CC BY
151
УДК 533.9 (075.8)
МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССА ПЛАЗМЕННОЙ УТИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
А.Г. Каренгин, О.Д. Шахматова
Томский политехнический университет E-mail: shahmatovaol@tpu.ru
Рассмотрена проблема утилизации жидких радиоактивных отходов. На основании термодинамического моделирования показана возможность осуществления такой переработки. Результаты проведенных исследований могут быть использованы при разработке плазменной технологии и оборудования для утилизации и обезвреживания ЖРО.
Ключевые слова:
Отработавшее ядерное топливо, жидкие радиоактивные отходы, плазма.
Внастоящее время одной из проблем ядерной энергетики является обращение с радиоактивными отходами (РАО). Эта проблема широко обсуждается в правительственных, научных и общественных кругах многих стран в связи с необходимостью обеспечения безопасной жизни на Земле в условиях интенсивного развития атомной энергетики [1].
Радиоактивные отходы АЭС и отработавшее ядерное топливо (ОЯТ) существенно разнятся, так как ОЯТ потенциально является весьма ценным продуктом, позволяющим получить после его переработки новое ядерное топливо. Специфика РАО состоит в том, что в настоящее время единственным приемлемым способом их относительного обезвреживания является хранение в течение длительного времени в целях распада содержащихся в них радионуклидов [2].
Около 97 % облученного топлива - уран и синтезированный в ядерном реакторе плутоний; 3 % продукты деления урана и изотопов плутония.
Цель переработки отработавшего ядерного топлива - извлечение делящихся нуклидов, образовавшихся при работе реактора (например, в топливе с выгоранием 33 МВт -сут/кг массовое содержание 235U составляет примерно 0,83 %, а содержание делящихся изотопов плутония -около 0,68 %). Кроме того, переработка ОЯТ является промежуточным этапом на пути удаления высокоактивных радионуклидов из сферы деятельности человека. Выделение из ОЯТ долгоживущих радионуклидов позволяет сделать продукты переработки менее опасными и заметно сократить их объем.
В действующей технологической схеме поступающие на регенерацию тепловыделяющие сборки (ТВС) с ОЯТ проходят через следующие основные операции:
• временное хранение в бассейне;
• отрезка холостых (торцевых) концов ТВС;
• прессование и резка активной части ТВС на мелкие фрагменты, что открывает доступ кислоты к ОЯТ, ранее герметично изолированному в оболочках твэлов, на следующей операции;
• растворение ОЯТ (и части конструкционных материалов) в водном растворе азотной кислоты;
• совместная экстракция урана, плутония, проходящая в непрерывном противоточном режиме;
• промывка экстракта чистыми водными растворами азотной кислоты для удаления из него частично захваченных продуктов деления урана;
Каренгин Александр Григорьевич, канд. физ.-мат. наук, доцент кафедры технической физики Физико-технического института ТПУ.
E-mail: karengin@tpu.ru Область научных интересов: физика и химия газоразрядной плазмы, плазменные процессы и технологии получения и применения нанодисперсных материалов, плазмокаталитическая утилизация промышленных отходов.
Шахматова Ольга Дмитриевна, студент Физико-
технического института ТПУ. E-mail: shahmatovaol@tpu.ru.
Область научных интересов: Плазменная утилизация жидких радиоактивных отходов, плазменная конверсия гексафторида урана.
• реэкстракция только плутония водными растворами восстановителей или комплексообра-зователей (например, гидразина, двухвалентного железа, органических кислот);
Для увеличения концентрации очищенных урана и плутония растворы выпариваются.
Оставшийся после первого экстракционного цикла без урана и плутония водный раствор (рафинат) актиноидов и продуктов деления выпаривается и после добавления необходимых реагентов (силикатов, фосфатов, боратов и др.) направляется на операцию остекловывания с последующим захоронением [2].
Жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) должны концентрироваться для обеспечения безопасности обработки, хранения и захоронения. Растворы отходов высокой удельной активности, образующиеся при экстракции урана и плутония, в процессе переработки ОЯТ концентрируются путем выпаривания. Выпаренный концентрированный раствор закачивают в баки из кислостойкой стали. Баки с учетом возможности протечек устанавливают на поддоны, изготовленные из нержавеющей стали. Ввиду сильного ионизирующего излучения отходов баки помещают в горячие камеры, которые изнутри покрыты сталью. Для отвода теплоты, выделяемой продуктами деления и актиноидами, баки оснащают водяной системой охлаждения [2]. В таких условиях растворы ЖРО могут содержаться, по крайней мере, 20-30 лет.
Концепция замкнутого ядерного топливного цикла предусматривает утилизацию всех видов радиоактивных отходов с получением отвержденных продуктов, пригодных для длительного хранения. Основная масса продуктов деления (более 99 %) остается в водной фазе; её направляют в хранилище высокоактивных жидких радиоактивных отходов (ЖРО) [3]. В растворах ЖРО присутствуют различные нерадиоактивные продукты распада, такие как молибден и РЗЭ, а также конструкционные материалы (цирконий, железо, никель, хром, марганец). Выделение некоторых из них (например, благородных металлов) представляет потенциальный интерес для дальнейшего их использования, тогда как другие (самарий и гадолиний) должны быть удалены в процессе переработки топлива, поскольку они существенно препятствуют размножению нейтронов [4].
