CC BY
70
ТЕОРЕТИЧЕСКАЯ ФИЗИКА
УДК 539.16
РАСЧЕТ SF-КОЭФФИЦИЕНТОВ ДЛЯ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ В ТОПЛИВЕ ТЕПЛОВОГО РЕАКТОРА ВВЭР-1000
Э. А. РУДАК, О. И. ЯЧНИК
Институт физики имени Б. И. Степанова НАН Беларуси, г. Минск
Н. В. МАКСИМЕНКО, В. В. АНДРЕЕВ
Учреждение образования «Гомельский государственный университет имени Ф. Скорины», Республика Беларусь
Введение
В ходе работы теплового реактора радионуклидный состав его активной зоны непрерывно меняется как вследствие деления ядер топлива ( 235 U, 239 Pu, 241Pu, 238 U и др.) с образованием продуктов деления, так и за счет образования продуктов активации на тех же ядрах топлива и продуктах деления. Кроме того, образуются и коррозионные радионуклиды (58Co, 59 Co, 51Cr, 54 Mn и др.). По статистике, около процента тепловыделяющих элементов имеют нарушения в герметизации топлива. Поэтому и радиационная обстановка в районе даже нормально функционирующего водо-водяного реактора характеризуется выбросами продуктов деления, продуктов активации ядер топлива, а также продуктами коррозии [1].
Часто прямое измерение концентраций радионуклидов в отработанном топливе реактора, объектах окружающей среды является технически сложной задачей. Особенно если учесть, что многие радионуклиды в радиоактивных загрязнениях и отходах относятся к а- и Р-излучающим нуклидам, а следовательно, их концентрации нельзя определить методами неразрушающего контроля по их собственному излучению. Поэтому альтернативой прямому измерению концентраций DTM (трудноизме-ряемых) радионуклидов является метод масштабных коэффициентов (scaling factor method, SF-коэффициенты), основанный на корреляции между активностями DTM-радионуклидов и некоторыми ключевыми у-излучающими ETM (легкоизмеряемы-ми) радионуклидами.
Метод SF-коэффициентов основывается на том, что со временем в различных объектах реактора и окружающей его среды устанавливается вполне определенный по структуре уровень радиационного загрязнения. Следовательно, устанавливаются и вполне определенные отношения активностей различных радионуклидов (SF-коэффициенты). По определению SF = ADTM / AETM, где ADTM - трудноизмеряе-мая активность и AETM - активность ключевого нуклида (по сути дела это те же корреляционные соотношения, исследованные в [2], [3]). Поэтому если мы знаем SF-коэффициенты для представляющих интерес радионуклидов, то определение радиационной обстановки сводится к простому пересчету по измеренной активности одного или нескольких ETM-радионуклидов.
Наиболее распространенными на практике ключевыми ETM-радионуклидами являются 137Cs(ri/2 = 30 лет), образующийся при делении ядер топлива, и продукт
коррозии конструкционных материалов 60 Со(Т1/2 = 5,3 г). В ББ-методе отношения ББ = Аотм / Аетм рассчитываются или определяются экспериментально для различных типов реакторов и являются основными величинами при оценке радиоэкологической обстановки в районе действующего реактора.
Очень важным объектом в ББ-методе является отработанное реакторное топливо. При захоронении или дальнейшей переработке топлива требуется предварительно определить его радионуклидный состав по изотопам урана и трансурановых элементов ( 235 и, 238 и, 239 Ри, 240Ри и др.), долгоживущим радионуклидам типа 87ЯЬ(Г1/2 = 4,88-1010 лет), 93/г(1,5-106 лет), 94ЫЬ(2,4-104 лет) и т. д., т. е. требуется знать необходимые ББ-факторы. В техническом отношении это очень сложная задача. Однако в случае реакторного топлива, как показано в [2], [3], при определении ББ-коэффициентов можно обойтись и без сложного эксперимента.
