CC BY
123
Радионуклидные характеристики топливной компоненты чернобыльских радиоактивных выпадений
Ермилов А.П., Зиборов А.М.
ГП ВНИИФТРИ, п. Менделеево, Московская область;
МЧС России, Москва
Распределения соотношений активности “нелетучих” радионуклидов в чернобыльских радиоактивных выпадениях обладают определенной дисперсией. Причиной является не только погрешность измерений активности, но и неоднородности выгорания топлива по активной зоне предварительного реактора. Наиболее чувствительным индикатором выгорания является отношение активности изотопов 137Cs и 134Cs. Сравнение значений этого отношения, полученного при измерении отдельных топливных частиц, с расчетными значениями для предаварийного топлива позволило определить распределение топливных частиц в выпадениях по выгоранию. Средняя глубина выгорания диспергированного топлива оказалась примерно на 20% ниже, чем в предаварийном реакторе. Показано, что вариации радионуклидных характеристик в топливной компоненте выпадений в значительной степени обусловлены неоднородностью характеристик в топливе реактора. Таким образом, предаварийная история реактора проявляется в выпадениях, и по радионуклидным метрикам топливных частиц можно определить их принадлежность к группам ТВС предаварийного реактора.
Radionuclide characteristics of the fuel component of the Chernobyl radioactive depositions
Ermilov A.P., Ziborov A.M.
SPA “VNIIFTRI”, Mendeleyevo, Moscow region;
Ministry of Emergencies of Russian Federation, Moscow
The distributions of activity ratios of "non-volatile" radionuclides of the Chernobyl depositions have a definite dispersion. It is the result of both errors in activity measurements and in heterogeneity of the fuel burnup in preaccidental reactor. The activity ratio for 137Cs and 134Cs nuclides is the most sensitive indicator of fuel assemblies burnup. Comparison of the values of this ratio, obtained by measurements of individual particles, with calculated values permitted to define the distribution of fuel particles in depositions basing on the burnup. The mean depth of burnup in dispersed fuel appeared to be approximately 20% lower than in preaccidental reactor. It was shown, that the variety of radionuclide characteristics in the fuel component of depositions is determined, at a considerable extent, by heterogeneity of reactor fuel. Thus, preaccidental history of the reactor is reflected in depositions and radionuclide patterns of fuel particles make it possible to attribute them to different groups of fuel elements in preaccidental reactor.
Введение
Описание чернобыльских радиоактивных выпадений в виде суперпозиции топливной и конденсационной компонент [1] требует детального анализа радионуклидных характеристик каждой из этих компонент для получения их количественных оценок.
При температуре ~2000 °С элементы всех радионуклидов топлива аварийного реактора обладали определенной степенью летучести. Согласно данным таблицы 1, с точки зрения практической дозиметрии, можно выделить тугоплавкие радионуклиды (цирконий, ниобий, церий, европий, нептуний, плутоний), которые практически могут быть отнесены к "нелетучим". Радионуклиды других элементов (например, цезий, стронций, сурьма, рутений в форме RuO, барий и др.) являются частично летучими и имеют как топливную, так и конденсационную составляющие активности.
Результаты гамма-спектрометрических измерений проб почвы показали [1], что цезиевые отношения активности "нелетучих" радионуклидов близки к средним расчетным значениям этих отношений в топливе реактора. Этот факт позволил использовать средние реакторные соотношения "нелетучих" радионуклидов в качестве критерия оценки достоверности результатов измерений активности проб почвы, а также для определения активности других радионуклидов по известной активности Ce (например, широко использовалось корреляционное соотношение между плутонием и церием для расчета плотности загрязнения территорий плутонием).
Анализ больших массивов данных гамма-спектрометрических измерений проб почвы, отобранных вокруг ЧАЭС, показал, что устойчивость соотношений активности "нелетучих" радионуклидов относительна, и распределения этих соотношений обладают определенной дисперсией.
Таблица 1
Температура плавления и кипения некоторых элементов и их оксидов (0С)
Вещество UO2 Cs Cs2O Ba BaO Sr SrO Sb Te TeOз
Т плавления 2760 28,5 500 727 2017 769 2430 631 450 733
Т кипения 690 1637 1384 3000 1380 1390 1245
Продолжение таблицы 1
Вещество J2 Ru RuO4 Zr ZrO Ce CeO
Т плавления 114 2250 25 1852 2700 795 2700
Т кипения 184 3900 108 3578 3743
кие характеристики топлива на момент аварии. Основную информацию о процессах, происходивших в реакторе, несут топливные частицы, составляющие основу топливной компоненты выпадений.
Учитывая изложенное, общая цель настоящей работы может быть сформулирована следующим образом: на основе перехода от расчетных усредненных радионуклидных характеристик топлива реактора 4-го энергоблока ЧАЭС к характеристикам ТВС и анализа радионуклидных характеристик топливных частиц выявить характер и степень влияния доаварийной истории ТВС на радионуклидные характеристики выпадений и установить связь между параметрами топливной компоненты выпадений и "стартовыми" характеристиками топлива на момент аварии.
