Рекомбинация и захват электронов в лазерных наноструктурах с квантовыми ямами InGaAsSb/AlGaAsSb Текст научной статьи по специальности «Физика»

ФИЗИКА КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ

УДК 535.3

М.Я. Винниченко, Д.А. Фирсов, М.О. Машко, Л. Штеренгас (I. Shterengas), Г. Беленький Belenky), Л.Е. Воробьев

РЕКОМБИНАЦИЯ И ЗАХВАТ ЭЛЕКТРОНОВ В ЛАЗЕРНЫХ НАНОСТРУКТУРАХ С КВАНТОВЫМИ ЯМАМИ InGaAsSb/AlGaAsSb

Объектом исследований настоящей статьи являются наноструктуры с квантовыми ямами (КЯ) InGaAsSb/InAlGaAsSb, которые применяются для создания лазеров на средний инфракрасный диапазон длин волн (к = = 2—4 мкм). Этому спектральному диапазону соответствуют области поглощения различных органических веществ и газов, например С02 (2004 и 2680 нм), СО (2330 нм), С2Н2 (3030 нм), СН4 (3330 нм). Наличие линий поглощения в среднем инфракрасном диапазоне определяет перспективность использования таких лазеров для экологического мониторинга, химического и биологического спектрального анализа, дистанционного обнаружения взрывчатых веществ, медицинской диагностики и лечения, инфракрасной подсветки в устройствах обнаружения, телекоммуникаций и т. п. При конструировании лазеров и оптимизации их характеристик необходимо знать механизмы рекомбинации носителей заряда, в частности характеристики оже-рекомбинации, которая при определенных условиях может становиться резонансной [1].

Основная задача настоящей работы — анализ динамики фотолюминесценции (ФЛ) и определение механизмов рекомбинации носителей заряда в структурах с квантовыми ямами InGaAsSb/InAlGaAsSb двух типов: содержащих и не содержащих индий (1п) в твердом растворе, формирующем барьер.

Методы и объекты исследований

Зависимости интенсивности фотолюминесценции от времени были получены экспериментально методом «up-conversion». Метод основан на преобразовании частоты излучения фотолюминесценции вверх при сложении сигнала фотолюминесценции и возбуждающего излучения с помощью нелинейного кристалла [2]. Это позволяет использовать чувствительные малоинерционные детекторы — фотоумножители. Использование линии задержки для возбуждающего излучения, падающего на нелинейный кристалл, позволяет изучать зависимость сигнала фотолюминесценции от времени. Данную зависимость можно назвать динамикой фотолюминесценции.

В качестве источника излучения накачки использовался лазер на неодимовом стекле с синхронизацией мод. Энергия кванта излучения лазера составляла 1,172 эВ (длина волны 1058 нм), длительность импульса излучения At = 150 фс, частота повторения импульсов — 100 МГц. Излучение фокусировалось на поверхности структуры в виде пятна диаметром около 10 мкм. Максимальная средняя мощность возбуждающего излучения была равна 30 мВт. Излучение с частотой, равной сумме частот излучения фотолюминесценции и возбуждающего излучения, после взаимодействия с нелинейным кристаллом PPLN (periodically poled lithium niobate) отфильтровывалось спек-

трометром и регистрировалось охлаждаемым фотоумножителем с областью чувствительности 160 — 930 нм. Линия задержки, управляемая компьютером, позволяла получить максимальный сдвиг импульсов 10 нс при временном разрешении системы около 0,5 пс. Исследование динамики фотолюминесценции проводилось при температурах 77, 230 и 300 К.

Объектами исследований являлись лазерные структуры с напряженными квантовыми ямами двух типов.

В структурах первого типа с квантовыми ямами 1п0 54^а0 45^0 23^Ь0 762 (степень рассогласования постоянных решетки — 1,75 %) барьер был образован четырехкомпонентным твердым раствором А10 3^а0 6^0 0^Ь0 97. Схематичная зонная диаграмма структур первого типа приведена на рис. 1, а.

