Динамика накопления и спада наведенной активности в элементах конструкции контейнера при хранении облученного ядерного топлива Текст научной статьи по специальности «Электротехника, электронная техника, информационные технологии»

УДК 621.039.5:004.942

ДИНАМИКА НАКОПЛЕНИЯ И СПАДА НАВЕДЕННОЙ АКТИВНОСТИ В ЭЛЕМЕНТАХ КОНСТРУКЦИИ КОНТЕЙНЕРА ПРИ ХРАНЕНИИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

И.В. Шаманин, П.М. Гаврилов*, С.В. Беденко, В.В. Мартынов*, А.О. Павлюк**, В.А. Лызко

Томский политехнический университет E-mail: bedenko@tpu.ru *ФГУП «Горно-химический комбинат», г. Железногорск **ОАО «Сибирский химический комбинат», г. Северск

Проведен расчетный анализ спектральных и интегральных характеристик полей излучения вблизи транспортного контейнера, предназначенного для транспортировки идолговременного хранения облученного топлива реактора РБМК-1000. Исследована динамика накопления и спада наведенной в ходе эксплуатации радиоактивности материалов, из которых изготовлены элементы конструкции контейнера. Полученная в работе информация о составе ихарактеристиках наведенной и накопленной радиоактивности позволит создать информационную базу, предназначенную для восстановления истории и условий эксплуатации радиационно-опасных объектов, которые в итоге будут реконструированы, либо выведены из эксплуатации.

Ключевые слова:

Облученное ядерное топливо, наведенная активность, транспортный контейнер. Key words:

Irradiated nuclear fuel, induced activity, transport container.

Состояние исследований

Задача обеспечения своевременного и безопасного вывода из эксплуатации ядерных и радиационно-опасных объектов рассматривается Госкорпорацией «Росатомом» как приоритетная и принципиально важная для планируемого широкомасштабного развития атомной отрасли. В этой связи актуальной является разработка концептуальных подходов (локальных концепций) по выводу из эксплуатации объектов различного назначения, включая системы и элементы систем хранения облученного ядерного топлива (ОЯТ). На наш взгляд, вместе с разработкой концептуальных подходов должна проводиться систематическая работа по созданию информационных баз, позволяющих восстановить историю и условия эксплуатации тех или иных объектов, которые в итоге будут реконструированы, либо выведены из эксплуатации. Такие информационные базы создаются как по фактическим данным, обеспечиваемым штатными комплектами систем контроля технологических параметров, так и на основе прогнозов, получаемых при компьютерном моделировании с помощью специализированных пакетов прикладных программ.

Использование специализированных пакетов программ при решении производственных задач расширяется [1]. В частности, при определении и уточнении радиационной обстановки в системах хранения ОЯТ (СХОЯТ). В процессе эксплуатации СХОЯТ неизбежно формирование поля наведенной в его конструкционных материалах радиоактивности. При проведении в СХОЯТ регламентных работ, а также при планировании работ по возможному демонтажу и замене отдельных узлов, желательно наличие информации о составе и характеристиках наведенной и накопленной в них радиоактивности. Наконец, такая информация позволит однозначно решать вопрос о возможности

продолжения эксплуатации СХОЯТ в штатном режиме по истечению проектного срока и, при необходимости, разработать технический и технологический регламент вывода его из эксплуатации, включая возможный демонтаж и захоронение отдельных узлов.

Так как радиационную обстановку определяет не только мощность дозы, но и спектральные характеристики поля излучения, для оценки радиационной обстановки необходимо принимать во внимание дифференциальные характеристики излучений.

В этой связи целью настоящей работы является определение дифференциальных характеристик источников и полей излучения, образующихся в элементах конструкции контейнера при хранении ОЯТ с различной глубиной выгорания.

1. Расчет нейтронной и ^-составляющей радиационных характеристик ОЯТ с различной глубиной выгорания

1.1. Расчет изотопного состава ОЯТ Все величины, характеризующие радиоактивный распад каждого изотопа (периоды полураспада, количество нейтронов на один распад, энергии у-квантов, образующихся при распаде и т. д.), являются постоянными. Поэтому параметры источников излучений ОЯТ являются функцией только изотопного состава.