Отношения активности радионуклидов в реакторе 4-го энергоблока ЧАЭС в зависимости от глубины выгорания топлива
Для расчета активности радионуклидов в ТВС с разным выгоранием в качестве исходных использованы данные по концентрации актиноидов в 4-ом энергоблоке ЧАЭС в зависимости от глубины выгорания топлива [3]. Результаты расчетов представлены в таблице 2.
В колонке 2 приведены значения удельной ак-
144 _
тивности Се в различных группах кассет, в колонках 3-9 - нормированные на 144Се активности радионуклидов. В последней строке таблицы соответственно - значения активности радионуклидов, усредненных по всем ТВС, нормированные
на 144Се.
Возникает естественный вопрос о том, что является определяющей причиной вариаций отношения активности "нелетучих" - физические особенности или погрешности измерений, и с какой степенью надежности можно пренебречь вариациями этих соотношений и использовать среднетопливные значения основных радионуклидных соотношений?
Физической причиной таких вариаций может быть то, что описание радионуклидного состава топлива реактора с помощью усредненных характеристик является идеализацией, поскольку большие размеры активной зоны реактора РБМК-1000, различные типы замедлителя нейтронов (графит и пароводяная смесь), большое количество рабочих каналов с топливом в активной зоне и неравномерное выгорание тепловыделяющей сборки (ТВС) приводит к пространственной неоднородности характеристик реактора. В процессе эксплуатации реактора разные ТВС приобретают индивидуальные характеристики, которые на момент аварии образуют "стартовые" характеристики радиоактивных выбросов в окружающую среду. Первичный взрыв обусловил наиболее мощный выброс в окружающую среду диспергированного топлива. Поскольку всего было выброшено 3-6% топлива [2], то логичным является предположение, что в топливной компоненте выпадений преобладающими могут быть характеристики топлива из области первичного взрыва. В то же время длительное истечение радиоактивных продуктов из аварийного реактора приводило к наложению выпадений и усреднению их характеристик.
Анализ топливной компоненты выпадений требует учета предаварийной истории реактора, обусловившей ядерно-физические и физико-химичес-
Данные таблицы 2 с учетом глубины выгорания различных групп ТВС позволяют определить расчетную зависимость радионуклидных соотношений в топливе реактора от глубины выгорания топлива.
Для сравнения расчетных характеристик топлива с характеристиками топливной компоненты выпадений необходимо выбрать радионуклидное соотношение, которое являлось бы надежным индикатором выгорания топлива. При этом достаточно важно, чтобы радионуклиды, определяющие
это соотношение, удовлетворяли ряду требований: они должны быть долгоживущими и надежно идентифицируемыми в объектах исследования (топливных частицах). Поставленным условиям в наибольшей мере удовлетворяет соотношение активности изотопов цезия, которое является наиболее чувствительным индикатором выгорания топлива. Кроме того, цезий является долгоживущим радионуклидом и хорошо определяется в пробах выпадений.
Таблица 2
Удельная активность 144Се и нормированные на 144Се активности ПД в разных группах ТВС
№ п/п г/ *°о " ? Ъ 952г 90Бґ 106Яи 134Сэ 137Сэ 154Вих 10-3 125БЬх 10-3
1 2 3 4 5 6 7 8 9
1 2,04 1,240 0,067 0,235 0,041 0,074 1,57 5,39
2 2,00 1,265 0,064 0,227 0,038 0,071 1,53 5,35
3 1,96 1,291 0,061 0,227 0,035 0,068 1,52 5,31
4 1,91 1,325 0,058 0,225 0,032 0,065 1,50 5,29
5 1,85 1,367 0,055 0,222 0,029 0,062 1,49 5,24
6 1,79 1,413 0,053 0,219 0,027 0,059 1,45 5,19
7 1,72 1,471 0,049 0,217 0,024 0,056 1,42 5,12
8 1,63 1,546 0,047 0,215 0,022 0,054 1,39 5,09
9 1,54 1,636 0,045 0,212 0,019 0,051 1,34 5,00
10 1,43 1,748 0,042 0,211 0,016 0,048 1,28 4,89
11 1,31 1,893 0,040 0,207 0,014 0,046 1,21 4,80
12 1,18 2,068 0,037 0,205 0,012 0,043 1,12 4,74
13 1,02 2,314 0,035 0,203 0,009 0,041 1,01 4,62
14 0,84 2,631 0,033 0,200 0,007 0,039 0,87 4,52
15 0,64 3,047 0,031 0,199 0,005 0,036 0,68 4,37
16 0,41 3,634 0,029 0,197 0,003 0,034 0,46 4,39
17 0,14 4,571 0,029 0,194 0,007 0,036 0,21 5,70
1,73 1,40 0,059 0,220 0,034 0,064 1,50 5,30
Анализ расчетных данных (таблица 2, [3, 4]) показал, что зависимость величины соотношения 134Сз/137Сз от выгорания близка к линейной. На рисунке 1 представлены расчетные значения этого соотношения, соответствующие определенным значениям выгорания топлива. Как следует из рисунка, минимальное значение соотношения 134Сз/137Сз составляет 0,02, а максимальное - 0,7 [3]. Анализ экспериментальных данных этого соотношения в топливных частицах показал, что для более 99% топливных частиц значения отношения активности изотопов цезия не превышают 0,7, а минимальные значения близки к расчетным из таблицы 2. В итоге принята линейная зависимость величины соотношения 134Сз/137Сз от выгорания топлива с диапазоном значений соотношения от 0,02 до 0,7. Для удобства этот диапазон значений отношения активности изотопов цезия был разде-
лен на 7 равных интервалов величиной 0,1. При этом каждому интервалу соответствует определенный диапазон значений выгорания топлива и, соответственно, интервал значений це-риевых отношений активности радионуклидов из таблицы 1. Сведенные в таблицу значения отношения активности изотопов цезия и соответствующие им значения цериевых отношений активности радионуклидов можно принять в качестве расчетной схемы анализа топливной компоненты выпадений, представленной топливными частицами (таблица 3).
