CC BY
20
УДК 538.911:538.913
ОСОБЕННОСТИ РАСПРОСТРАНЕНИЯ ГИПЕРЗВУКА В ДИЭЛЕКТРИЧЕСКОМ КРИСТАЛЛЕ С ПРИМЕСНЫМИ КЛАСТЕРАМИ ПРИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ
ЧУЛКИН Е. П.
Удмуртский федеральный исследовательский центр Уральского отделения РАН, 426067, г. Ижевск, ул. Т. Барамзиной, 34
АННОТАЦИЯ. Рассмотрено влияние примесных изотопических кластеров в диэлектрическом кристалле на распространение высокочастотного звука. Показано, что коэффициент затухания звука оказывается более чувствительной характеристикой к примесным кластерам в кристаллической матрице, чем скорость звука. Полученные аналитические выражения для скорости и коэффициента затухания можно использовать для качественного описания низкотемпературных экспериментальных данных по поглощению гиперзвука в диэлектрических и полупроводниковых структурах с нановключениями.
КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: диэлектрический кристалл, изотопический кластер, затухание и скорость гиперзвука, резонансное рассеяние.
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы пристальное внимание уделяется исследованию свойств химически чистых и структурно совершенных монокристаллов с различными композициями нановключений. Интерес к таким перспективным материалам обусловлен их необычными физическими свойствами и возможностью широкого применения в современных нанотехнологиях [1]. Для изменения физических свойств в основном варьируют размер и состав нановключений. Так, например, введение в соединение наночастиц (нанокластеров) существенно изменяет их теплопроводность и термоэдс [2, 3]. В работе [4] предсказан «гигантский» вклад в коэффициент затухания гиперзвука от рассеяния звуковых волн на изотопическом беспорядке при переходе от высокообогащенных по изотопу 70Ое кристаллов германия к кристаллам с природным составом изотопов па1Ое. Отметим, что экспериментальные методы исследования кристаллов с помощью гиперзвука позволяют получать детальную информацию о механизмах релаксации фононных мод. Интерес к проблеме распространения гиперзвука в диэлектрических кристаллах при низких температурах обусловлен возможностью его эффективного использования для построения запоминающих устройств сигналов СВЧ с большим объемом динамической памяти.
Затухание звука в диэлектрических кристаллах с примесными нановключениями плохо изучено. В большей степени такого рода исследования проводились для кристаллических систем с различного типа точечными примесями. В большинстве публикаций теоретическое описание таких систем проводится в континуальном приближении. Кристаллическая решетка заменяется однородной сплошной средой, в которой случайным образом расположены рассеиватели простой формы (сферы, цилиндры, диски) с размерами во много раз меньше длины волны излучения. В современных технологиях оперируют приемами «атомной сборки». Феноменологические подходы к описанию рассеяния фононов в этом случае могут оказаться непригодными. Поэтому важным представляется развитие микроскопического подхода к описанию рассеяния примесными атомами агрегатами -кластерами. Такие кластеры не являются точными аналогами рассеивающих центров в рэлеевском рассеянии на примесном кластере.
Заметный интерес вызывает резонансное рассеяние. Оно характеризуется большим сечением рассеяния и большим временем задержки [5, 6]. Вблизи собственной частоты колебаний кластера как одного целого, акустическое сечение рассеяния становится много больше геометрического поперечного сечения рассеяния. Из-за сильной дисперсии
существенно уменьшается групповая скорость. Поэтому представляется интересным проведение теоретических исследований зависимости скорости распространения звука и его затухания с учетом частоты и размеров кластера.
Цель данной работы - анализ ситуации для гиперзвука в кристаллах с резонансно рассеивающими примесными кластерами.
