Поперечная восприимчивость и магнитогранулометрический анализ магнитных жидкостей Текст научной статьи по специальности «Электротехника, электронная техника, информационные технологии»

ВЕСТНИК ПЕРМСКОГО УНИВЕРСИТЕТА

2007 Физика Вып. 1 (6)

Поперечная восприимчивость и магнитогранулометрический анализ магнитных жидкостей

А. С. Иванов, А. Ф. Пшеничников

Институт механики сплошных сред УрО РАН, г. Пермь, 614013, ул. Академика Королева, 1

Предложен новый метод измерения кривой намагничивания и магнитогранулометрического анализа магнитных жидкостей, основанный на суперпарамагнетизме системы и экспериментальной зависимости поперечной восприимчивости от внешнего подмагничивающего поля. Проведено сравнение результатов, полученных новым методом и известным методом дифференциальной прогонки. Представлены результаты магнитогранулометрического анализа для четырех образцов магнитной жидкости с разными концентрациями магнитной фазы, которые подтверждают хорошую точность нового метода.

1. Введение

Магнитогранулометрический анализ (определение дисперсного состава суперпарамагнитных частиц по кривой намагничивания) является важным методом исследования магнитных жидкостей, позволяющим определять средний диаметр магнитного ядра коллоидных частиц, параметры статистического распределения частиц по размерам, средний магнитный момент частиц и намагниченность насыщения магнитной жидкости. Исходными данными для анализа являются кривая намагничивания М(И), т.е. экспериментальная зависимость намагниченности жидкости М от напряженности Н магнитного поля внутри жидкости, и температура жидкости Г [1]. Точность данных, получаемых магнитогранулометрическим анализом, определяется точностью измерений кривых намагничивания. Согласно численному моделированию [2], погрешность определения среднего диаметра частиц не превышает 10%, если погрешность измерения намагниченности не более 3%. При погрешности измерения свыше 4% результаты магнитогранулометрического анализа становятся недостоверными, поэтому повышение точности измерений намагниченности играет ключевую роль в магнитогранулометрическом анализе. В настоящее время существует несколько методик измерения кривых намагничивания магнитных материалов, которые в основном не подходят для магнитных жидкостей. Так, измерения, проводимые на вибрационном магнетометре [3], предполагают помещение образца магнитного материала в

непроводящую сферическую оболочку. Погрешности измерений (более 4%) обуславливаются большим размагничивающим фактором образца и отклонениями геометрии образца жидкости от сферической вследствие дефектов изготовления немагнитной оболочки и сложностью температурной стабилизации образца. В баллистическом методе измерения с использованием пермеаметра погрешность измерения обусловлена трудно учитываемым влиянием железного сердечника на сигнал небаланса и размагничивающий фактор. В методе дифференциальной прогонки [3] полезный сигнал быстро уменьшается с ростом напряженности магнитного поля и при Н > 600 кА/м теряется на фоне шумов.

2. Экспериментальная установка

В предлагаемой работе описывается новая методика, позволяющая экспериментально определять поперечную восприимчивость магнитных жидкостей в зависимости от напряженности подмагничивающего поля и рассчитывать кривую М(Н). Экспериментально измеряемыми величинами являются внешнее постоянное магнитное поле и поперечная восприимчивость жидкости х± ■ П°Д поперечной восприимчивостью понимается отклик системы на воздействие слабого магнитного переменного зондирующего поля, ориентированного перпендикулярно постоянному подмагничиваю-щему полю. Измерение %±(И) обладает преимуществом перед измерением продольной восприимчивости в методе дифференциальной прогонки,

© А. С. Иванов, А. Ф. Пшеничников, 2007

т.к. в сильных полях уменьшение хА^) происходит существенно медленнее. Это позволяет измерять электрические сигналы с меньшей погрешностью: отношение “полезный сигнал - шум” увеличивается примерно на порядок. В качестве примера на рис. 1 приведены типичные экспериментальные графики для поперечной (1) и продольной (2) восприимчивостей магнитной жидкости на основе магнетита и керосина.