Данные таблицы 3 могут быть использованы в качестве инструмента как для анализа характеристик выброшенного при взрыве топлива, так и для уточнения характеристик топлива реактора на момент аварии.
1шпч/
2 V 6 X ю & я
Рис. 1. Зависимость соотношения 134Сз/137Сз в 4-м энергоблоке ЧАЭС от глубины выгорания топлива:
° - расчет авторов; х - справка комплексной экспедиции ГНЦ "Курчатовский институт” от 20.10.1987 г.; А - данные [4]; - топливные частицы.
Таблица 3
Зависимость цериевых соотношений активности радионуклидов от отношения активности изотопов цезия
134Сз/137Сз 137Сз/144Се 106Яи/144Се 957г/144Се 154Еи/(144Сех10-3) 125БЬ/(144СеХ10-3)
0,0-0,1 0,033-0,036 0,190-0,195 3,50-4,60 0,20-0,50 4,60-4,70
0,1-0,2 0,036-0,042 0,195-0,202 2,10-3,50 0,50-1,00 4,70-4,85
0,2-0,3 0,042-0,047 0,202-0,208 1,80-2,10 1,00-1,20 4,85-4,95
0,3-0,4 0,047-0,055 0,208-0,215 1,50-1,80 1,20-1,40 4,95-5,10
0,4-0,5 0,055-0,061 0,215-0,220 1,38-1,50 1,40-1,50 5,10-5,20
0,5-0,6 0,061-0,070 0,220-0,230 1,30-1,38 1,50-1,55 5,20-5,30
0,6-0,7 0,070-0,076 0,230-0,235 1,24-1,30 1,55-1,60 5,30-5,40
Оценка представительности топливной компоненты выпадений к реакторному топливу по глубине выгорания
В качестве исходных экспериментальных данных при анализе топливной компоненты выпадений приняты результаты гамма-спектрометрических измерений топливных частиц из банка топливных частиц, сформированного в 1987-
1989 гг. ВНИИТФА и содержащего более 1200 частиц, выделенных из проб почвы, отобранных в 30км зоне по разным направлениям от 4-го энергоблока ЧАЭС. Описание банка топливных частиц приведено в [5].
Для характеристики распределения размеров частиц введем понятие среднего "цериевого" размера частиц (без учета вариации размера по энерговыработке), поскольку в подавляющем большинстве случаев не представляется возможным определить их геометрические размеры из-за
конгломерированности с графитом и т.д. Тем более, что для дальнейшего анализа основной интерес представляют именно размеры частиц топлива.
Примем, что частицы реакторного топлива -шарики с плотностью р=10 г/см3 и удельной активностью по 144Се "среднего" топлива д=1,73х1010 Бк/г. Тогда радиус частицы может быть вычислен по формуле:
Я = 3]3А/4щр = 3/1,38хА ,
где Я - мкм; А - активность частицы (Бк).
В дальнейшем везде, где это специально не оговорено, используется понятие "цериевого" размера топливных частиц.
Диапазон значений активности 144Се для частиц из банка ВНИИТФА составил 20 - 2х106 Бк. Путем разбиения этого диапазона на поддиапазоны и с учетом зависимости размера от активности частиц по 144Се, были получены расчетные значения размера частиц, соответствующие интервалам активности частиц по 144Се и количество частиц в каждом интервале активности (таблица 4).