Структуры второго типа с квантовыми ямами 1п0 54^а0 45^0 25^Ь0 745 (степень рассогласования постоянных решетки — 1,63 %) имели барьер из пятикомпонентного твердого раствора 1п0 25А10 2(^а0 5^0 24^Ь0 755. Схематично зонная диаграмма структур приведена также на рис. 1, а.

Обе структуры содержали по четыре квантовые ямы шириной 17 нм, разделенные тун-нельно непрозрачными барьерами толщиной 40 нм. На расстоянии 300 нм от квантовых ям с обеих сторон находились ограничивающие слои А10 6^а0 40А80 ^^ 95. Ширина запрещенной зоны материала барьера при Т = 300 К для четырехкомпонентной структуры составляет около 1,1 эВ, а для пятикомпонентной

— около 0,7 эВ, что меньше энергии накачки; таким образом, в данных структурах оптическая накачка осуществлялась в области барьера структур.

Все структуры были выращены методом молекулярно-пучковой эпитаксии с использованием реактора Veeco GEN-930. Кроме слоев квантовых ям, все слои в структуре были согласованы по постоянной решетки с подложкой GaSb.

Расчет энергетического спектра носителей заряда был проведен в рамках модели Кейна, учитывающей непараболичность зон. Данное приближение было необходимо использовать, поскольку энергия электронов в подзонах размерного квантования исследуемых структур составляет величину порядка ширины запрещенной зоны. Параметры твердых растворов для расчета были взяты из обзорной статьи [3]. Схематично энергетическая диаграмма первой структуры с КЯ InGaAsSb/ A1GaAsSb при температуре Т = 300 К приведена на рис. 1, б.

Величины ширины запрещенной зоны барьера Е^агг и квантовой ямы Е^, разрыва дна зоны проводимости ДЕС, разрыва потолка валентной зоны АЕУ , а также энергия основного уровня размерного квантования электронов Ее1, отсчитываемая от дна зоны проводимости КЯ, и энергия основного уровня размерного квантования дырок Еш, отсчитываемая от потолка валентной зоны КЯ, для структур первого и второго типов при Т = 300 К приведены в таблице.

а)

300 нм

17 нм

hv

WfW

300 нм

pump

AIGaAsSb или InAIGaAsSb

"InGaAsSb

40 hm

JUUUl

б)

А Ее

QW

AEV

e3

e2 e1

hh1

Рис. 1. Схематичные диаграммы исследованных структур: а — с КЯ InGaAsSb и барьерами, образованными твердыми растворами A1GaAsSb или InA1GaAsSb; б — зонная диаграмма КЯ InGaAsSb/A1GaAsSb;

- энергии квантов накачки и излучения фотолюминесценции

hv , hv

pump'

Энергетические параметры, использованные в расчетах, для структур двух типов

Энергетический параметр Значение энергии, эВ

I тип II тип

/Г Ьагг 1,177 0,713

Е <М & 0,296 0,289

ДЕс 0,728 0,238

ДЕУ 0,153 0,186

Ее1 0,023 0,023

ЕШ1 0,003 0,003

Отметим, что в структуре II типа с пятиком-понентным материалом барьера InAlGaAsSb глубина квантовой ямы АЕС для электронов меньше, чем энергия основного перехода носителей заряда e1^hh1:

^ = Е^ + Ее1 + ЕНН1-

(1)

В таких условиях помимо излучательной рекомбинации электрона и дырки возможен процесс безызлучательной рекомбинации электрона на уровне е1 и дырки на уровне hh1 с передачей энергии третьему электрону, который забрасывается в непрерывный спектр. Такой процесс называется беспороговой оже-рекомбинацией [1 ].