10-

4-

—1 |-1-1-I-1-I-г*

0 5 10 15 20

Н, кА/т

Рис. 1. Поперечная (1) и продольная (2) восприимчивость магнитной жидкости в зависимости от напряженности

подмагничивающего поля внутри образца

Схема экспериментальной установки для измерения поперечной восприимчивости приведена на рис. 2. Она состоит из измерительной ячейки, представляющей собой мост взаимной индуктивности, и набора измерительных приборов. Линейные размеры измерительной ячейки выбираются исходя из размеров области однородного поля внутри подмагничивающей катушки БЗ. Образец магнитной жидкости помещается в пробирку Р1. Пробирка Р2 остается пустой и располагается параллельно пробирке с образцом. Поверх каждой пробирки намотано по паре катушек индуктивности. Вся магнитная система располагается внутри катушки БЭ так, чтобы ось цилиндрического образца магнитной жидкости была ориентирована ортогонально силовым линиям подмагничивающе-го поля. Внутренний диаметр катушки ББ 05 = 80

мм, внешний диаметр 02 = 250 мм, длина катушки

I = 240 мм. Постоянное магнитное поле создается в образце магнитной жидкости под действием катушки ББ, а переменное магнитное поле катушки Ы1. Синусоидальное напряжение с генератора в подается на последовательно включенные катушки 1Л1 и Ы2. Вследствие взаимной индуктивности на измерительных катушках Ь21 и Ь22 индуцируется синусоидальный сигнал той же частоты. Коэффи-

циент взаимной индуктивности обеих пар катушек одинаков при отсутствии магнитной жидкости в пробирке Р1 и увеличивается для пары катушек 1Л1, Ь21 пропорционально поперечной восприимчивости образца. Это позволяет определить восприимчивость жидкости. Измеряемыми сигналами являются напряжение на резисторе ИЗ, называемое опорным Цр, и разностное напряжение Иг с

включенных навстречу катушек Ь21 и Ь22, называемое разностным. При этом напряженность переменного поля должна быть малой: параметр Ланжевена, определенный по амплитуде А0 переменного поля £ = р0тИц/ кТ «1 (т - магнитный

момент частицы, Т - температура). В изготовленной установке напряженность зондирующего поля при полной мощности генератора не превышала 350 А/м, что удовлетворяет поставленному условию. Постоянное подмагничивающее поле изменялось от нуля до 140 кА/м. Неоднородность поля не превышала 2 % вдоль образца, 0.5 % поперек образца. Степень однородности поля оценивалась с помощью измерителя магнитной индукции Ш1-8.

При отсутствии магнитной жидкости в пробирке Р1 разностный сигнал в идеализированном случае равен нулю при любой частоте сигнала и при любой напряженности подмагничивающего поля катушки БЗ. Однако из-за неидентичности катушек на низких частотах и влияния паразитных емкостей катушек на высоких частотах скомпенсировать напряжения катушек Ь22 и 1_21 полностью не удается. В изготовленной нами установке напряжение небаланса составляло 0.04 % опорного напряжения на частотах в несколько десятков герц и 1.3 % - на частоте 100 кГц. При наличии магнитной жидкости в пробирке Р1 уровень разностного сигнала растет пропорционально магнитной восприимчивости образца. С увеличением напряженности подмагничивающего поля поперечная восприимчивость уменьша ется, уменьшаются коэффициент взаимной индуктивности в паре катушек Ы1, Ь21 и разностный сигнал.

