастичный характер туннелирования, то при разрыве энергии электронных состояний е0(КЯ) и е1(КТ) в 12 мэВ перекрытие и резонансы возможны для половины массива КТ. Так как резонансное время короче нерезонансного [31], это привело бы к «временной сепарации» полосы ФЛ
КТ QD0, чего не наблюдается в эксперименте и что ещё раз подтверждает экситонную природу туннелирования в ТИС. Монотонная спектральная зависимость туннельного времени Тт в пределах полосы QD0 (см. вставку на рис. 5) объясняется монотонным изменением толщины туннельного барьера в пределах массива КТ.
Энергия связи экситона Ев в КЯ, аналогичной гибридным ТИС (1под5Сао,85А8, Lw = 11 нм), составляет 6-9 мэВ [32, 33]. Зависимость энергии связи непрямого экси-тона от толщины барьера, разделяющего электрон и дырку, не является монотонной, и Ев ~ 7 + 9 мэВ [34]. Таким образом, можно ожидать, что экситонный характер тун-нелирования в ТИС исчезнет с повышением температуры. На приведённых временныо х профилях спада ФЛ (см. рис. 9) QW в ТИС без наномостиков (В = 7 нм) для температурного диапазона 100-300 К отчётливо видно, что при T = 160 К (кТ « 14 мэВ) быстрая составляющая спада начинает исчезать. Она замещается более медленным механизмом спада ФЛ с постоянной времени ~ 500 пс. На смену экситонной релаксации приходит одночастичное туннелирование отдельных носителей, скорость которого зависит от таких факторов, как эффективная масса, глубина залегания уровня, разрыв энергии и LO-критерий, степень перемешивания состояний валентных подзон.
Наномостики и «мгновенная» инжекция. Образование наномостиков в гибридных ТИС обусловлено инверсией последовательности слоёв. Лишь в инверсной серии при барьерах тоньше 6 нм были обнаружены эти квазиточечные контакты между вершинами КТ и нижней границей КЯ (см. рис. 2-4). Анализ ПЕМ показал, что наномостики образуются под влиянием упругих напряжений на вершине КТ, вызывающих диффузию атомов индия в процессе роста, что приводит к формированию богатых индием каналов между КТ и КЯ. Похожее явление наблюдалось ранее при вертикальном совмещении крупных КТ и тонком разделяющем спейсере [21]. В том случае через такой канал происходило перераспределение материала 1пСаАв между КТ.
О наличии наномостиков в ФЛ инверсных ТИС с барьерами тоньше 6 нм свидетельствуют: 1) новый узкий пик NB при возбуждении ФЛ в КТ (см. рис. 7, б); 2) сокращение времени туннелирования Тт до 15 пс (см. рис. 16); 3) сокращение времени релаксации внутри КТ Тк от 1 нс до 40 пс; 4) рост интенсивности ФЛ в полосе КТ (см. рис. 6). Мы исходим из того, что состав наномостика близок к составу КЯ. Это означает локальное исчезновение барьера между вершиной КТ и КЯ. В результате образуется единая композитная КЯ (см. рис. 14, б). Устранение наномостиком потенциального барьера ведёт к надбарьерному взаимодействию состояний КЯ и КТ, похожему на резонанс Брейта—Вигнера [35], сопровождающийся интерференцией и возникновением нового квазистационарного состояния (гибридизация). Общая подзона размерного квантования в композитной КЯ образуется прежде всего в зоне проводимости по причине взаимного проникновения волновых функций электронов. Поскольку наномостик и КТ занимают лишь незначительную часть композитной КЯ, положение электронной подзоны Се0 и её параметры прежде всего определяются параметрами исходной «невозмущённой» КЯ и её основным состоянием е0.
