Нейтронные исследования магнитных фазовых переходов в гексабориде празеодима Текст научной статьи по специальности «Физика»

K. Siemensmeyer, П.А. Алексеев, В.Н. Лазуков, И.П. Садиков, Н.Ю. Шицевалова, 2007

УДК 621.318.1.:620.181

Е.В. Нефёдова, Н.Н. Тиден, K. Siemensmeyer,

П.А. Алексеев, В.Н. Лазуков, И.П. Садиков,

Н.Ю. Шицевалова

НЕЙТРОННЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ МАГНИТНЫХ ФАЗОВЫХ ПЕРЕХОДОВ В ГЕКСАБОРИДЕ ПРАЗЕОДИМА *

С целью изучения роли различных физических механизмов в формировании свойств основного состояния иона Pr3+ в PrB6 проведены измерения спектра магнитных возбуждений в парамагнитной и магнитно-упорядоченных фазах поликристаллического PrB6. Экспериментально установлено, что основным состоянием иона Pr в парамагнитной фазе является триплет Г5. При переходе в магнитоупорядоченное состояние триплет расщепляется на три синглетных уровня. Полученные результаты не исключают возникновения дополнительного вклада в расщепление за счет понижения локальной симметрии из-за структурных искажений.

Гексаборид празеодима (PrB6) - соединение на основе редкоземельного некрамерсовского иона Pr3+ является антиферромагнетиком с температурой магнитного упорядочения TN ~ 7 К [1]. Измерения теплоемкости [2] и намагниченности [3] показали, что при температуре Т2 ~ 4 К имеет место второй фазовый переход. Природа последнего перехода является предметом интенсивных исследований и дискуссий [4 и ссылки в ней].

Наряду с взаимодействием с кристаллическим электрическим полем (КЭП) и дипольным обменным взаимодействием, в качестве возможной причины перехода при Т ~ 4 К предполагается квадрупольное взаимодействие. Кроме того, рассматривается возможность появления структурных искажений при этом фазовом переходе.

Для определения возможной роли различных физических механизмов в формировании свойств основного состояния в магнитоупорядоченных фазах, в качестве первого шага проведено исследование температурной эволюции спектра магнитных возбуждений PrB6 и определение схемы уровней 4f электронов ионов празеодима в КЭП. Измерения проводились методом неупругого рассеяния нейтронов на поликристалле PrnB6 (m = 6 г) на спектрометре по времени пролета NEAT (BENSC, Берлин) с начальной энергией нейтронов Е0 =12 и 9 мэВ в широкой области температур 2-300 К. Для уменьшения поглощения нейтронов при изготовлении образцов использовался изотоп ПВ (степень обогащения ~ 99.52 %). Величина разрешения (полная ширина на полувысоте упругого пика ванадиевого стандарта) составляла 5Е = 1.5 и 0.5 мэВ, соответственно для Е0 = 12 и 9 мэВ. Для оценки немагнитной составляющей функции рассеяния использовались измерения немагнитного аналога LanB6 (m = 5 г). Для абсолютной калибровки спектров неупругого рассеяния нейтронов на PrB6 использовался ванадиевый стандарт.

На рис. 1 представлены спектры магнитных возбуждений PrB6 при температурах 300 К (а), 20 К (б), 2 и 5 К (в). При Т = 300 К спектр содержит квазиупругий и неупругие пики, связанные с переходами между уровнями мультиплета 3Н4 иона Pr3+, расщепленного в КЭП кубической симметрии. Число пиков, их положение и соотношение интенсивностей хорошо соответствуют схеме уровней КЭП, предложенной в [5]. Экспериментально полученное значение сечения магнитного рассеяния на ионах Pr3+ оказалось равным ~ 6.6 барн, что соответствует рас-четному значению для Pr3+ J = 4 и указывает на то, что при этой температуре в спектре наблюдаются все возможные переходы. При понижении температуры от 80 К до 20 К в измеряемом интервале энергий спектра наблюдается только квазиупругое магнитное рассеяние (рис. 1, б), так как в соответствии с температурным

фактором для

*Работа выполнена при поддержке гранта РФФИ № 05-02-08079 и гранта INTAS данной схемы

№ 03-51-3036. уровней заселено

только основное состояние и спектр с приобретением энергии нейтроном не должен содержать неупругих пиков. Интегральная интенсивность квазиупругого магнитного рассеяния уменьшается с ростом температуры в соответствии с тепловой заселенностью триплета Г5 (рис. 2, а). Ширина квазиупругого сигнала ~ 1 мэВ при Т = 20 К (рис. 2, б), что существенно больше, чем экспериментальное

ей

*

со

<т>

*

РЦ

о

"й

сх

ев

V®

§

сГ

II

о;

ха.

