Научная статья на тему 'МИГРАЦИОННАЯ СПОСОБНОСТЬ 137Cs В ВОДОВМЕЩАЮЩИХ ГОРНЫХ ПОРОДАХ'

МИГРАЦИОННАЯ СПОСОБНОСТЬ 137Cs В ВОДОВМЕЩАЮЩИХ ГОРНЫХ ПОРОДАХ Текст научной статьи по специальности «Науки о Земле и смежные экологические науки»

CC BY
14
3
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по наукам о Земле и смежным экологическим наукам , автор научной работы — E.И. Орлова, В.А. Смиренная, P.А. Челышева

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

MIGRATORY CAPACITY OF 137CESIUM IN WATER-CONTAINING ROCKS

The effects of a number of physicochemical and hydrogeologic factors (sorption capacity of rocks, mechanisms of cesium absorption by these, chemical composition of underground waters) on 137Cs migration in the case of radioactive contamination of underground water in areas of location of atomic power stations have been studied. Approximate equations of ion-exchange sorption may be applied for predicting 137Cs migration in rocks within the aeration zone and in water-bearing horizons.

Текст научной работы на тему «МИГРАЦИОННАЯ СПОСОБНОСТЬ 137Cs В ВОДОВМЕЩАЮЩИХ ГОРНЫХ ПОРОДАХ»

Осанов Д. П., Лихтарев И. А. Дозиметрия излучений инкорпорированных радиоактивных веществ. М., 1977, с.32—

Devey R. С., Humphrey В., Jones В. А. — Radial. Res.,

1965, v. 24, p. 214—238. Devik F., Halvorstn К. — Nature, 1963, v. 197, p. 148— 149.

Lambert В. E. — Hlth Phys., 1969, v. 17, p. 547—557.

Lambert В. E., Clifton K. J■ — Ibid., 1968, v. 15, p. 3—9. Garder R. H., Devik F. — Int. J. radiat. Biol., 1963, v. 6,

p. 157—172. Guild W. — Science, 1958, v. 128, p. 1308. Oliver R., Lajtha L. G. — Nature, 1960, v. 185, p. 91—92. Samuels L. D., Kisieleski W. E. — Radiat. Res., 1963,

v. 18, p. 620—632. Wade L., Shaw E. I. — Ibid., 1970, v. 43, p. 403—415.

Поступила 24/1 1980 г.

EXCHANGE KINETICSfcOF TRITIUM-LABELED THYMIDINE N. S. Kaliazina, V. F. Zhuravlev, Yu. /. Moskalev

The distribution of tritium in organs and tissues of rats and the elimination kinetics of tritiated thymidine as compared to that of tritium oxide following their intraperitoneal and peroral administration were studied, and the accumulation and the exchange kinetics of the radionuclide from the

aqueous phase and from structural elements of the organs and tissues were determined. From the results obtained, cumulated tissue doses for animal organs and tissues were calculated. The tissue dose of tritiated thymidine was found to be 28 times as high as of tritium oxide.

УДК 628.396:628.1.036:646.38.02.137 г

Е. И. Орлова, В. А. Смиренная, Р. А. Челышева

МИГРАЦИОННАЯ СПОСОБНОСТЬ "'Се В ВОДОВМЕЩАЮЩИХ ГОРНЫХ ПОРОДАХ

С развитием атомной энергетики появилась потенциальная опасность загрязнения подземных вод радиоактивными жидкими отходами. Основным источником загрязнения могут быть среднеактив-ные отходы, которые в настоящее время удаляются в специальные герметичные емкости, оборудованные в хранилищах, устроенных вблизи или на поверхности земли (ХЖО). В случае аварийного нарушения их герметичности опасность радиоактивного загрязнения подземных вод в районе расположения ХЖО будет определяться способностью радионуклидов мигрировать в горных породах. Основным радионуклидом в жидких отходах атомных электростанций является 1,7Сб.

Миграция 1870> будет зависеть от ряда физико-химических и гидрогеологических факторов: сорб-ционной способности горных пород, механизма поглощения ими цезия, скорости движения подземных вод и др.

При исследовании в качестве показателя сорбции "'Се горными породами выбран коэффициент распределения (/СР), который определялся в статических условиях. Соотношение между твердой и жидкой фазой в большинстве опытов в основном равнялось 1 : 3. Предварительными исследованиями установлено, что увеличение этого соотношения даже в 30 раз практически не влияло на коэффициент распределения 187Сз для аллювиального среднезернистого песка и мореного суглинка. Время контакта горной породы и раствора было выбрано 3 ч с последующим 20-часовым отстаиванием, так как этой продолжительности было достаточно для условно равновесной сорбции цезия. Исходные рабочие растворы содержали 1—5х Х10"8 Ки/мл.