Ранее в работах авторов настоящей статьи [2], [3] развивался частный случай ББ-метода - так называемый метод корреляционных соотношений (КС-метод). КС-метод отличается от ББ-метода тем, что он используется для установления соотношения между активностями радионуклидов только в топливе. Причем можно рассчитать КС (ББ-коэффициенты) как для топлива действующего реактора, так и в отработанном реакторном топливе. В случае же радиоактивных выпадений, например, при анализе чернобыльских выпадений, КС устанавливались по экспериментальным данным загрязнения почвы [4].
Так, в работах [2]-[4] с помощью КС для определения косвенным методом содержания а-излучающих изотопов трансурановых элементов в качестве ключевого радионуклида брались, в основном, жестко связанные с топливной матрицей нукли-
141 ^ 144 ^ 95 '-у т">
ды Се, Се, /г. В ряде случаев в качестве ключевых радионуклидов использо-
вались 103 Яи , 106 Яи (при определении характера выпадений радионуклида [5]). Значительно реже использовался 137 Сб, поскольку в окружающую среду он был выброшен преимущественно в конденсационной форме. Таким образом, и КС (8Б-коэффициентам) с использованием 137Сб в качестве ключевого радионуклида уделялось мало внимания.
На сегодняшний момент, в связи с принятием решения о строительстве в Гродненской области атомной станции на основе реактора типа ВВЭР-1000, ситуация изменилась. Проблема расчета КС (ББ-коэффициентов) с 137 Сб в качестве ключевого радионуклида в ближайшем будущем станет актуальной.
На кафедре теоретической физики ГГУ им. Ф. Скорины и в Институте физики НАН Беларуси в течение ряда лет велись совместные работы по использованию КС для решения радиоэкологических проблем, связанных с аварией на ЧАЭС [2]-[5]. В настоящей работе тот же коллектив авторов рассматривает возможность расчета ББ-коэффициентов с использованием 137 Сб в качестве ключевого радионуклида для продуктов деления топлива ВВЭР-1000.
Физические основы метода корреляционных соотношений для продуктов
деления ядер топлива
Ранее в работах [6], [7] была исследована рассчитанная в [8] зависимость выгорания массы 235 И да(235 И, ^) от времени работы реактора ^ или выгорания Ж в работающих в режиме постоянной мощности реакторах ВВЭР-440 (обогащение по 235 И 1,6; 2,4; 3,3; 3,6 %), ВВЭР-1000 (обогащение по 235 И 4,4 %) и РБМК-1000
(обогащение по 235 и 2,0 %). При этом оказалось, что во всех случаях выполняются соотношения:
да(235 И, ї) = [да0 (235 И) + д]ехр(-Хї) - д; (1)
Ат(235 и, ї) = [т0 (235 И) + д][1 - ехр(-Хї)], (2)
где да0(235 И) - исходная масса 235 И; ц - константа, X « 1/т, т- кампания реактора; Ада(235 И, ї) = да0(235 И) - да(235 И, ї) - потеря массы 235 И при выгорании топлива. При правильно выбранных константах формулы (1), (2) описывают результаты модельных численных расчетов выгорания 235 И для всех перечисленных выше типов реакторов с погрешностью до нескольких процентов. Нахождение констант X, ц по результатам численных расчетов не представляет особого труда. В частности, для реактора ВВЭР-1000 (обогащение по 235 И 4,4 %) кампания реактора т = 2,71 г., параметры X = 0,35 г-1 и д = 10,93 кг/т. В табл. 1 в качестве примера приводится сравнение рассчитанных численным методом [8] и по формуле (1) масс да(235 И, ї) в зависимости от времени работы реактора ВВЭР-1000.