Таким образом, задача формирования массива данных, характеризующих ОЯТ как источник различных излучений, сводится к определению изотопного состава ОЯТ и ядерных данных, характеризующих радиоактивные превращения всех изотопов в ОЯТ.

Расчёт изменения изотопного состава материалов реакторной установки в процессе ее работы производился с помощью программы ORIGEN-

ARP из расчетного комплекса SCALE 5.0. Обобщённый подход (алгоритм) к описанию изменения изотопного состава ядерного топлива с учётом основных физических особенностей взаимодействия нейтронов с ядрами и последующих радиоактивных превращений, а также конкретные алгоритмы расчета концентраций продуктов деления и актиноидов представлены, например, в работах [1, 2].

1.2. Расчет источников излучения в ОЯТ ОЯТ является мощным источником ионизирующих излучений. Как источник облученное топливо имеет сложную структуру, которая образована до 800 радиоактивными изотопами. Радиоактивные превращения этих изотопов вызывают генерацию нейтронного и у-излучений.

Материальный состав источников, формирующих поле излучения вблизи облученной тепловыделяющей сборки (ОТВС), следующий:

• тяжелые ядра (актиноиды) и продукты их распада - основной источник нейтронного излучения;

• продукты деления - основной источник у-квантов;

• облучённые конструкционные материалы, вносящие определенный вклад в общее поле у-из-лучения.

Задачу определения состава источника излучений можно существенно упростить, если рассматривать не все радиоактивные изотопы, содержащиеся в ОЯТ, а только те из них, которые суммарно вносят определяющий вклад в данный тип излучения. Как будет показано ниже, после выдержки ОЯТ в течение нескольких лет источником излучения будут являться несколько десятков изотопов. Соответственно, при определении радиационных характеристик ОТВС основное внимание следует уделять точности информации по концентрациям и ядерным константам именно таких изотопов.

Чтобы набор изотопов определял радиационный фон по выбранному типу излучения в определенный промежуток времени, при его отборе следует придерживаться следующих правил:

1. Выбираются изотопы с наибольшей активностью.

2. Суммарная активность этих изотопов должна составлять более 90 % данного вида активности.

3. Каждый из исследуемых видов излучения (у-из-лучение, нейтроны спонтанного деления, нейтроны (a,n)- и (у,хл)-реакций) должен описываться не менее чем тремя изотопами, и, желательно, не более чем десятью.

4. Необходимо, чтобы данный набор изотопов был определяющим в течение достаточно длительного промежутка времени.

Согласно этим условиям при помощи программных комплексов SCALE и MCU был проведен анализ состава и параметров активности ОЯТ, выгружаемого из реактора РБМК-1000. На основании проведенного анализа были выбраны те изотопы, которые на 99 % определяют мощность дозы излучения вблизи ОЯТ реактора РБМК-1000.

1.3. Источники нейтронного излучения в ОЯТ

Под мощностью нейтронного источника ОЯТ с определенной глубиной выгорания и временем выдержки понимается полное количество нейтронов, испускаемых одной ОТВС в единицу времени.

Нейтроны образуются в результате протекания («^-реакций на легких ядрах ОЯТ; спонтанного деления ядер урана и трансурановых элементов в ОЯТ; фотонейтронов, образующихся в результате протекания фотоядерных процессов (фотоядерное деление, реакции типа (/,xn)) - 3 основные составляющие.

В настоящей работе установлено, что эти составляющие нейтронного источника практически полностью определяются набором из нескольких изотопов, а именно: 238Pu, 240Pu, 242Pu, 242Cm, 244Cm, 246Cm, 242Cf. Причём с ростом глубины выгорания этот набор изотопов остается неизменным. Подавляющий вклад в нейтронный источник вносится спонтанным делением, причем 98 % нейтронов спонтанного деления образовано 244Cm.