Жидкие отходы АЭС могут иметь различные рН от кислых до щелочных. Исследования влияния

рН на сорбцию 137Сб выполнены на среднезернистом песке. Поглощение 137Сз проводилось из 0,1 н. хлористого натрия, рН которого изменялся с помощью щелочи и кислоты от 1,0 до 12,0. Поскольку песок обладает нейтрализующей способностью, рН равновесных растворов долгое время приближался к 7,0. При этом /Ср независимо от рН исходного раствора был равен около 300.

С изменением рН равновесных растворов наблюдалось резкое уменьшение Кр для кислых и щелочных сред. Так, при рН 3,0, 10,0 и 12,0 он равен 22,4, 46,6 и 15,5 соответственно.

Солевой состав подземных вод изменялся в широких пределах — от слабоминерализованных грунтовых вод севера, имеющих плотный остаток менее 100 мг/л, до высокоминерализованных грунтовых вод юго-востока страны, имеющих плотный остаток, достигающий десятков граммов на 1 л. Поэтому исследование влияния основных катионов, присутствующих в природных водах и жидких отходах АЭС, на поглощение 187Сз песком и суглинком, выполнено при различных концентрациях растворов хлоридов солей кальция, магния, натрия, калия, аммония и цезия. Их концентрация изменялась от 1 до 1000 мг-экв/л. Увеличение концентрации в растворе указанных ионов приводило к уменьшению К 137Сз между суглинком и раствором. Аналогичные показатели получены и для песка, но в данном случае наблюдалось более резкое снижение Лр с ростом концентрации конкурирующих ионов. При этом катионы по их способности уменьшать поглощение 137Сз горными породами располагались в следующий ряд: С5>МН4>Ыа>А^;>Са.

Этот ряд показывает, что наибольшее влияние на сорбцию 137Сз оказывает стабильный цезий. Необходимо отметить, что в этом исследовании растворы содержали повышенные концентрации

Поглощение цезия различными минералами

Таблица 1

Сорбент Катионообыен-ная емкость поглощения, мг-экв/г *Р

Алюмосиликаты без добавочных анионов

Альбит Альмандин Диопснд Лабрадор Микроклин Нефелин Роговая обманка Сподумен 0,003 0,008 0,018 0,0088 0,004 0,013 0,0084 0,004 23+7 250+40 202+33 106+27 23+2 95+4 100± 17 25±7

Глинистые минералы

Каолин Вермикулит 0,085 0,082 410+30 400±30

Карбонаты 1

Доломит Кальцит Магнезит 0,013 0,02 0,003 46+7 9+1 11+3

Сорбент

Гипс Целестин

Гематит

Кварц

Лимонит

Магнетит

Халцедон

Биотит Мусковит Хлорит Змеевик

Фосфорит

Катионообмен-ная емкость поглощения, мг/»кв/г *Р

Сульфаты

0,023 40+8

0,004 90±9

Окислы

0,003 54+1

0,0022 17+2

0,026 190+12

0,0084 79+3

0,0064 40±5

хлорит и тальк

0,052 2180+40

0,002 110+20

0,0054 230+80

0,036 1920+47

Фосфаты

0,056

470+54

цезия для сравнения с другими катионами. В подземных водах он встречается в значительно меньших количествах (от сотых долей до десятков миллиграммов на 1 л).

При концентрациях цезия 0,01, 0,05, 0,1, 50 и 133 мг/л Кр равен соответственно 26,5±3,2, 16,6± ±1,6, 13,2±0,9, 4,6±0,1 и 2,5±0,1.

Из приведенных данных видно, что и низкие концентрации, в которых цезий присутствует в природных водах, также существенно влияют на Хр 137 Сэ.

Исследования показали, что анионный состав растворов не влияет на сорбцию "'Се горными породами.

В связи со специфическим механизмом сорбции цезия горными породами, связанным с их минералогическим составом, представляло интерес определить поглощение "'Сэ различными минералами. В эксперименте использованы основные Породообразующие минералы, измельченные до 0,25 мм. В качестве раствора применяли природную воду гидрокарбонатно-кальциевого состава с плотным остатком 240 мг/л, загрязненную 187Сз.

Из табл. 1 видно, что наивысшей сорбционной способностью по отношению к цезию обладают слю-денистые и глинистые минералы и фосфорит. Кроме того, сравнительно высокие Кр "'Се (около 200) установлены для некоторых минералов из группы алюмосиликатов. При этом для большего числа минералов наблюдалась закономерная зависимость поглощаемости 137Сз от их катионообменной емкости. Исключением являются слюденистые и глинистые минералы. Они имеют примерно одинаковую емкость поглощения (0,05 мг-экв/г), но обладают

различной сорбционной способностью к микроколичествам цезия, что, вероятно, связано с механизмом его поглощения.

Механизм сорбции цезия породами был изучен методом десорбции его с предварительно загрязненного суглинка нейтральным раствором хлористого аммония в статических условиях. Этот метод позволяет более наглядно проследить поведение и энергию связи элемента с породой. Коэффициент десорбции Кл определяли путем вымывания 137Сз чистыми порциями раствора (накладками) при соотношении твердой и жидкой фаз 1 : 10.