В отличие от электронов взаимное проникновение волновых функций тяжёлых дырок ограничено, поэтому наличие наномостика «возмущает» дырочную подсистему в меньшей степени. Ситуация меняется, когда наномостик может иметь собственное дырочное состояние. Резонансное взаимодействие с ним дырочных состояний КЯ и КТ может вызвать появление единой подзоны дырок СНН0 в композитной КЯ. В этой связи новая линия NB в спектре возбуждения ФЛ ТИС с барьером 4,5 нм (см. рис. 7, б) становится экспериментальным свидетельством в пользу гибридизации дырочных состояний. Линия NB соответствует переходу с уровня СНН0 на основное электронное состояние
КТ еО. Сила осциллятора такого перехода NB велика, так как волновые функции дырок в композитной яме (СккО) и электронов в КТ (е0) сильно перекрываются. Ослабление этой линии у образцов с наномостиками другой длины (В = 3, 4 на рис. 7, а и 5 нм) становится понятным, если принять во внимание, что КТ в массиве неоднородны по высоте. Это влечет за собой дисперсию длины наномостиков. У крупных КТ наномостик может быть слишком коротким для наличия в нём дырочного состояния. У мелких КТ может не быть наномостиков из-за более толстого спейсера между их вершинами и КЯ. Поэтому более вероятным оказывается наличие состояния СккО и линии NB у ТИС с толщиной барьера из середины диапазона В = 3 + 6 нм. Это позволяет селективно заселять КТ нужного размера в ТИС с наномостиками. Уровни КТ, оказавшиеся вне резонанса, определяются параметрами самой КТ и окружающего объёмного слоя, но их положение может измениться после образования композитной КЯ (смыкания КТ с КЯ посредством наномостика). Эти изменения будут незначительными для глубоких уровней в КТ, но могут оказаться существенными для слаболокализованных состояний. Линии ФЛ, аналогичные NB, наблюдались в работе [36] и интерпретировались резонан-сами Фано, а именно как результат туннелирования и гибридизации локализованных состояний КТ (0Б) и состояний 2Б-континуума.
Таким образом, наномостик, имеющий собственное дырочное состояние, становится фактором, способным обеспечить «мгновенную» инжекцию экситонов из КЯ в КТ. Поскольку в этом случае идеально выполняется требование сильного связывания двух потенциальных ям [29], мы полагаем, что экситон в ТИС с наномостиками туннелиру-ет как целое, без промежуточного состояния непрямого экситона. Отсутствие барьеров для электрона и дырки и наличие гибридных уровней делает процесс переноса весьма быстрым (см. рис. 16). Эти же факторы обеспечивают «мгновенную» инжекцию носителей из КЯ в КТ при одночастичном переносе, когда экситон не существует, например, при высоких температурах (см. рис. 10). В ТИС с наномостиками профили спада ФЛ QW при низкой и комнатной температурах описываются близкими по значению постоянными времени. Благодаря наличию гибридных уровней релаксация носителей в таких структурах при высокой температуре идентична резонансному туннелирова-нию через возбуждённые состояния с промежуточным испусканием фононов.
Зависимость относительной интенсивности ФЛ полос QD и QW от толщины барьера (см. рис. 6) коррелирует с зависимостью тт(В) (см. рис. 16). К этому приводит конкуренция процессов туннелирования из КЯ (тт) и излучательной рекомбинации в КЯ (т<зш = 420 пс). Сокращение времени туннелирования с уменьшением толщины барьера даёт выигрыш в интенсивности перехода QD0. Сравнение с контрольным образцом, содержащим лишь слой КТ, показывает, что появление КЯ в туннельной близости от КТ способно повысить относительную интенсивнось ФЛ КТ на порядок, а образование наномостиков — на два порядка. Идентичность барьерных зависимостей для времени туннелирования и интенсивности ФЛ даёт возможность использовать любую из них в качестве независимого индикатора наличия наномостиков в ТИС.
