Научная статья на тему 'Развитие радиохимических и ядерно-физических методов анализа актиноидов для решения проблем радиационной и ядерной безопасности при снятии АЭС с эксплуатации'

Развитие радиохимических и ядерно-физических методов анализа актиноидов для решения проблем радиационной и ядерной безопасности при снятии АЭС с эксплуатации Текст научной статьи по специальности «Химические технологии»

CC BY
165
32
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Журнал
Записки Горного института
Scopus
ВАК
ESCI
GeoRef

Аннотация научной статьи по химическим технологиям, автор научной работы — А. А. Дьяков

Разработаны методы анализа актиноидов в жидких радиоактивных отходах (ЖРО) с высоким содержанием солей и органических примесей: радиохимические методики выделения нуклидов U, Pu, Am, Cm и альфа-спектрометрический метод их регистрации. Разработан метод пластиковых трековых детекторов для определения микроконцентраций делящихся материалов (U-235 и Pu-239). Разработанные методы адаптированы применительно к анализу реальных ЖРО.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по химическим технологиям , автор научной работы — А. А. Дьяков

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

The radiochemical procedures of the extraction of the nuclides U, Pu, Am and Cm and the alpha – spectrometric method of their registration have been developed to analyze actinides in the liquid radioactive waste with a high content of salts and organic impurities. The plastic track detector method has been developed to determine micro concentrations of the fissile materials U235 and Pu-239. The above methods have been adapted to be applicable for the liquid radioactive waste analysis.

Текст научной работы на тему «Развитие радиохимических и ядерно-физических методов анализа актиноидов для решения проблем радиационной и ядерной безопасности при снятии АЭС с эксплуатации»

УДК 621.039.743

А.А. ДЬЯКОВ

Уральский государственный технический университет - УПИ,

г.Екатеринбург

РАЗВИТИЕ РАДИОХИМИЧЕСКИХ И ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ МЕТОДОВ АНАЛИЗА АКТИНОИДОВ ДЛЯ РЕШЕНИЯ ПРОБЛЕМ РАДИАЦИОННОЙ И ЯДЕРНОЙ БЕЗОПАСНОСТИ ПРИ СНЯТИИ АЭС С ЭКСПЛУАТАЦИИ

Разработаны методы анализа актиноидов в жидких радиоактивных отходах (ЖРО) с высоким содержанием солей и органических примесей: радиохимические методики выделения нуклидов U, Pu, Am, Cm и альфа-спектрометрический метод их регистрации. Разработан метод пластиковых трековых детекторов для определения микроконцентраций делящихся материалов (U-235 и Pu-239). Разработанные методы адаптированы применительно к анализу реальных ЖРО.

The radiochemical procedures of the extraction of the nuclides U, Pu, Am and Cm and the alpha - spectrometric method of their registration have been developed to analyze actinides in the liquid radioactive waste with a high content of salts and organic impurities. The plastic track detector method has been developed to determine micro concentrations of the fissile materials U-235 and Pu-239. The above methods have been adapted to be applicable for the liquid radioactive waste analysis.

Проблема останова и вывода энергоблоков АЭС из эксплуатации становится все более актуальной для многих стран. Каждые 5 лет выводится из эксплуатации в среднем семь-восемь энергоблоков. Даже при нормальной эксплуатации на АЭС образуется большое количество ЖРО. Если при эксплуатации ядерного реактора имела место разгерметизация твэлов, то в ЖРО накапливается значительное количество младших актиноидов (изотопы и, Ри, Ат, Ст). Все актиноиды а-активны, а нуклиды 235и и 239Ри являются делящимися материалами (ДМ), что усиливает проблему радиационной безопасности и ставит на повестку дня проблему ядерной безопасности ЖРО.

Проведено теоретическое и экспериментальное исследование возможностей радиохимических и ядерно-физических методов анализа для определения нуклидного состава и концентраций актиноидов в ЖРО. На первом этапе работы предполагалась адаптация методик к реальным ЖРО.

Радиохимический метод выделения актиноидов. Нами разработана методика для определения урана и плутония в донных

осадках бассейнов выдержки отработавшего ядерного топлива. В основу методики положено выделение плутония на анионите ВП-1АП, урана на сополимере стирола с дивинилбензолом, импрегнированном триоктилфосфиноксидом (ТОФО), отделение мешающих примесей и приготовление а-спектрометрических мишеней.

Существенной особенностью ЖРО в емкостях хранилища жидких отходов АЭС является высокое солесодержание, а также наличие в них значительных количеств органических соединений. Анализ показателей химического состава ЖРО свидетельствует о том, что концентрация органических веществ в них достигает 50 г/л. Наиболее вероятно присутствие в водах таких средств дезактивации, как щавелевая и лимонная кислоты, трилона Б. Указанные комплексо-образователи негативно влияют на радиохимическое выделение актиноидов. В этой связи целесообразно удаление органики из анализируемой пробы, как твердой, так и жидкой путем прокаливания при температуре 700-800 °С и вскрытия (растворения) проб. При вскрытии проб донных отложе-

ний следует учитывать высокую вероятность присутствия в этих пробах тонкодисперсных частиц ядерного топлива. Опыт работы с пробами ЖРО Белоярской АЭС показывает, что наиболее эффективным методом вскрытия является растворение в смеси азотной и плавиковой кислот.

