CC BY
13
УДК 678 • 548.736
ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕТОИНДУЦИРОВАННОЙ ПЕРЕОРИЕНТАЦИИ ДИРЕКТОРА НЕМАТИЧЕСКИХ ЖИДКИХ КРИСТАЛЛОВ ПО ДИНАМИКЕ ДВУЛУЧЕПРЕЛОМЛЕНИЯ
И. А. Будаговский1, А. С. Золотько1, Т. Е. Ковальская1'2, М. П. Смаев1, С. А. Швецов1'3, Н. И. Бойко2, М. И. Барник4
Предлагается применение метода двулучепреломления для, измерения, порога светоиндуцированного перехода Фредерикса, и фактора усиления, нелинейности немати-ческих жидких кристаллов по динамике релаксации директора, в световом, поле. Изменение двулучепреломления, регистрируется, по интерференции обыкновенной и необыкновенной компонент светового пучка, воздействующего на, ориентацию директора, жидкого кристалла. Измерены пороги перехода, Фредерикса, и факторы, усиления, нелинейности для, образцов с примесью гребнеобразных полимеров различной степени полимеризации. Найденные пороги согласуются, с результатами, полученными методом, аберрационного самовоздействия.
Ключевые слова: жидкие кристаллы, двуттучепреломление. светоиндуцированная переориентация. переход Фредерикса.
Нематические жидкие кристаллы (НЖК) обладают ориентадионньтми нелинейно-стями. приводящими к разнообразным оптическим эффектам [1]. Так. в прозрачных нжк показатель преломления необыкновенной волны значительно увеличивается под действием излучения непрерывных лазеров при светоиндудированном повороте директора п к световому полю E (положительная ориентационная нелинейность). Этот пово-
1 ФИАН, 119991, Москва, Ленинский пр., 53; e-mail: zolotko@lebedev.ru.
2 Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119991, Москва, Ленинские горы, 1.
3 Московский физико-технический институт, 141700, Московская область, Долгопрудный, Институтский пер., 9.
4 Институт кристаллографии им. A.B. Шубникова РАН, 117333, Москва, Ленинский пр., 59.
рот обусловлен моментом сил Г^, действующим со стороны поля Е на индуцированные этим же полем диполи. Для поглощающих НЖК (прозрачные тематические матрицы с примесью красителей) характерна также ориентационная нелинейность, связанная с моментом ГаЬ8, обусловленным изменением межмолекулярных сил при поглощении световых квантов [2. 3]. Нелинейность поглощающих НЖК может быть существенно больше нелинейности нелегированных. Её можно характеризовать фактором усиления П являющимся коэффициентом пропорциональности между моментами ГаЬ8 = П^г-Фактор усиления может быть отрицательным; при этом директор НЖК под действием момента Г^ поворачивается перпендикулярно световому полю и показатель преломления неооыкновеннои волны уменьшается (отрицательная ориентационная нелинейность) [3].
Одним из основных параметров, позволяющих сравнивать ориентационньте нелинейности различных жидкокристаллических систем и определять фактор усиления п является величина порога светоиндуцированного перехода Фредерикса (СПФ). Величину порога СПФ определяют с помощью методов самовоздействия светового пучка [3, 4]. либо двулучепреломления [5]. Самовоздействие света позволяет определить порог по утттирению пучка (возникновению аберрационной картины) в дальней зоне дифракции. При использовании метода двулучепреломления измеряют фазовый набег между обыкновенной и необыкновенной составляющими зондирующего пучка при освещении НЖК ориентирующим молекулы световым пучком. Зондирующий пучок при этом должен быть совмещен с областью переориентации, а его размер должен быть меньше этой области. Обе методики предполагают достаточно высокую интенсивность излучения, превышающую пороговое значение. При этом могут проявляться эффекты, затрудняющие измерения, например, изменение показателя преломления НЖК из-за его нагрева или влияния света на ориентацию директора на поверхности ячейки [6].
В данной работе мы покажем, что порог СПФ можно определить с помощью методики. основанной на измерении динамики двулучепреломления при релаксации директора в пучке допороговой мощности, который одновременно является зондирующим. Эксперименты проводили с чистой тематической матрицей (положительная нелинейность) и тематической матрицей с примесью полимеров, индуцировавших отрицательную оптическую нелинейность.
Методика эксперимента. Поворот директора НЖК приводит к изменению фазы необыкновенной волны, что в методе двулучепреломления визуализируется изменением интенсивности зондирующего пучка в скрещенных поляризаторах [7]. В отличие от
предшествующих экспериментов по изучению взаимодействия света с НЖК методом двулучепреломления [5, 8-10], мы используем один пучок как для воздействия на кристалл, так и для регистрации сигнала. Это существенно упрощает эксперимент.