МОДЕЛЬ И ОСНОВНЫЕ СООТНОШЕНИЯ ДЛЯ МАССОВОГО ОПЕРАТОРА
Рассмотрим кристалл с простой кубической решеткой (ПКР) и параметром элементарной ячейки а. Роль примесных неоднородностей выполняют кластеры одинакового размера, состоящие из атомов одного сорта массой Мо и отличающихся от атомов основной решетки только массой М. Такие неоднородности не приводят к релаксации решетки. Выделим узел решетки, в котором находится примесный атом замещения (нулевая координационная сфера) и ближайшие к нему такие же атомы, полностью заполняющие первую и вторую координационные сферы. Такие атомы образуют примесный кластер, симметрия которого совпадает с точечной симметрией кристалла. В рассматриваемом нами случае число атомов в кластере N=19. Совокупность процессов рассеяния на каждом из атомов изолированного кластера описывается оператором
1 = У(1 - О0У)-1. (1)
Здесь О0 - матрица, элементами которой являются одночастичные функции Грина решетки идеального кристалла. В конкретных расчетах следует учитывать, что функция Грина О0 обладает симметрией кристалла, а возмущение У симметрией кластера. Для ПКР в симметризованных координатах, отвечающих неприводимому представлению Л1ё фурье-образ матрицы рассеяния имеет вид:
^(ш2) =--2М|Ё|ю2 , , (2)
где |е| = (Мо - М)/М0; Ющ - максимальная частота акустических колебаний в ПКР. Фактор
з
£1 = 2 (п + 1)(п + 2), а п - число полностью заполненных координационных сфер, включая нулевую. Отметим, что при нахождении 1-матрицы рассеяния (2) учтены процессы многократного рассеяния на примесном кластере. Полюсы матрицы рассеяния определяют частоты колебаний примесного кластера. Для кластера из тяжелых изотопических примесей |е| > 1, колебательный спектр локализован в узком интервале частот сплошного спектра вблизи квазилокальной (КЛ) частоты:
2 2 ®°п= Ю*=
Запишем функцию Грина фонона в кристалле с кластерами в представлении Дайсона:
О(к,ю) = [ю2 - ю2(к) - £(к, и)]-1. (3)
Здесь ю(к) - закон дисперсии фононной моды с квазиимпульсом к в идеальной решетке. Массовый оператор Х(к, ш) определяется упругим взаимодействием фононов с атомами кластеров. В приближении низкой плотности примесных кластеров
!(к, ш) = С)1Мш) = Р(ш) + i (4)
где Р(ю) и 2ю/Хс1(ю) - соответственно действительная и мнимая части оператора Е. Безразмерный параметр Су = а V определяет объемную долю кластеров в кристалле, V - объемная плотность примесных изотопических атомов.
В конкретных приложениях для 0(к,о>) вместо (3) ниже используется представление
вида:
С(к,ю) = 0(ю)[ю2 - и2(к) - I 2и (и)]"1. (5)
Тг
ТС1
Перенормированный закон дисперсии И (к) находится из решения уравнения:
и2(к) - ю2(к) - Р(и(к)) = 0. (6)
Решениями уравнения (6) будут две частоты и 1(к) и и 2(к), разделенные запрещенной областью - щелью шириной Аоп = Ит. Фактор 0(ю) определяет вес квазичастичных
2гп »0п
состояний и задается как
О» = 1 - созФ® + 1ШЕ(Ш)5Ф^. (7)
В случае идеального кристалла 0(ю) = 1. Для неидеального кристалла 0(ю) < 1 означает, что квазичастичный вклад несколько подавлен. Зависимость резонансного фазового сдвига Ф(ю) от частоты описывается функцией
Ф(») = а^тЦИ) ■ (8)
ТУ - 8Гоп
Кроме того, считаем — = -,
ТС1 2
' - т- ГТп М шоп
где тГ1 - время жизни квазичастиц для неидеальной системы, а 1оп = V---полная
^ »т
ширина квазилокального уровня. Далее мы оценили значение параметра объемной доли кластеров Су = С) = —т^, при котором в окрестности КЛ частоты имеется резкий всплеск
—п &
в спектральной плотности колебательных состояний. При увеличении числа кластеров, когда
величина щели Аоп превосходит ширину КЛ уровня Гоп, происходит перестройка
1
колебательного спектра. Параметр С = Соу = ^ |е|)3/2, отвечающий началу перестройки, определяется из условия Аоп = Гоп.
