CC BY
161
УДК 621.039.543.6
ПОЛЕ НЕЙТРОННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ И РАДИАЦИОННАЯ ОБСТАНОВКА ВБЛИЗИ ОБЛУЧЁННЫХ КЕРАМИЧЕСКИХ УРАНОВЫХ ТОПЛИВ UO2, UC и UN
И.В. Шаманин, П.М. Гаврилов*, В.В. Мартынов*, С.В. Беденко, С.А. Нефёдов**, Ф.В. Гнетков
Томский политехнический университет *ФГУП «Горно-химический комбинат», г. Железногорск **ОАО «Концерн Росэнергоатом» Белоярская АЭС, г. Заречный E-mail: bedenko_s@phtd.tpu.ru
Проведен сравнительный анализ дозовых характеристик полей нейтронов облучённых керамических урановых соединений. Предложена процедура расчета нейтронной составляющей радиационных характеристик облучённого керамического ядерного топлива. Установлены причины существенных отличий вкладов (а,п)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённых UO2, UC и UN. Проведено сравнение результатов моделирования параметров поля излучения вблизи укомплектованного транспортного контейнера ТК-13 с результатами радиометрических экспериментов.
Ключевые слова:
(a,n) -реакции, источники нейтронов, облучённое керамическое ядерное топливо, интенсивность нейтронного излучения, мощность дозы излучения, транспортный контейнер.
Key words:
(a,n)-reactions, neutron source, power dose radiation, irradiated ceramic nuclear fuel, transport container.
Состояние исследований
Современная ядерная энергетика базируется на тепловых водо-водяных энергетических реакторах, использующих в качестве топлива обогащенный уран в форме диоксида. Вовлечение уран-плутониевого топлива в ядерно-топливный цикл напрямую связано с использованием быстрых реакторов, доля которых в парке действующих реакторов пока невелика [1].
Задачи эффективного использования урана и плутония, перспектива использования смешанного карбидного, нитридного и оксидного топлив, особенности регламентов технологических операций по обращению с этими видами топлива в условиях функционирования ядерной энергетики на основе быстрых реакторов были показаны еще в середине 90-х годов прошлого века [1, 2].
Сегодня наиболее важным фактором, стимулирующим разработку проектов по совершенствованию топлива, является увеличение глубины выгорания топлива. Уже достигнуты значения выгорания 58...60 МВтсут/т, планируется повысить до выгорания 70 МВтсут/т при переходе на кампании топлива 3x1,5 (три цикла облучения по полтора года) и 5x1 (пять циклов облучения по одному году) [2].
Увеличение глубины выгорания как стандартного UO2, так и новых видов керамического топлива (U,Pu)O2, UN/(U-Pu)N, UC/(U-Pu)C вызовет увеличение количества аккумулированных в нём продуктов деления и трансурановых элементов, что, в свою очередь, будет являться причиной изменения параметров поля ионизирующих излучений вблизи этих топлив. Очевидно, что для новых керамических урановых топлив потребуется разработка новых конструкций не только тепловыделяющих элементов (твэл) и тепловыделяющих сборок (ТВС), но и транспортных контейнеров (ТК), обладающих иными защитными характеристиками.
К настоящему времени в РФ и за рубежом увеличилось количество исследований и реакторных испытаний нитридного и карбидного топлив. Успешно проведены и проводятся реакторные испытания мононитридного топлива в ЕВЫ1, Феникс, БР-10, БОР-60 и др. при различных теплонапря-женностях и выгораниях [2]. Однако объем проводимых исследований и изучение свойств этих видов топлив гораздо меньше аналогичных работ по оксидному топливу. Еще меньше работ посвящено радиационным характеристикам этого топлива.
При обращении с облученным ядерным топливом (ОЯТ) для обеспечения радиационной безопасности в первую очередь решались задачи защиты от потоков высокоэнергетических у-квантов, так как интенсивность у-излучения на несколько порядков выше интенсивности нейтронного излучения. Вопрос защиты от у-излучения ОЯТ можно считать решённым. Менее изученным остается вопрос защиты от нейтронов, образующихся в результате протекания (а,п)-реакций на легких ядрах ОЯТ; спонтанного деления ядер урана и трансурановых элементов в ОЯТ; фотонейтронов, образующихся в результате протекания фотоядерных процессов (фотоядерное деление, реакции типа (у,хп)).
