CC BY
156
ОДНОМЕРНЫЙ ФОТОННЫЙ КРИСТАЛЛ НА ОСНОВЕ НАНОКОМПОЗИТА: МЕТАЛЛИЧЕСКИЕ НАНОЧАСТИЦЫ - ДИЭЛЕКТРИК
П.Н. Дьяченко, Ю.В. Микляев Южно-Уральский государственный университет
Аннотация
В работе исследован одномерный фотонный кристалл на основе нанокомпозита: металлические наночастицы - диэлектрик. Предсказано возникновение эффекта расщепления единой зоны на поляритонную и структурную фотонную запрещенную зону. Найдено различие в поведении структурной фотонной запрещенной зоны при изменении концентрации металлических наночастиц, в зависимости от ее положения относительно поляритонной фотонной запрещенной зоны. Рассмотренные эффекты позволяют расширить возможности создания новых фотонных кристаллов с заданными свойствами.
Фотонными кристаллами называют структуры, с периодической модуляцией показателя преломления, обладающие фотонной запрещенной зоной (ФЗЗ) [1]. Уже в 1972 г. в работе Быкова [2] было показано, что такие структуры позволяют управлять спонтанным излучением у внедренных в матрицу структуры молекул или атомов. Начиная с работ Яблоновича [3] и Джона [4], концепция фотонных кристаллов стала одной из наиболее исследуемых в современной оптике. При наличии полной ФЗЗ распространение свет подавлено в любом направлении в спектральном диапазоне, совпадающем с запрещенной зоной. Данное свойство очень важно для возможных применений фотонных кристаллов в системах оптической связи и передачи информации, лазерной технике.
В первых теоретических работах изучались фотонные кристаллы, получаемые из непоглощающих и без-дисперсионных материалов [5]. В данных исследованиях был произведен поиск периодических структур имеющих полные ФЗЗ при высоких показателях преломления. На данный момент, наименьший показатель преломления, позволяющий существовать полной ФЗЗ, равен и=1,9 для алмазной решетки [6]. Это накладывает серьезные ограничения на выбор материала, т. к. в видимой области спектра не существует стекл и полимеров с таким показателем преломления. В дальнейших работах стали исследоваться материалы, обладающие поглощением и значительной дисперсией. В частности, фотонные кристаллы, состоящие из ионного материала или имеющие металлические включения. Используя метод конечных разностей, вычислены коэффициенты пропускания гранецентрированной кубической (ГЦК) и алмазных решеток, состоящих из идеально проводящих металлических шаров [7]. В результате в работе [7] было показано, что такая алмазная решетка имеет полную ФЗЗ размером более 45%, что является большим, чем у любого известного диэлектрического фотонного кристалла. Используя для диэлектрической проницаемости металлов приближение Друде, которое позволяет учитывать дисперсию и поглощение, установлено, что ГЦК решетка, состоящая из частиц благородных металлов (например серебра), размером порядка 160 нм, имеет большую полную
ФЗЗ [8]. Авторы объясняют это тем, что в области частот, в диапазоне которых образуется ФЗЗ, диэлектрическая проницаемость металлов принимает большие отрицательные значения, тем самым, образуя значительный контраст диэлектрических свойств, что является благоприятным для открытия полных ФЗЗ [1]. В работе [9] исследован диэлектрический волновод, покрытый с одной стороны одним слоем металлических наночастиц, упорядоченных в квадратную решетку. В результате, было обнаружено, что в такой структуре в оптическом диапазоне могут распространяться как волноводные, так и плазмонные моды.
Ионные материалы в инфракрасной области спектра имеют диапазон частот юТ < ю < ю1, для
которого материал оптически подобен металлу, то есть диэлектрическая проницаемость отрицательна и имеет сильную дисперсию [10]. Фотонные кристаллы, полученные из ионного материала (поляри-тонные фотонные кристаллы) исследованы в работах [11,12]. Показано, что в результате фотон-фононного взаимодействия может образоваться по-ляритонная ФЗЗ, которую следует отличать от структурной ФЗЗ, образовывающейся в результате брэгговской дифракции собственных электромагнитных состояний на краю зоны Бриллюэна. ФЗЗ, возникающая в результате взаимодействия с коллективными оптическими возбуждениями, такими, как оптические фононы, плазмоны, экситоны, называется поляритонной ФЗЗ. В [13] обнаружен эффект слияния поляритонной и структурной ФЗЗ, который дает новый инструмент для получения структур с ФЗЗ.
