УДК 537.9
НЕЛИНЕЙНЫЙ МАГНИТОЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ЭФФЕКТ В КОМПОЗИЦИОННЫХ МУЛЬТИФЕРРОИКАХ В ОБЛАСТИ ЭЛЕКТРОМЕХАНИЧЕСКОГО РЕЗОНАНСА
Д.А.Филиппов, Т.О.Фирсова, В.М.Лалетин*
NONLINEAR MAGNETOELECTRIC EFFECT IN COMPOSITE MULTIFERROICS IN THE ELECTROMECHANICAL RESONANCE REGION
D^^^por, Т.О.Firsova, V^La^tm*
Политехнический институт НовГУ, [email protected]
Работа посвящена теоретическому и экспериментальному исследованию нелинейного магнитоэлектрического эффекта в композиционных мультиферроиках. Показано, что в области электромеханического резонанса происходит резонансное возбуждение электрического поля посредством переменного магнитного поля с частотой, в два раза меньшей частоты электромеханического резонанса. В отличие от линейного эффекта, данный эффект наблюдается при отсутствии поля подмагничивания и квадратичен по величине переменного магнитного поля. Приведены результаты экспериментального исследования для двухслойной структуры цирконат — титанат свинца — пермендюр.
Ключевые слова: мультиферроик, магнитострикция, пьезоэлектричество, магнитоэлектрический эффект, электромеханический резонанс
The paper is focused on theoretical and experimental investigations of nonlinear magnetoelectric effect in composite multiferroics. It is shown that the electric field resonant excitation by alternating magnetic field with frequency equal half of the resonance frequency occurs in the electromechanical resonance region. As opposed to the linear effect, this effect is observed in the absence of magnetic bias field and its value is quadratic in the magnitude of the alternating magnetic field. The results of the experimental research for a two-layer structure «zirconate — lead titanate — permendur» are presented.
Keywords: multiferroic, magnetostriction, piezoelectricity, magnetoelectric effect, electromechanical resonance
Введение
Мультиферроики, или сегнетомагнетики — вещества, обладающие одновременно и магнитным, и электрическим упорядочиванием [1-4]. Взаимосвязь магнитных, электрических и упругих свойств мульти-ферроиков приводит к тому, что в них возможны перекрестные эффекты, связывающие между собой магнитные и электрические характеристики материала. При приложении внешнего электрического поля к такой структуре происходит изменение намагниченности, и наоборот, при приложении внешнего магнитного поля происходит изменение поляризации. Этот эффект, называемый магнитоэлектрическим (МЭ), интересен тем, что позволяет создавать принципиально новые приборы твердотельной электроники [4]. Величина МЭ эффекта в монокристаллических мультифер-роиках, например, таких как феррит висмута BiFeO3, довольна мала, что значительно сдерживает их практическое применение. В композиционных мультифер-роиках, представляющих собой механически связанные пьезоэлектрические и магнитострикционные компоненты, величина эффекта на несколько порядков больше, что позволяет их рассматривать как перспективные материалы для создания магнитоэлектрических устройств. Поскольку пьезоэлектричество является линейной функцией по напряженности электрического поля, а магнитострикция — нелинейной по намагниченности, то в общем случае возникают как линейные, так и нелинейные перекрестные эффекты. Ранее во многих работах (см., например, обзоры [5,6]) исследо-
вался линейный МЭ эффект, заключающийся в возникновении электрического напряжения на конденсаторе, диэлектриком которого является магнитострик-ционно-пьезоэлектрический материал, при помещении его в постоянное (подмагничивающее) и переменное магнитные поля. Величина эффекта зависит от постоянного магнитного поля, и на так называемой «полевой зависимости» эффекта имеется ярко выраженный максимум [7]. Частотная зависимость эффекта имеет резонансный характер, и на частоте антирезонанса наблюдается пиковое увеличение МЭ коэффициента [8,9]. Однако поскольку магнитострикция в области, далекой от насыщения, является квадратичным по намагниченности эффектом [10], то частота механических колебаний, возникающих в магнитострикционной фазе, будет равна удвоенной частоте приложенного переменного магнитного поля. Передаваясь посредством механического взаимодействия в пьезоэлектрическую фазу, эти колебания приведут к изменению поляризации пьезоэлектрика, в результате чего на обкладках конденсатора возникнет электрическое напряжение с удвоенной частотой. Амплитуда этого напряжения будет пропорциональна квадрату напряженности переменного магнитного поля. При равенстве частоты переменного магнитного поля половине значения частоты антирезонанса будет происходить резонансное увеличение величины эффекта. В отличие от линейного эффекта, этот резонанс будет наблюдаться при нулевом значении поля подмагничивания, и его величина будет квадратична по напряженности переменного магнитного поля.