Таблица 1
Сравнение аналитических (1) и численных [8] результатов расчетов удельной массы 235 и ш(235 и, і) (кг/т) в ВВЭР-1000 в зависимости от времени работы реактора
t, г. (1) [8] Р t, г. (1) [8] Р t, г. (1) [8] Р
0,15 41,2 41,2 1 1,05 27,2 27,2 1 1,95 17,0 16,8 1,01
0,30 38,6 38,5 1 1,20 25,3 25,2 1 2,10 15,6 15,4 1,01
0,45 36,1 36,0 1 1,35 23,5 23,4 1 2,25 14,2 14,1 1,01
0,60 33,7 33,6 1 1,50 21,7 21,6 1 2,40 13,0 12,8 1,02
0,75 31,4 31,4 1 1,65 20,0 19,9 1,01 2,55 11,7 11,6 1,01
0,90 29,3 29,2 1 1,80 18,5 18,3 1,01 2,70 10,6 10,5 1,01
Результаты аналитических и численных расчетов практически совпадают. Поэтому, продифференцировав (1) по времени, мы сразу получаем экспоненциальную зависимость скорости выгорания массы 235 U со временем m(235 U,t) = -X[m0 (235U) + д]ехр(-Х^]. Поскольку для 235 U при малых энергиях нейтронов отношение сечения деления к полному сечению примерно постоянно оf / ot0t « const, то и для скорости деления ядер 235 U получается простая экспоненциальная зависимость
Pf (235 U, t) = Pof exp(-Xt), (3)
где P0f - константа, соответствующая номинальной мощности реактора. Выражение Pf (t) (3) является ключевым в методе корреляционных соотношений, или
SF-методе для тепловых реакторов, в том числе и для представляющего особый интерес ВВЭР-1000.
Поскольку в работающем в режиме постоянной мощности реакторе скорость делений P0f постоянна, то на остальные делящиеся нуклиды ( 239 Pu,241 Pu деление теп-
ловыми нейтронами, 238 и деление нейтронами спектра деления) приходится
Р/^ (Я, I) = Р0 / [1 - ехр(-Х^)]. Без особой погрешности можно считать, что эта часть
скорости делений Р0у обусловлена 239 Ри.
Как было показано в [9], [10], в случае двух делящихся нуклидов 235 И и 239 Ри для удельной активности /-го продукта деления Д (^) с периодом полураспада порядка суток и более получается исключительно простое выражение
Д (1) = ро/ук (239 Ри)[1+Р ехР(-х) - (1+в) ехР(-Х.)],
(4)
где коэффициент в = Х . [ук (235 и) - ук (239Ри)]/(Х. -X)ук (239 Ри), X. - константа распада /-го осколка деления, уС (235 И) и уС (239 Ри)- суммарные выходы этого нуклида
235 239
при делении И и Ри соответственно. Согласие рассчитанных численным методом активностей Д (^) [11] с рассчитанными по формуле (4) для продуктов деления с
Т1/2 ^ 1 сут находится в пределах нескольких процентов.
Весь формализм расчета активностей радионуклидов был разработан первоначально для реактора РБМК-1000 и использовался в работах, связанных с ликвидацией последствий аварии на ЧАЭС для районов юга Гомельской области с преобладающим топливным загрязнением почвы. С точностью до константы Р0/ этот формализм может быть использован и в расчетах для ВВЭР-1000. В РБМК-1000 скорость деления ядер составляет Р0/ ~ 6,06 • 1017 Бк/т, а в ВВЭР-1000
Р0/ ~ 13,5 • 1017 Бк/т. Для этого на рис. 1 приводится сравнение отношения удельных масс а(^) = да(235 И, t) ввэр/ т(235 И, t) рбмк, Р(^) = да(239 Ри, I) ввэр/ т(239 Ри, t) рбмк, у(^) = да(240Ри, t) ввэр /да(240Ри, t) рбмк, 8(t) = да(241Ри, t) ввэр/т(242Ри, t) рбмк в зависимости от времени работы реактора.
-0(1)
Р(1)
¥(1)
5(1)
t, год
Рис. 1. Отношения удельных масс, нарабатываемых в ВВЭР-1000 и РБМК-1000, в зависимости от времени работы реактора: а^), Р(/), ) и 8^)
Как видно из рис. 1, для (235 И) и (239Ри), дающих основной вклад в энерговыработку, эти отношения удельных масс чуть больше 2 и слабо зависят от времени. Поэтому можно считать, что весь развитый для РБМК-1000 формализм применим и для ВВЭР-1000.
