Многоэлектронные эффекты при аномальном упругом рассеянии фотона атомом бериллия в области К-порога ионизации Текст научной статьи по специальности «Физика»

2381

Многоэлектронные эффекты при аномальном упругом рассеянии фотона атомом бериллия в области К-порога ионизации

Каспржицкий А.С. [email protected]), Хоперский А.Н.,

Явна В.А.

Ростовский Государственный Университет Путей Сообщения, Россия

Дифференциальное сечение упругого рассеяния линейно поляризованного рентгеновского фотона атомом бериллия в области К-порога ионизации рассчитано в нерелятивистском многоконфигурационном представлении волновых функций состояний фотоперехода с учетом эффекта релаксации электронных оболочек в поле вакансии. Результаты расчета носят предсказательный характер.

1. Введение

Исследованию фундаментального процесса упругого рассеяния фотона свободным атомом в области энергий порогов ионизации его глубоких оболочек посвящено большое количество экспериментальных и теоретических работ (см., например, обзор [1]).

Однако в аномально-дисперсионной области рассеяния существующие теоретические модели процесса с использованием приближения независимых частиц при описании волновых функций состояний атома приводят к значительным расхождениям с экспериментом. Результаты недавних исследований [2] показали, что для снятия расхождений теории с экспериментом в аномально-дисперсионной области необходимо выйти за рамки приближения независимых частиц и учесть широкую иерархию многоэлектронных эффектов, сопровождающих процесс поглощения фотона атомом в области энергий порогов ионизации его глубоких оболочек.

В данной работе методы монографии [2], развитые для жесткого рентгеновского диапазона энергий падающего фотона (Нш от 600 эВ до 1,5 МэВ), обобщаются на случай мягкого (Ьш от 50 эВ до 1 кэВ) рентгеновского диапазона. Именно, в нерелятивистском многоконфигурационном приближении исследовано влияние монопольной перестройки электронных оболочек в поле вакансии и процессов однократного возбуждения/ионизации на дифференциальное сечение упругого рассеяния линейно поляризованного фотона в области энергий К-порога ионизации атома 4Ве. При этом не рассмотрены Томсоновское рассеяние на ядре, Рэлеевское рассеяние на нуклонах ядра и рассеяние Дельбрюка на виртуальных электрон-позитронных парах, рождаемых кулоновским полем ядра. Их влияние на сечение упругого рассеяния в данном случае несущественно и доминирующим типом процесса является Рэлеевское рассеяние фотона электронами атома [1].

Результаты данной работы могут быть востребованы в контексте, прежде всего, проблем осуществления лазерного термоядерного синтеза и создания рентгеновского лазера, а также решения широкого класса задач физики плазмы, поверхности и других, вплоть до задач астрофизики и космологии.

2382

2. Теория метода

Рассмотрим квантовую систему «атом +фотоны» с полным гамильтонианом вида:

й = Йа + ЙрЪ + Ж, (1)

где йа - гамильтониан атома в нерелятивистском приближении, йрЪ - гамильтониан

свободных фотонов и Ж - оператор взаимодействия атома с электромагнитным полем в нерелятивистском приближении:

N ( А 2 (р А

Ж = , А, - А(,0). (2)

г=1 ^ 2с с )

При теоретическом описании процесса аномального упругого рассеяния фотона атомом дифференциальное сечение имеет вид [2,3]:

§=^1- (3)

Во втором порядке квантовомеханической теории возмущений по оператору взаимодействия (2) в нерелятивистском приближении для волновых функций состояний атома амплитуда вероятности процесса упругого рассеяния фотона атомом в (3) принимает вид:

Q = (е1 • е 2 ^ (9; ш) + Л(ш). (4)

В (2) оператор векторного потенциала свободного электромагнитного поля в представлении вторичного квантования:

2п

А = И

г~т е ш, е

■ т \ кт

к

(( + акте) (5)

дан как решение [4] в момент времени г = 0 волнового уравнения:

□ А(г, г ) = 0. (6)

Структуры уравнения (6) и линейных по электромагнитному полю слагаемых в операторе взаимодействия (2) обусловлены выбором кулоновской калибровки поля:

йЬА(г, г )= 0, ф(г ) = 0, где ф(г)- скалярная часть 4-потенциала поля = (ф, А), д = 0,1,2,3 .