В структуре I типа с четырехкомпонентным твердым раствором барьера AlGaAsSb глубина

квантовой ямы ДЕС больше, чем энергия кванта излучения (1). В этом случае основным механизмом рекомбинации при достаточно высоком уровне инжекции электронно-дырочных пар может стать пороговый оже-процесс типа СНСС (С — уровень электрона в зоне проводимости, Н — уровень тяжелой дырки в валентной зоне, обозначение взято из [1]), когда оже-электрон забрасывается в одну из подзон размерного квантования электронов с энергией Ее} . Более того, если при определенной температуре выполняется условие

(Т) + Ее1 + Еш = Ее1 - Ее1 ,

(2)

то оже-процесс может стать резонансным [1], что резко увеличивает его вероятность. Стоит также отметить, что беспороговый механизм оже-рекомбинации с забросом электрона в непрерывный спектр идет с меньшей скоростью, чем пороговый механизм оже-рекомбинации, и тем более меньшей, чем резонансный оже-процесс, если таковой может наблюдаться в структуре.

Экспериментальные результаты и их анализ

Оптическая накачка исследованных структур осуществлялась в области барьера, а рекомбинация происходила, в основном, в квантовых ямах. Для анализа захвата носителей заряда в квантовые ямы из барьера была предварительно

Рис. 2. Зависимости интенсивности ФЛ от времени при Т = 300 К: а — динамика фотолюминесценции на длине волны, соответствующей излучательной рекомбинации в материале барьера в структуре II типа InGaAsSb/ 1пАЮаА88Ь с КЯ (1), и в слое того же материала InAlGaAsSb без КЯ (2); б — динамика интенсивности ФЛ из КЯ при разных интенсивностях накачки в максимуме спектра излучения в той же структуре, что и (1)

измерена интенсивность фотолюминесценции из материала барьера InA1GaAsSb в структуре второго типа с квантовыми ямами InGaAsSb и из слоя того же материала InA1GaAsSb без квантовых ям (объемный материал). Полученные временные зависимости фотолюминесценции представлены на рис. 2, а. Видно, что уход носителей заряда из барьера и их захват в квантовую яму протекает быстрее, чем рекомбинация носителей заряда в объемном материале без квантовых ям. Характерное время захвата, определенное по спаду фотолюминесценции со временем в структуре с квантовой ямой, составляет около 70 пс.

На рис. 2, б представлены нормированные зависимости от времени интенсивности фотолюминесценции из квантовой ямы в максимуме спектра излучения для структуры второго типа при комнатной температуре. Аналогичный вид имеют эти зависимости для более низких температур, и сходным образом они выглядят для структуры первого типа. При возбуждении неравновесных электронов и дырок в области барьера участок нарастания ФЛ содержит быструю и инерционную части. Процесс быстрого нарастания определяется энергетической релаксацией электронов в КЯ. Наличие инерционного участка можно объяснить особенностями захвата носителей заряда в КЯ из барьера. Отметим, что данные зависимости получены для комнатной температуры при высоком уровне возбуждения. В связи с этим, образованием горячих экситонов и их релаксацией [4] можно пренебречь и использовать приближение электронно-дырочной релаксации.

Для определения времен захвата и релаксации носителей заряда рассмотрим следующую модель динамики носителей заряда при возбуждении их световым импульсом. Поглощенное излучение рождает носители заряда во всей структуре между ограничивающими слоями (см. рис. 1). Мысленно разделим все неравновесные свободные носители заряда на два типа: рожденные в области над барьером и рожденные в области над квантовыми ямами. Носители заряда обоих типов релаксируют на основной уровень размерного квантования в КЯ и участвуют в измеряемой нами ФЛ (см. рис. 2, б), однако процесс захвата электронов в квантовую яму для них различен.

Опишем процессы захвата и рекомбинации в приближении трехуровневой системы. Обозначим концентрации электронов на двух верхних уровнях как ПдЖ (электроны, рожденные над квантовой ямой) и пЬагг (электроны, рожденные в области барьера). Третий уровень с концентрацией п0 соответствует основному уровню квантовой ямы, с которого наблюдается ФЛ. В начальный момент времени все носители заряда находятся на двух верхних уровнях. Для изменения заселенностей каждого уровня можно записать скоростное уравнение; например, для уровня с концентрацией ПдЖ оно выглядит так:

д Пду (*)

81

- (),

(3)

где ТдУ — обратное время жизни электронов на уровне с концентрацией ПдЖ, или скорость ухода электронов с этого уровня.