Исчезновение экситонного механизма туннелирования в ТИС при термическом разрыве электронно-дырочных пар является простым, но не однозначным способом подтверждения экситонной природы туннелирования. Влияние на ФЛ безызлучательной рекомбинации и термических выбросов искажает, в частности, полную зависимость тт (В) для комнатной температуры (см. вставку на рис. 10). Однако этот способ воздействия на экситоны не является единственным. В работе [19] мы показали, как высокая плотность оптической накачки приводит к известному эффекту экранирования [37] и разрыву электронно-дырочных пар в ТИС. В результате изчезновения
103г
2 4 6 8 Толщина барьера В, нм
Рис. 17. Влияние плотности оптического возбуждения Р на зависимость тт (В), полученную из анализа спада ФЛ в полосе QW для инверсных ТИС по формуле (5):
Р = 5 • 1011 (кружки); 5 • 1012 фото-нов-см~2 (треугольники); сплошные линии — ВКБ-аппроксимация для ТИС без наномостиков (В ^ 6 нм)
экситонного механизма перенос носителей из КЯ в КТ замедляется, а переход к «мгновенной» инжекции на графике Тт(В) наступает при более тонких барьерах, как показано на рис. 17, где плотность возбуждения ФЛ была специально повышена (5 • 1012 фотонов-см~2). При аппроксимации экспонентой участка В ^ 6 нм (ТИС без наномостиков) мы получили коэффициенты: со = 230 пс и С1 = 0,08 нм-1. Уменьшение коэффициента С1 в три раза по отношению к С1 для экситонного туннелирования в рамках модели ВКБ служит признаком перехода к одночастичному туннелированию электронов (см. табл. 2 и рис. 15). Увеличение коэффициента со означает, что перенос свободных электронов происходит медленнее, чем экситонов. Причиной этого может быть торможение внутренним электрическим полем. Из-за разницы в скорости тунне-лирования электронов и тяжёлых дырок перенос возбуждения из КЯ в КТ в ТИС без наномостиков затрагивает преимущественно электронную подсистему. В КТ появляются дополнительные, резидентные электроны, а в КЯ — избыточный положительный заряд дырок. Этот эффект, известный для двойных КЯ под названием фильтрация эффективными массами, возникает при высокой плотности возбуждения [38]. В гибридных ТИС внутреннее электрическое поле, наведённое туннелированием, определяется концентрацией избыточных носителей, и при плотности накачки 5 • 1012 фотонов-см~2 может достигать ~ 104 В/см [19].
Электрическое поле и резонансы. Из известных способов направленного воздействия на экситоны и обмен носителями в гетероструктурах электрическое поле представляется нам наиболее перспективным. Это диктуется конечной целью исследования — созданием светоизлучающих диодов на основе гибридных ТИС. Будучи помещённой в г-область р—п-перехода, ТИС оказывается под воздействием встроенного электрического поля, которое может быть полностью компенсировано внешним выпрямляющим напряжением (режим инжекции). Управление падением потенциала на толщине туннельного барьера позволяет проводить через резонанс состояния КТ и КЯ. Резонансное туннелирование может существенно ускорить перенос носителей между нанокластерами [31].
Туннелирование в электрическом поле Е определяется треугольным барьером (режим Фаулера—Нордхейма). Туннельный барьер между двумя потенциальными ямами, помещёнными аналогично инверсной ТИС в г-область р—п-перехода, может быть представлен трапецией, а время туннелирования из мелкой ямы (КЯ) в глубокую (КТ)
в виде
То ехр (сШ- \{Е -и- еПЗ)3/2 -(Е- Ю3/2])
(7)
Необходимо отметить, что из-за неоднородности размеров КТ, определяющих энергию уровней, условие резонанса между состояниями КТ и КЯ может выполняться лишь для узкой части массива. Доля КТ с энергией Е в массиве задается гауссианом, как и распределение плотности их состояний по энергии:
где Шн — полуширина гауссиана; Ем — энергия, соответствующая максимуму распределения.
