2381
Многоэлектронные эффекты при аномальном упругом рассеянии фотона атомом бериллия в области К-порога ионизации
Каспржицкий А.С. fanton1982@mail.ru), Хоперский А.Н.,
Явна В.А.
Ростовский Государственный Университет Путей Сообщения, Россия
Дифференциальное сечение упругого рассеяния линейно поляризованного рентгеновского фотона атомом бериллия в области К-порога ионизации рассчитано в нерелятивистском многоконфигурационном представлении волновых функций состояний фотоперехода с учетом эффекта релаксации электронных оболочек в поле вакансии. Результаты расчета носят предсказательный характер.
1. Введение
Исследованию фундаментального процесса упругого рассеяния фотона свободным атомом в области энергий порогов ионизации его глубоких оболочек посвящено большое количество экспериментальных и теоретических работ (см., например, обзор [1]).
Однако в аномально-дисперсионной области рассеяния существующие теоретические модели процесса с использованием приближения независимых частиц при описании волновых функций состояний атома приводят к значительным расхождениям с экспериментом. Результаты недавних исследований [2] показали, что для снятия расхождений теории с экспериментом в аномально-дисперсионной области необходимо выйти за рамки приближения независимых частиц и учесть широкую иерархию многоэлектронных эффектов, сопровождающих процесс поглощения фотона атомом в области энергий порогов ионизации его глубоких оболочек.
В данной работе методы монографии [2], развитые для жесткого рентгеновского диапазона энергий падающего фотона (Нш от 600 эВ до 1,5 МэВ), обобщаются на случай мягкого (Ьш от 50 эВ до 1 кэВ) рентгеновского диапазона. Именно, в нерелятивистском многоконфигурационном приближении исследовано влияние монопольной перестройки электронных оболочек в поле вакансии и процессов однократного возбуждения/ионизации на дифференциальное сечение упругого рассеяния линейно поляризованного фотона в области энергий К-порога ионизации атома 4Ве. При этом не рассмотрены Томсоновское рассеяние на ядре, Рэлеевское рассеяние на нуклонах ядра и рассеяние Дельбрюка на виртуальных электрон-позитронных парах, рождаемых кулоновским полем ядра. Их влияние на сечение упругого рассеяния в данном случае несущественно и доминирующим типом процесса является Рэлеевское рассеяние фотона электронами атома [1].
Результаты данной работы могут быть востребованы в контексте, прежде всего, проблем осуществления лазерного термоядерного синтеза и создания рентгеновского лазера, а также решения широкого класса задач физики плазмы, поверхности и других, вплоть до задач астрофизики и космологии.
2382
2. Теория метода
Рассмотрим квантовую систему «атом +фотоны» с полным гамильтонианом вида:
й = Йа + ЙрЪ + Ж, (1)
где йа - гамильтониан атома в нерелятивистском приближении, йрЪ - гамильтониан
свободных фотонов и Ж - оператор взаимодействия атома с электромагнитным полем в нерелятивистском приближении:
N ( А 2 (р А
Ж = , А, - А(,0). (2)
г=1 ^ 2с с )
При теоретическом описании процесса аномального упругого рассеяния фотона атомом дифференциальное сечение имеет вид [2,3]:
§=^1- (3)
Во втором порядке квантовомеханической теории возмущений по оператору взаимодействия (2) в нерелятивистском приближении для волновых функций состояний атома амплитуда вероятности процесса упругого рассеяния фотона атомом в (3) принимает вид:
Q = (е1 • е 2 ^ (9; ш) + Л(ш). (4)
В (2) оператор векторного потенциала свободного электромагнитного поля в представлении вторичного квантования:
2п
А = И
г~т е ш, е
■ т \ кт
к
(( + акте) (5)
дан как решение [4] в момент времени г = 0 волнового уравнения:
□ А(г, г ) = 0. (6)
Структуры уравнения (6) и линейных по электромагнитному полю слагаемых в операторе взаимодействия (2) обусловлены выбором кулоновской калибровки поля:
йЬА(г, г )= 0, ф(г ) = 0, где ф(г)- скалярная часть 4-потенциала поля = (ф, А), д = 0,1,2,3 .
В (1)-(5) использована атомная система единиц Н = те = е = 1, с - скорость света, N - число электронов в атоме, р, - оператор импульса и VI - радиус-вектор / - го электрона, ак+т (¿¡кт ) - оператор рождения (уничтожения) фотона с волновым вектором к и вектором поляризации ет, г0 = 2,818 -10-13 см - классический «радиус» электрона, е1 и е2 - единичные векторы поляризации падающего и рассеянного фотона, О-телесный угол (угол вылета рассеянного фотона); 9- угол рассеяния (угол между векторами к 1 и к2), ш = й|к 11 - энергия рассеиваемого фотона.