Полученное распределение характеризует массив частиц, обусловленный определенным способом их выбора из проб почвы. Однако данные таблицы 4, а также характеристика банка топливных частиц [5] достаточно хорошо согласуются с данными [6], в соответствии с которым "истиннотопливные" частицы представляют окислы урана с радионуклидным составом, близким к составу среднего топлива на момент аварии и размерами 10-100 мкм, а их вклад в активность выпадений топливного состава ближней зоны ЧАЭС составляет от 50 до 90%. Принимая во внимание, что размер более чем 90% частиц не превышает 70 мкм, следует отметить, что распределение частиц по вкладу в суммарную активность по 144Се (массу) диспергированного топлива (таблица 4) совпадает с данными [7, 8] для частиц с размером от 2 до 70
мкм, причем наибольшее количество частиц имеют размер в диапазоне 30-60 мкм.
Проведенный анализ позволяет сделать вывод о представительности исследуемого массива топливных частиц к дисперсному составу топливной компоненты выпадений.
Из таблицы 4 следует также, что вклад в суммарную активность частиц по 144Се от крупных частиц (сЫ20 мкм), количество которых не превышает 2% от общего числа частиц, весьма значителен (45%). Это свидетельствует о том, что одна или несколько крупных частиц могут определять радионуклидные характеристики пробы почвы.
Для сравнения глубины выгорания топлива в выпадениях и в топливе предаварийного реактора были рассчитаны распределения активности 144Се по глубине выгорания в топливе ректора (по данным таблицы 1 и таблицы 2) и топливной компоненте выпадений, представленной банком топливных частиц, путем разбиения всего массива топливных частиц по значениям отношения активности изотопов цезия на группы и определения суммарной активности частиц по 144Се в каждой группе. Результаты расчета представлены в таблице 5, где в качестве индикатора выгорания топлива использовано отношение активности изотопов цезия.
Из таблицы 5 следует, что в отличие от расчетного распределения в топливе реактора, в диспергированном топливе максимум активности
144 _
Се соответствует меньшему значению выгорания. Соответственно среднее значение выгорания выброшенного при взрыве топлива меньше, чем среднее расчетное значение выгорания топлива в реакторе. Сравнение средних значений отношения активности изотопов цезия, являющегося индикатором выгорания, показало, что по всему массиву топливных частиц эта величина составила 0,39, а расчетное значение в топливе реактора - 0,51.
Таблица 4
Диапазоны активности топливных частиц по 144Се и соответствующие им расчетные значения размера, количество и доля частиц в % от общего количества
Диапазон активности частиц по 144Се (Ки) Диапазон размера частиц(мкм) Количество частиц, п Доля частиц, % Доля по вкладу в активность, %
(0,5 - 1)х10-9 6 - 8 5 0,4 0,01
(1 - 5)х10-9 8 - 12 24 2,1 0,10
(0,5 - 1)х10-8 12 - 16 29 2,5 0,40
(1 - 5)х10-8 16 - 27 199 17,2 1,00
(0,5 - 1)х10-7 27 - 34 249 21,5 3,30
(1 - 5)х10-7 34 - 58 484 41,9 18,50
(0,5 - 1)х10-6 4 7 8 5 83 7,2 10,50
(1 - 5)х10-6 74 - 126 62 5,4 21,00
(0,5 - 1)х10-5 126 - 160 14 1,2 17,10
(1 - 5)х10-5 160 - 270 7 0,6 28,00
Таблица 5
Распределение активности 144Се в топливе реактора и топливной компоненте выпадений в зависимости от отношения активности изотопов цезия (%)
134Сз/137Сз Активность 144Се в %
Топливо реактора Топливо в выпадениях
0,0 - 0,1 1,4 2,0
0,1 - 0,2 2,0 1,9
0,2 - 0,3 1,9 8,1
0,3 - 0,4 5,1 17,4
0,4 - 0,5 8,6 41,7
0,5 - 0,6 32,0 22,7
0,6 - 0,7 50,0 6,2
Изложенное позволяет заключить, что топливная компонента выпадений соответствует топливу предаварийного реактора с глубиной выгорания примерно на 20% меньше, чем в среднем по реактору, т.е. к более "молодому" топливу. Из этого следует, что радионуклидные характеристики топливной компоненты выпадений должны отличаться от соответствующих характеристик "среднего" топлива.
Радионуклидные соотношения в топливной компоненте выпадений
При исследовании радионуклидных соотношений в топливной компоненте выпадений в качестве опорного радионуклида выбран 144Се. Анализ це-риевых соотношений активности радионуклидов в топливных частицах проводился для 137Се, 106Яи, 125БЬ и 154Еи по схеме, представленной в таблице 3. При этом из банка топливных частиц был выбран массив "истинно топливных" частиц, "це-риевый" размер которых составлял 10-100 мкм. Результаты расчетов представлены в таблице 6.
Результаты оценок в таблице 6 приведены с учетом погрешностей измерений активности топливных частиц. На рисунках 2-5 приведены расчетные (по данным таблицы 2 и данным ГНЦ "Курчатовский институт”) в топливе реактора и экспериментальные (данные таблицы 6) в топливной компоненте выпадений зависимости цериевых соотношений радионуклидов от глубины выгорания топлива.