РЕЗУЛЬТАТЫ ПО ЗАТУХАНИЮ И СКОРОСТИ ГИПЕРЗВУКА
Рассмотрим распространение гиперзвука в кристалле с примесными изотопическими кластерами при гелиевых температурах. Будем предполагать, что сильное рассеяние фононов на кластерах является главным механизмом, ответственным за поглощение звука. Вклад в затухание от трехфононных процессов распада в данной работе не исследуется. Полюса функции Грина (5) определяют перенормированный спектр элементарных возбуждений с затуханием. Коэффициент затухания звука задается соотношением
У = 1ш|к*|, (9)
где к* - комплексный волновой вектор, распространяющийся через кристалл моды. В приближении низкой плотности кластеров получаем аналитические выражения для коэффициента затухания и скорости звука в зависимости от частоты и размера кластера:
У(п) = ПСс ^»т 1 Г/2
У(ш) 2У0 ■ Ь ■ п Ч»о-»)2 + (Г/2)2 , (10)
= -ТОСС . (11)
Особенностью полученных результатов для скорости и затухания является существенно различная зависимость от числа атомов в кластере и частоты. Наиболее важно то, что кластеризация примесных атомов приводит к очень заметному изменению распространения гиперзвука. Так из выражений (10) и (11) следует, что если частота звука
близка к частоте КЛ колебаний кластера, затухание носит резко выраженный резонансный
1/3
характер. Ширина резонанса оказывается пропорциональна N , где N - число атомов в кластере. Скорость звука при этом становится существенно меньше скорости звука в идеальном кристалле, что связано с временем задержки звука при элементарном акте резонансного рассеяния. Таким образом, резонансное рассеяние гиперзвука на нанокластерах существенно уменьшает его скорость распространения и увеличивает затухание. На практике полученные результаты можно использовать для определения размеров нановключений по ширине линии затухания при резонансном рассеянии.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Рассмотрена микроскопическая модель гармонического кристалла с примесными изотопическими кластерами, в которой все поляризации колебательных мод независимы друг от друга. В рамках данной модели мы проанализировали распространение высокочастотного звука при низких температурах в зависимости от его частоты, числа атомов в кластере и концентрации кластеров. Отличительной чертой рассеяния на кластерах по сравнению с точечными дефектами является малая спектральная ширина резонансного затухания гиперзвука, что указывает на увеличение времени упругой релаксации. По ширине резонансного пика коэффициента затухания и его амплитуде можно определить количество атомов в кластере.
Необходимо отметить, что в широкой области частот затухание звука оказывается более чувствительной характеристикой к примесным кластерам, чем скорость звука. Поэтому по измерению резонансного затухания можно детектировать небольшие концентрации кластеров в кристаллической матрице.
Полученные в работе результаты можно использовать для качественного описания экспериментальных данных по распространению акустических возбуждений в диэлектрических и полупроводниковых структурах с примесными атомными агрегатами, при работе по схеме тепловых импульсов или в акустических исследованиях в диапазоне СВЧ.
В заключении отметим, что большинство реальных соединений имеют сложную структуру кристаллической решетки и содержат кластеры из атомов различного сорта. Поэтому объяснение экспериментальных данных в рамках нашей простой модели может быть только качественным. Также мы совсем не принимали во внимание процессы упругого рассеяния на парах близко расположенных кластеров, ограничившись линейным по концентрации приближением.
Работа выполнена в рамках темы НИР УдмФИЦ УрО РАН "Теоретические исследования электронных, магнитных, решеточных и транспортных свойств слоистых систем и наноструктурированных систем" АААА-А17-117022250041-7.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Гусев А. И. Наноматериалы, наноструктуры, нанотехнологии. М.: Физматлит, 2005. 416 с .
2. Mingo N., Esfarjani K., Broido D.A., Stewart D. A. Cluster scattering effects on phonon conduction in graphene // Physical Review B, 2010, vol. 81, iss. 6, p. 045408.