Размагничивающий фактор для цилиндра вдоль его оси равен квадрату отношения диаметра к длине, =(0/1)2 « 0.0048, и учитывается при

вычислении поперечной восприимчивости, т.к. эта вносимая поправка способна скорректировать значение восприимчивости до двух процентов для жидкостей любых концентраций. Размагничивающий фактор для круглого цилиндра перпендикулярно оси к± = 0.5 [1] и учитывался при построении кривой намагниченности. Мост взаимной индуктивности питался от генератора сигналов специальной формы Ь^ек СРС-8250А. В качестве источника питания для подмагничивающей катушки использовался стабилизированный источник питания постоянного тока БЗ-803.4, для измерения силы тока - мультиметр 1пБ1ек СЭМ-8246. Темпе-

ратура образца ферроколлоида стабилизировалась жидкостным термостатом МЬ\¥-11Н с точностью до 0.1 °С. Измерение температуры производилось медь-константановой термопарой и микровольтметром постоянного напряжения Щ68003 с дискретностью измерений в 1 мкВ. Холодный спай термопары помещался в сосуд Дьюара с мелко раздробленным тающим льдом.

Рис. 2. Функциональная схема экспериментальной установки. Є - генератор синусоидальных сигналов, 55 - подмагничивающая катуиіка, 111, Ь12 -катуиіки для создания переменного магнитного поля, 121, Ь22 - измерительные катуиіки, Р1-пробирка с образцом магнитной жидкости, Р2 -пустая пробирка, Я2, ИЗ - резисторы, Я1 - под-строечный резистор, РУ1 - селективный микровольтметр, ТР- термопара, /) - сосуд Дьюара для холодного спая термопары, РУ2 - микровольтметр, 5/4 - ключ

Физический процесс в магнитной системе удобно пояснить при помощи векторной диаграммы. На рис. 3 показана взаимная ориентация векторов напряженности магнитного поля и намагниченности относительно цилиндрического образца магнитной жидкости в пределе низких частот (сот « 1, со - частота зондирующего поля, т - время релаксации намагниченности). В этом случае векторы намагниченности М и напряженности Я магнитного поля коллинеарные, а отношение их модулей не зависит от частоты. Результирующий вектор напряженности магнитного поля представлен в виде суммы постоянного вектора Но и осциллирующего вектора И. При совместном действии скрещенных полей результирующий вектор намагниченности можно представить в виде суммы векторов М0 и М±. Первый вектор представляет собой отклик системы на подмагничивающее поле, а второй - на переменное магнитное поле. В силу квазистатического приближения можно написать уравнение, справедливое для любого момента времени:

М, М,

(2.1)

Запишем теперь выражение для опорного и разностного напряжений. С учетом того, что сопротивления резисторов Ш, Я2 выбираются большими по сравнению с полным сопротивлением измерительных катушек Ь21, Ь22, напряжения на резисторах можно приравнять ЭДС, наводимым в соответствующих катушках.

Рис. 3. Векторная диаграмма. Взаимное расположение векторов намагниченности и напряженности магнитного поля внутри цилиндрического образца для произвольного момента времени

Таким образом,

дМ,

ді

и=роЗД

дИ

ді

(2.2)

(2.3)

где ир - напряжение на резисторе Ю, (Уг - разностное напряжение, 5, и 52 - площади поперечных сечений образца и измерительной катушки соответственно /у0 = 4тг * 10-7 Гн/м. Поделив правые и левые части уравнений (2.2) и (2.3) друг на друга, получим связь между этими напряжениями и поперечной восприимчивостью:

"г

и„

1±

а

(2.4)

Таким образом, получается очень простая связь между измеряемыми сигналами, поперечной восприимчивостью и намагниченностью образца:

Уг І/г

М(Н0) = Х±Н0,

(2.5)

(2.6)

где <7- отношение площади поперечного сечения катушки к площади поперечного сечения образца. Влияние размагничивающих полей приводит к тому, что компоненты напряженности магнитного поля внутри образца отличаются от соответствующих компонент внешнего поля в меру размагничивающих факторов. Сильнее всего размагничивающий фактор сказывается на кривой намагничивания. Независимой переменной должно выступать внутреннее поле

Н = Н0-к±М{Н),

(2.7)

а не внешнее поле Н0. Соответствующая поправка к поперечной восприимчивости приводит к замене уравнения (2.5) на скорректированное уравнение

и.

U.