Определение содержания продуктов деления в тепловом реакторе
ВВЭР-1000 по активности 137С8
Как отмечалось выше, при определении активностей радионуклидов с помощью экспериментальных ББ-коэффициентов в качестве ключевого радионуклида наибо-
лее часто используются сравнительно долгоживущие 60 Со и 137 Сб, у-активности которых легко измеряются. Нетрудно показать, что 137 Сб исключительно удобен при использовании его в расчетах теоретических ББ-коэффициентов для определения содержания радионуклидов в реакторном топливе.
Согласно (4) зависимость удельной активности 137 Сб от времени работы реактора г определяется формулой
Д(137Сб, г) = Р0 / 6,7274 -10-2[1 + 0,00479е ^0 023' ] Бк/т. (5)
Без особых погрешностей эту формулу можно представить в виде:
Д(137Сб,г) * Р0/6,7274 • 10-2 [1 - в-°мъг]. (6)
Поскольку кампания реактора длится не более трех лет, то и эта формула может быть сильно упрощена:
Д(137Сб,г) * Р0/1,55-10-3г. (7)
Мы получили простую линейную зависимость удельной активности Д(137Сб, г)
от времени работы реактора. Упрощения в формуле для наработки активности 137 Сб оказались возможными благодаря малой абсолютной величине коэффициента в в
формуле (4) для Д(137Сб, г). В свою очередь малость коэффициента в объясняется близкими по значению суммарными выходами 137 Сб при делении 235 и ук(235 и,137 Сб) = 6,2685 • 10-2 и 239Ри ук(239 Ри,137 Сб) = 6,7274 • 10-2, а также сравнительно малой константой распада 137 Сб ^(137Сб) * 0,023 г.-1
Результаты аналитических расчетов зависимости удельной активности Д(137Сб, г) по формуле (7) в РБМК-1000 практически совпадают с результатами численных расчетов [11]. Проверим формулу (7) и по наработке Д(137Сб,г) в аварийном РБМК-1000 ЧАЭС, для которого Р0/ * 6,1 -1017 Бк/т, масса топлива примерно 190 т, эффективное время работы реактора примерно 1,6 г. Следовательно, на момент аварии была наработана активность Д(137Сб,г) ~ 6,1 • 1017 • 190 • 1,55 • 10-3 • 1,6 ~
17
~ 2,9 • 10 Бк, что хорошо согласуется с результатами сложных численных расчетов, приведенных в [12]. Очевидно, что аналогичные оценки можно делать и на уровне отдельной топливной сборки с различной глубиной выгорания топлива.
Если в качестве ключевого элемента используется Д(137Сб, г), то по формуле (4) должны быть рассчитаны и удельные активности других продуктов деления. Возможность использования формулы Д (г) (4) ограничена периодом полураспада конечного нуклида в изобарной цепочке, т. е. он должен быть порядка суток и более. Представляющих практический интерес продуктов деления с такими периодами полураспада в топливе тепловых реакторов, по крайней мере, 32 (табл. 2):
Таблица 2
Продукты деления с Т1/2 > 1 сут в тепловом реакторе
Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2
87ЯЬ 4,8 • 1010 лет О 2 9 9 2,75 сут 125бь 2,73 г. 133тХе 2,19 сут
89Бг 50,55 сут 9 оо т о 4,2 • 106 лет 127бь 3,85 сут 133Хе 5,25 сут
90Бг 28,6 лет 99Тс 2,13 • 106 лет 127тТе 109 сут 137Сб 30,17 лет
Окончание табл. 2
Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2 Нук- лид Т1/2
91у 58,51 сут 103Яи 39,26 сут 129ш^е 33,6 сут 140Ва 12,75 сут
932г 1,53 ■ 106 лет 106Яи 371,6 сут 132Те 3,26 сут 141Се 32,5 сут
952г 64,02 сут 111лй 7,45 сут 129і 1,57-107 лет 143Се 1,37 сут
972г 16,9 ч 1258и 9,64 сут 1311 8,04 сут 144Се 284,4 сут
,£5 9 2,03 ■ 104 лет 1268п 1,0 ■ 105 лет 131тХе 11,9 сут 147ш 10,98 сут
Как видно из табл. 2, в число этих нуклидов входят долгоживущие 87ЯЬ, 932г, 94ЫЬ, 98Тс, 99Тс, 126Бп, 1291, определение содержания которых в отработанном реакторном топливе обязательно.