Квадратичные по электромагнитному полю слагаемые оператора (2) описывают так называемое контактное взаимодействие (в представлении диаграмм Голдстоуна-Хаббарда-Фейнмана в вершине взаимодействия сходятся две фотонные линии и линии частица/дырка) фотона с электронами атома и определяют атомный формфактор (структурная функция атома):
^ (9; ш) = (0 Е ехр((к • г;)), (7)
1=1
который в случае атома с заполненными оболочками в основном состоянии (терм ^0) равен:
к т=1,2
2383
^ (0; ю) = £ (4/ + 2)/ Р ( ^ аг
ш * /о - (8)
к = |к| = к, - к 2| = ^^ siní — 1111 2| с 12 )
Исследования роли электронных корреляций в основном состоянии атома при теоретическом описании его формфактора, проведенные для легких атомов 2Не, 3И,4Бе,5В и 6С, привели к выводу о том, что, по крайней мере, для исследованных атомов корреляционные эффекты не более чем на 1 ^ 2% изменяют абсолютные значения формфакторов хартри-фоковского приближения [5]. По этой причине в данной работе построение и расчет формфактора атома 4Ве проведены в хартри-фоковском приближении.
Линейные по электромагнитному полю слагаемые оператора (2) описывают процессы поглощения и излучения фотона атомом через его виртуальные возбуждения/ионизацию различной кратности и определяют аномально-дисперсионные слагаемые Крамерса - Гейзенберга - Уоллера полной амплитуды вероятности упругого рассеяния:
( 1 1 Л
А(ю) = Я << --+ -- ; (9)
т>/ IЕ0т + Ю Е0т - Ю)
ат =
(0 Е(®12 • р ] )Н;
1=1
г
Е0т =-®о + ^; ®т = Ет - Е0
В формулах (7)-(9) определены Рп1 (г)- радиальная часть волновой функции п/ - электрона, к - вектор рассеяния, Е0 - энергия 10^ - основного состояния атома, Ет - энергия системы «атомный остаток + виртуальный фотоэлектрон» в -промежуточном состоянии рассеяния, Гп/ - полная ширина распада п/ - вакансии по каналам радиационного и оже - автоионизационного типов, / - уровень Ферми (совокупность квантовых чисел валентной оболочки атома) и символ Б означает суммирование (интегрирование) по промежуточным состояниям дискретного (сплошного) спектра различной кратности возбуждения/ионизации всех оболочек атома.
В дипольном приближении (к • г. << 1) для фурье-компонент оператора
электромагнитного поля (5) матричный элемент оператора радиационного перехода в (9) может быть определен в форме длины:
N
дт(ш)= (0;% £гг|т;1Р^, (10)
г=1
или в форме скорости:
. N
дт(ш)=— (0;Ч £рг|т;1Р^. (11)
®» .=1
Как показал наш расчет, различие величин сечения поглощения фотона 15 - оболочкой атома 4Бе, рассчитанных с амплитудами (10) и (11) в области дискретного спектра составляет не более 4%, тогда как в области непрерывного спектра соответствует 20%. Поэтому учет корреляций приближения случайных фаз с обменом [6] необходим прежде всего в области непрерывного спектра. В данной работе результаты для области непрерывного спектра приведены в виде среднего алгебраического значения форм длины и скорости.
2384
Появление вакансии в глубокой п/ - оболочке атома приводит к эффекту радиальной монопольной (без изменения симметрии состояния) перестройке электронных оболочек атомного остатка в хартри-фоковском поле вакансии [7].
В рамках одноконфигурационного приближения Хартри-Фока при описании волновых функций начального и конечного состояний фотопоглощения атома эффект радиальной перестройки может быть учтен модификацией амплитуд (10) и (11) методами теории неортогональных орбиталей [8,9]. Так в случае поглощения фотона 15 - оболочкой атома 4Ве выражение для радиальной (Я) части амплитуд (10) и (11) с точностью до членов первого порядка малости принимает вид:
ОД = ^ (Ц) И тр) , (12)
ОД =—^ (1501 р тр). (13)
Шт
В (12) и (13) волновые функции 150 -, тр - электронов получены решением уравнений
соответственно,
Хартри-Фока для конфигураций 15о 2502 0) и 15:252 тр( Р1)
- произведение интегралов перекрывания волновых функций электронов, не участвующих в переходе и обозначено:
ад
(150 \г\ тр) = | Р150 (г )Ртр (г Уёг ,
(150 \р\ тр) = | Р^ (г)
ёРщ, (г ) + Р>) ■ ёг г
ёг.