В работе [1, 2] отмечалось, что концентрация 244Cm определяется ныне существующими расчетными программами с погрешностью в десятки процентов, причем расчетное значение концентрации занижено, что ведёт к вычислению заниженных значений радиационных характеристик ОЯТ: активности и мощности дозы излучения. Таким образом, для корректного описания нейтронной составляющей радиационных характеристик ОЯТ концентрацию 244Cm необходимо определять максимально точно.

1.4. Источники /-излучения в ОЯТ

Под мощностью источника /-излучения в ОЯТ с определенной глубиной выгорания и временем выдержки понимается полное количество /-квантов, испускаемых одной ОТВС в единицу времени.

В формирование источника /-квантов вносят вклад [3]:

1. Продукты деления, испытывающие последовательные ^-распады, которые, в свою очередь, сопровождаются испусканием /-квантов при снятии возбуждения ядер.

2. Тяжелые ядра-актиноиды (трансурановые элементы), которые дают /-кванты, сопровождающие их «-распад и спонтанное деление.

3. Продукты активации элементов, входящих в состав топлива и конструкционных материалов.

Расчетные исследования с использованием программных комплексов SCALE и MCU показали, что /-фон ОЯТ практически полностью определяется продуктами деления.

На начальном этапе выдержки в /-фон вносят свой вклад очень большой набор короткоживущих продуктов деления. Но после их распада, когда основной вклад начинают вносить продукты деления с периодом полураспада от 2-х до 20 лет, /-фон продуктов деления практически полностью опре-

6в

деляется несколькими продуктами деления, а именно: 85Кг, 908г, 1258Ь, 137С8, 144Се, 137тВа, 154Еи, 155Еи.

Как было сказано выше, определяющий вклад в формирование нейтронного излучения вносят всего несколько изотопов. Например, нейтронный источник в облучённом урановом топливе практически полностью определяется изотопами кюрия [3, 4]. Однако, значения концентраций этих изотопов, как правило, содержат наибольшую неопределенность, так как они практически не влияют на коэффициент размножения и до недавнего времени вопрос точности определения их концентраций не находил должного внимания [1].

Определение параметров источника /-квантов вызывает меньше проблем, чем определение нейтронного источника, поскольку основными источниками являются продукты деления, а вклад тяжелых ядер и ядер-продуктов активации в формирование общего /-фона не превышает 1,5...2 %.

1.5. Спектральный состав излучения ОЯТ

Радиационная обстановка определяется интенсивностью и энергетическим спектром излучения ОЯТ. Изотопный состав источников и интенсивность излучения зависят от времени пребывания топлива в реакторе (продолжительность кампании), максимального начального обогащения, среднего выгорания и времени выдержки в бассейне промежуточной выдержки ОЯТ. При расчете дозиметрических характеристик необходимо принимать во внимание не только интенсивность, но и энергетический спектр излучения, так как высокоэнергетическая часть спектра может существенно усложнить радиационную обстановку вблизи ОЯТ. Соответственно, при расчетах необходимо учитывать и дозовые коэффициенты, связывающие выход разных компонент нейтронного и /-излучения ОЯТ с дозовой нагрузкой на персонал.

Анализ работ, посвященных источникам нейтронного излучения на различных стадиях ядернотопливного цикла показал, что дополнительным и значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ являются (а,п)-нейтроны, образующиеся в реакциях (а,п) на ядрах кислорода и на некоторых легких ядрах, вызываемых а-частицами от распада Ри, Ат и Ст [4]. Спектр (а,п)-нейтро-нов необходимо учитывать в первую очередь при расчете дозиметрических характеристик ОЯТ, так как именно протекание (а,п)-реакций может существенно осложнить радиационную обстановку вблизи ОЯТ [3, 5].

2. Расчетная 3D-модель транспортного контейнера

При создании расчетной 3D-модели (см. рисунок) использовалась модель, соответствующая реальной геометрии конструкции транспортного контейнера ТУК-109.