Дисперсия размеров КТ приводит к неоднородности толщины барьера ТИС в пределах всего массива. Следствием этого является спектральная зависимость времени туннелирования КЯ—КТ в полосе ФЛ QD0 (см. вставку на рис. 5). Поскольку время туннелирования тт и интенсивность ФЛ КТ коррелируют, происходит деформация исходного гауссова распределения (8) для QD0. Таким образом, при селективном возбуждении КЯ параметры полосы ФЛ КТ отражают особенности туннельного взаимодействия КЯ с массивом КТ. Согласно формуле (7), уменьшение в рт-структуре встроенного поля увеличивает время туннелирования тт. С учетом прямой связи между временем тт и энергией перехода QD0 можно ожидать «синее» смещение полосы QD0 при подаче выпрямляющего напряжения на ТИС. Однако этот эффект может остаться незаметным на фоне изменений, связанных с резонансным прохождением электронного уровня е0 КЯ через гауссиан основных состояний е0 массива КТ при выпрямлении зон.
Приведённые на рис. 11 и 12 полевые зависимости для гибридной ТИС с инверсной последовательностью слоёв КЯ—КТ и туннельным барьером 4,5 нм показывают, что компенсация встроенного электрического поля прямым смещением (выпрямление энергетических зон) ведёт к уширению и коротковолновому смещению полосы QD0, которые достигают максимума при полной компенсации встроенного поля (плоские зоны), в то время как интегральная интенсивность ФЛ продолжает расти. Эти изменения вполне описываются прохождением гауссиана основных состояний КТ через резонанс с уровнем КЯ (рис. 18). При нулевом смещении часть электронных состояний в массиве КТ лежит выше уровня КЯ из-за встроенного потенциала р—п-перехода. В условиях, когда туннельный поток к таким состояниям отсутствует, верхняя часть гауссиана остаётся пустой. По мере выпрямления зон при подаче напряжения все более мелкие КТ проходят через резонанс с уровнем КЯ, заполняются носителями и становятся активными в спектре ФЛ. В соответствии с этим растут все параметры полосы ФЛ QD0 (см. рис. 11 и 12): интенсивность А, полуширина Ш и коротковолновый сдвиг ДЕм.
Рост параметров Ш и ДЕм прекращается в двух возможных случаях: при полном выпрямлении зон (+0,8 В) или при опускании всего гауссиана состояний ниже уровня КЯ — в зависимости от того, что наступает раньше. К сожалению, форма полосы QD0 не может выступать индикатором этих событий. При любом смещении она остаётся симметричной (см. рис. 11), хотя и отражает только заполненную часть исходного гауссиана. Дело в том, что оба плеча полосы QD0 формируются экспонентами. Низкоэнергетическое плечо описывается экспонентой Гаусса (8): ~ exp(E2), а высокоэнергетическая часть — экспонентой Фаулера—Нордхейма (7): ~ exp(—Е3/2). Кроме того, эту картину «размывает» более устойчивое к полю гауссово распределение дырочных состояний в массиве КТ. Сканирование гауссиана состояний КТ через резонанс
(8)
Рис. 18. Схема зоны проводимости ТИС для двух случаев: а — плоские зоны (компенсация встроенного поля р—га-перехода); б — рт-структура с некомпенсированным встроенным полем; F — результирующий вектор напряжённости электрического поля; г — направление роста
с уровнем КЯ селективно заселяет часть массива КТ. В случае экситонного механизма туннелирования эта часть становится активной в ФЛ. При одночастичном электронном туннелировании изменяется плотность заряженных КТ, что делает ТИС перспективными для использования в одноэлектронных эмиттерах.
Поскольку распределение плотности основных состояний N(E) в массиве КТ описывается гауссианом (8), текущее значение интеграла J N(E)dE должно задавать полевую зависимость интегральной интенсивности полосы QD0. Развёртка этого интеграла показана пунктиром на рис. 12. Однако экспериментальная зависимость ведёт себя несколько иначе (набор точек 1). В отличие от контрольного образца с КТ (набор точек 2), интенсивность ФЛ в ТИС не выходит на насыщение после выпрямления зон, а продолжает расти. Этот участок роста мы связываем с инжекционной составляющей, которая в ТИС выражена гораздо сильнее, чем в контрольном образце из-за присутствия КЯ. Результат подтверждает высокую эффективность КЯ в качестве инжектора для накачки КТ в лазерных структурах на основе ТИС.