Совместное решение скоростных уравнений для всех уровней в структуре дает следующую временную зависимость концентрации носителей заряда на основном уровне размерного квантования в КЯ:

п0«) = [ А(1 - ехр(-* / Т1)) + +В (1 - ехр(-* / т2))] ехр(-* / т3),

(4)

где А, В — амплитуды быстрого и медленного нарастания ФЛ (см. рис. 2,б); тх, т2 — соответственно времена жизни носителей заряда, рожденных над квантовой ямой ПдЖ (быстрое нарастание ФЛ) и рожденных над барьером пЬагг (инерционный участок нарастания ФЛ); т3 — время рекомбинации носителей заряда с основного уровня п0, которое определяет характерное время спада интенсивности ФЛ и включает в себя излучательную и безызлучательную рекомбинацию.

Изменение интенсивности ФЛ со временем для структуры с КЯ InGaAsSb/InA1GaAsSb было аппроксимировано функцией (4), что позволило определить времена жизни и время рекомбинации в зависимости от интенсивности оптической накачки Jpump (рис. 3).

Время быстрого нарастания ФЛ определяется процессами релаксации носителей заряда, рожденных над квантовой ямой, на основной уровень размерного квантования е1.

Тр т2, пс

т3, пс 600

Рис. 3. Зависимости характерных времен захвата т1 (1), т2 (2) и рекомбинации т3 (3) носителей заряда от интенсивности оптической накачки в структуре с КЯ InGaAsSb/ InAlGaAsSb

Возбужденные в квантовую яму высокоэнергичные электроны ев» ЙюПО теряют свою энергию при испускании продольных оптических (ПО) фононов с энергией ЙюПО . Основным механизмом релаксации энергии в структурах типа InGaAsSb/AlGaAsSb является внутризонное испускание полярных оптических фононов. Время т1 составляет величину порядка 7 пс (см. рис. 3), энергия возбужденных электронов — 755 мэВ. Таким образом, если принять энергию продольного оптического фо-нона равной 30 мэВ (как в GaSb), то можно считать, что происходит испускание 25 фононов, откуда следует, что тПО = 0,28 пс. Кроме того, релаксация энергии электронов, имеющих после испускания последнего фонона энергию < е <ЙюПО, может происходить за время релаксации энергии те при межэлектронных столкновениях с последующим испусканием ПО фонона [5]. При высоких концентрациях носителей заряда время релаксации энергии те примерно равно времени испускания ПО фонона тПО. Отметим также, что при взаимодействии электронов с импульсом излучения длительностью Дt = 150 фс электроны, в соответствии с принципом неопределенности Гей-зенберга, возбуждаются в состояния с диапазоном энергий Лв« й/Лt. Вклад в расширение диапазона энергий рождаемых электронов вносит также гофрировка изоэнергетических поверхностей.

Инерционное время нарастания интенсивности ФЛ т2 определяется процессами диф-

фузии и баллистического пролета носителей заряда из барьера в область квантовой ямы, где происходит их быстрый захват на основной уровень размерного квантования. Увеличение времени т2 с ростом интенсивности накачки (см. рис. 3), возможно, связано с замедлением процессов диффузии электронов при высоких уровнях накачки. С ростом интенсивности накачки увеличивается концентрация электронов в области барьера, что приводит к росту рассеяния при столкновениях носителей заряда и уменьшению подвижности и коэффициента диффузии электронов. Дополнительным фактором, приводящим к увеличению интенсивности рассеяния, является генерация неравновесных оптических фононов высокоэнергичными неравновесными электронами. Отметим, что значение времени т2 лежит в интервале 50 — 100 пс, что соответствует характерному времени захвата носителей заряда в КЯ из барьера, определенного из эксперимента (см. рис. 2, а) и равного 70 пс.