Для этих продуктов деления ББ-коэффициенты = А (1)/ А(137Сб, 1) =
= А (1)/Р0г 1,55 -10-3 • 1. Поэтому результаты расчетов А() по формуле (4) целесообразно аппроксимировать функциями типа
А (1)а = а • 15 • е11 Бк/т, (8)
где а, 5 и у - подгоночные параметры. Параметры а, 5 и у для указанных выше 32 продуктов деления приведены ниже в табл. 3.
Таблица 3
Параметры а, 5 и у в формуле Л1 (* )а (8)
ВВЭР-1000, 4,4 %, А(Х) = а • і& • ву‘ Бк/т
№ п/п Ядро а в У № п/п Ядро а в У
1 87яь 4,747 ■ 105 0,986 -0,072 17 1258Ь 1,383 1014 1,135 -0,037
2 898г 7,648 ■ 1016 0,4 -0,386 18 1278Ь 2,901 1015 0,231 0,092
3 908г 1,874 ■ 1015 1 -0,1 19 127тТе 3,921 1014 0,862 -0,155
4 91у 4,263 ■ 1016 0,444 -0,379 20 129тТе 1,299 1015 0,336 -0,035
5 932г 3,944 ■ 1010 1 -0,054 21 132Те 5,996 1016 0,016 0,026
6 952г 1,043 ■ 1017 0,484 -0,3 22 129і 4,245 108 1,031 0,068
7 972г 3,573 ■ 1016 0 -0,016 23 1311 4,106 1016 0,029 0,038
8 94т 9,579 ■ 105 1,164 0,135 24 131тХе 4,588 1014 0,054 0,023
9 99Мо 6 10 ,71 3 0 0 25 133тХе 2,711 1015 0,013 0,029
10 98Тс 1,562 ■ 103 0,985 -0,074 26 133Хе 4,11 ■ 1016 0 0
11 99Тс 2,694 ■ 1011 1 0 27 137С8 2,089 1015 1 0
12 103Яи 5,603 ■ 1016 0,375 -0,039 28 140Ва 8,463 1016 0,024 -0,035
13 106Яи 8,485 ■ 1015 1,3 -0,064 29 141Се 8,529 1016 0,224 -0,134
14 111лй 1,360 ■ 1016 0,567 0,106 30 143Се 3,473 1016 -0,017 -0,043
15 1258и 7,752 ■ 1013 0,207 0,092 31 140Ьа 3,802 1016 0,026 -0,036
16 1268и 7,291 ■ 109 1,149 0,132 32 147Ш 3,019 1016 0 -0,021
Оказывается, что в интервале времени работы реактора 1 = 0-2,7 г. приближенная формула А (1)а (8) с точностью до нескольких процентов воспроизводит результаты расчетов А- (1) по формуле (4). В табл. 4 в качестве примера проводится сравнение активностей А (1) и А (1 )а для 903г, 106Яц и 144Се.