Композитные среды с наночастицами благородных металлов представляют большой практический интерес при разработке различных оптических устройств. Линейные и нелинейные оптические свойства таких сред определяются плазмонным резонансом металлических наночастиц и свойствами прозрачной матрицы. Авторами [14,15] предсказано возникновение резонанса диэлектрической проницаемости в нанокомпозите, состоящем из металлических наночастиц, взвешенных в прозрачной матрице, причем положение резонанса зависит как от диэлектрической проницаемости исходных материалов, так и от концентрации наночастиц. Форма
резонансов диэлектрической проницаемости такого нанокомпозита, совпадает с формой резонансов ионного материала, но резонанс лежит в области видимого света. Представляет большой интерес, как с прикладной, так и с фундаментальной точки зрения, использование таких нанокомпозитов в качестве материалов фотонных кристаллов. В нашей работе мы вычисляем коэффициенты пропускания, отражения, поглощения для одномерного фотонного кристалла, состоящего из нанокомпозита: металлические наночастицы, распределенные случайным образом в прозрачной матрице.
Для того чтобы найти диэлектрическую проницаемость нанокомпозита еш1х(ю), используем формулу Максвелла-Гарнета:
1 - /
єпгі*(®) -єй , = /_еш(ю)
(1)
еш1х(ю) + 2е^ еш(ю) + 2е^
где / - относительный объем занимаемый наночастицами, еш (ю) - диэлектрическая проницаемость металла, из которого изготовлены наночастицы, - диэлектрическая постоянная матрицы, в которую погружаются наночастицы, ю - частота излучения.
Наночастицы распределены в матрице случайным образом, но однородно. Будем считать, что наночастицы имеют форму шара, с радиусом в пределах нескольких нанометров, что значительно меньше длины волны и глубины проникновения поля в материал. Диэлектрическую проницаемость металла, из которого изготовлены наночастицы, найдем, используя приближение Друде, в следующем виде:
Єш(ю) =Є0 --
(2)
ю(ю + /у)
где е0 - постоянная (е0=5 для серебра), ю - плазменная частота (ю = 9 эВ для серебра), у - релаксационная постоянная (у = 0,02 эВ для серебра [16]). Для определенности, во всех дальнейших расчетах в качестве металла мы будем использовать серебро. Следует отметить, что соотношение (1) можно получить, если применить формулу Клаузиуса-Моссотти к расположенным в вакууме наночастицам с нормированной диэлектрической проницаемостью еш(ю)/[17]. Подставив (2) в (1), найдем
бш1Х(ю) в виде:
еш,х(ю) =&ш* (ю) + (ю) (3)
На рис. 1 представлены зависимости ет/х(ю) и ет/х(ю) при / = 0,2 , = 2,56. Можно увидеть, что
кривые на рис. 1 имеют резонансный характер (вид кривых аналогичен случаю ионного материала [10]). Пренебрегая малым фактором у2, найдем, что функция ет/х (ю) обращается в ноль в точках:
Є0 + 2бй /(е0 )
1 + Є0 (є0 + 2єй — /(є0 —^й ))
(4)
(5)
(е0 + 2ей + 2/(е0 -ей ))
(ю10 /юр =0,288 и ю20/юр =0,355, при / =0,2, ей =2,56). На промежутке [ю10, ю20] функция &тХ (ю) принимает отрицательные значения, а значит, в этой области частот нанокомпозит оптически подобен металлу. Следовательно, можно ожидать появления поляритонных ФЗЗ в этом промежутке частот.
Нормированная частота, (о/(йр Рис. 1. Функции ет/х(ю) и ет/х(ю) для серебряных наночастиц, взвешенных в прозрачной матрице, при / =0,2, еЛ =2,56
Рассмотрим одномерный фотонный кристалл, состоящий из N элементарных ячеек с периодом а . Каждая ячейка состоит из слоя толщиной йх с диэлектрической проницаемостью е ш1х(ю) и слоя толщиной ё2 с диэлектрической проницаемостью равной 1. Период ячейки а равен а = йх + ё2. Во всех
случаях рассматривается нормальное падение электромагнитной волны на фотонный кристалл. Для нахождения коэффициентов пропускания, отражения, поглощения использовался метод конечных разностей [18]. Коэффициенты пропускания и поглощения показаны на рис. 2, при N =16, / =0,2, 4 / а = 0,5, а / X =1. На графике частота указана в единицах плазменной частоты юр. На рис. 3 представлено изменение ФЗЗ в зависимости от размера элементарной ячейки а, при N =16, / =0,2,
йх / а = 0,5. Под ФЗЗ понимается такой диапазон частот, для которого коэффициент пропускания меньше 0,1.