Для ЖРО Белоярской АЭС характерно присутствие радионуклидов младших актиноидов (U, Pu, Np, Am, Cm), причем ввиду значительного возраста ЖРО (около 20 лет) преобладающим должен быть 241Am. Методика, упомянутая выше, позволяет определять только U и Pu. Между тем радионуклиды 237Np, 241Am, 242Cm, 244Cm не менее биологически значимы. Выделение Am и Cm является достаточно сложной радиохимической задачей. Они не образуют анионных комплексов в сильнокислых растворах и поэтому не сорбируются анионитами, а также не образуют комплексов с фосфорооргани-ческими экстрагентами типа ТОФО.

За основу была взята схема разделения актиноидов в водно-органических средах на смоле Dowex-1 (российский аналог АВ-17). Были проведены многочисленные эксперименты с целью подбора условий максимального разделения в системе Am(Cm)-U-Pu-Np, а также отделения от железа и других макропримесей. Эксперименты проводились на смеси образцовых растворов Am, Pu, U, Np. Результатом проделанной работы стала методика, позволяющая на одной колонке выделять в отдельные фракции U, Pu(Np) и Am(Cm), очищать их от мешающих элементов типа железа и радионукли-

90с 137^ дов Sr, Cs.

Альфа-спектрометрический метод анализа актиноидов. Методика радиохимического анализа ориентирована на а-спектрометрическое определение концентрации радионуклидов U, Np, Pu, Am и Cm. Низкофоновый спектрометр а-излучения типа СЭА-1П включает в себя оборудование и программное обеспечение (ПО) компании Canberra, USA: полупроводниковый детектор а-частиц А300-17 АМ, управляемую карту многоканального анализатора AccuSpec A и базовое ПО Genie-PC S402C и ПО анализа а-спектров Genie-PC S409 C.

В ЖРО ожидались низкие концентрации и удельные а-активности актиноидов, что повышало требования к а-спектрометру. Нужно было обеспечить низкофоновый высокостабильный режим его работы с предельно высоким энергетическим разрешением при возможно большей эффективности регистрации а-частиц. После оптимизации геометрии измерения, настройки электроники и алгоритмов анализа произведена калибровка а-спектрометра по энергии и эффективности регистрации. Обеспечены энергетическое разрешение 23 ± 2 кэВ при энергии 5148 кэВ и эффективность регистрации 0,233.

Метод пластиковых трековых детекторов для определения суммы делящихся материалов (^235 и Pu-239). Оценка ядерной безопасности основана на определении концентрации делящихся материалов:

235 239 235

и и Ри. При содержании и, равном 1 • 10-6 г/г осадка, и массе анализируемой пробы 0,1 г можно ожидать а-активности 235и в пробе на уровне 10-2 Бк. Еще меньше ожидаемая концентрации 235и в водах хранилища жидких отходов (порядка 10-8 г/л), со-

235

ответствующая удельная а-активность и в водах, порядка 10-3 Бк/л, что обусловливает невозможность а-спектрометрического определения 235и.

Задача определения 235и была решена с использованием пластиковых трековых детекторов (ПТД), а именно «влажного» варианта метода. Суть его заключается в том, что детектор на время облучения нейтронами помещается непосредственно в исследуемый раствор. Осколки деления оставляют на поверхности детектора следы - треки. Плотность треков линейно связана с концентрацией ДМ в растворе. Для концентрации и в растворе 1 • 10-9 г/см3 и флюенса тепловых нейтронов 1 • 1015 см-2 ожидаемая плотность треков 1300 см-2. После облучения детекторы травят электрохимическим способом. На детекторах наблюдаются контрастные разрядные пятна диаметром 100-150 мкм. Неизвестная концентрация ДМ оценивается путем сравнения плотности разрядных пятен на детекторе в исследуемом растворе и на стандартном детекторе.

_ 179

Санкт-Петербург. 2004

Высокое содержание солей и органических веществ в ЖРО негативно влияет на регистрацию осколков деления за счет травления поверхности ПТД при контакте с жидкой пробой: падает эффективность регистрации осколков деления, уменьшаются размеры разрядных пятен. Установлено, что устранить это влияние можно прокаливанием проб при 700 °С перед их вскрытием и ограничением длительности контакта пробы с ПТД.

Предел обнаружения метода ПТД связан, прежде всего, с собственным загрязнением материала ПТД ураном. Для флюенса тепловых нейтронов 1 • 1016 см-2 линейный диапазон зависимости плотности разрядных

пятен от концентрации 235и снизу ограничен плотностью 20 см- . Соответствующий предел обнаружения концентрации 235и в растворе не превышает 3 • 10-12 г/см3.

ВЫВОДЫ

Разработан метод радиохимического анализа актиноидов с а-спектрометричес-ким окончанием.

Разработан метод пластиковых трековых детекторов для определения микроконцентраций делящихся материалов.

Разработанные методы адаптированы к реальным ЖРО АЭС.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.