Рисунок. Сечение расчетной ЗЭ-модели контейнера: 1) пространство вблизи контейнера (зона 1 - воздух); 2) стальные оболочки корпуса контейнера (зоны 2, 4, 6 - сталь марки 08Х18Н10Т); 3) бетонные оболочки корпуса контейнера (зоны 3, 5 - бетон марки ОПБ СТ); 4) пространство внутри контейнера, незанятое ОЯТ (Не); 5) ампулы с пучками твэл ОЯТ

3. Результаты расчетов спектральных и интегральных

характеристик источников и полей излучения

Знание изотопного и спектрального состава загружаемого в контейнер ОЯТ позволило провести расчетные исследования пространственного распределения поля нейтронного и /-излучения, формирующегося в рабочем объеме контейнера. Расчет параметров поля излучения осуществлялся с использованием программного комплекса МСи (константное обеспечение - библиотека МСи^В).

Последовательность моделируемых событий при расчете параметров поля излучения следующая. Под действием мощного нейтронного излучения от ОЯТ при его долговременном хранении в контейнере происходит активация изначально стабильных ядер, входящих в состав стали и бетона контейнера. Распад каждого образующегося нестабильного ядра сопровождается выделением энергии в точке распада и генерацией фотонов. Процесс радиоактивного распада формирует поле излучения внутри и на поверхности контейнера, а /и нейтронное излучение от ОЯТ - поле излучения вблизи контейнера.

Время жизни, энергия распада и спектр излучения для всех радиоактивных ядер известен. Для определения интересующих нас радиационных характеристик материала следует суммировать индивидуальные радиационные характеристики ядер атомов, входящих в состав материала. Таким образом, задача расчета параметров поля излучения, формирующегося в рабочем объеме контейнера, сводится к определению концентраций нестабильных ядер.

В табл. 1 и 2 приведены спектральные и интегральные характеристики полей нейтронного излу-

чения, формирующегося в рабочем объеме контейнера при загрузке в него ОЯТ с различным выгоранием.

А) Характеристики ОЯТ, загруженного в контейнер

ТУК-109: обогащение - 2,4 %, выгорание -22,8 ГВт-сут/(ти), выдержка - 10 лет, интенсивность нейтронного излучения - 5,4-107нейтр./(с-ти), табл. 1.

Таблица 1. Спектральные и интегральные характеристики полей нейтронного излучения в элементах конструкции транспортного контейнера ТУК-109

№ группы АЕ, МэВ Ф, нейтр./(см2.с) Зона

1-14 6,43...1,0СИСГ5 55,60 1(воздух)

15-27 1,7710-6_1,0010-8 13,06

Сумма 6,43.1,0010-8 68,66

1-14 6,43.1,0010-5 547,19 2 (сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 276,73

Сумма 6,43 ... 1,0010-8 823,92

1-14 6,43.1,0010-5 6733,71 3 (бетон)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 6157,16

Сумма 6,43.1,0010-8 12890,87

1-14 6,43.1,0010-5 44308,57 4 (сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 24019,53

Сумма 6,43.1,0010-8 68328,10

1-14 6,43.1,0010-5 71887,75 5 (бетон)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 41599,51

Сумма 6,43.1,0010-8 113487,26

1-14 6,43.1,0010-5 104904,28 6 (сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 24202,64

Сумма 6,43.1,0010-8 129106,92

Таблица 2. Спектральные и интегральные характеристики полей нейтронного излучения в элементах конструкции транспортного контейнера ТУК-109

№ группы АЕ, МэВ Ф, нейтр./(см2.с) Зона

1-14 6,43.1,0010-5 121,21 1(воздух)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 18,06

Сумма 6,43.1,0010-8 139,27

1-14 6,43.1,0010-5 793,43 2 (сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 401,25

Сумма 6,43 ... 1,0010-8 1194,68

1-14 6,43.1,0010-5 9763,87 3 (бетон)

15...27 1,77 10-6.1,00 10-8 9112,59

Сумма 6,43.1,0010-8 18876,46

1-14 6,43.1,0010-5 64246,60 4 (сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 64246,60