Из рисунка 2 следует, что для соотношения 137Сэ/144Се имеет место обеднение изотопами цезия по отношению к топливу реактора на момент аварии для всего диапазона выгорания топлива. Это свидетельствует о том, что обеднение топливной матрицы цезием происходило в процессе нормальной эксплуатации реактора. По данным таблицы 6 значение отношения суммарной активности 37Сэ и 144Се для истинно топливных частиц
составляет 0.033, т.е. 50% от среднего расчетного значения в топливе реактора.
Как следует из рисунка 3, имеет место хорошее совпадение между экспериментальными и расчетными значениями соотношения 106Яи к 144Се для разных диапазонов отношения активности изотопов цезия. Однако среднее значение соотношения 106Яи/144Се в топливных частицах меньше расчетного среднего этого соотношения в топливе реактора. Как было показано выше, это обусловлено тем, что среднее значение выгорания выброшенного при взрыве топлива меньше среднего значения выгорания топлива в реакторе (таблица 5). Таким образом, можно заключить, что в истинно топливных частицах ближней зоны ЧАЭС соотношение 106Яи к 144Се близко к реакторному, т.е. топливная матрица частиц по соотношению 106Яи/144Се не нарушена. Аналогичный вывод получен в работе [9], где отмечается, что в топливных частицах ближней зоны ЧАЭС фракциониро-
106 г-1
вания Яи не произошло.
На рисунке 4 представлены графики зависимости величины соотношения 125БЬ/144Се от соотношения изотопов цезия. Как следует из рисунка, экспериментальные значения не согласуются с расчетными значениями этого соотношения. Учитывая то, что исследуемая выборка состоит из "истинно топливных" частиц, радионуклидные характеристики которых определялись предаварий-ной историей реактора, за итоговые значения соотношения 125БЬ/144Се и их зависимость от выгорания нами приняты экспериментальные данные.
Аналогичным образом обстоит ситуация и с соотношением 154Еи/144Се. Из рисунка 5 следует, что экспериментальные данные не согласуются с расчетными. В дальнейшем за "истинную" нами принята экспериментальная зависимость соотношения 154Еи/144Се.
Таблица 6
Зависимость цериевых отношений активности радионуклидов в топливной компоненте выпадений от глубины выгорания топлива
134Сз/137Сз 137Сэ 106Яи 125БЬх10-3 154Еих10-3
0,0-0,1 0,034±0,006 0,10±0,02 2,4±0,7 -
0,1-0,2 0,01 7±0,003 0,13±0,02 2,0±0,6 0,16±0,05
0,2-0,3 0,030±0,005 0,18±0,03 3,1 ±0,8 0,80±0,20
0,3-0,4 0,022±0,004 0,19±0,03 3,9±1,0 1,10±0,20
0,4-0,5 0,034±0,006 0,24±0,04 4,6±1,3 1,40±0,30
0,5-0,6 0,040±0,007 0,31±0,05 5,5±1,4 2,00±0,40
0,6-0,7 0,041±0,007 0,29±0,05 5,8±1,9 2,10±0,60
0,033±0,005 0,24±0,04 4,6±1,2 1,50±0,30
. —------------- —. . . —--------------------- -,---------- —. ЛЛу
&1 яг о.1 ** о.з $$ д,/ Лиг
Рис. 2. Зависимость соотношения 137Сэ/144Се в топливе реактора (а) и в топливных частицах (б) от величины отношения активности изотопов цезия.
Ри/ое
се>«ч
| _________________1_________ ______________________________
й/ с.г аз с.ч <?.$ в.6
Рис. 3. Зависимость соотношения 106Яи/144Се в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия.
+ - расчет; [ - измерения.
/ас
10.
Ч.б,
и.
_____________________________________________________________,
&1 *.г с,) л* М 0.6 л/ с*п7
Рис. 4. Зависимость соотношения 125БЬ/144Се в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия.
0 - расчет авторов; + - справка комплексной экспедиции ГНЦ “Курчатовский институт”
от 20.10.1987 г.; [ - измерения.
Рис. 5. Зависимость соотношения 154Еи/144Се в топливе реактора и в топливных частицах от величины соотношения изотопов цезия.
° - расчет авторов; + - справка комплексной экспедиции ГНЦ “Курчатовский институт”
от 20.10.1987 г.; [ - измерения.
Обобщение результатов анализа радионуклидных соотношений в топливных частицах
Даже при учете выгорания ТВС, удельная активность радионуклидов является, по существу, некоторой средней величиной для определенной группы ТВС в том смысле, что при этом не учитывается объемное распределение активности радионуклидов, обусловленное процессами термодиффузии, в результате которых происходит выход радионуклидов из топливных гранул и образование "свободной" активности, которая концентрируется в межгранулярном пространстве и на поверхности топливных гранул. Такой процесс возможен при нормальной эксплуатации реактора. Способность радионуклида переходить в "свободное" состояние определяется во многом его физико-химическими свойствами. Этому процессу в наибольшей степени подвержен цезий, температура кипения которого составляет 690 0С, и в разной степени другие радионуклиды. В результате перехода части активности некоторых радионуклидов в "свободное" состояние, в топливной матрице происходит нарушение отдельных радионуклидных соотношений, характерных для топлива с определенной величиной выгорания, и перераспределение активности по объему топлива. При этом отождествление расчетных значений соотношений радионуклидов с реальными соотношениями в топливной матрице не будет корректным.