Теория эффекта
В качестве модели для теоретического описания эффекта рассмотрим структуру в виде пластинки
(рис.1), состоящую из магнетика толщиной mt и пьезоэлектрика толщиной pt, поляризованного в направлении, перпендикулярном плоскости пластинки (ось 1).
г
1
і /
/ и
\ г 2
1 \
Рис.1. Схема структуры. 1 — магнитострикционный слой толщиной т^, 2 — пьезоэлектрический слой толщиной р^, 3 — электроды
Будем считать, что направление постоянного магнитного поля и переменного с частотой ю' совпадает с направлением поляризации. Поскольку имеется резкая граница, через которую осуществляется взаимодействие между магнитострикционным и пьезоэлектрическим слоем, то величина напряжений будет неоднородной по толщине образца, перпендикулярно границе раздела. С учетом этого уравнение движения для х-проекции вектора смещения среды
аи запишем в виде:
„ 5 и даТ даТ
ар________х — хх + _ х2
д^ дх ' дг ’ (1)
где индекс а равен соответственно т для магнитост-рикционного и р для пьезоэлектрического слоя, ар — плотность феррита или пьезоэлектрика, аТ. — тензор
У
напряжений.
Для поляризованной пьезоэлектрической фазы уравнения для тензора деформаций pSxx , pSxг и компонент электрической индукции имеют следующий вид:
рБ — — РТ + d Е.
XX ру ..........................
XX XX, 2 27
(2)
1
РS —-РТ ,
X2 р£ X2
(3)
D = е Е + d рТ . (4)
г гг г хх, г хх 4 '
Здесь рТхх и рТхг — компоненты тензора напряжений в пьезоэлектрической фазе, рТ,pG — модуль Юнга и модуль сдвига пьезоэлектрика, dxx г — пьезоэлектрический тензор, е гг — тензор диэлектрической проницаемости пьезоэлектрика, Ег — г-проекция вектора напряженности электрического поля в пьезоэлектрике.
Для магнитострикционной фазы аналогичные уравнения запишем в следующей форме:
1 п
mS =------тТ + я (Н )2, (5)
хх тт хх °хх, гх г' ’ у/
ms _ ^т
X2 т X2 ’
(6)
где тТхх и тТхг — компоненты тензора напряжений в магнитострикционной фазе, тТ,mG — модуль Юнга и модуль сдвига феррита, яхх,г = 5ХД5(Мг)2)х2 — магнитострикционный коэффициент, Х1 — магнито-стрикционная деформация в направлении, перпендикулярном магнитному полю, х — магнитная восприимчивость, Нг = Нт ехр(/ю7) — напряженность переменного магнитного поля с частотой ю'.
Решение уравнения (1) представим в виде
аих=аи(х, г) ехр(гЮ), (7)
где ю = 2ю' — частота механических колебаний.
Возникающие в переменном магнитном поле колебания магнитострикционной среды будут передаваться через границу в пьезоэлектрическую среду, в результате чего в структуре возникнут связанные колебания, дисперсионное соотношение для которых определяется выражением [11]:
т х т к) = р х рТЩ р к). (8)
Здесь т к = тхт и р к = рхpt — безразмерные
переменные, тУ,
— V тУ/т р , % — V РУ/р р —
скоро-
сти продольных звуковых волн, т р , р р
магнетика и пьезоэлектрика, т х2 — 2(1 + V)
плотности
2
к2 - т__
V % у
р х2 —-2(1 + V)
,2 Л
к2 -
рУ 2 г ь
к — волновой вектор, V
— коэффициент Пуассона.