Из анализа спада интенсивности ФЛ со временем JpL(f), характеризующегося временем т3, можно найти время жизни неравновесных носителей заряда, связанное с различными механизмами рекомбинации. Скорость рекомбинации Я, определяемая как обратное время жизни Я = 1/т3, находилась из следующих соотношений (в предположении, что на начальной стадии релаксации концентрация электронов п пропорциональна интенсивности накачки):

dn n

— =--= -n • R(n);

dt To

n\t*0 = n0 K Jpump ;

(5)

(6)

о/ ч 1 dn R(n) = ~ = " J

n dt J

1

dJpump dJpt

pump dJ pt

dt

1

f

J

pump

dJ

pt

dJ

pump

dJ

pt

dt

(7)

Следуя соотношению (7), можно найти зависимость скорости рекомбинации носителей заряда в квантовой яме от интенсивности накачки, если известна зависимость интенсивности фотолюминесценции на заданной длине волны, соответствующей максимуму спектра

pump">

Рис. 4. Зависимость обратного времени жизни (по отношению к оже- и излучательной рекомбинации) от уровня накачки в структурах I (сплошные линии) и II (штриховые линии) типов для температур 300 К (7), 230 К (2) и 77 К (3)

при слабом уровне возбуждения JPL (у), от интенсивности накачки (Jритр), которая была также найдена экспериментально. На рис. 4 показаны зависимости R(Jpump) для обоих образцов при трех температурах. Видно, что с повышением температуры наблюдается уменьшение времени жизни (увеличение скорости рекомбинации). То же самое наблюдалось авторами работы [6] при относительно низких уровнях накачки импульсами излучения с длительностью 80 фс для квантовых ям

1п0,37^а0,63А80,095^Ь0,905/ ^0,25^0,75^0,016^0,984.

Авторы статьи [6] связывают уменьшение времени жизни с выбросом дырок из квантовой ямы высотой 141 мэВ.

Из рис. 4 видно, что при низких температурах скорость рекомбинации в структурах обоих типов примерно одинакова, однако при Т = 300 К в образце с четырехкомпонентным материалом барьера АЮаАБ8Ь скорость оже-рекомбинации выше, чем в образце с пятиком-понентным материалом барьера 1пАЮаА88Ь. Это можно объяснить возникновением резонансной оже-рекомбинации.

Скорость резонансной оже-рекомбинации экспоненциально зависит от температуры и степени расстройки [7]:

R(T) к exp

[Eg(T) + Eel + Еш Y[Eej -Eel J

кБТ

. (8)

Как уже упоминалось, резонансная оже-рекомбинация в структуре II типа невозможна из-за малой глубины квантовой ямы для электронов. При низких температурах условие резонанса (2) не выполняется и для структуры I типа. С ростом температуры меняется ширина запрещенной зоны, и в структуре I типа величина расстройки для переходов в1^в] уменьшается, что в силу соотношения (8) приводит к увеличению скорости рекомбинации.

Для пятикомпонентной структуры II типа глубина квантовой ямы для электронов меньше, чем энергия основного излучательного перехода носителей заряда в1 ^ hh1. В таких условиях в ней может протекать только слабый беспороговый оже-процесс [1]. Наличие глубокой ямы для дырок увеличивает их локализацию, повышая вероятность излучательной рекомбинации, а это важно для повышения эффективности лазеров на основе данных структур.

Стоит также отметить, что беспороговый механизм оже-рекомбинации с забросом электрона в непрерывный спектр идет с меньшей скоростью, чем пороговый механизм оже-ре-комбинации, и тем более медленнее, чем резонансный оже-процесс, если таковой может наблюдаться в структуре [1].

Итак, в работе исследованы зависимости интенсивности фотолюминесценции в пикосекундном и наносекундном временных диапазонах в квантовых ямах ШОаАв8Ь/ !пАЮаА88Ь с различными составами барьеров квантовых ям. Определены времена захвата носителей заряда в квантовые ямы, времена энергетической релаксации, времена жизни, в том числе и время жизни по отношению к резонансной оже-рекомбинации при различных уровнях оптического возбуждения. Показано, что при определенных параметрах в структурах с квантовыми ямами ШОаАв8Ь/ ШАЮаА88Ь наблюдается резонансная оже-рекомбинация.