Решающее значение для использования ТИС в лазерных структурах имеют параметры люминесценции при электрической накачке (ЭЛ). На рис. 19 приведены первые оригинальные результаты исследования ЭЛ, полученные от ТИС с наномостиками с увеличением плотности тока J при комнатной температуре. Как показала обработка этих данных, фактор роста (а) интенсивности ЭЛ (А) для полосы QD0 превышает 1, т. е. зависимость log А = а J суперлинейная, тогда как в ТИС без наномостиков фактор а < 1. Полученный результат говорит о высокой эффективности электрической накачки ТИС с наномостиками и открывает перспективы для их использования в лазерных устройствах.
Заключение. Методами люминесценции и электронной микроскопии исследован новый тип гибридных туннельно-инжекционных структур (ТИС), активная область которых состояла из верхнего слоя квантовой ямы (КЯ) Inoii5Gao,85As в качестве инжектора носителей и нижнего слоя квантовых точек (КТ) Ino^Gao^As в качестве эмиттера света, разделённых слоем барьера GaAs (инверсные ТИС). Селективная накачка КЯ и перенос «холодных» электронов в КТ более эффективны, чем прямой захват «го-
Рис. 19. Спектры ЭЛ, полученные при комнатной температуре от инверсной ТИС с наномостиками для разной силы тока, протекающего через структуру (от 10 до 100 мА, снизу вверх)
1,2
Энергия фотона, эВ
рячих» носителей в КТ. При этом эффективность фотолюминесценции (ФЛ) КТ определяется скоростью туннелирования носителей (экситонов) из КЯ в КТ. Установлено, что при низких температурах для всех типов ТИС доминирует экситонный механизм туннелирования из КЯ в КТ. В зависимости времени туннелирования от толщины барьера обнаружено отклонение от экспоненциального закона, характерного для полуклассического приближения. Сокращение времени переноса до единиц пикосекунд при толщине туннельного барьера менее 6 нм объясняется формированием наномости-ков InGaAs между вершинами КТ и слоем КЯ. В основе предложенной энергетической модели ТИС с наномостиками лежит представление о надбарьерном резонансе и образовании гибридных квазистационарных состояний композитной КЯ. Такие состояния обеспечивают «мгновенную» инжекцию носителей из КЯ в КТ. «Мгновенная» инжек-ция может оказаться новым механизмом, стимулирующим создание эффективных излучателей света. Образование каналов прямого обмена носителями в ТИС с наномостиками может упростить схему двойной ТИС, предложенную в работах [39, 40], для мощных диодных лазеров с высокой температурной стабильностью. В ТИС с наномо-стиками одна КЯ способна обеспечить двухчастичную накачку КТ, и вторая КЯ может оказаться лишней. Снижение числа прецизионных слоёв в ТИС делает изготовление лазеров на их основе более технологичным.
Авторы благодарны А. Фроммфельду, С. Хопфе и К. Мюнкс за помощь в приготовлении образцов.
Литература
1. Жуков А. Е. Лазеры на основе полупроводниковых наноструктур. СПб.: Элмор, 2007. 304 с.
2. Жуков А. Е., Ковш А. Р., Егоров А. Ю. и др. Фото- и электролюминесценция вблизи 1,3 мкм структур с квантовыми точками на подложках GaAs // Физика и техника полупроводников. 1999. Т. 33. С. 180.
3. Kim E. - T., ChenZ., Madhukar A. Tailoring detection bands of InAs quantum-dot infrared photodetectors using In^Gai-^ As strain-relieving quantum wells // Appl. Phys. Lett. 2001. Vol. 79. P. 3341.
4. AsryanL. V., LuryiS. Tunneling-injection quantum-dot laser: ultrahigh temperature stability // IEEE J. Quantum Electron. 2001. Vol. 37, N 7. P. 905-910.
5. Register L. F., Wanqiang C., Zheng X., StroscioM. Carrier capture and transport within tunnel injection lasers: A quantum transport analysis // Int. J. High Speed El. Sys. 2002. Vol. 12. P. 1135-1145.