В (1)-(5) использована атомная система единиц Н = те = е = 1, с - скорость света, N - число электронов в атоме, р, - оператор импульса и VI - радиус-вектор / - го электрона, ак+т (¿¡кт ) - оператор рождения (уничтожения) фотона с волновым вектором к и вектором поляризации ет, г0 = 2,818 -10-13 см - классический «радиус» электрона, е1 и е2 - единичные векторы поляризации падающего и рассеянного фотона, О-телесный угол (угол вылета рассеянного фотона); 9- угол рассеяния (угол между векторами к 1 и к2), ш = й|к 11 - энергия рассеиваемого фотона.

Квадратичные по электромагнитному полю слагаемые оператора (2) описывают так называемое контактное взаимодействие (в представлении диаграмм Голдстоуна-Хаббарда-Фейнмана в вершине взаимодействия сходятся две фотонные линии и линии частица/дырка) фотона с электронами атома и определяют атомный формфактор (структурная функция атома):

^ (9; ш) = (0 Е ехр((к • г;)), (7)

1=1

который в случае атома с заполненными оболочками в основном состоянии (терм ^0) равен:

к т=1,2

2383

^ (0; ю) = £ (4/ + 2)/ Р ( ^ аг

ш * /о - (8)

к = |к| = к, - к 2| = ^^ siní — 1111 2| с 12 )

Исследования роли электронных корреляций в основном состоянии атома при теоретическом описании его формфактора, проведенные для легких атомов 2Не, 3И,4Бе,5В и 6С, привели к выводу о том, что, по крайней мере, для исследованных атомов корреляционные эффекты не более чем на 1 ^ 2% изменяют абсолютные значения формфакторов хартри-фоковского приближения [5]. По этой причине в данной работе построение и расчет формфактора атома 4Ве проведены в хартри-фоковском приближении.

Линейные по электромагнитному полю слагаемые оператора (2) описывают процессы поглощения и излучения фотона атомом через его виртуальные возбуждения/ионизацию различной кратности и определяют аномально-дисперсионные слагаемые Крамерса - Гейзенберга - Уоллера полной амплитуды вероятности упругого рассеяния:

( 1 1 Л

А(ю) = Я << --+ -- ; (9)

т>/ IЕ0т + Ю Е0т - Ю)

ат =

(0 Е(®12 • р ] )Н;

1=1

г

Е0т =-®о + ^; ®т = Ет - Е0

В формулах (7)-(9) определены Рп1 (г)- радиальная часть волновой функции п/ - электрона, к - вектор рассеяния, Е0 - энергия 10^ - основного состояния атома, Ет - энергия системы «атомный остаток + виртуальный фотоэлектрон» в -промежуточном состоянии рассеяния, Гп/ - полная ширина распада п/ - вакансии по каналам радиационного и оже - автоионизационного типов, / - уровень Ферми (совокупность квантовых чисел валентной оболочки атома) и символ Б означает суммирование (интегрирование) по промежуточным состояниям дискретного (сплошного) спектра различной кратности возбуждения/ионизации всех оболочек атома.

В дипольном приближении (к • г. << 1) для фурье-компонент оператора

электромагнитного поля (5) матричный элемент оператора радиационного перехода в (9) может быть определен в форме длины:

N

дт(ш)= (0;% £гг|т;1Р^, (10)

г=1

или в форме скорости:

. N

дт(ш)=— (0;Ч £рг|т;1Р^. (11)

®» .=1

Как показал наш расчет, различие величин сечения поглощения фотона 15 - оболочкой атома 4Бе, рассчитанных с амплитудами (10) и (11) в области дискретного спектра составляет не более 4%, тогда как в области непрерывного спектра соответствует 20%. Поэтому учет корреляций приближения случайных фаз с обменом [6] необходим прежде всего в области непрерывного спектра. В данной работе результаты для области непрерывного спектра приведены в виде среднего алгебраического значения форм длины и скорости.

2384

Появление вакансии в глубокой п/ - оболочке атома приводит к эффекту радиальной монопольной (без изменения симметрии состояния) перестройке электронных оболочек атомного остатка в хартри-фоковском поле вакансии [7].

В рамках одноконфигурационного приближения Хартри-Фока при описании волновых функций начального и конечного состояний фотопоглощения атома эффект радиальной перестройки может быть учтен модификацией амплитуд (10) и (11) методами теории неортогональных орбиталей [8,9]. Так в случае поглощения фотона 15 - оболочкой атома 4Ве выражение для радиальной (Я) части амплитуд (10) и (11) с точностью до членов первого порядка малости принимает вид:

ОД = ^ (Ц) И тр) , (12)

ОД =—^ (1501 р тр). (13)

Шт

В (12) и (13) волновые функции 150 -, тр - электронов получены решением уравнений

соответственно,

Хартри-Фока для конфигураций 15о 2502 0) и 15:252 тр( Р1)

- произведение интегралов перекрывания волновых функций электронов, не участвующих в переходе и обозначено:

ад

(150 \г\ тр) = | Р150 (г )Ртр (г Уёг ,

(150 \р\ тр) = | Р^ (г)

ёРщ, (г ) + Р>) ■ ёг г

ёг.