Рис. 1: Схема эксперимента по измерению динамики релаксации директора методом двулучепреломления. (а) П - поляризатор, А - анализатор, Г - генератор низкочастотного поля, п0 - невозмущённый директор, ф - угол поворота директора и, к и Е - волновой вектор и напряжённость светового поля, (б) ф - угол поворота плоскости поляризации падающего света по отношению к горизонтальной плоскости ХУ.
Основным измеряемым параметром в нашем эксперименте является скорость релаксации поля директора планарно ориентированного образца, первоначально деформированного низкочастотным электрическим полем (рис. 1). В присутствии светового поля динамика релаксации будет изменяться. При нормальном падении света на планарно ориентированный НЖК с положительной оптической нелинейностью релаксация ускоряется. В случае кристалла с отрицательной оптической нелинейностью релаксация замедляется. Зависимость скорости релаксации от интенсивности света позволяет определить знак оптической нелинейности и величину порога светоиндуцированного перехода Фредерикса. Отметим, что аналогичный способ определения порога был реализован в [11] для перехода Фредерикса в магнитном поле.
Интенсивность I прошедшего через анализатор света зависит от поляризации падающего пучка и набега фазы А^ между обыкновенной и необыкновенной компонентами [7]
I = 1о 8Ш2(2ф)8Ш2 ( ) ,
(1)
где /0 - интенсивность падающего света, p - угол между невозмущённым директором и световым полем падающего пучка (рис. 1(6)). Предположим, что распределение угла ф поворота директора вдоль продольной координаты синусоидально
ф(У) = фт SÍn(^ — (2)
где фт - угол поворота директора в центре жидкокристаллического слоя, L - толщина слоя. Число биений, т.е. число максимумов интерференции обыкновенной и необыкно-
Лг AS\
венной компонент, интенсивности N =- при повороте директора от значения фт
V 2п J
до нуля определяется выражением
ónL , 2
N = ^ф2т, (3)
A£-j£\\
где ón = —--, Ae = q\ — е± - анизотропия диэлектрической проницаемости на
2e±
световой ЧсХСтотв^ А длинах волны света.
Установим связь между интенсивностью воздействующего света и динамикой релаксации поля директора. Функция ф(у,Ь) подчиняется уравнению
дф д2 ф Ae|A|2 , ^AelAl2 ,
—Yi^,—+ К——--sinф cosф--sinф cos ф = 0, (4)
dt ду2 8п 8п
которое представляет собой условие баланса моментов, действующих на директор НЖК Y - коэффициент вяз кости, t - время, К - упругая постоянная Франка, A - амплитуда световой волны). Слагаемые уравнения (4) соответствуют моменту вязких сил, моменту упругих сил (в одноконстантном
приближении [12]) и моментам rtr, и rabs- Линеаризуя (4) и используя (2), с помощью метода Галёркина находим
дфт = —[(1 + П)0 +1]фт/то, (5)
где т0 = YiL2/п2К ó = p/p0, p - плотность мощности световой волны, p0 = п2сеЦ2К/AeL2. Уравнение (5) получено для плоской световой волны. В гауссовом световом пучке, однако, плотность мощности зависит от поперечных координат p ~ exp(—(х2 + z2)/w2) (w - радиус перетяжки пучка). В дальнейшем будем предполагать, что отклик НЖК локален, т.е. угол фт(х,z) определяется значением p в точке (x,z). Тогда (5) останется справедливым и для светового пучка; для угла фт на осп пучка ó
ó = (6)
где Р - мощность светового пучка, Р0 = р0. Как следует из (5) и (6), пороговая мощность СПФ в НЖК с отрицательной нелинейностью равна
Рь = -Ро/(1 + П). (7)
Полагая, что перед снятием переменного напряжения (при £ = 0) угол поворота директора фт = ф^п, находим решение (5) в виде
фт (£) = фт е^, (8)
где скорость релаксации
(9)
Из (3) и (7) получаем линейную зависимость логарифма числа биений от времени
1п N (£) = 1п Ыи + 2хя (10)
где Ыи - количество биений интенсивности, наблюдаемое после снятия низкочастотного напряжения.
В эксперименте измеряли временные зависимости интенсивности I(£) в центре про-
Р
ка, освещающего НЖК. Число биений определяли по максимумам или минимумам функции I(£) с точностью до некоторой величины 5Ы. Величину хЯ определяли методом наименьших квадратов, варьируя 5Ы и добиваясь линейности зависимости 1п N(£). Далее, из аппроксимированной линейной функцией зависимости хЯ(Р) Для чистой мат-
Ро
мощность Pth из условия обращения скорости релаксации Хя в нуль.