6. Bhattacharya P., Ghost S., Pradhan S. et al. Carrier dynamics and high-speed modulation properties of tunnel injection InGaAs—GaAs quantum-dot lasers // IEEE J. Quantum Electron. 2003. Vol. 39. P. 952.
7. MiZ., Bhattacharya P., Fathpour S. High-speed 1.3 |im tunnel injection quantum-dot lasers // Appl. Phys. Lett. 2005. Vol. 86. 153109.
8. George A. A., Smowton P. M., MiZ., Bhattacharya P. Long wavelength quantum-dot lasers selectively populated using tunnel injection // Semicond. Sci. Technol. 2007. Vol. 22. P. 557.
9. Евтихиев В. П., Константинов О. В., Матвеенцев А. В, Романов А. Е. Излучение света полупроводниковой структурой с квантовой ямой и массивом квантовых точек // Физика и техника полупроводников. 2002. Т. 36. С. 79.
10. SekG., Poloczek P., Podemski P. et al. Experimental evidence on quantum well-quantum dash energy transfer in tunnel injection structures for 1.55 |m emission // Appl. Phys. Lett. 2007. Vol. 90. 081915.
11. Tada T., YamaguchiA., Ninomiya T. et al. Tunneling process in AlAs/GaAs double quantum wells studied by photoluminescence // J. Appl. Phys. 1988. Vol. 63. P. 5491.
12. NidoM., Alexander M. G. W., Ruehle W. W. Nonresonant electron and hole tunneling times in GaAs/Alo.36Gao.66As asymmetric double quantum wells // Appl. Phys. Lett. 1990. Vol. 56. P. 355.
13. Zeng J. N., SoumaI., Amemiya Y., Oka Y. Exciton dynamics and carrier tunneling processes in Zni_^Cd^Se/ZnSe asymmetric double quantum wells // J. Surface Analysis. 1997. Vol. 3. P. 529.
14. HeitzR., Mukhametzhanov I., Chen P., Madhukar A. Excitation transfer in self-organized asymmetric quantum dot pairs // Phys. Rev. (B). 1998. Vol. 58. P. 10151.
15. Tackeushi A., Kuroda T., Mase,K. et al. Dynamics of carrier tunneling between vertically aligned double quantum dots // Phys. Rev. (B). 2000. Vol. 62. P. 1568.
16. Mazur Yu. I., Wang Zh. M., Tarasov G. G. et al. Nonresonant tunneling carrier transfer in bilayer asymmetric InAs/GaAs quantum dots // Phys. Rev. (B). 2005. Vol. 71. 235313.
17. Talalaev V. G., TommJ. W., Zakharov N. D. et al. Transient carrier transfer in tunnel injection structures // Appl. Phys. Lett. 2008. Vol. 93. 031105.
18. Mazur Yu. I., Dorogan V. G., GuzunD. et al. Measurement of coherent tunneling between InGaAs quantum wells and InAs quantum dots using photoluminescence spectroscopy // Phys. Rev. (B). 2010. Vol. 82. 155413.
19. Талалаев В. Г., Сеничев А. В., Новиков Б. В. и др. Туннельно-инжекционные структуры InGaAs с наномостиками: перенос возбуждения и кинетика люминесценции // Физика и техника полупроводников. 2010. Т. 44. С. 1084.
20. Senichev A. V., Talalaev V. G., TommJ. W. et al. Tunnel injection emitter structures with barriers comprising nanobridges // Phys. Stat. Sol. (RRL). 2011. Vol. 5. P. 385.
21. Talalaev V. G., TommJ. W., Sokolov A. S. et al. Tuning of the interdot resonance in stacked InAs quantum dot arrays by an external electric field //J. Appl. Phys. 2006. Vol. 100. 083704.
22. Зайцев С. В., Бричкин А. С., ДорожкинП. С., BacherG. Релаксация экситонов в полумагнитных асимметричных двойных квантовых ямах // Физика и техника полупроводников. 2008. Т. 42. С. 831.