Таблица 4
Сравнение активностей А;(^ (4) и А(()а (8) для 90Яг, 10бЯи и 144Се
t, г. А(90 Яг) А(90 Яг)а р А(10бЯц) А(106 Яи)а р А(144Се) А(144 Се)а Р
0,15 2,87 1014 2,82 1014 0,98 7,17 1014 7,14 ■ 1014 1,00 9,22 1015 9,24 ■ 1015 1,00
0,30 5,61 1014 5,52 1014 0,98 1,71 1015 1,74 ■ 1015 1,02 1,71 1016 1,68 ■ 1016 0,98
0,45 8,22 1014 8,13 1014 0,99 2,87 1015 2,92 ■ 1015 1,02 2,38 1016 2,33 ■ 1016 0,98
0,60 1,07 1015 1,06 1015 0,99 4,16 1015 4,20 ■ 1015 1,01 2,96 1016 2,89 ■ 1016 0,98
0,75 1,31 1015 1,31 1015 1 5,55 1015 5,56 ■ 1015 1,00 3,45 1016 3,39 ■ 1016 0,98
0,90 1,55 1015 1,54 1015 0,99 6,99 1015 6,98 ■ 1015 1,00 3,87 1016 3,81 ■ 1016 0,98
1,05 1,77 1015 1,77 1015 1 8,46 1015 8,45 ■ 1015 1,00 4,23 1016 4,18 ■ 1016 0,99
1,20 2,00 1015 1,99 1015 1,00 9,95 1015 9,96 ■ 1015 1,00 4,54 1016 4,50 ■ 1016 0,99
1,35 2,21 1015 2,20 1015 1,00 1,15 1016 1,15 ■ 1016 1 4,77 1016 4,77 ■ 1016 1
1,50 2,45 1015 2,41 1015 0,98 1,31 1016 1,31 ■ 1016 1 4,99 1016 5,00 ■ 1016 1,00
1,65 2,61 1015 2,61 1015 1 1,47 1016 1,46 ■ 1016 0,99 5,17 1016 5,19 ■ 1016 1,00
1,80 2,81 1015 2,80 1015 1,00 1,64 1016 1,62 ■ 1016 0,99 5,30 1016 5,34 ■ 1016 1,01
1,95 2,98 1015 2,98 1015 1 1,79 1016 1,78 ■ 1016 0,99 5,43 1016 5,47 ■ 1016 1,01
2,10 3,18 1015 3,17 1015 1,00 1,96 1016 1,95 ■ 1016 0,99 5,52 1016 5,56 ■ 1016 1,01
2,25 3,34 1015 3,34 1015 1 2,12 1016 2,11 ■ 1016 1,00 5,59 1016 5,64 ■ 1016 1,01
2,40 3,52 1015 3,51 1015 1,00 2,27 1016 2,27 ■ 1016 1 5,66 1016 5,68 ■ 1016 1,00
2,55 3,67 1015 3,67 1015 1 2,43 1016 2,43 ■ 1016 1 5,70 1016 5,71 ■ 1016 1,00
2,70 3,85 1015 3,82 1015 0,99 2,61 1016 2,60 ■ 1016 1,00 5,72 1016 5,72 1016 1
В итоге на основании результатов расчетов в табл. 3 мы получаем
32 ББ-коэффициента = Ai (?)а /P0f 1,55 -10-3 • t, которые и приведены в табл. 5.
Таблица 5
ЯЕ-коэффициенты = А1 (t)а / Р0^ 1,55 • 10_3 • t для продуктов деления
в топливе ВВЭР-1000
№ п/п Продукт деления Аг (t)а / Аг (137Сб, t) № п/п Продукт деления Аг (t)а / Аг (137 Сб, t)
1 87ЯЬ ^ лп 1 г\— 10>—0,014 —0,072? 2,27 ■ 10 ? е 17 125бь 6,59 ■ 10-2 ? 0-135е-0’037?
2 89Бг 9 8 ,3 0, 1 е ,6 0, 0 10 6 ,6 3 18 127бь 1,39 ? -°-769е0’092?
3 90Бг 0, 1 1е ,01 0, 7 0 4 ,9 8, 19 127тТе 1,87 ■ 10-1 ? -°’138е-0Д55?
4 91у 2,04 ■ 101г^°,55бе^°,379? 20 129тТе |.л 3 ,0 0, - е 4 6 ,6 -0, -1 0 ,21 6,
5 932г 1,86 ■ 10-5е~°,°43? 21 132Те 2,87 ■ 101 ? -°,984е°,026?