Теоретическое описание сечения однократного возбуждения/ионизации основного состояния атома, входящего в структуру аномально-дисперсионного слагаемого ^(ш) амплитуды упругого рассеяния (9), в качестве алгоритма предполагает решение двух основных задач - построение волновых функций начального и конечных состояний однократного возбуждения/ионизации и расчет собственно абсолютных величин и формы сечения фотопоглощения.
Дадим описание этого алгоритма, конкретизировав его для радиационных
переходов из состояний 152 п1/12 (п111 > /) в состояния с 15 - вакансией 15 ^1п1/13 (п111 > /) и 15_1п1/12п2/2. Именно такие переходы играют основную роль при теоретическом описании процессов однократного возбуждения/ионизации атома 4Ве .
Построение волновых функций начальных и конечных состояний. Оно проводится в два этапа.
На первом этапе для каждой конфигурации из набора {152п1/12} и наборов {15"V! }, {15_1п1/12п2/2}, на которых строится многоконфигурационная волновая функция начального и конечного состояний фотопоглощения соответственно, решением нелинейных интегро-дифференциальных уравнений самосогласованного поля Хартри-Фока находятся радиальные орбитали остовных и возбужденных электронов.
На втором этапе с использованием полученных на первом этапе радиальных орбиталей строятся базисные волновые функции начального и конечных состояний
фотопоглощения, где а обозначает совокупность квантовых чисел конфигурации определенного типа.
Наконец, волновые функции, определяющие состояния радиационного перехода, представляются в виде:
\ЕЬ= 2 0*е| а^>,
(14)
а
2385
где коэффициенты конфигурационного смешивания ааЕ определяются решением векового уравнения.
Сечение фотопоглощения. Квадрат амплитуды вероятности фотоперехода в состояния
(14)
N
¿еья = £ а^оЫ |Б| 0), Б = е£ г. ,
а .=1
определяет интенсивность спектра однократного возбуждения/ионизации. Конкретизируем описанный выше алгоритм для нашего случая. Волновая функция основного состояния атома бериллия определена в виде:
я)=а| 152252) + р| 1522р2(1 я)) . (15)
Представление (15) связано с тем, что участвующие в нём конфигурации сильно электростатически смешиваются. Об этом говорит тот факт, что конфигурация
(~ 40%) вклад в полную корреляционную энергию
15^ 2р2 (я)) вносит лидирующий основного состояния атома 4Бе.
Волновые функции конечных состояний дискретного спектра определены в виде:
Р )
(16)
Л2|1512522р) + ^2|15>2р3) ; Пт 1151252тр) + ^т 115>2р2 (я)тр) , т > 2
Волновые функции конечных состояний непрерывного спектра получены в следующем приближении. Учтем тот факт, что фотоэлектрон в непрерывном спектре слабо взаимодействует с остовом. Тогда волновая функция конечного состояния непрерывного спектра определена в виде:
Р) = | 151252 вр) + 15>2 р2 (1Я )р}, (17)
где коэффициенты | ид получены из требования минимальности полной энергии электронной подсистемы с «отщепленным» фотоэлектроном, описываемой волновой функцией 115125+ д 1^2р2 (1Я). При этом волновая функция вр - получена в соответствующем поле базисной конфигурации в представлении (17).
3. Результаты расчета
Аномально-дисперсионное слагаемое амплитуды упругого рассеяния (9)
фотона атомом 4Ве в области энергий К-порога ионизации получено в трех приближениях.
Приближение 1 - одноконфигурационное приближение Хартри-Фока без учета эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии. Волновая функция тр - фотоэлектрона получена решением уравнения Хартри-Фока для
конфигурации 150252тр(1 Р1), т.е. в поле 15 - вакансии с неперестроенным атомным остатком. Волновые функции электронов атомного остатка получены решением уравнений Хартри-Фока для конфигурации основного состояния 150 25^ С Я0).
Приближение 2 - одноконфигурационное приближение Хартри-Фока с учетом эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии. Волновая функция тр - фотоэлектрона получена решением уравнения Хартри-Фока для
конфигурации 15:252 тр(1 Р1). Волновые функции электронов атомного остатка получены решением уравнений Хартри-Фока для конфигурации 15:252 (2 ), т.е. учтена радиальная релаксация атомного остатка в поле образующейся 15 - вакансии.