23. Lawrence I., Haacke S., Mariette H. et al. Exciton tunneling revealed by magnetically tuned interwell coupling in semiconductor double quantum wells // Phys. Rev. Lett. 1994. Vol. 73. P. 2131.
24. TenS., Henneberger F., RabeM., Peyghambarian N. Femtosecond study of exciton tunneling in (Zn,Cd)Se/ZnSe asymmetric double quantum wells // Phys. Rev. (B). 1996. Vol. 53. P. 12637.
25. Мазуренко Д. А., Акимов А. В. Энергетическая релаксация экситонов на акустических фононах в структурах с двойными квантовыми ямами // Физика твёрдого тела. 2001. Т. 43. С. 719.
26. Zaitsev S. V., Brichkin A. S., Tarakanov Yu.A., Bacher G. Exciton states and tunneling in semimagnetic asymmetric double quantum wells // Phys. Stat. Sol. (B). 2010. Vol. 247. P. 353.
27. TomitaA., Shah J., KnoxR. S. Efficient exciton energy transfer between widely separated quantum wells at low temperatures // Phys. Rev. (B). 1996. Vol. 53. P. 10793.
28. Lyo S. K. Energy transfer of excitons between quantum wells separated by a wide barrier // Phys. Rev. (B). 2000. Vol. 62. P. 13641.
29. MichlF. C., WinklerR., Roessler U. Exciton transfer in asymmetric double quantum wells: The one-LO phonon process // Solid State Com. 1996. Vol. 99. P. 13.
30. СапегаВ. Ф., Руф Т., Кардона М. и др. Исследование резонансного туннелирования экситонов в сверхрешетках GaAs/AlAs в электрическом поле методом рамановской спектроскопии // Физика твёрдого тела. 1998. Т. 40. С. 827.
31. Alexander M. G. W., NidoM., Ruehle W. W., KoehlerK. Resonant and nonresonant tunneling in GaAs/Al^Ga1-^ As asymmetric double quantum wells // Superlattices and Microstructures. 1991. Vol. 9. P. 83.
32. IottiR. C., Andreani L. C. A model for exciton binding energies in III-V and II-VI quantum wells // Semicond. Sci. Technol. 1995. Vol. 10. P. 1561.
33. Bayer M., WalckS. N., Reinecke T. L., ForchelA. Exciton binding energies and diamagnetic shifts in semiconductor quantum wires and quantum dots // Phys. Rev. (B). 1998. Vol. 57. P. 6584.
34. GalbraithI., Duggan G. Exciton binding energy and external-field-induced blue shift in double quantum wells // Phys. Rev. (B). 1989. Vol. 40. P. 5515.
35. Ким Ч. С., Сатанин А. М., Штенберг В. Б. Резонансное туннелирование и нелинейный ток в гетеробарьерах со сложным законом дисперсии носителей // Физика и техника полупроводников. 2002. Т. 36. С. 569.
36. Dalgarno P. A., EdigerM., Gerardot B. D. et al. Optically induced hybridization of a quantum dot state with a filled continuum // Phys. Rev. Lett. 2008. Vol. 100. 176801.
37. Губарев С. И., Кукушкин И. В., Товстоног С. В. и др. Экранирование экситонных состояний 2Д-носителями заряда низкой плотности в GaAs/AlGaAs квантовых ямах // Письма в Журн. эксп. теор. физики. 2000. Т. 72. С. 469.
38. LeviD. H., WakeD. R., Klein M. V. et al. Density dependence of nonresonant tunneling in asymmetric coupled quantum wells // Phys. Rev. (B). 1992. Vol. 45. P. 4274.
39. Asryan L. V., Luryi S. Temperature-insensitive semiconductor quantum dot laser // Sol. Stat. Electron. 2003. Vol. 47. P. 205.
40. HanD.-S., AsryanL. V. Tunneling-injection of electrons and holes into quantum dots: A tool for high-power lasing // Appl. Phys. Lett. 2008. Vol. 92. 251113.
Статья поступила в редакцию 11 марта 2012 г.