6 952г 4,97 ■ Ю'г0,51^“0,3? 22 1291 2,03 ■ 10-7 ? 0-031е0’068?
7 972г 9 ,01 0, 1 1е 10 ,71 23 1311 со 3 ,0 0, 1е 71 ,9 0, - 10 6 ,9
8 Ь £ 9 4,59 ■ Ю^е"0,05* 24 131тХе 2 ,0 0, е 6 4 ,9 0, - -1 0 9 2,
9 99Мо -1 10 7 ,7 25 133тХе 1,30 ? -°,987е°,029?
10 98Тс 7,46 ■ 10-13 ? -°"015е-0-074? 26 133Хе 31 0 ,0 0, 1е -1 10 6 ,9
11 99Тс -4 0 9 ,2 27 137С8 1
12 103Яи 3 ,0 0, - е 5 2 ,6 0, - 10 8 ,6 2, 28 140Ва 4,05 ■ 101 ? -°’976е-0’035?
13 106Яи 6 ,0 0, - е ,3 0, 5 ,0 4, 29 141Се 4,08 ■ 101 ? -°>776е-°-134?
14 !11Ай 0 0, е 3 3 ,4 0, - 0 ,5 6, 30 143Се го 4 ,0 0, - е 17 ,01 -1 10 6 ,6
15 125Бп 3,70 ■ 10-2 ? -°-793е0’092? 31 144Се 2,75 ■ 101 ? -°-064е-°’346‘
16 126Бп 3 0, е 9 14 0, 0 6 ,4 3 32 147ш 21 ,0 0, - 1е -1 О 4 ,4
Обсуждение полученных результатов
Как указывалось выше, нормально функционирующий реактор является источником различного рода радиоактивных отходов (РАО), в том числе и отработанного
реакторного топлива (ОРТ). На ранней стадии развития ядерной энергетики основной характеристикой радиоактивных отходов была их общая и удельная активность, т. е. не требовалось идентифицировать их радионуклидный состав.
В настоящее время требования к классификации (паспортизации) РАО стали более жесткими. В соответствии с рекомендациями МАГАТЭ для РАО АЭС наряду с общей активностью необходимо определять также радионуклидный состав РАО. При этом особое внимание должно уделяться идентификации средне- и долгоживущим радионуклидам, примерный список которых приведен в табл. 6.
Таблица 6
Средне- и долгоживущие радионуклиды, образующиеся при работе ВВЭР-1000
№ п/п Нуклид № п/п Нуклид № п/п Нуклид № п/п Нуклид
1 3н 12 87ЯЬ 23 126Бп 34 238и
2 14с 13 89Бг 24 125бь 35 237Np
3 22№ 14 90Бг 25 127тТе 36 238Ри
4 36С1 15 91у 26 129тТе 37 239Ри
5 41Са 16 932г 27 1291 38 240Ри
6 54Мп 17 952г 28 39 241Ри
7 55Бе 18 ,£5 £ 9 29 135С8 40 242Ри
8 60Со 19 98Тс 30 137С8 41 241Ат
9 59№ 20 99Тс 31 141Се 42 242тАт
10 63№ 21 103Яи 32 144Се 43 243Ат
11 79Бе 22 106Яи 33 235и 44 242Ст
Первые 8 нуклидов, включая 60Со, - продукты активации теплоносителя, его примесей и активированные продукты коррозии. Все остальные нуклиды, исключая 134Сб, до 235и - продукты деления ядер топлива (23 нуклида). Нуклид 134Сб - продукт активации стабильного осколка деления 133Сб. Остальные нуклиды - изотопы урана и трансурановых элементов. Табл. 5 и 6 перекрываются по 19 продуктам деления: 87ЯЬ, 89Бг, 90Бг, 91У, 932г, 952г, 94№, 98Тс, 99Тс, 103Яи, 106Яи, 126Бп, 12^Ь, 127тТе, 129тТе, 1291, 137Сб, 141Се, 144Се.