Таким образом, можно заключить, что даже в случае точного расчета радионуклидного состава активной зоны реактора 4-го энергоблока ЧАЭС отдельные радионуклидные соотношения в части-
цах диспергированного топлива ("истинно топливных" частицах) не могут быть тождественны расчетным значениям этих соотношений. Оценка "истинно топливных" соотношений радионуклидов может играть важную роль при расчете "свободной" и связанной активности (капсулированной в топливных частицах) радионуклидов в радиоактивных выпадениях в соответствии с универсальной моделью чернобыльских выпадений.
С учетом изложенного, радионуклидные характеристики частиц можно принять за стартовые характеристики топливной компоненты радиоактивных выпадений. Экспериментальные значения
~ 137~ 106 г-1
величины цериевых соотношений Се, Яи, 154Еи и 125БЬ в зависимости от отношения активности изотопов цезия (таблица 6) в топливной компоненте выпадений позволяют уточнить расчетные средние значения этих соотношений в топливе реактора на момент аварии. Используя данные по удельной активности 144Се из таблицы 2, и произведя замену расчетных цериевых соотношений на соответствующие экспериментальные, были получены уточненные средние значения радионуклидных соотношений в топливе реактора. В таблице 7 приведены сравнительные данные по расчетным и скорректированным средним значе-
- 137~ 125о1- 106 г-1
ниям цериевых соотношений Сэ, БЬ, Яи и
154|—
Еи в топливе реактора.
Полученные зависимости радионуклидных соотношений от выгорания ТВС, представленные на рисунках 2-4, позволяют уточнить расчетную схему (таблица 3) анализа топливной компоненты радиоактивных выпадений. В таблице 8 представлена откорректированная с учетом экспериментальных данных схема.
Таблица 7
Расчетные и скорректированные средние значения радионуклидных соотношений в топливе реактора 4-го энергоблока ЧАЭС на 26.04.86 г.
Oi/144Ce (137Cs/144Ce)x10"2 (125Sb/144Ce)x10-3 106Ru/144Ce (154Eu/144Ce)x10-3
Расчет 6,6 5,3 0,31 1,5
Ут. расч. 3,9±0,7 5,4±1,6 0,28±0,05 1,9±0,5
Таблица 8
Уточненная зависимость радионуклидных соотношений от выгорания топлива на 26.04.86 г.
134Cs/137Cs (137Cs/144Ce)x10-2 106Ru/144Ce (125Sb/144Ce)x10-3 (154Eu/144Ce)x10-3
0,0-0,1 2,0-2,3 0,10-0,11 1,6-2,0 0,2-0,3
0,1-0,2 2,3-2,6 0,11-0,14 2,0-2,8 0,3-0,5
0,2-0,3 2,6-2,9 0,14-0,17 2,8-3,5 0,5-0,9
0,3-0,4 2,9-3,2 0,17-0,21 3,5-4,2 0,9-1,2
0,4-0,5 3,2-3,5 0,21-0,25 4,2-4,9 1,2-1,6
0,5-0,6 3,5-3,8 0,25-0,30 4,9-5,7 1,6-2,1
0,6-0,7 3,8-4,1 0,30-0,35 5,7-6,5 2,1-2,6
Полученная схема, также как и расчетная, является в определенной мере условной, но ее параметры в большей степени отражают реальные характеристики топливной компоненты выпадений, чем параметры расчетной схемы.
Особенностью топливной компоненты радиоактивных выпадений в ближней зоне ЧАЭС является то, что распределение выпавшего топлива по значениям выгорания отличается от его распределения в реакторе. Как следует из таблицы 5, экспериментальное распределение не коррелирует с расчетным, т.е. количество выброшенного при взрыве топлива для различных диапазонов выгорания оказалось непропорциональным количеству реакторного топлива для этих же диапазонов выгорания. Наибольший вклад в топливную компо-
ненту выпадений дает топливо с выгоранием 8-10 МВтхсут/кг и, что ниже среднего значения энерговыработки по реактору в целом.
Соответственно средние значения радионуклидных соотношений в топливной компоненте выпадений должны быть ниже средних значений этих соотношений в топливе реактора. В таблице 9 представлены уточненные средние значения це-риевых соотношений радионуклидов в топливе реактора и средние значения этих соотношений в топливной компоненте выпадений, представленной частицами диспергированного топлива, а также отношение экспериментальных значений радионуклидных соотношений к уточненным расчетным.