Работа поддержана грантами Правительства Санкт-Петербурга, РФФИ №11-02-01128 и ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009 - 2013 гг.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Данилов, Л.В. Теоретическое исследование процессов оже-рекомбинации в глубоких квантовых ямах [Текст] / Л.В. Данилов, Г.Г Зегря // Физика и техника полупроводников. — 2008. — Т 42. — Вып. 5. — С. 566 — 572.

2. Shah, J. Ultrafast luminescence spectroscopy using sum frequency generation [Text] / J. Shah // IEEE J. Quantum Electron. - 1988. - Vol. 24. - Iss. 2. - P. 276 - 288.

3. Vurgaftman, I. Band parameters for III-V compound semiconductors and their alloys [Text] / I. Vurgaftman, J.R. Meyer, R. Ram-Mohan // J. Appl. Phys. - 2001. - Vol. 89. - No. 11. - P. 5815 - 5875.

4. Amo, A. Interplay of exciton and electron-hole plasma recombination on the photoluminescence dynamics in bulk GaAs [Text] / A. Amo, M.D. Mart n, L. Vi a, [et al.]// Phys. Rev. B. - 2006. - Vol. 73. - No. 3. - P. 035205 - 035212.

5. Гельмонт, Б.Л. Функция распределения и потери энергии горячими электронами при взаимодействии с оптическими фононами [Текст] / Б.Л. Гельмонт, Р.И. Лягущенко, И.Н. Яссиевич // Физика твердого тела. -1972. -Т. 14. -Вып. 2. -С. 533 (10 с.).

6. Rain , G. Subpicosecond timescale carrier dynamics in GaInAsSb/AlGaAsSb double quantum wells emitting at 2.3 ^m [Text] / G. Rain, A. Salhi, V. Tasco, [et al.]// Appl. Phys. Lett.-2008. - Vol. 92. . - Iss. 10. - P. 101931- 101934.

7. Воробьев, Л.Е. Оже-лазер среднего ИК диапазона на межподзонных переходах носителей заряда в квантовых ямах [Текст] / Л.Е. Воробьев, Д.А. Фир-сов, Г.Г. Зегря // Известия РАН. Серия физическая. -2001. -Т. 65. - Вып. 2. - С. 230 -232.

УДК 538.913: 620.22 - 022.53

А.П. Шаганов, А.В. Филимонов, Е.Ю. Королева, А.Э. Фотиади

ФОРМИРОВАНИЕ ПОЛЯРНЫХ НАНООБЛАСТЕЙ И НАНОДОМЕНОВ В ОДНООСНЫХ РЕЛАКСОРАХ SBN-61

Сегнетоэлектрики-релаксоры привлекают к себе неослабевающее внимание в течение многих лет как вариант не полностью упорядоченных систем, получивших широкое применение в радиоэлектронике, акустике и других важных разделах современной техники. Для релаксоров характерны высокие значения диэлектрических, пьезо-, пироэлектрических, электро- и нелинейно-оптических характеристик с большой нелинейностью и слабыми температурными зависимостями благодаря размытию фазовых переходов.

Сегнетоэлектрики-релаксоры представляют собой широкий класс материалов, специфика свойств которых обусловлена фундаментальным структурным разупорядочением [1]. Большинство известных релаксоров являются смешанными кубическими перовскитоподоб-ными кристаллами. Но наряду с этим существуют слоистые, например на основе 8гВ^Та206, и

одноосные ^^Ва^^ЦО^В^/^^) релаксо-ры. Интерес к кристаллам SBN возник в связи с высокими значениями практически важных параметров, в частности, колоссальным значением пироэлектрического коэффициента [2], большой нелинейностью спонтанной поляризации в определенном интервале температур, сравнительно низкими коэрцитивными полями (Е = 1 — 2 В/см) и возможностью широкого варьирования свойств путем изменения соотношения Вг/Ва [3] либо легирования примесями редкоземельных элементов [4]. Представляют также интерес их оптические и пьезоэлектрические свойства.

Диэлектрические свойства стронций-бариевых ниобатов исследуются очень широко. При температурах, зависящих от соотношения Вг/ Ва, они претерпевают размытый фазовый переход из тетрагональной сегнетоэлектрической фазы (пространственная группа Р4Ьт) в цен-