Как правило, в развитых странах с помощью ББ-коэффициентов должны опреде-
IV 5^т- 63ат- 94ап, 90с 129т 238™ 239+240™ 241™ 242г>
ляться концентрации С, N1, N1, №, бг, I, Ри, Ри, Ри, Ст.
Подводя итог, можно утверждать, что представление ББ-коэффициентов в аналитическом виде для ВВЭР-1000 облегчает проблему идентификации необходимых
продуктов деления в отработанном топливе. В дальнейшем будет показано, что это
г 238™ 239+240™ 241™ 242^
можно будет сделать для Ри, Ри, Ри, Ст и ряда других изотопов трансурановых элементов.
Литература
1. Гусев, Н. В. Радиоактивные выбросы в биосфере : справочник / Н. В. Гусев,
В. А. Беляев. - Москва : Энергоатомиздат, 1986. - 224 с.
2. Исследование взаимного влияния радиоактивных загрязнений на радиационную обстановку приграничных территорий Беларуси и Украины после аварии на ЧАЭС : отчет о НИР / Ин-т физики НАН Беларуси ; рук. темы Э. А. Рудак. -Минск, 2006. - 53 с. - № ГР 2005269.
3. Рудак, Э. А. Корреляционные соотношения для оценки содержания изотопов плу-
тония в аварийных выпадениях Чернобыльской АЭС / Э. А. Рудак,
А. М. Эльмансури, О. И. Ячник // Атом. энергия. - 2007. - Т. 103, вып. 4. -
C. 255-259.
4. Оценка выброса плутония в аэрозольной форме при аварии на Чернобыльской АЭС / В. В. Андреев [и др.]. - Минск, 2005. - 25 с. - (Препринт / Акад. наук Беларуси, Ин-т физики ; № 742).
5. Использование корреляционных соотношений для определения вкладов топливной и конденсационной составляющей в чернобыльских радиоактивных выпадений / Э. А. Рудак [и др.] // Проблемы физики, математики и техники. - Т. 1, вып. 1. - 2009. - С. 27-32.
6. Бурак, А. О. Аппроксимация зависимостей концентраций нуклидов от времени простыми аналитическими функциями / А. О. Бурак, А. Н. Еремина, Э. А. Рудак // Атом. энергия. - 2003. - Т. 94, вып. 6. - С. 432-438.
7. Феноменологическая модель для оценки активностей осколков деления в ядерном топливе и аварийных реакторных выбросах / А. О. Бурак [и др.] // Атом. энергия. - 2005. - Т. 98, вып. 5. - C. 380-386.
8. Герасимов, А. С. Справочник по образованию нуклидов в ядерных реакторах / А. С. Герасимов, Т. С. Зарицкая, А. П. Рудик. - Москва : Энергоатомиздат, 1989. - 575 с.
9. Бурак, А. О. Расчет масс и активностей нуклидов в активной зоне реактора РБМК: 1. Феноменологическая теория наработки масс и активностей осколков деления / А. О. Бурак, П. А. Наполеау, Э. А. Рудак. - Минск, 2000. - 18 с. - (Препринт / Акад. наук Беларуси, Ин-т физики ; № 728).
10. Burak, A. O. Phenomenological model for calculating masses and activities of nuclides in the core water-moderated water-cooled power and high-power channel-type reactors / A. O. Burak, A. N. Eremina, E. A. Rudak // Environmental a. Chem. Physics. -2001. - Vol. 23, № 3-4. - P. 94-100.
11. Горбачева, Н. В. Метод расчета и создание банка данных по накоплению радионуклидов при различной глубине выгорания топлива реактора РБМК-1000 / Н. В. Горбачева, Г. А. Шароваров. - Минск, 1998. - 18 с. - (Препринт / НАН Беларуси, Ин-т радиоэкол. проблем ; № 22).
12. Израэль, Ю. А. Радиоактивные выпадения после ядерных взрывов и аварий / Ю. А. Израэль. - Санкт-Петербург : Гидрометеоиздат: Прогноз-погода, 1996. -356 с.
Получено 08.04.2010 г.