Образцы и экспериментальная установка. В эксперименте использовали жидкокристаллический материал ЖКМ-1277 (НИОПИК, Россия), имеющий температурный диапазон существования нематической фазы от -20оС до +60°С. Показатели преломления необыкновенной и обыкновенной волн равны 1.71 и 1.52 (Л = 589 нм). В качестве легирующей добавки (0.5% по весу) использовали гребнеобразный полимер Рп
г с*31
Хя =
То
Р
(1 + П) р- + 1
Ро
1
с различной степенью полимеризации п = 14, 43, 97. Исследования проводили с легированными и нелегированным планарно ориентированными образцами толщиной 100 мкм.
В видимом диапазоне поглощение легированных НЖК убывает с ростом длины волны. Коэффициенты поглощения необыкновенной и обыкновенной волн для Л = 473 нм
равны а\\ = 102 (Р14 ), 83 (Р43), 79 (Р97) см"1 и = 31 (Р14), 22 (Р43), 24 (Р97) см-1.
Рис. 2: Схема экспериментальной установки. ДРФ - двойной ромб Френеля, НЖК -ячейка с жидким кристаллом, Г - генератор переменного напряжения, А - анализатор, Э - экран, ПК - компьютер.
Для измерения динамики релаксации директора использовали экспериментальную установку, схема которой изображена на рис. 2. Излучение твёрдотельного лазера (Laser-Export Co.Ltd, Л = 473 нм), прошедшее через двойной ромб Френеля, фокусировали линзой f = 15 см, радиус перетяжки пучка в фокусе ^70 мкм) в жидкокристаллическую ячейку. За ячейкой помещали анализатор. Пучок визуализировали на матовом экране. Интенсивность в центре пучка оцифровывали видеосистемой. Плоскость поляризации падающего на кристалл излучения была повёрнута на р ~ 1° от плоскости поворота директора (горизонтальной плоскости). Малый угол поворота р позволил использовать основную часть энергии пучка для переориентации директора НЖК. Ячейку разворачивали вокруг вертикальной оси для компенсации предварительно определённого угла преднаклона.
Для изменения ориентации директора к ячейке прикладывали низкочастотное (3 кГц) напряжение U = 3 В, значительно превышающее величину порога перехода Фредерикса (Uth ^ 0.95 В). Временные положения максимумов и минимумов осцилля-ций интенсивности при релаксации директора после снятия напряжения определяли в
А
3
N
автоматическом режиме с помощью специально разработанного программного обеспечения.
180п
60 -|-■-1-■-1-■-1-■-1-■-1
0 20 40 60 80 100
Рис. 3: Характерная зависимость интенсивности в центре пучка (X = 473 нм, Р = 1 мВт) на экране при релаксации директора, полученная для прозрачного пла-нарного образца ЖКМ-1277. Изменение амплитуд максимумов и минимумов связано с изменением интенсивности необыкновенной волны вследствие аберрационного самовоздействия света.
Рис. 4: Зависимость логарифма числа биений интенсивности от времени (релаксация директора НЖК) в прозрачном образце ЖКМ-1277 для различных мощностей облучения Р: (1) 1 и (2) 43 мВт.
Экспериментальные результаты. Характерная временная зависимость интенсивности 1(1), полученная для прозрачной матрицы, представлена на рис. 3. Примеры аппроксимации зависимости 1п N(£) по положениям максимумов I(£) для двух значений мощности светового пучка Р = 1 и 43 мВт приведены на рис. 4. Как видно из рис. 4, при достаточно большой мощности (кривая 2) динамика релаксации на среднем участке не вполне соответствует экспоненциальной зависимости. Это может быть связано с ограниченностью светового пучка и отклонением продольного распределения поля директора от синусоидального.
Рис. 5: Зависимость скорости релаксации от мощности для (а) прозрачного образца и (б) образца, легированного Р^З.
Зависимости скорости релаксации от мощности светового пучка для прозрачного НЖК и НЖК, легированного полимером Р43, представлены на рис. 5. Видно, что эти зависимости достаточно хорошо описываются линейной функцией. Из условия, что при Р = Р0 скорость релаксации в прозрачном НЖК (рис. 5(а)) возрастает в два раза (см. (9)), находим Р0 = 44 мВт. Для матрицы с примесью Р43 (рис. 5(6)) получаем Р^43 ~ 1-6 мВт из условия обращения скорости релаксации в нуль. Для других образцов значения порогов составили Р^, 14 = 2.5 мВт и Р^,97 = 1-1 мВт.