Таблица 9
Средние расчетные и экспериментальные значения отношения активности радионуклидов в топливе реактора и топливной компоненте выброса на 26.04.86 г.
0/44Се 137Сэ/144Се 125БЬ/144Се 106Яи/144Се 154Еи/144Се
Уточнен. расчет. 3.9х10-2 5.4х10"3 0.28 1.87х10"3
Топливная 3.3х10-2 4.6х10"3 0.24 1.50х10"3
компонента
эксп-т/расчет 0.85 0.85 0.86 0.80
Как следует из таблицы, для всех соотношений среднее значение в топливной компоненте выпадений меньше среднего значения этих соотношений в топливе реактора (уточненные по экспериментальным данным) примерно на 15%.
Полученные результаты позволяют поставить вопрос о том, в какой мере их можно распространить на выпадения, представленные пробами почвы. В данном аспекте представляется целесообразным рассмотретьдва вопроса:
- о средних значениях отношения активности "нелетучих" радионуклидов в выпадениях;
- о вариациях значений отношения активности "нелетучих" как следствии неоднородности радионуклидных характеристик реакторного топлива на момент аварии.
Решение этих задач позволило бы определить, в какой мере предаварийная история реактора проявляется в макропробах радиоактивных выпадений.
При рассмотрении указанных вопросов применительно к выпадениям, представленными пробами почвы, следует выделить следующий существенные момент. В отличие от топливных частиц, для которых надежным индикатором выгорания топлива является отношение активности изотопов цезия, для проб почвы это соотношение в качестве индикатора выгорания неприемлемо, поскольку значительная доля цезия в выпадениях присутствует в свободной форме, что приводит к относительному постоянству этой величины в пробах по-
чвы, близкой к среднему расчетному ее значению в топливе реактора на момент аварии. Вследствие этого в качестве индикатора выгорания могут быть использованы только соотношения "нелетучих",
154^ 144л
например, отношение активности Еи и Се.
_ 154^ /144 л
Среднее значение соотношения Еи/ Се в выпадениях вокруг ЧАЭС определялось как отношение суммарной активности этих радионуклидов в пробах внешней среды. По различным данным получены следующие результаты (таблица 10).
Из таблицы 10 и таблицы 8 следует, что по-
1541-
лученные значения отношения активности Еи и
144
Се соответствуют значению соотношения активности изотопов цезия - 0,4. Отношение активности изотопов цезия по всему банку топливных частиц также составляет 0,4, то есть среднее значение выгорания топлива в топливной компоненте выпадений даже несколько меньше, чем было определено для "истинно топливных" частиц, и составляет в среднем 20%. Учитывая погрешность
154 ,144.-
определения значений соотношения Еи/ Се, составляющую 8-10%, можно заключить, что различие между средними значениями выгорания топлива в активной зоне реактора и выпадениях достоверно.
Оценим устойчивость соотношения 154Еи и 144Се в выпадениях вокруг ЧАЭС. В таблице 11 приведены данные по распределению активности 144Се в зависимости от величины искомого соотношения (в данном случае индикаторе выгорания).
Таблица 10
Значение отношения суммарной активности 154Eu и в пробах внешней среды
вокруг ЧАЭС на 26.04.86 г. (в скобках - количество проб)
Пруд-охладитель ЧАЭС, донные отложения (данные УКРНИГМИ) Пробы почвы 30-км зоны ЧАЭС
Данные ГМП РАМОН Данные ИЯИ АНУ
(2 3 1,24х10"3 (125) СО О ^ ,2 (
Таблица 11
Распределение проб почвы и активности 144Се в точках реперной сети 30-км зоны ЧАЭС по значениям выгорания топлива
Из таблицы 11 следует, что выгорание топлива в выпадениях принимает разные значения, причем в 50% точек реперной сети выгорание варьирует незначительно и близко к среднему значению выгорания топлива в выпадениях. С учетом погрешностей измерений можно сказать, что примерно с вероятностью 50-60% в пробах внешней среды отношение активности 154Еи и 144Се сохраняется и равно (1,2±0,2)х10"3. Анализ этого соотношения по разным направлениям от ЧАЭС показал, что его распределение по территории имеет хаотичный характер, т.е. не представляется возможным провести зонирование территории по величине этого соотношения и тем самым соотнести отдельные участи территории с определенными областями активной зоны реактора. Таким образом, можно заключить, что предаварийная история топлива реактора прослеживается в выпадениях, а хаотичность процессов выноса радиоактивных продуктов из реактора привела к пространственной неоднородности характеристик топливной компоненты в выпадениях.