Интенсивность у-излучения превышает интенсивность нейтронного излучения вблизи ОЯТ Но с увеличением глубины выгорания интенсивность нейтронного излучения возрастает быстрее, чем интенсивность у-излучения. Это объясняется тем, что продукты деления, которые определяют параметры у-активности, накапливаются практически пропорционально глубине выгорания, а накопление младших актиноидов (Кр, Ат и Ст), в основном образующих нейтронное излучение, происходит нелинейно. Зависимость их концентрации в ОЯТ от глубины выгорания можно аппроксимировать полиномом 4-й степени, степенными и пока-
зательными функциями [3]. Кроме того, интенсивность у-излучения ОЯТ по мере его выдержки спадает быстрее, чем интенсивность нейтронной составляющей. По этой причине нейтронное излучение при некоторых условиях может вносить заметный вклад в общую активность ОЯТ
Источник нейтронного излучения ОЯТ имеет сложную структуру. Задачу определения источника нейтронного излучения можно существенно упростить, если рассматривать не нестабильные изотопы, содержащиеся в ОЯТ, а только те из них, которые в совокупности вносят определяющий вклад в данный тип излучения.
При исследовании полей нейтронов облученного керамического ядерного топлива особый интерес вызывает (а,п)-реакция на лёгких ядрах керамического топлива (О, С и К). Для облученного диоксида урана составляющая от (а,п)-реакции не превышает 18...20 % (реакторы типа ВВЭР, РБМК) [3, 4], для быстрых реакторов вклад (а,п)-реакции может достигать 80...90 % [4]. При этом необходимо учитывать не только интенсивность нейтронного излучения, но и спектральные характеристики потока нейтронов, образующихся в реакциях (а,п), т. к. для (а,п)-реакции на кислороде, азоте и, в особенности, на углероде энергетический спектр нейтронов гораздо «жестче» в сравнении со спектром спонтанного деления [5, 6].
В настоящей работе предложена процедура расчета (методика) параметров нейтронной составляющей радиационных характеристик облучённых керамических урановых топлив. Проведен сравнительный анализ дозовых характеристик поля излучения облучённых керамических урановых топлив различных типов (и02, ЦК, иС).
Интенсивность нейтронного излучения,
обусловленная протеканием (а,п)-реакций
Протекание (а,п)-реакции наиболее вероятно на легких ядрах керамического топлива (0, С и К). Удельная интенсивность нейтронного излучения в результате (а,п)-реакций определяется соотношением:
0!’п(Е) = (Е), нейтр./с,
где т! - масса а-активного актиноида, г; да" - выход нейтронов из /-го актиноида, нейтр./(ст).
Выход нейтронов д/"(Е) согласно [7] определяется соотношением:
% иа •п (Е)
Ч*’п(Е) = д! ■ п Г 1 <1Е, нейтр./(с.г),
4 ^(Е)
где д,а - удельная интенсивность а-частиц, испускаемых /-м актиноидом, а-частиц/(ст); " - концентрация у-х ядер в соединении, см-3; иа" - микроскопическое эффективное сечение (а,п)-реак-ции на ядрах кислорода, см2; /(Е)=-йЕ/йх - ионизационные потери энергии а-частицы на атомах /-го соединения, МэВ/см; Е - средняя энергия а-частиц /-го актиноида, МэВ; В] - порог (а,п)-ре-акции, МэВ.
При расчете сечения (а,п)-реакций применялась модель, учитывающая зависимость выхода ядерных реакций и массовой тормозной способности (ионизационные потери в среде) от энергии а-частиц.
Функциональная зависимость выхода нейтронов 7(Е) от энергии а-частиц получается при полиномиальной или степенной аппроксимации экспериментальных данных, а функциональная зависимость ионизационных потерь /(Е) представлена во многих классических работах по экспериментальной ядерной физике [8]. Например, можно использовать формулу Бете-Блоха для ионизационных потерь тяжелых заряженных частиц. В отсутствии экспериментальных данных функция 7(Е), а также первая производная от неё, могут быть определены путем аппроксимации значений выхода нейтронов, имеющихся в библиотеке экспериментальных ядерных данных EXF0R.