На основании полученных данных (табл. 2) можно предположить следующий механизм десорбции цезия с суглинка чистыми растворами хлористого аммония: вначале с большим Кд (4,5-Ю-4) вымывается легкодоступный для обмена цезий, поглощенный по ионообменному механизму сорбции,

Таблица 2

Десорбция 137Сз с суглинка 0,1 н. хлористым аммонием

М'накладкн раствора Продолжительность контакта суглинка с раствором, сут К„'"с>. ю-4

1—6 <3 4,5+0,3

7—12 <3 2,2+0,4

13—22 <3 0,14±0,03

23 14 3,6

24 <3 3,5

25-27 <3 2,4+0,2

28—33 <3 0,14+0,04

34 150 1,6

35 <3 0,9

36—43 <3 0,09+0,03

затем десорбируется та его часть, которая менее доступна (Лд 2,2-Ю-4) и находится в микропорах пород. Эта часть цезия, по нашему мнению, также сорбирована ионообменно. Величина десорбции (Кд 1,4-Ю-6) при дальнейшей промывке с контактом менее 3 сут определяется доступностью «фиксированного» цезия ионам аммония. С увеличением продолжительности контакта десорбирующего раствора с суглинком /Сд возрастает почти до первоначальной величины, что связано, вероятно, с перераспределением цезия из фиксированного в ионообменное состояние благодаря установлению кинетического равновесия.

Таким образом, поведение 187Сз при десорбции показывает, что весь цезий поглощается горными породами ионообменно, но только одна часть его находится на поверхности и в микропорах горных

пород, а другая (фиксированный) внедряется в межкристаллические пустоты слоистых минералов, которые входят в состав суглинка. Степень фиксации микроколичеств цезия этими минералами определяет его /Ср. Установлено, что горным породам, в которых преобладают слоистые, слюдистые и глинистые минералы, свойственна повышенная сорбционная способность по отношению к 1,7Сз. Ионообменный механизм поглощения цезия подтверждается и прямой зависимостью его Кр от степени минерализации раствора и катионообмен-ной емкости горных пород. Следовательно, для прогноза миграции 137Сз в горных породах зоны аэрации и водоносных горизонтах при возможных утечках жидких среднеактивных отходов из емкостей ХЖО можно пользоваться приближенными уравнениями ионообменной сорбции.

Поступила 19/111 1979 г.

MIGRATORY CAPACITY OF"' CESIUM IN WATER-CONTAINING ROCKS

E. 1. Orlova, V. A. Smirennaya, P. Z. Chelysheva '

%

atomic power stations have been studied. Appro ximate equations of ion-exchange sorption may be applied for predlc» ting 137 Cs migration in rocks within the aeration zone and in water-bearing horizons.

The effects of a number of physicochemical and hydro-geologic factors (sorption capacity of rocks, mechanisms of cesium absorption by these, chemical composition of underground waters) on 137 Cs migration in the case of radioactive contamination of underground water in areas of location of

Социальная гигиена, история гигиены, организация санитарного дела

УДК 614.73:061.621:614.2

Канд. мед. наук К■ К■ Поплавский

ОПЫТ СОВМЕСТНОЙ РАБОТЫ ЛЕНИНГРАДСКОГО НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКОГО ИНСТИТУТА РАДИАЦИОННОЙ ГИГИЕНЫ С ПРАКТИЧЕСКИМИ ОРГАНИЗАЦИЯМИ ЗДРАВООХРАНЕНИЯ

В связи с расширением использования атомной энергии и разнообразных источников ионизирующих излучений (НИИ) необходимы научные разработки в области радиационной гигиены, создание научно-обоснованных радиационно-гигиени-ческих нормативов и требований к производству, применению, хранению^ и транспортировке различных ИИИ, сбору и захоронению радиоактивных отходов. Определенный вклад в решение сложных проблем радиационной гигиены вносит и Ленинградский научно-исследовательский институт радиационной гигиены Министерства здравоохранения РСФСР.

Особенностью организации и планирования деятельности института является комплексный подход к решению научных проблем. Проводятся совместные работы во всех областях радиационной гигие-

ны как с научными, так и с практическими учреждениями. Успешное решение таких крупных проблем, как радиационно-гнгиеническая оценка глобальных выпадений радионуклидов, лучевых воздействий на население при медицинских рентгенологических исследованиях, условий труда с различными ИИИ, организация работы санэпидстанций по радиационной гигиене и многих других, было бы невозможно без участия практических организаций — радиологических групп (РГ) санэпидстанций Российской Федерации. В настоящее время институтом вместе с РГ выполняется фундаментальное исследование по радиационно-гигие-нической оценке естественной радиоактивности и другим вопросам радиационной гигиены.

Юридическое оформление совместной работы проводится отдельными научными лабораториями

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.