Представляется также важным оценить насколько расчетная схема анализа топливной компоненты выпадений (таблица 8) отражает реальные взаимосвязи радионуклидных характеристик топлива в выпадениях. Трудности такой оценки связаны с тем, что в выпадениях большинство нуклидов имеют обе компоненты - топливную и конденсационную. В этом смысле удачным приме-
ром могут быть пробы почвы, отобранные из области "аномалии" на берегу оз. Глубокое. Аномалия представляет собой узкую береговую полосу, загрязненную по урезу воды выпадениями в 1986 году. Образование радиоактивной каймы обусловлено очисткой поверхности озера за счет ветрового нагона. Периодическое воздействие воды на радиоактивную кайму привело к вымыванию растворимой "свободной" компоненты из нее и, соответственно, к закономерным отличиям радионуклидного состава в самой кайме и на участках выше нее.
Радионуклидные соотношения, характеризующие кайму и участки выше нее, представлены в таблице 12. Видно, что в кайме представлена чисто топливная компонента выпадений.
В последнем столбце таблицы 12 приведены значения выгорания топлива, определенные как средние значения этой величины, оцененной для каждого радионуклидного соотношения на основе расчетной схемы. Данные таблицы 12 свидетельствуют, что полученные соотношения радионуклидов вполне соответствуют схеме анализа выпадений, рассчитанные значения выгорания топлива имеют достоверное различие. Кроме того, из таблицы следует, что отношения активности радионуклидов в аномалии можно принять в качестве "нижней" оценки этих соотношений в топливной компоненте выпадений.
Таблица 12
Радионуклидные соотношения в пробах почвы из области аномалии оз. Глубокое (на 26.04.86 г.)
Место отбора (154Еи/144Се) х103 (137Св/144Се) х103 (106Яи/144Се) х10 (125БЬ/144Се) х103 155Еи/154Еи Выгорание топлива МВтхсут/кг
Выше 1,00±0,1 34±3 1,8±0,3 3,6±0,6 1, 14±0,1 7,7±1,1
аномалии
Аномалия 0,65±0,1 21 ±2 1,4±0,3 1,8±0,4 1,60±0,2 4,2±0,8
Выводы
Проведенный анализ радионуклидных соотношений в топливной компоненте выпадений в соответствии с расчетной схемой позволил идентифицировать топливные частицы по выгоранию топлива и показал, что среднее значение выгорания топлива в выпадениях примерно на 20% меньше среднего по реактору.
На основе установленной зависимости церие-вых соотношений радионуклидов от выгорания топлива уточнены расчетные значения этих соотношения для разных групп ТВС, а также средние значения соотношений для топлива в целом. Физический смысл результатов анализа состоит в том, что полученные величины определяют "истинно топливные" соотношения, т.е. отношение активности радионуклидов в топливной матрице, что позволяет рассчитать долю "свободной" и кап-сулированной в топливных частицах активности радионуклидов.
Показано, что вариации радионуклидных характеристик в топливной компоненте выпадений обусловлены в значительной мере неоднородностью этих характеристик в топливе реактора. Таким образом, предаварийная история реактора проявляется в выпадениях.
Литература
1. Ермилов А.П. и др. Использование радионуклидных соотношений в аварийных выпадениях ЧАЭС для прогностических оценок поведения радионуклидов во внешней среде: Отчет ВНИИФТРИ, 1991.
2. Источники, эффекты и опасность ионизирующей радиации: Доклад Научного комитета ООН по действию атомной радиации Генеральной Ассамблее за 1988 г., с приложениями: В 2-х т. Т.2: Пер. с англ. -М.: Мир, 1993.
3. Боровой А.А. и др. Прогноз активности радионуклидов: Отчет ИАЭ им. И.В.Курчатова. - М., 1987.
4. Бегичев С.Н., Боровой А.А., Бурлаков Е.В. и др. Топливо реактора 4-го блока ЧАЭС (краткий справочник). - Москва, 1990, ИАЭ 5268/3.
5. Ретроспективный анализ радиоактивных выпадений в ближней зоне ЧАЭС: Отчет РНЭЦ, 1992.
6. Богатов С.А., Боровой А.А. О некоторых свойствах топливосодержащих частиц, образовавшихся при аварии на Чернобыльской АЭС, и особенностях формирования топливного выброса. ИАЭ-5344/3, Москва, 1991.
7. Ермилов А.П. Результаты измерений спектров дис-
персности выпадений топливных частиц в населенных пунктах зоны Чернобыльской АЭС по пробам банка выпадений "ВНИИФТРИ": Отчет
ВНИИФТРИ, 1990.
8. Малышев В.И., Ермилов А.П., Бахур А.Е., Салмин Ю.П. и др. Выделение и комплексное исследование топливных частиц в почвенном профиле зоны Чернобыльской АЭС: Отчет ВИМС, 1992.
9. Дубасов Ю.В., Кривохатский А.С., Савоненков
B.Г., Сковородин Н.В. Фракционирование радионуклидов в выпадениях ближней зоны ЧАЭС: Чернобыль-90. Доклады 2-го всесоюзного научнотехнического совещания по итогам ликвидации последствий аварии на Чернобыльской АЭС. Т. 1. Радиационный мониторинг. Ч. 2. - Чернобыль, 1992. -
C. 54.