Среднее значение энергии а-частиц, образующихся в смеси актиноидов в ОЯТ, составляет Еа«5,13 МэВ. Ионизационные потери а-частицы \йЕ/йх\ на ядрах кислорода при такой энергии составляют около 1,046 МэВ/см; выход нейтронов в реакции (а,п) на кислороде, состоящем из природной смеси изотопов, составляет 7=5 нейтронов на 108 а-частиц; значение производной от экспериментальной функции 7(Е) при энергии а-частиц Еа=5,13 МэВ, составляет й7/^Е«0,014.10-6, МэВ-1.
Расчётные значения эффективных сечений (а,п)-реакций, найденные предложенным в работе способом, удовлетворительно согласуются (~18...20 %) с экспериментально определенными значениями [9-11] и находятся в пределах доверительного интервала. Например, для углерода зависимость выхода от энергии а-частиц имеет вид: 7(Е)=3,32.10-11Е4'86. При Еа=5,304МэВ (210Ро) 7=11,3.10-6 нейтр. на одну а-ча-стицу, й?7(5,304)/йЕ=1,0Н0-7, а значит, расчётное значение эффективного сечения (а,п)-реакции на ядрах углерода, равно: иап=1,56 мб. Экспериментальное значение: Иа,"=125.Иа,"(12С)+135-Иа,"(13С)=0,9889.0+
+0,011.138 мбарн=1,72 мб [11].
Образование нейтронов
по каналу спонтанного деления
Удельная интенсивность нейтронного излучения, образующегося при спонтанном делении ядер актиноидов:
2/сп=т;-А/сп- vlcп, нейтр./с, где А™ - интенсивность распада, дел./(гс); v¡cп -число мгновенных нейтронов, которые образуются по каналу спонтанного деления.
Образование нейтронов в ОЯТ при протекании
(у,п) реакций
Для образования фотонейтронов необходимо наличие у-излучения высоких энергий (от 4 до 14 МэВ). Источниками у-излучения в ОЯТ являются процессы ¿¡-распада продуктов деления и акти-
вации, спонтанного деления ядер урана и образующихся в ходе облучения изотопов актиноидов. В указанный энергетический интервал попадают мгновенные /-кванты, образующиеся при спонтанном делении ядер актиноидов.
Удельная интенсивность нейтронного излучения, обусловленная протеканием (/,п)-реакции, определяется соотношением вида:
Q/n(Z)=Ä/(Z)• a/nNi(Z)/ßj(Z), нейтр/(ст), где Ä/Z) - удельная интенсивность генерации /-квантов, испускаемых k-м нуклидом, /-квант/(ст); N (Z) - концентрация ядер г-го актиноида в соединении, см-3; a/n\E) - микроскопическое эффективное сечение (/,п)-реакции на г-м актиноиде, см2; fjj(Z) - полный коэффициент взаимодействия /-квантов для j-го соединении, включающий фотоядерное взаимодействие, см-1.
Расчет значения сечения (/,п)-реакций проводится с использовании боровского механизма при описании образования промежуточного ядра с последующим вылетом частиц-продуктов. Точность определения сечения (/,п)-реакций вблизи резонанса находится в пределах от 3 до 30 % [12, 13].
Результаты расчетов
Расчет проводится для ОЯТ реактора ВВЭР-1000, работающего на перспективных керамических урановых топливах. Результаты расчета нейтронной составляющей для трех основных режимов облучения ОЯТ приведены в табл. 1 и нормированы на одну тонну топлива. Для определения значения в расчете на тонну урана начальной загрузки значения в табл. 1 необходимо разделить на массовую долю урана в топливе. Для оксидного топлива долю урана в топливе 0,88, для карбидного и нитридного - 0,95 и 0,94 соответственно.