На графике размер элементарной ячейки а отмечен в единицах плазменной длины волны X , равной X = 2пс / юр, где с - скорость света в вакууме, а частота в единицах плазменной частоты ю р . Пустыми кругами отмечается нижний край ФЗЗ, а закрашенными - верхний.
2
Рис. 2. Коэффициенты пропускания и поглощения при N=16, /=0,2, й1/ a = 0,5 , а / Хр =1
Рис. 3. Поведение ФЗЗ в зависимости от размера элементарной ячейки а при N =16, / =0,2, й1/ а =0,5
На рис. 3 можно заметить, что при а /X =1,3
единая ФЗЗ расщепляется на поляритонную и структурную ФЗЗ. Для того, чтобы это доказать, необходимо исследовать поведение этих ФЗЗ при изменении фактора заполнения нанокомпозитом, т. е. при изменении отношения й1/ а . Как показано в [13], поляритонная ФЗЗ увеличивается в размерах при увеличении фактора заполнения материалом, тогда как структурная ФЗЗ достигает максимума и начинает уменьшаться в размере. Изменение ФЗЗ при варьировании фактора заполнения нанокомпозитом представлено на рис. 4, при а /X =2. Можно наблюдать, что поляритонная ФЗЗ с центром между
ю10 -ю20 увеличивается в размере, при увеличении отношения й1/ а, тогда как структурная ФЗЗ, лежащая ниже, достигает максимума в размере и начинает уменьшаться. Эффект расщепления ФЗЗ на поляритонную и структурную дает нам новый инструмент в проектировании фотонных кристаллов. Данный эффект дает нам возможность, не меняя фактора заполнения нанокомпозитом, изменяя характерные размеры ячейки фотонного кристалла, кардинально изменять оптические свойства. В обычных диэлектрических фотонных кристаллах, меняя размеры ячейки (при постоянном факторе заполнения), мы только сдвигаем ФЗЗ, но не меняем ее структуру.
Рис. 4. Зависимость ФЗЗ от фактора заполнения нанокомпозитом ёг/ а при а / Xр=2, N =16, / =0,2
Следует так же отметить, что, уменьшая концентрацию металлических наночастиц, мы понижаем поглощение в нанокомпозите. В металлических фотонных кристаллах поглощение очень существенно, вследствие высокой концентрации металла. Кроме того, металлические фотонные кристаллы достаточно сложно создать экспериментально, из-за необходимости периодически выстроить субмикронные металлические объекты. В исследуемом нанокомпозите металлические частицы распределены случайным образом, а однородность распределения в пространстве мы можем реализовать, используя куло-новское взаимодействие заряженных металлических шаров.
На рис. 5 показано изменение ФЗЗ в зависимости от концентрации металлических наночастиц / , при N =8, ^1/ а =0,5, а /X =1. В следствие того, что с увеличением / ширина отрезка [ю10,ю20] увеличивается, мы наблюдаем рост размера поляритонной ФЗЗ. Структурная ФЗЗ ведет себя более сложным образом, при / =0,15 она достигает максимального
размера, затем уменьшается до нуля. Следует так же заметить, что центр структурной ФЗЗ перемещается в более высокие частоты, при увеличении / .
Противоположное поведение структурной ФЗЗ наблюдается при а / X =2, что показано на рис. 6.
(й/Юр
0,45 0,40
0,351
0,30 0,25 0,20 0,15 0,10
0 0,1 0,2 0,3 /
Рис. 5. Зависимость ФЗЗ от концентрации металлических наночастиц при f, при a / X p=1, N=8, d1 / a =0,5
со/Юр 0,35 0,30 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05
0 0,1 0,2 0,3 f
Рис. 6. Зависимость ФЗЗ от концентрации металлических наночастиц f при a / X =2, N =8, d1 / a =0,5
В этом случае, при увеличении f структурная ФЗЗ практически не изменяется в размерах, причем ее центр смещается в более низкие частоты [14]. Данный эффект, зависимости поведения структурной ФЗЗ от ее положения относительно поляритон-ной ФЗЗ, может оказаться полезным при проектировании фотонных кристаллов с необходимыми свойствами. Изменяя концентрацию металлических наночастиц, мы можем добиться того, что ФЗЗ окажется в нужных частотах.