3. Дмитриев А. В., Звягин И. П. Современные тенденции развития физики термоэлектрических материалов // Успехи физических наук. 2010. Т. 180, № 8. С. 821-838. https://doi.org/10.3367/UFNr.0180.201008b.0821'
4. Кулеев И. Г., Кулеев И. B., Инюшкин А. В., Ожогин В.И. О возможности "гигантского" изотопического эффекта для поглощения ультразвука в кристаллах // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 2005. Т. 128, вып. 2(8). С. 370-380.
5. Burin A. L., Maksimov L. A., Polishchuk I. Ya. The phonon transport in crystals with heavy defects // Physica B: Condensed Matter, 1995, vol. 210, no. 1, pp. 49-54.
6. Жернов А. П., Чулкин Е. П. Локализация колебательных мод в слоистой решетке с диагональным и недиагональным беспорядком // Журнал экспериментальной и теоретической физики. 1998. Т. 113, № 3. С. 930 -954.
FEATURES OF HYPERSOUND PROPAGATION IN DIELECTRIC CRYSTAL WITH IMPURITY CLUSTERS AT LOW TEMPERATURES
Chulkin E. P.
Udmurt Federal Research Center, Ural Brunch of the Russian Academy of Sciences, Izhevsk, Russia
SUMMARY. The influence of impurity isotopic atomic clusters in the dielectric crystal on the propagation of high-frequency sound is considered. An analytical microscopic approach to the description of scattering by impurity atomic aggregates-clusters is developed. The parameters of the concentrations of the clusters that meet the weak and strong sound attenuation. At low concentrations, the attenuation of hypersound with a frequency close to the frequency of oscilations of the impurity cluster has a pronounced resonant character. It is shown that the sound attenuation coefficient is more sensitive to impurity clusters in the crystal matrix than the sound velocity. An increase in the number of atoms in the cluster leads to a shift in the resonance decay spectra in the long - wave region and a decrease in their width. The obtained analytical expressions for the velocity and attenuation coefficient can be used for qualitative description of low-temperature experimental data on the absorption of hypersound in dielectric and semiconductor structures with nanoclusions.
KEYWORDS: dielectric crystals, isotopic clusters, attenuation and velocity hypersound, resonance scattering. REFERENCES
1. Gusev A. I. Nanomaterialy, nanostruktury, nanotekhnologii [Nanomaterials, Nanostructures, and Nanotechnologies]. Moscow: Fizmatlit Publ., 2005. 416 p.
2. Mingo N., Esfarjani K., Broido D. A., Stewart D. A. Cluster scattering effects on phonon conduction in graphene. Physical Review B, 2010, vol. 81, iss. 6, p. 045408. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.81.045408
3. Dmitriev A. V., Zvyagin I. P. Current trends in the physics of thermoelectric materials. Physics-Uspekhi, 2010, vol. 53, pp. 789-803. https://doi.org/10.3367/UFNe.0180.201008b.0821
4. Kuleev I. G., Kuleev I. I., Inyushkin A. V., Ozogin V. I. The possibility of the "giant" isotope effect for ultrasound absorption in crystals. Journal of Experimental and Theoretical Physics, 2005, vol. 101, no. 2, pp. 322-330. https://doi.org/10.1134/L2047798
5. Burin A. L., Maksimov L. A., Polishchuk I. Ya. The phonon transport in crystals with heavy defects. Physica B: Condensed Matter, 1995, vol. 210, no. 1, pp. 49-54. https://doi.org/10.1016/0921 -4526(94)00909-F
6. Zhernov A. P., Chulkin E. P. Localization of vibrational modes in a layered lattice with diagonal and offdiagonal disorder. Journal of Experimental and Theoretical Physics, 1998, vol. 86, no. 3, pp. 507-520. https://doi.org/10.1134/L558496
Чулкин Евгений Петрович, кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник ОТФ, Физико-технический институт УдмФИЦ УрО РАН, тел. 8(3412)218988, e-mail: [email protected]