Сумма 6,43.1,0010-8 99074,91

1-14 6,43.1,0010-5 106393,87 5 (бетон)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 60734,53

Сумма 6,43.1,0010-8 167128,40

1-14 6,43.1,0010-5 153160,25 6(сталь)

15-27 1,77 10-6.1,00 10-8 34334,92

Сумма 6,43.1,0010-8 187495,17

Б) Характеристики ОЯТ, загруженного в контейнер ТУК-109: топливо уран-эрбиевое, при содержании смеси диоксида урана с обогащением 2,8 %

и окиси эрбия с массовой концентрацией эрбия в уране 0,6%, выгорание - 35 ГВт-сут/(тИ), выдержка - 10 лет, интенсивность нейтронного излучения - 6,8-107нейтр./(с-ти), табл. 2.

В работе исследована динамика пространственного распределения дочерних нестабильных радионуклидов, образующихся в элементах конструкции контейнера под действием нейтронного излучения от ОЯТ реактора РБМК-1000. Получена информация о составе и количестве радиоактивности, аккумулированной в контейнере за 50 лет эксплуатации.

В табл. 3 приведены интегральные и дифференциальные характеристики источников фотонного излучения в элементах конструкции контейнера через 2 и 10 лет после снятия его с эксплуатации.

Таблица 3. Спектральные и интегральные характеристики источников фотонного излучения элементов конструкции транспортного контейнера ТУК-109 (время эксплуатации ТУК 50 лет)

Зона 2 (сталь, внешний слой)

Е, МэВ Фу, у-квант/(смЧ) Рэкс, мкР/ч

Через 2 года Через 10 лет Через 2 года Через 10 лет

0,8 6,19 - 4,69 -

1,16 9,9610-4 3,4010-4 1,0310-3 3,5210-4

1,17 6,74 2,30 6,55 2,24

1,32 3,5310-4 1,2110-4 2,8310-4 0,9710-4

1,33 7,95 2,72 8,45 2,90

2,96 2,5810-2 - 1,4710-1 -

Сумма 20,89 5,02 19,85 5,14

Зона 3(бетон)

0,8 4,18 - 3,2 -

1,16 3,6410-3 1,2510-3 3,7610-3 1,3010-3

1,17 24,58 8,47 23,90 8,03

1,32 4,0410-4 1,3910-4 3,2410-4 1,1210-4

1,33 32,18 11,09 34,30 11,80

2,96 2,0510-3 - 1,17.10"’ -

3,37 2,6110-4 - 1,3810-2 -

Сумма 60,99 19,60 61,53 20,10

Зона 6 (сталь, внутренний слой)

0,8 62,98 - 47,70 -

1,16 1,9310-3 1,4310-3 2,0110-3 1,4710-3

1,17 13,08 9,65 12,80 9,40

1,32 6,8610-4 5,0610-4 0,5610-3 4,110-4

1,33 15,44 11,39 16,55 12,15

2,96 2,6210-2 - 1,49 -

3,37 2,6110-3 - 1,3810-1 -

Сумма 91,51 21,05 78,68 21,56

В табл. 3 использованы следующие обозначения: Ф/ - плотность потока фотонов, /-квант/(см2-с); РЭКС - мощность экспозиционной дозы, мкР/ч.

Из табл. 1-3 видно, что бетонные элементы конструкции контейнера активируются гораздо меньше, что вызвано существенной разницей поглощающих свойств бетона и стали, а также тем, что в бетоне концентрация 54Мп, 56Мп, 58Со, 60Со существенно ниже, а такие долгоживущие ^-излучатели как 14С, 59М, 63№ там вообще не накапливаются.

Выводы

1. Установлено, что для перспективных модификаций облученных сборок реактора РБМК-1000 расчетное значение плотности потока быстрых нейтронов вблизи контейнера ТУК-109 превышает предельно допустимые уровни в 3 раза.

2. При хранении облученного топлива в контейнере ТУК-109 происходит накопление в его объеме радиоактивности, уровень которой зависит от материала элементов конструкции, их пространственного расположения и времени.