Решая уравнение движения для х-проекции вектора смещения среды и подставляя полученное выражение в уравнение (4) для электрической индукции с использованием условия разомкнутой цепи для разности потенциалов, возникающей на обкладках конденсатора, получим следующее выражение:
^хх,г8хх,г тТ”Н
и — -
Є 22Да тутг ШСк) + рурі tg( р К)
tg(к) tg(р К)
Здесь введены обозначения:
(9)
(
Аа — 1- Кр2
1 —
рур
tg(к) tg(р к)
тут^ &( к) + рур^ ^( р к)
V
к
к
2 ру(^)2
Кр —----------:— — квадрат коэффициента электро-
^22
механической связи, к — кЬ /2 — безразмерный па-
2
3
х
т
р
к
к
р
к
р
к
к
раметр. Как следует из выражения (9), на так называемой частоте антирезонанса, когда выполняется условие Да = 0, наблюдается пиковое увеличение
эффекта. Следует отметить, что частота антирезонанса находится вблизи частоты резонанса, которая определяется условием к = п/2 или L = Х/2, где Х — длина волны акустических колебаний. Тогда с учетом того, что частота механических колебаний ю равна удвоенной частоте колебаний магнитного поля ю', то резонансное увеличение эффекта будет происходить вблизи частоты магнитного поля, определяемой из условия
Y.mt+pY.pt
p.mt+pp.pt l Эксперимент
(10)
Для экспериментального исследования эффекта использовались двухслойные прямоугольные структуры. Длина пластинок Ь = 28,7 мм, ширина W = 4,6 мм. Толщина пьезоэлектрика рґ — 0,4 мм, толщина пер-мендюра рґ — 0,16 мм. Частота электромеханического резонанса для данных параметров образца равна 70 кГц. Перед измерениями образцы предварительно поляризовались. Снималась частотная зависимость напряжения, возникающего на обкладках конденсатора. На рис.2 представлена зависимость величины напряжения, возникающего на обкладках конденсатора от частоты приложенного магнитного поля при нулевом поле подмагничивания и при поле подмаг-ничивания И.. — 2 Ое .
Dlas
Frequency (kHz)
Рис.2. Частотная зависимость МЭ эффекта: 1 — поле подмаг-ничивания Hbiss = 0; 2 — поле подмагничивания Ныаз = 2 Ое
На рисунке хорошо видны два резонанса: один — на частоте 35 кГц, и второй - на частоте 70 кГц. Величина второго резонанса возрастает при увеличении поля подмагничивания, и он обусловлен обычным электромеханическим резонансом, возникающим при линейном эффекте [8,9]. Наличие второго резонанса при нулевом поле подмагничивания, по всей видимости, обусловлено остаточной намагниченностью образца. Частота первого резонанса вдвое меньше частоты электромеханического резонанса и он связан с нелинейным МЭ эффектом. Как следует из рис.2, его величина не изменяется при изменении
поля подмагничивания. На рис.3 представлена зависимость его резонансного значения от величины переменного магнитного поля.
Square ofthe magnetic field (ОеЛ2)
Рис.3. Зависимость резонансного значения нелинейного МЭ эффекта от квадрата напряженности переменного магнитного поля
Как видно из рисунка, наблюдается квадратичная зависимость величины эффекта от напряженности переменного магнитного поля. Таким образом, этот резонанс связан с нелинейным эффектом и резонансное возбуждение происходит с частотой магнитного поля в два раза меньшей частоты электромеханического резонанса. Следует отметить, что поскольку резонансное значение МЭ эффекта на частоте электромеханического резонанса возрастает с увеличением поля подмагничивания, то при напряженности поля подмагничивания в несколько раз превышающей величину переменного магнитного поля нелинейный резонанс становится фактически незаметным на фоне резонанса, связанного с линейным эффектом.
Заключение
В композиционных мультиферроиках на основе магнитострикционно-пьезоэлектрических структур наряду с линейным по переменному магнитному полю наблюдается также нелинейный МЭ эффект. Этот эффект приводит к резонансному возбуждению колебаний электрического поля под действием переменного магнитного поля с частотой, в два раза меньшей частоты электромеханического резонанса. Величина нелинейного эффекта квадратична по напряженности переменного магнитного поля и не зависит от поля подмагничивания
Смоленский Г.А., Чупис И.Е. Сегнетомагнетики // УФН. 1982. Т.137. №3. С.415-448.
Веневцев Ю.Н., Гагулин В.В., Любимов В.Н. Сегнетомагнетики М.: Наука, 1982. 224 с.
Schmid H. Multi-ferroic magnetoelectrics // Ferroelectrics. 1994. V.162. №1. P.317-338.