Для обоснования применимости предложенной расчетной процедуры, а также для оценки точности полученных в работе результатов были выполнены расчетные исследования параметров нейтронного излучения на поверхности транспортного контейнера ТК-13 с облученными ТВС реактора ВВЭР-1000. На их основе была построена расчетная модель ТК-13 с ОТВС реактора ВВЭР-1000.
В разработанной модели отдельная ОТВС рассматривалась как подкритическая размножающая система, в объеме которой равномерно распределены топливо; конструкционные материалы - сталь марки 12Х18Н10Т, циркониевый сплав Э-110; поглотитель Gd2O3 и источники нейтронов, образующиеся по реакциям (а,п), (/,п) и в результате спонтанного деления ядер урана и актиноидов.
При расчете мощности дозы вблизи ТК-13 считалось, что контейнер полностью загружен ОТВС. Внутренняя часть контейнера представляет собой гомогенную смесь 12-ти ОТВС, характеризующихся идентичным значением выгорания и начального обогащения: выгорание - 40 МВт-сут/кг U, на-
чальное обогащение по 235и4,4 %, выдержка 3 года) [14].
При моделировании системы были определены совокупные по нейтронному и /-излучениям мощности дозы излучения вблизи ТК-13. Результаты моделирования сравнивались с результатами измерений, выполненных специалистами ФГУП «Горно-химический комбинат».
Таблица 1. Интенсивность нейтронного излучения керамического ОЯТ 0, нейтр./(ст)
Режимы облучения, МВтсут/т Q„,n Qrn Q/n qe Вклад реакций, %
(a,n) | (/,n)
UO2
13420 1,14'106 5,98 106 6,85-104 7,19106 15,86 0,95
26940 1,02107 1,10108 1,45-106 1,22108 8,38 1,19
40480 3,10.107 5,69108 8,26.106 6,08.106 5,10 1,36
UC
13420 7,95105 6,45-106 8,12104 7,92'106 9,58 1,08
26940 7,48'106 1,19108 1,56-106 1,28108 5,84 1,22
40480 2,32107 6,11.108 1,18107 6,46108 3,59 1,83
UN
13420 5,51-104 6,40-106 7,80104 6,53'106 0,84 1,19
26940 4,01.105 1,18-108 1,52106 1,20.108 0,33 1,27
40480 1,24-106 6,09-108 1,12.107 6,21.108 0,20 1,80
Дозовые характеристики вблизи ТК-13 с ОТВС ВВЭР-1000 определялись с помощью радиометров-дозиметров МКС-01Р и ДКС-96, укомплектованными детекторами фотонного и нейтронного излучений. ТК-13 был полностью загружен ОТВС с начальным обогащение по 235и 4,4 %, средней глубиной выгорания около 40 МВт-сут/кг и и выдержкой 3 года.
ТК-13
2
2_________________
> < 4000 >
4____________________13000___________________________,
Рисунок. Точки измерения мощности дозы нейтронов вблизи транспортного контейнера ТК-13 В. 1 и 2 - точки измерения, расстояния в мм
Измерения выполнены на расстоянии 50 см и 4 м (см. рисунок) в точках, установленных нормативами НП-053-04. Результаты радиометрических экспериментов [14] и расчетные данные приведены в табл. 2. Параметры поля излучения в точке 2 не моделировались, поскольку расчеты необходимо проводить в 3D геометрии, что не предусмотрено в модели.
Таблица 2. Мощность дозы полей нейтронов (экспериментальные и расчетные значения)
Точки измерения Мощность дозы, мкЗв/ч
МКС-01Р ДКС-96 Расчёт (авторы)
1 17,20 18,00 22
Таким образом, полученные в ходе расчетных исследований значения дозовых характеристик керамических ОЯТ с точностью 20...30 % совпадают с экспериментальными значениями. Основной составляющей погрешности расчетного определения дозовых характеристик является неточность определения концентрации в ОЯТ ядер таких важных (с точки зрения радиационной безопасности) изотопов, как 238Pu, 241Am, 242Cm, 244Cm, 252Cf. Расчётные исследования [6] показали, что большинство современных специализированных программ (SCALE, MCU, MCNP) «занижают» значение концентрации изотопов кюрия, америция и калифорния на десятки процентов. Так, например, концентрация ядер 244Cm с использованием пакетов программ ORIGEN-S (SCALE 5/0) может быть определена с
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Решетников Ф.Г Состояние разработки и производства уран-плутониевого топлива для быстрых реакторов // Атомная энергия. - 2001. - Т. 91. - № 6. - С. 453-458.