Цель данной работы - определение возможности переработки ЖРО с применением плазменной техники в порошки оксидов металлов для дальнейшего хранения или последующего использования.
В работе проведено термодинамическое моделирование процесса плазменной переработки ЖРО в различных плазменных теплоносителях. Для моделирования был взят следующий состав таких отходов [4]: НШ3 - 18,0 %, H2Ol - 81,43 %, Fe - 0,07 %, Mo - 0,1 %, Ш - 0,11 %, Y - 0,06 %, Zr - 0,058 %, N - 0,04 %, Ce - 0,039 %, Cs - 0,036 %, ^ - 0,031 %, Sr - 0,026 %. В ходе работы использовались плазменные теплоносители с различным составом и соотношением компонентов при атмосферном давлении (Р = 0,1 МПа).
На рис. 1 представлен характерный равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки жидких радиоактивных отходов в пароводяной плазме. Из анализа равновесного состава следует, что при переработке ЖРО в пароводяной плазме в конденсированной фазе образуются только оксиды металлов МоО3, Nd2O3, Fe2O3, Fe3O4, CeO2, ZrO2, SrZrO3, Y2Oз и др.
р=~0 .1 МПа
Рис. 1. Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки жидких радиоактивных отходов в пароводяной плазме
При переработке ЖРО в воздушной плазме (рис. 2) также образуются в конденсированной фазе оксиды металлов МоО3, Ш203, Fe2O3, Fe3O4, CeO2, ZrO2, SrZrO3, Y2O3 и др.
р-О .1 МПа
Рис. 2. Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки жидких радиоактивных отходов в воздушной плазме (25 % Воздух: 75 % ЖРО)
Повышение массовой доли воздушного плазменного теплоносителяс 25 до 50 % (рис. 3) не оказывает влияния на состав конденсированных продуктов плазменной переработки ЖРО.
Рис. 3. Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки жидких радиоактивных отходов в воздушной плазме (50 % Воздух:50 % ЖРО)
При переработке ЖРО в воздушной плазме в виде водноорганических композиций (ВОК) с высокой взаимной растворимостью (рис. 4) в конденсированной фазе образуются не только оксиды металлов (МоО2,Ш2Оз, FeO2, Fe3O4, Ce2O3, ZrO2, SrZrO3, Y2O3), но и металлы, например, Мо(с).
О .+ 00 К)-3 О .320 К)“3 О .2 + 0 К)“3 0 .160 К)“3 0 .800 К)-'
0
0
Р = и .1 М П а
Рис. 4. Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки водноорганической композиции, состоящей из ЖРО и спирта, в воздушной плазме (50 % Воздух:25 % ЖРО:25 % С2Н6О)
Снижение массовой доли воздушного плазменного теплоносителя с 50 до 25 % при равных массовых долях ЖРО и спирта по 37,5 % приводит к дополнительному образованию в конденсированной фаземеталлического Со(с).
0.100 II)-3
Мо
0 .800 КГ'1 О .600 К)-'
О +00 КГ'1 О .200 КГ'
о
О 800
р-О .1 МПа
Рис. 5 Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки ВОК, состоящей из ЖРО и спирта, в воздушной плазме (25 % Воздух:37,5 % ЖРО:37,5 % С2Н60)
Повышение массовой доли воздушного плазменного теплоносителя с 25 до 60 % (рис. 6) приводит к исчезновению конденсированной фазы металлов.
■»»»»»
СоО
0404«да
1600
2 + 00
3200
Т, К
р-0.1 МПа
Рис. 6. Равновесный состав основных конденсированных продуктов переработки ВОК, состоящей из жидких радиоактивных отходов и спирта, в воздушнойплазме (60 % Воздух:37,5 % ЖРО:2,5 % СаИбО).
Выводы
Проведенное моделирование процесса плазменной утилизации показывает возможность переработкиЖРО в порошки оксидов металлов для дальнейшего хранения или последующего применения.Результаты исследований могут быть использованы при разработке плазменной технологии и оборудования для утилизации и обезвреживания ЖРО, которые позволят значительно сократить затраты на хранение отходов вследствие уменьшения их объемов, повышения устойчивости к механическим, химическим воздействиям.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Никифоров А.С., Кулиниченко В.В., Жихарев М.И. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. - М.: Энергоатомиздат, 1985. - 184 с.
2. Скачек М.А. Обращение с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами АЭС. - М.: Издательский дом МЭИ, 2007. - 448 с.
3. Туманов Ю.Н. Плазменные и высокочастотные процессы получения и обработки материалов в ядерном топливном цикле: настоящее и будущее. - М.: Физматлит, 2003. - 759 с.
4. Пантелеев Ю.А., Александрук А.М., Никитина С.А., Макарова Т.П., Петров Е.Р., Богородицкий А.Б., Григорьева М.Г. Аналитические методы определения компонентов жидких радиоактивных отходов. - Л.: Труды Радиевого института им. В.Г. Хлопина, 2007. - Т. XII. - С. 124-147.
Поступила 09.04.2012 г.