Возможность изменения параметра f выгодно отличает нанокомпозит от ионного материала. В ионных материалах положение пика резонанса нельзя изменять, что может негативно сказаться на возможностях производства фотонных кристаллов, из этих материалов. Также важно и то, что фотонные кристаллы на основе нанокомпозита, позволяют работать в видимом диапазоне частот.
Заключение
В данной работе исследовано поведение ФЗЗ при изменении размера элементарной ячейки и концентрации металлических наночастиц.
Предсказано возникновение эффекта расщепления единой ФЗЗ на поляритонную и структурную ФЗЗ.
Найдено различие в поведении структурной ФЗЗ при изменении концентрации металлических наночастиц, в зависимости от ее положения относительно поляритонной ФЗЗ. Рассмотренные эффекты позволяют расширить возможности создания новых фотонных кристаллов с заданными свойствами.
Литература
1. Joannopoulos J.D., Meade R.D., Winn J.N. Photonic Crystals: Molding the Flow of Light // Princeton University Press, Singapore, 1999.
2. Bykov V.P. Spontaneous emission in a periodic structure // Sov. Phys. JETP, 1972. V. 35. P. 269-273.
3. Yablonovich E., Inhibited spontaneous emission in solid-state physics and electronics // Phys. Rev. Lett., 1987, V. 58, P. 2059-2061.
4. John S. Strong localization of photons in certain disordered dielectric superlattices // Phys. Rev. Lett., 1987, V. 58, P. 2486-2488.
5. Ho K.M., Chan C.T., Soukoulis C.M. Existence of a photonic gap in periodic dielectric structures // Phys. Rev. Lett., 1990. V. 65. P. 3152-3155.
6. Sharp D.N., Turberfield A.J., Denning R.G. Holographic photonic crystals with diamond symmetry // Phys. Rev. B, 2003. V. 68. P. 205102-205108.
7. Fan S., Villeneuve P. R., Joannopoulos J. D. Large omnidirectional band gaps in metallodielectric photonic crystals // Phys. Rev. B, 1996. V. 54. P. 11245-11251.
8. Wang Z., Chan C.T., Zhang W., et al., Threedimensional self-assembly of metal nanoparticles: possible photonic crystal with a complete gap below the plasma frequency // Phys. Rev. B, 2001. V. 64. P. 113108-113113.
9. Gantzounis G., Stefanou N., Yannopapas Y., Optical properties of a periodic monolayer of metallic nanospheres on a dielectric waveguide // J. Phys.: Condens. Matter, 2005. V. 17. P. 1791-1802.
10. Kittel C., Introduction to Solid State Physics. // 7th ed. Wiley, New York, 1966.
11. Siglas M.M., Soukoulis C.M., Chan C.T., et al. Electromagnetic-wave propagation through dispersive and absorptive photonic-band-gap materials // Phys. Rev. B, 1994. V. 49. P. 11080-11087.
12. Huang K.C., Bienstman P., Joannopoulos J.D., et al. Field expulsion and reconfiguration in polaritonic photonic crystals // Phys. Rev. Lett., 2003. V. 90. P. 196402-196406.
13. Runs A., Ribbing C.G. Polaritonic and photonic gap interactions in a two-dimensional photonic crystals // Phys. Rev. Lett., 2004. V. 92. P. 123901-123905.
14. Ораевский А.Н., Проценко И.Е. Высокий показатель преломления и другие оптические свойства гетерогенных сред // Письма в ЖЭТФ, 2000. Т. 72. С. 641646.
15. Ораевский А.Н., Проценко И.Е. Оптические свойства гетерогенных сред // Квантовая Электроника , 2001. Т. 31. C. 252-256 .
16. Johnson P.B., Christy R.W. Optical constant of the noble metals // Phys. Rev. B, 1972. V. 6. P. 4370-4379.
17. Levy O., Bergman D.J. Clausius-Mossotti approximation for family of nonlinear composites // Phys. Rev. B, 1992. V. 46. P. 7189-7192.
18. Taflove A. Computational Electrodynamics: The Finite-Difference Time-Domain Method // Artech House INC, Norwood, 1995.