Х±=•

\-kncr

"г

иг

(2.8)

Формулы (2.6)-(2.8) позволяют построить кривую намагничивания магнитной жидкости по результатам измерений опорного и разностного сигналов.

30 25-20-15-10-

5-

I

-I|I|.|I|.ч

0 4 8 12 16 20

Н, кА/т

Рис. 4. Кривые намагничивания, полученные на повой установке и на установке с продольным полем

Опорный и разностный сигналы измерялись с помощью селективного нановольтметра ишрап-237 и вольтметра В7-38. Рабочая частота измерений была выбрана экспериментально и равна 23 Гц. Точность измерения кривой намагничивания определялась исходя из сравнения результатов, полученных на новой установке и апробированной установке с использованием метода дифференциальной прогонки. В последнем случае погрешность определения кривой намагниченности не превышает 3 %. Кривые намагничивания, полученные на обеих установках для одного образца жидкости, приведены на рис. 4. Количественное

сравнение показывает, что отличие экспериментальных данных, полученных разными методами, не превышает 2 %.

3. Магнитогранулометрический анализ

Кривая намагничивания полидисперсных ферроколлоидов с учетом межчастичных взаимодействий описывается формулами [2]

М = п\ т{х)Ще)/{х)с!х, о

4 =^о т(Н + М113)/(кТ),

ML=n\ m(x)L(%)f(x)dx, о

4 = p0mH/(kT),

(3.1)

где m(x) = ?rMsx316 - магнитный момент частицы, х - диаметр ее магнитного ядра, Ms = 480 кА/м - намагниченность насыщения магнетита, п - числовая плотность частиц в жидкости^// - напряженность магнитного поля внутри образца, к -постоянная Больцмана, Щ) = coth(£) -1 / £ -

функция Ланжевена; /(*)- плотность распределения частиц по размерам. В качестве /(х)было выбрано Г-распределение:

/(*) =

Xа ехр(——) _______£о_

хГ'Да + 1)

(3.2)

где Г(а) - гамма-функция, а х0, а - параметры

распределения, подлежащие определению из кривой намагничивания. Важным результатом магнитогранулометрического анализа является ширина Г-распределения 8, которая характеризует интервал/(х), внутрь которого попадает 70 % значений всех диаметров частиц. При этом параметры распределения связаны со средним магнитным моментом (/и) и средним квадратом

И

магнитного момента соотношениями [2]

("|2) (а + 5)г-а-5 (и)2 ”(а + 2)3-я-2

6{т)

частиц известными

*0 =

kMs (а +!)(« + 2 )(а + 3)

(3.3)

(3.4)

Для определения физических свойств ферроколлоида необходимо также вычислять числовую плотность частиц п. Приближенное значение п он-

ределяют по известной асимптотике намагниченности в сильных полях [5]:

М = М,.

пкТ

А0(Я + М/3)

, при £ » 1. (3.5)

Обработка кривой намагничивания в области слабых полей позволяет определить начальную восприимчивость ^ = ЗМ/ЗЯ и ланжевеновскую

восприимчивость Хь связанную с начальной восприимчивостью простым соотношением [2]

V - у , хі . хі

+ з +Ш

(3.6)

Формулы (3.1) - (3.6) полностью описывают математический аппарат анализа. Для экспериментальной проверки методики использовалась агрегатив-но устойчивая магнитная жидкость, приготовленная на основе магнетита. Были измерены кривые намагниченности у четырех образцов разной концентрации. Концентрации образцов изменялись путем разбавления исходной жидкости керосином. Это позволяет говорить об одинаковом дисперсном составе образцов. Количество добавленного керосина определялось взвешиванием на аналитических весах ВЛА-200. Магнитогранулометрический анализ был проведен для всех образцов. Данные анализа сравнивались между собой. Для растворов определялись параметр распределения, средний диаметр магнитного ядра и средний магнитный момент.

чивания, которая в дальнейшем использовалась для магнитогранулометрического анализа.