3. Установлено, что после снятия с эксплуатации контейнера уровень ионизирующего излучения вблизи контейнера определяется изотопами: 14С, 41Са,59№,63№,5Те, 54Мп, 60Со. Мощность экспозиционной дозы фотонного излучения за счет накопления этих радионуклидов не превышает предельно допустимых уровней.

Работа выполнена в рамках реализации ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009-2013 гг. (Мероприятие 1.2.1. Номер контракта П777 от 20 мая 2010 г.).

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Шаманин И.В., Беденко С.В., Павлюк А.О., Лызко В.А. Использование программы ORЮEN-ARP при расчете изотопного состава отработанного топлива реактора ВВЭР-1000 // Известия Томского политехнического университета. - 2010. -Т. 317. - № 4. - С. 25-28.

2. Круглов А.К., Рудик А.П. Реакторное производство радиоактивных нуклидов. - М.: Энергоатомиздат, 1985. - 256 с.

3. Беденко С.В., Гнетков Ф.В., Кадочников С.Д. Дозовые характеристики полей нейтронов облученного керамического ядерного топлива различных типов // Известия вузов. Ядерная энергетика. - 2010. - № 1. - С. 6-12.

4. Шаманин И.В., Буланенко В.И., Беденко С.В. Поле нейтронного излучения облученного керамического ядерного топлива различных типов // Известия вузов. Ядерная энергетика. -2010. - № 2. - С. 97-103.

5. Шаманин И.В. Гаврилов П.М., Беденко С.В., Мартынов В.В. (а,п)-реакции и поле нейтронного излучения облученного керамического ядерного топлива // Известия Томского политехнического университета. - 2009. - Т. 315. - № 2. - С. 75-78.

Поступила 16.03.2011 г.

УДК 621.039.517.5

ОПТИМАЛЬНАЯ ТЕМПЕРАТУРА ЭКСПЛУАТАЦИИ ГРАФИТА ДЛЯ ОБЕСПЕЧЕНИЯ ПРОЕКТНОЙ ГЛУБИНЫ ВЫГОРАНИЯ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА В РЕАКТОРЕ ГТ-МГР

А.В. Головацкий, В.Н. Нестеров, И.В. Шаманин

Томский политехнический университет E-mail: nesterov@phtd.tpu.ru

Изложена методика определения оптимальной температуры эксплуатации графита реакторов ГТ-МГР для обеспечения проектных значений глубины выгорания ядерного топлива и срока эксплуатации топливного блока. Определены распределения выработанного ресурса графита сучетом неравномерности энерговыделения по высоте активной зоны для уран-плутониевого и то-рий-уранового ядерных топливных циклов. Получены зависимости срока службы графита топливных блоков от значений удельного тепловыделения и температуры эксплуатации.

Ключевые слова:

Высокотемпературный газоохлаждаемый ядерный реактор, реакторный графит, повреждающие нейтроны, критический флю-енс, выгорание топлива.

Key words:

High-temperature gas-cooled nuclear reactor, reactor-grade graphite, damaging neutrons, critical flux, nuclear fuel burn-up.

Введение

Исследования в области работоспособности ядерно-чистого реакторного графита показали, что его срок службы определяется значением критического флюенса повреждающих нейтронов (нейтроны с энергией выше 180 кэВ) [1]. В свою очередь значение критического флюенса определяется температурой облучения и плотностью потока сопутствующего гамма-излучения. Значения критического флюенса графита в температурной области свыше 300 °С уменьшаются при увеличении темпе-

ратуры облучения [2]. Значение коэффициента теплопроводности графита в процессе эксплуатации снижается, что приводит к росту эквивалентной температуры облучения, снижению значения критического флюенса нейтронов и срока службы графита. Расчеты показывают, что высокотемпературные газоохлаждаемые реакторы (ВТГР), например, ГТ-МГР, характеризуются высокими средними по активной зоне (АЗ) значениями плотностей потоков повреждающих нейтронов 0,5...1,3.1014 см-2с-1 в зависимости от типа ядерного топливного цикла