Теоретическое описание сечения однократного возбуждения/ионизации основного состояния атома, входящего в структуру аномально-дисперсионного слагаемого ^(ш) амплитуды упругого рассеяния (9), в качестве алгоритма предполагает решение двух основных задач - построение волновых функций начального и конечных состояний однократного возбуждения/ионизации и расчет собственно абсолютных величин и формы сечения фотопоглощения.

Дадим описание этого алгоритма, конкретизировав его для радиационных

переходов из состояний 152 п1/12 (п111 > /) в состояния с 15 - вакансией 15 ^1п1/13 (п111 > /) и 15_1п1/12п2/2. Именно такие переходы играют основную роль при теоретическом описании процессов однократного возбуждения/ионизации атома 4Ве .

Построение волновых функций начальных и конечных состояний. Оно проводится в два этапа.

На первом этапе для каждой конфигурации из набора {152п1/12} и наборов {15"V! }, {15_1п1/12п2/2}, на которых строится многоконфигурационная волновая функция начального и конечного состояний фотопоглощения соответственно, решением нелинейных интегро-дифференциальных уравнений самосогласованного поля Хартри-Фока находятся радиальные орбитали остовных и возбужденных электронов.

На втором этапе с использованием полученных на первом этапе радиальных орбиталей строятся базисные волновые функции начального и конечных состояний

фотопоглощения, где а обозначает совокупность квантовых чисел конфигурации определенного типа.

Наконец, волновые функции, определяющие состояния радиационного перехода, представляются в виде:

\ЕЬ= 2 0*е| а^>,

(14)

а

2385

где коэффициенты конфигурационного смешивания ааЕ определяются решением векового уравнения.

Сечение фотопоглощения. Квадрат амплитуды вероятности фотоперехода в состояния

(14)

N

¿еья = £ а^оЫ |Б| 0), Б = е£ г. ,

а .=1

определяет интенсивность спектра однократного возбуждения/ионизации. Конкретизируем описанный выше алгоритм для нашего случая. Волновая функция основного состояния атома бериллия определена в виде:

я)=а| 152252) + р| 1522р2(1 я)) . (15)

Представление (15) связано с тем, что участвующие в нём конфигурации сильно электростатически смешиваются. Об этом говорит тот факт, что конфигурация

(~ 40%) вклад в полную корреляционную энергию

15^ 2р2 (я)) вносит лидирующий основного состояния атома 4Бе.

Волновые функции конечных состояний дискретного спектра определены в виде:

Р )

(16)

Л2|1512522р) + ^2|15>2р3) ; Пт 1151252тр) + ^т 115>2р2 (я)тр) , т > 2

Волновые функции конечных состояний непрерывного спектра получены в следующем приближении. Учтем тот факт, что фотоэлектрон в непрерывном спектре слабо взаимодействует с остовом. Тогда волновая функция конечного состояния непрерывного спектра определена в виде:

Р) = | 151252 вр) + 15>2 р2 (1Я )р}, (17)

где коэффициенты | ид получены из требования минимальности полной энергии электронной подсистемы с «отщепленным» фотоэлектроном, описываемой волновой функцией 115125+ д 1^2р2 (1Я). При этом волновая функция вр - получена в соответствующем поле базисной конфигурации в представлении (17).

3. Результаты расчета

Аномально-дисперсионное слагаемое амплитуды упругого рассеяния (9)

фотона атомом 4Ве в области энергий К-порога ионизации получено в трех приближениях.

Приближение 1 - одноконфигурационное приближение Хартри-Фока без учета эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии. Волновая функция тр - фотоэлектрона получена решением уравнения Хартри-Фока для

конфигурации 150252тр(1 Р1), т.е. в поле 15 - вакансии с неперестроенным атомным остатком. Волновые функции электронов атомного остатка получены решением уравнений Хартри-Фока для конфигурации основного состояния 150 25^ С Я0).

Приближение 2 - одноконфигурационное приближение Хартри-Фока с учетом эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии. Волновая функция тр - фотоэлектрона получена решением уравнения Хартри-Фока для

конфигурации 15:252 тр(1 Р1). Волновые функции электронов атомного остатка получены решением уравнений Хартри-Фока для конфигурации 15:252 (2 ), т.е. учтена радиальная релаксация атомного остатка в поле образующейся 15 - вакансии.