По наклону асимптотической прямой начального участка кривой М(Я) определялась начальная восприимчивость. В первом приближении рассчитывались значения намагниченности насыщения и числовой плотности п частиц. Эти данные использовались для расчета ланжевеновской восприимчивости и значения параметра распределения а в первом приближении. Конечные параметры а, п, Мм рассчитывались при помощи программы, написанной на языке С++.

Программа рассчитывает приближенную к экспериментальным точкам кривую намагничивания итерационным методом. Исходными данными для программы являются значения, определенные в первом приближении Мар1е-6, парные значения Л/, (Я,) экспериментальной кривой намагничивания, где число точек / =20..30. Расчетные данные приведены в табл. 1. На рис. 5 приведены экспериментальные точки и аппроксимационные линии для кривых намагничивания всех образцов.

Таблица 1. Результаты анализа

Номер образца ЛЧО23, 1/м3 а X, нм кА/м

1 3.38 13 8.76 7.44

2 3.01 17 8.47 6.71

3 2.18 13 8.95 4.92

4 1.86 14 8.56 3.96

II, к А/т

Рис. 5. Кривые намагничивания четырех образцов жидкости с аппроксимационными кривыми для жидкости: I - неразбавленной,2 - разбавленной в 1.12раз, 3 -в 1.57раза, 4- в 1.92раза

Экспериментальные значения поперечной восприимчивости первоначально обрабатывались в программе Мар1е-6, рассчитывалась кривая намагни-

По данным табл. 1 можно определить средний диаметр магнитного ядра частиц <х> = (8.7 ± 0.3) нм, а также параметр распределения а=14.5±2. Для определения точности значений намагниченности насыщения Мнеобходимо сравнить их отношения к максимальному значению с отношениями концентраций растворов к концентрации исходного образца п/щ. Данное отношение экспериментально определялось через плотность растворов.

Таблица 2. Экспериментальные результаты для оценки случайной погрешности методики

п "о 8 ЛСо

1.00 0.27 1.00

0.89 0.24 0.90

0.66 0.27 0.65

0.52 0.25 0.53

Результаты сравнения приведены в табл. 2. Как и должно быть, намагниченность насыщения растворов изменяется пропорционально концентрации

частиц в магнитной жидкости. Ширина Г-распределения вычислялась по формуле

Б = -^=. (3.7)

VI + а

Согласно результатам табл. 2, среднее значение для ширины Г-распределения 8= 0.25 + 0.02. Результаты, приведенные в табл. 1, 2 позволяют говорить о хорошей точности данных, полученных при магнитогранулометрическом анализе в этой работе. Как известно, основным признаком систематической ошибки при магнитогранулометрическом анализе является монотонная зависимость среднего диаметра частиц и ширины распределения от концентрации раствора. Как видно из табл. 1,2, такая монотонная зависимость отсутствует.

4. Заключение

Разработана и изготовлена оригинальная экспериментальная установка для измерения поперечной восприимчивости, построения кривой намагниченности магнитных жидкостей. Относительная погрешность измерения поперечной восприимчи-

вости жидкости ^±(Я) не превышает 3 %. Погрешность определения кривой намагниченности также не превышает 3 %. Такая точность определения намагниченности позволяет успешно использовать созданную экспериментальную установку для магнитогрануломет-рического анализа.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект №04-02-96028).

Список литературы

1. Пшеничников А. Ф., Силаев В. А., Авдеева Л. А.

II Приборы и методы измерения физических параметров ферроколлоидов. Свердловск, 1991.С. 3.

2. Pshenichnikov A. F., Mekhonoshin V. V., Lebedev А. V. /IJ. Magn. Magn. Mater. 1996. Vol. 161. P. 94.

3. Чечерников В. И. Магнитные измерения»М.: Изд-во МГУ, 1969

4. Пшеничников А. Ф., Лебедев А. В. II Журн. эксперим. и теор. физ. 1989. Т. 95. С. 87.

5. Шлиомис М. И. II Успехи физ. наук. 1974. Т. 112. С. 427