2386
Приближение 3 - многоконфигурационное приближение Хартри-Фока с учетом эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии (алгоритм - см. формулы (14),(15), (16) и (17) с т е [2;70]).
Эффект монопольной перестройки электронных оболочек и корреляции приближения случайных фаз с обменом играют существенную роль лишь при энергиях поглощаемого фотона в области порогов ионизации п/ - оболочек атома. Поскольку порог ионизации 15 - оболочки атома 4Ве сильно отделен от порога ионизации 25 - оболочки (ш15 -ш25 = 0,114 кэВ), амплитуды радиационного перехода и соответствующие
аномально-дисперсионные слагаемые амплитуды упругого рассеяния для 25 - оболочки получены в приближении 1.
Результаты расчета спектральных характеристик лидирующих резонансов сечения рассеяния (3) в приближениях 1 и 2 представлены в таблице.
Приближение 1
Переход ш, уА ёа±/ёО, г02/ср.
15 ^ 2 р 112,6 5,2 • 106
15 ^ 3 р 120,7 4,9 -104
Приближение 2
15 ^ 2 р 115,0 4,0 -106
15 ^ 3 р 121,0 2,5 • 104
Результаты расчета сечения рассеяния (3) в приближении 3 приведены на рисунке.
Отметим, что расчет в приближении 3, наряду с уточнением спектральных характеристик резонансов рассеяния, полученных в приближении 2, приводит к появлению в области непрерывного спектра резонансов дискретного спектра, которые обусловлены переходами в состояния с волновыми функциями из (16) (см. рисунок):
11 = -0,28| 15!25 22р1} + 0,95| 1512 р3};
12 = -0,3б| 151252 3р1) + 0,93| 15!2 р2 (^) р).
Сформулируем основные результаты данной работы.
1. Учет в теоретическом спектре рассеяния эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии приводит:
а) к сильному подавлению амплитуд и сдвигу в коротковолновую область энергий резонансов упругого рассеяния, рассчитанных в приближении 1 (см. таблицу);
б) к перераспределению интенсивности рассеяния, рассчитанной в приближении 1, из коротковолновой в длинноволновую область спектра рассеяния.
2. Учет эффектов конфигурационного смешивания в начальном и промежуточных состояниях упругого рассеяния, наряду с уточнением приближения 2, приводит к возникновению в теоретическом спектре дополнительных резонансов рассеяния за К-порогом ионизации атома 4Ве ёще вне процедуры учета процессов двойного возбуждения/ионизации его основного состояния.
2387
ш, эВ
Рис. Дифференциальное сечение (в единицах r02 /поадййёт ) аномального упругого рассеяния линейно поляризованного (перпендикулярно плоскости рассеяния, ±, плоскость рассеяния проходит через волновые векторы k 1 и k 2)
рентгеновского фотона атомом 4 Be в области энергий К-порога ионизации. Идентификация резонансов, отмеченных цифрами, дана в тексте. 9 - угол рассеяния, ш - энергия рассеиваемого фотона. Указано рассчитанное в приближении 3 положение энергии порога ионизации 1s - оболочки I1s = 122,3 эВ.
Ширина распада 1s - вакансии (расчет данной работы) Ä1s = 0,016 эВ. Литература
1. P.P. Kane, L. Kissel, R.H. Pratt, S.C. Roy, Phys.Rep. 140,75(1986)
2. А.Н. Хоперский, В.А. Явна. Рассеяние фотона многоэлектронной системой. М.: Энергоатомиздат, 2004, 276 с.
3. Р.И. Каразия. Введение в теорию рентгеновских и электронных спектров свободных атомов. Вильнюс: Мокслас,1987, 276 с.
4. А.И. Ахиезер, В.Б. Берестецкий. Квантовая электродинамика. М.: Наука,1969,624 с.
5. J.H. Hubbell, I. Overbo, J. Phys. Chem. Ref. Data. 8,69 (1979)
6. М. Я. Амусья. Атомный фотоэффект. М.: Наука,1987, 272 с.
7. V. Schmidt, Rep. Prog. Phys. 55, 1483 (1992)
8. P.O. Löwdin, Phys.Rev.97,1474 (1955)
9. А.П. Юцис, А.Ю. Савукинас. Математические основы теории атома. Вильнюс: Минтис,1973, 480 с.