2386

Приближение 3 - многоконфигурационное приближение Хартри-Фока с учетом эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии (алгоритм - см. формулы (14),(15), (16) и (17) с т е [2;70]).

Эффект монопольной перестройки электронных оболочек и корреляции приближения случайных фаз с обменом играют существенную роль лишь при энергиях поглощаемого фотона в области порогов ионизации п/ - оболочек атома. Поскольку порог ионизации 15 - оболочки атома 4Ве сильно отделен от порога ионизации 25 - оболочки (ш15 -ш25 = 0,114 кэВ), амплитуды радиационного перехода и соответствующие

аномально-дисперсионные слагаемые амплитуды упругого рассеяния для 25 - оболочки получены в приближении 1.

Результаты расчета спектральных характеристик лидирующих резонансов сечения рассеяния (3) в приближениях 1 и 2 представлены в таблице.

Приближение 1

Переход ш, уА ёа±/ёО, г02/ср.

15 ^ 2 р 112,6 5,2 • 106

15 ^ 3 р 120,7 4,9 -104

Приближение 2

15 ^ 2 р 115,0 4,0 -106

15 ^ 3 р 121,0 2,5 • 104

Результаты расчета сечения рассеяния (3) в приближении 3 приведены на рисунке.

Отметим, что расчет в приближении 3, наряду с уточнением спектральных характеристик резонансов рассеяния, полученных в приближении 2, приводит к появлению в области непрерывного спектра резонансов дискретного спектра, которые обусловлены переходами в состояния с волновыми функциями из (16) (см. рисунок):

11 = -0,28| 15!25 22р1} + 0,95| 1512 р3};

12 = -0,3б| 151252 3р1) + 0,93| 15!2 р2 (^) р).

Сформулируем основные результаты данной работы.

1. Учет в теоретическом спектре рассеяния эффекта монопольной перестройки электронных оболочек в поле 15 - вакансии приводит:

а) к сильному подавлению амплитуд и сдвигу в коротковолновую область энергий резонансов упругого рассеяния, рассчитанных в приближении 1 (см. таблицу);

б) к перераспределению интенсивности рассеяния, рассчитанной в приближении 1, из коротковолновой в длинноволновую область спектра рассеяния.

2. Учет эффектов конфигурационного смешивания в начальном и промежуточных состояниях упругого рассеяния, наряду с уточнением приближения 2, приводит к возникновению в теоретическом спектре дополнительных резонансов рассеяния за К-порогом ионизации атома 4Ве ёще вне процедуры учета процессов двойного возбуждения/ионизации его основного состояния.

2387

ш, эВ

Рис. Дифференциальное сечение (в единицах r02 /поадййёт ) аномального упругого рассеяния линейно поляризованного (перпендикулярно плоскости рассеяния, ±, плоскость рассеяния проходит через волновые векторы k 1 и k 2)

рентгеновского фотона атомом 4 Be в области энергий К-порога ионизации. Идентификация резонансов, отмеченных цифрами, дана в тексте. 9 - угол рассеяния, ш - энергия рассеиваемого фотона. Указано рассчитанное в приближении 3 положение энергии порога ионизации 1s - оболочки I1s = 122,3 эВ.

Ширина распада 1s - вакансии (расчет данной работы) Ä1s = 0,016 эВ. Литература

1. P.P. Kane, L. Kissel, R.H. Pratt, S.C. Roy, Phys.Rep. 140,75(1986)

2. А.Н. Хоперский, В.А. Явна. Рассеяние фотона многоэлектронной системой. М.: Энергоатомиздат, 2004, 276 с.

3. Р.И. Каразия. Введение в теорию рентгеновских и электронных спектров свободных атомов. Вильнюс: Мокслас,1987, 276 с.

4. А.И. Ахиезер, В.Б. Берестецкий. Квантовая электродинамика. М.: Наука,1969,624 с.

5. J.H. Hubbell, I. Overbo, J. Phys. Chem. Ref. Data. 8,69 (1979)

6. М. Я. Амусья. Атомный фотоэффект. М.: Наука,1987, 272 с.

7. V. Schmidt, Rep. Prog. Phys. 55, 1483 (1992)

8. P.O. Löwdin, Phys.Rev.97,1474 (1955)

9. А.П. Юцис, А.Ю. Савукинас. Математические основы теории атома. Вильнюс: Минтис,1973, 480 с.