100

50

0

100

50

0

Е. = 9 мэВ Р , . т = 20К /;'/

■ і • і у • о Т = 5 К ] _ * Т = 2 К Ф ч \

-2-10123 Е (мэВ)

Рис. 1. Спектр магнитных возбуждений РгВ6 при Т= 300 К (а), 20 К (б)> 2 и 5 К (в). Линии подгонка спектра: точка-пунктир - неупругий пик; пунктир - квазиупругий пик; короткий пунктир - упругий пик; сплошная - суммарная подгонка. Вставка на рис (а) - схема расщепления основного мультиплета 3Н4 иона Рг3+ в КЭП кубической симметрии

разрешение. Квазиупругое магнитное рассеяние в спектре магнитных возбуждений РгБ6 при Т > 20 К экспериментально было обнаружено впервые. Измеренные спектры и полученные данные о сечении магнитного рассеяния подтверждают предложенную ранее [5] схему расщепления основного мультиплета ^ = 4) иона Рг с основным состоянием триплет Г 5 для парамагнитной фазы.

Рис. 2 Температурная зависимость интегральной интенсивности (а) и ширины (б) квазиупругого магнитного пика в спектре PrB6. Линия на (а): расчетная интенсивность в соответствии с фактором тепловой заселенности триплета Г5. Линия на (б): закон Корринга (FWHM ~ аТ)

При понижении температуры ниже Т№ квазиупругое рассеяние трансформируется в неупругое (рис. 1, в) с Е = 0.85 ± 0.09 мэВ. При этом ширина неупругого пика составляет ~ 2 мэВ. При температуре Т < Т2 энергия неупругого пика увеличивается Е = 1.0 ± 0.1 мэВ.

В области температур между двумя фазовыми переходами (Т = 5 К) появление неупругого рассеяния в спектре магнитных возбуждений свидетельствует о расщеплении Г5 триплета в магнитном поле. Предварительная оценка величины внутреннего магнитного поля Н2 ~ 6 Тл.

Увеличение энергии неупругого пика при температуре Т < Т2, является следствием второго фазового перехода. Механизмом, за счет которого увеличивается энергия неупругого пика, может быть как увеличение внутреннего магнитного поля, так и искажения, вызванные квадрупольным упорядочением. Наблюдаемая существенная ширина неупругого пика ~ 2 мэВ в принципе может быть следствием дисперсии КЭП возбуждений и/или понижения локальной симметрии. По произведенным оценкам понижение кубической локальной симметрии до тетрагональной с отклонением значения а/с от 1 на ~ 0.5 % могло бы вызвать расщепление основного состояния АЕ ~ 0.8 мэВ.

Таким образом, проведенные измерения позволили экспериментально определить волновую функцию основного состояния и подтвердить схему уровней КЭП 4f электронов ионов празеодима в РгБ6. Кроме того, было показано, что при температурах ниже второго перехода энергия расщепления заметно увеличивается.

---------------------------------------- СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Lee K.N. and Bachmann R., Phys. Rev. B 2, 4580, (1970).

2. McCarthy C.M., Tompson C.W., Graves R.J., et.al., Sol.St. Commun. 36, 861, (1980).

3. Kobayashi S., Sera M., Hiroi M. et.al., J. of the Phys. Soc. of Japan 70, 1721, (2001).

4. Sera M., Goto Sh., Koshikawa T. et.al., J. of the Phys. Soc. of Japan 75, 014706, (2006).

5. Lowenhaupt M. and Prager M., Phys Z. B 62, 195, (1986).

Коротко об авторах

Нефёдова Е.В., Тиден Н.Н., Алексеев П.А., Лазуков В.Н., Садиков И.П.— РНЦ КИ, ИСФТТ, 123182 Москва, Россия,

Siemensmeyer K. - Hahn Meitner Institute, Glienicker Str 100, D 14109 Berlin, Germany,

Шицевалова Н.Ю.-ИПМ, НАНУ, 252142 Киев, Украина.