Пятаков А.П., Звездин А.К. Магнитоэлектрические материалы и мультиферроики // УФН. 2012. Т.182. Вып.6. С.593-620.
Бичурин М.И., Петров В.М., Филиппов Д.А. и др. Магнитоэлектрический эффект и его применение в науке и тех-
1.
2
З.
4.
5
нике // Успехи современного естествознания. 2007. №7. С.73-74.
6. Nan C.-W., Bichurin M.I., Dong S., et al. Multiferroic mag-netoelectric composites: Historical perspective, status, and future directions // J. Appl. Phys. 2008. V.103. P.031101.
7. Филиппов Д.А., Лалетин В.М., Srinivasan G. Низкочастотный и резонансный магнитоэлектрические эффекты в объемных композиционных структурах феррит никеля — цирконат-титанат свинца // ЖТФ. 2012. Т.82. Вып.1. С.47-51.
8. Филиппов Д.А., Бичурин М.И., Петров В.М. и др. Гигантский магнитоэлектрический эффект в композиционных материалах в области электромеханического резонанса // Письма в ЖТФ. 2004. Т.30. Вып.1. С.15-20.
9. Филиппов Д.А., Бичурин М.И., Петров В.М. и др. Резонансное усиление магнитоэлектрического эффекта в композиционных феррит-пьезоэлектрических материалах // ФТТ. 2004. Т.46. Вып.9. С.1621-1627.
10. Белов К.П. Магнитострикционные явления и их технические приложения. М.: Наука, 1987. 160 с.
11. Филиппов Д.А., Галичян Т.А., Фирсова Т.О. Распространение упругих волн в двухслойной структуре феррит-пьезоэлектрик // Вестн. Новг. гос. ун-та. Сер.: Технические науки. 2012. №68. С. 116-118.
Bibliography (Transliterated)
1. Smolenskii G.A., Chupis I.E. Segnetomagnetiki // UFN. 1982. T.137. №3. S.415-448.
2. Venevtsev Iu.N., Gagulin V.V., Liubimov V.N. Segneto-magnetiki M.: Nauka, 1982. 224 s.
3. Schmid H. Multi-ferroic magnetoelectrics // Ferroelectrics. 1994. V.162. №>1. P.317-338.
4. Piatakov A.P., Zvezdin A.K. Magnitoelektricheskie mate-rialy i mul’tiferroiki // UFN. 2012. T.182. Vyp.6. S.593-620.
5. Bichurin M.I., Petrov V.M., Filippov D.A. i dr. Magni-toelektricheskii effekt i ego primenenie v nauke i tekhnike // Uspekhi sovremennogo estestvoznaniia. 2007. №7. S.73-74.
6. Nan C.-W., Bichurin M.I., Dong S., et al. Multiferroic mag-netoelectric composites: Historical perspective, status, and future directions // J. Appl. Phys. 2008. V.103. P.031101.
7. Filippov D.A., Laletin V.M., Srinivasan G. Nizkochas-totnyi i rezonansnyi magnitoelektricheskie effekty v ob"emnykh kompozitsionnykh strukturakh ferrit nikelia — tsirkonat-titanat svintsa // ZhTF. 2012. T.82. Vyp.1. S.47-51.
8. Filippov D.A., Bichurin M.I., Petrov V.M. i dr. Gigantskii magnitoelektricheskii effekt v kompozitsionnykh materia-lakh v oblasti elektromekhanicheskogo rezonansa // Pis’ma v ZhTF. 2004. T.30. Vyp.1. S.15-20.
9. Filippov D.A., Bichurin M.I., Petrov V.M. i dr. Rezo-nansnoe usilenie magnitoelektricheskogo effekta v kompozitsionnykh ferrit-p'ezoelektricheskikh materialakh // FTT. 2004. T.46. Vyp.9. S.1621-1627.
10. Belov K.P. Magnitostriktsionnye iavleniia i ikh tekhniche-skie prilozheniia. M.: Nauka, 1987. 160 s.
11. Filippov D.A., Galichian T.A., Firsova T.O. Rasprostra-nenie uprugikh voln v dvukhsloinoi strukture ferrit-p'ezoelektrik // Vestn. Novg. gos. un-ta. Ser.: Tekhniche-skie nauki. 2012. №68. S.116-118.