Пороги СПФ были также определены методом аберрационного самовоздействия. Для НЖК с примесью Р14 наблюдался гистерезис зависимости числа колец от мощности, соответствующий ориентационному переходу первого рода и бистабильности поля директора [13-15]. При этом порог прямого перехода составил Рш,14 = 3.3 мВт, а обратного - Р^2,14 = 2.2 мВт. Для образцов Р43 и Р97 были получены значения Р^^з = 1.4 мВт и Р^,97 = 1-1 мВт. Таким образом, величины порогов, определённых
различными методами для Р43 и Р97, хорошо согласуются. В случае Р14 определённый методом двулучепреломления порог оказывается близок к порогу обратного перехода.
Полученные результаты позволяют по формуле (7) оценить фактор усиления нелинейности п в легированных образцах по сравнению с прозрачной матрицей: п = — 19 (Р14), -28 (Р43) и -41 (Р97). Эти значения могут быть занижены, т.к. в рассмотренной выттте модели не учитывали ослабление излучения в НЖК вследствие затухания. Кроме того, поскольку для азосоединений характерна зависимость фактора усиления от угла между световым полем Е и директором п, мы получаем усреднённые значе-п
Нелинейно-оптический отклик НЖК целесообразно характеризовать отношением фактора усиления к величине поглощения, усреднённого по ориентациям директора: Па = п/(а\\ + 2а±) [3]. Соответствующие величины па, 14 = —0.12 см, па,43 = —0.22 см, Па,97 = —0.32 см. Максимальное из этих значений примерно в три раза меньше, чем величина, наблюдавшаяся для полимера П1 в [3].
Отметим, что измерение динамики двулучепреломления в световом пучке, воздействующем на НЖК, может быть использовано при изучении фоторефрактивного эффекта и поверхностной фотоориентации.
Заключение. Показано, что метод двулучепреломления с использованием одного светового пучка может быть применён для исследования ориентационного воздействия света на жидкие кристаллы. Метод позволяет измерять порог светоиндуцированного перехода Фредерикса и определять фактор усиления нелинейности, используя световое излучение допороговой мощности.
Авторы выражают благодарность В.Н. Очкину за полезные обсуждения. Работа выполнена при поддержке РФФИ (проекты 11-02-01315, 12-02-31348, и 12-03-00480), ФЦП "Научные и научно-педагогические кадры инновационной России" (проекты 8620 и 8396) и УНК ФИАН.
ЛИТЕРАТУРА
[1] I. С. Khoo, Phys. Rep. 471, 221 (2009).
[2] L, Marrucci, D. Paparo, Phys. Rev. E 56, 1765 (1997).
[3] И. А. Будаговский, А. С. Золотько, В. H. Очкин и др., ЖЭТФ 133, 204 (2008).
[4] А. С. Золотько, В. Ф. Китаева, Н. Н. Соболев, А. П. Сухоруков, ЖЭТФ 81, 933 (1981).
[5] S. Durbin, S. M. Arakelian, Y. R. Sheii, Phys. Rev. Lett. 47, 1411 (1981).
[6] О. Yaroshchuk, Y. Reziiikov, J. Mater. Chem. 22, 286 (2012).
[7] Л. M. Блинов. Электрооптика и магнитооптика жидких кристаллов (М., Наука. 1978).
[8] I. Janossy, L. Szabados, Phys. Rev. E 58, 4598 (1998).
[9] S. J. Hwang, S.-T. Lin, C.-H. Lai, Opt. Commun. 260, 614 (2006).
[10] E. А. Контпина, M. А. Федоров, Л. П. Амосова, К). М. Воронин, Научно-технический вестник информационных технологий, механики и оптики 43, 1277135 (2007).
[И] Р. Pieranski, F. Brochard, E. Guyon, J. Phys. 33, 681 (1972).
[12] П. де Жен, Физика жидких кристаллов (M., Мир, 1977).
[13] Э. А. Бабаян, И. А. Будаговский, А. С. Золотько и др.. Краткие сообщения по физике ФИАН 37, 46 (2010).
[14] E. A. Babayan, I. A. Budagovsky, S. A. Shvetsov, et al., Phys. Rev. E 82, 061705 (2010).
[15] I. A. Budagovsky, D. S. Pavlov, S. A. Shvetsov, et al., Cryst. Liq. Cryst. 561, 89 (2012).
Поступила в редакцию 5 декабря 2012 г.