2. Горбачев Б.А., Ганев И.Х., Лопаткин А.В. и др. Радиационные характеристики топлива и отходов в уран-плутониевом и то-рий-урановом топливном цикле // Атомная энергия. - 2001. -Т. 90. - № 6. - С. 431-438.
3. Шаманин И.В., Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. (а,п)-реакции и поле нейтронного излучения облученного керамического ядерного топлива. // Известия Томского политехнического университета. - 2009. - Т. 315. - № 2. - С. 75-78.
4. Буланенко В.И., Фролов В.В., Центер Э.М. Расчетная оценка выхода нейтронов (а,п)-реакции для многокомпонентных сред // Атомная энергия. - 1982. - Т 53. - № 3. - С. 160-168.
5. Шаманин И.В., Беденко С.В., Мартынов В.В. Оценка вклада реакции (а,п) в нейтронную активность ОТВС реактора ВВЭР-1000 // Известия вузов. Ядерная энергетика. - 2007. -Т. 3. - № 2. - C. 40-47.
6. Внуков B.C., Рязанов Б.Г. Проблемы и опыт обеспечения ядерной безопасности при хранении отработавшего топлива АЭС // Атомная энергия. - 2001. - Т. 82. - № 3. - С. 53-58.
7. Фролов В.В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. - М.: Атомиздат, 1980. - 128 с.
8. Немец О.Ф., Гофман Ю.В. Справочник по ядерной физике. -Киев: Наукова думка, 1975. - 415 с.
погрешностью 26 % в 27-групповом приближении
при использовании библиотеки оцененных ядерных данных ENDF/B-IV
Выводы
1. Исследованы параметры нейтронной составляющей радиационных характеристик облучённых керамических урановых топлив UO2, UC, UN.
2. Показано, что (а,п)-реакция, протекающая на ядрах O, C и N и вызываемая а-частицами от распада Pu, Am и Cm, является значимым источником нейтронов в облученных керамических урановых топливах.
3. Данные по дозовым характеристикам полей нейтронного излучения, полученные при использовании разработанных методик определения микросечений ядерных реакций и расчетной модели транспортного контейнера, с точностью не хуже 20...30 % согласуются с результатами радиометрических экспериментов, выполненных в промышленных условиях.
9. Bair J.R., Haas F.X. Total Neutron Yield from the Reaction 13C(a,n)16O and 17,18O(a,n)20,21Ne // Phys. Rev. C. - 1973. - V. 7. -№ 4. - P. 1356-1364.
10. West D., Sherwood A.C. Measurements of Thick-Target (a,n) Yields from Light Elements // Nucl. Energy. - 1982. - V. 9. -P. 551-577.
11. Harissopulos S., Becker H. W, Hammer J.W, Lagoyannis A., Rolfs C., Strieder F. Cross section of the 13C(a,«)16O reaction: A background for the measurement of geo-neutrinos // Phys. Rev. - 2005.
- P. 72-80.
12. Беденко С.В., Мельников К.В., Шелепов Е.Н. Расчетно-экспериментальное определение сечений (а^-реакций, протекающих в облучённом ядерном топливе // Современные техника и технологии: Труды XIII Междунар. научно-практ. конф. студентов, аспирантов и молодых ученых. - Томск, 2007. - Т. 1.
- С. 16-18.
13. Горбачев В.М., Замятнин Ю.С., Лбов А.А. Взаимодействие излучений с ядрами тяжелых элементов и деление ядер. Справочник. - М.: Атомиздат, 1976. - 464 с.
14. Косьяненко Е.В., Купцов С.И., Мартынов В.В. Спектры и дозиметрические характеристики полей нейтронов на рабочих местах персонала Горно-химического комбината // Атомная энергия. - 2008. - Т. 10. - № 7. - С. 121-128.
Поступила 02.03.2010г.
